PENGARUH SUHU DAN WAKTU PEMBUATAN LARUTAN SOL
URANIUM PADA PROSES GELASI EKSTERNAL
Sri Widiyati, Ratmi Herlani, Triyono
Pusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan-BATAN, Jl Babarsari Nomor 21, Kotak pos 6101 Ykbb 55281 Yogyakarta, e-mail : ptapb@batan.go.id
ABSTRAK
PENGARUH SUHU DAN WAKTU PEMBUATAN LARUTAN SOL URANIUM PADA GELASI EKSTERNAL. Larutan sol dibuat dengan mereaksikan larutan uranil nitrat pada pH 2 yang dicampur dengan polivinil alkohol (PVA), parafin dan monosorbitol oleat (SPAN-80). Suhu pembuatan larutan Sol divariasi pada suhu 600C – 800C dan waktu divariasi selama 10 – 60 menit. Sol kemudian diteteskan dalam kolom gelasi yang berisi NH4OH 7N. Butir gel kemudian dicuci dengan NH4OH 2,5% sebanyak 3
kali dan dengan larutan 2-propanol 1 kali lalu didiamkan dalam udara terbuka sampai kering. Gel ammonium diuranat (ADU)kemudian dikeringkan secara bertahap pada suhu 50 oC dan 70 oC masing-masing selama 30 menit dan 1200C selama 4 jam. Gel hasil pengeringan dikalsinasi pada suhu 100oC, 200 oC, 300 oC, 400 oC, 500 oC, 600oC, 700 oC masing-masing selama 15 menit dan pada suhu 8000C selama 3 jam.
Gel hasil pengeringan dan kalsinasi dianalisis kadar ADU dalam gel ADU dan kadar U3O8 dalam kernel U3O8 dengan metode gravimetri serta diukur densitas U3O8.
Kondisi pembuatan relatif baik pada suhu 750C dan waktu 30 menit. Pada kondisi ini menghasilkan kadar ADU dalam gel ADU sebesar 92,35% - 92,99% dan kadar U3O8
dalam kernel U3O8 sebesar 99,18% - 99,65%. Hasil penentuan densitas U3O8 sebesar
antara 7,25-7,78 g/mL, sedang harga densitas teoritis sebesar 8,39 g/mL. Kata Kunci : sol urania, gelasi eksternal, gel ADU, kernel.
ABSTRACT
INFLUENCE OF TEMPERATURE AND TIME MAKING OF URANIUM SOL SOLUTION ON EXTERNAL GELATION PROCCESS. The sol was made by reacting uranyl nitrate solution at pH 2 was mixed poly vinyl alcohol (PVA), paraffin and monosorbitol oleat (SPAN-80). The temperature was varriated at 600C – 800C and time was varriated during 10 – 60 minutes. Sol was dropped into gelation coloum which contained of 7N NH4OH. Ammonium diuranate gel granular were washed by
NH4OH 2.5% solution three times and 2-propanol solution once then allowed to dry in
open air. Then it was dried step by step on temperature 50 oC dan 70 oC respectively for 30 minutes and 1200C for 4 hours. Dryed gel was calcined on temperature 100 oC, 200 oC, 300 oC, 400 oC, 500 oC, 6000C, 7000C respectively for 15 minutes and on temperature 800 oC for 3 hours. Dryed and calcined gel was analyzed of ADU content in ADU gel and the U3O8 content in U3O8 kernel with gravimetry method also
measured of U3O8 density. The good relative condition were at 75 0
C temperature and time was 30 minutes. At this condition was produced of ADU content 92.35% - 92.99% and the U3O8 content in U3O8 kernel was 99.18% - 99.65%. The result of analysis
density of U3O8 was 7.25-7.78 g/mL, where was teoritical density value 8.39 g/mL.
Keyword : urania sol, external gelation, ADU gel, kernel.
PENDAHULUAN
alah satu tahapan proses pembuatan kernel UO2
adalah proses sol-gel. Proses sol-gel mempunyai arti penting untuk pengolahan bahan
bakar nuklir yang merupakan salah satu metode pembuatan kernel UO2 melalui proses kimia basah.
Proses ini dapat dipakai pada pembuatan kernel uranium maupun campuran uranium thorium dalam
S
senyawa oksida maupun karbida. Prinsip dasar proses ini adalah bila larutan sol dalam air diteteskan dalam zat organik yang tidak bercampur dengan air maka tetes sol tersebut akan berbentuk bola kemudian dengan menambah zat pengendap akan diperoleh padatan berbentuk bola yang cukup stabil yang dinamakan gel.[1]
Pembuatan gel ADU merupakan suatu tahapan yang diperlukan dalam proses fabrikasi elemen bakar reaktor suhu tinggi. Tahapan ini mempunyai kedudukan penting pada proses pembuatan kernel UO2 karena dalam tahapan ini
butiran bentuk bola terjadi. Pada penelitian ini pembuatan gel ADU sebagai tahap awal pembentukan kernel UO2 dilakukan dengan metode
gelasi eksternal.[2]
Untuk membuat kernel diperlukan umpan yang berupa larutan uranil nitrat yang dicampur dengan larutan polivinil alkohol (PVA) sebagai zat aditif dan dibuat emulsi dengan menambahkan emulsigator minyak parafin dan stabilisator monosorbitol oleat (SPAN-80) sehingga terbentuk larutan sol. Suhu pembuatan larutan sol divariasi pada suhu 600C–800C dan waktunya divariasi 10– 60 menit. Larutan sol (umpan) kemudian dilakukan proses gelasi dengan cara meneteskan larutan sol ke dalam kolom gelasi yang berisi NH4OH 7N pada
suhu kamar melalui nozle/suntikan sederhana dengan memanfaatkan gaya grafitasi bumi. Sol diteteskan ke dalam kolom gelasi dengan ukuran panjang 1,5 m dan diameter dalam 5 cm dengan media gelasi NH4OH 7N sampai terbentuk
butiran-butiran gel bulat kecil-kecil seperti bola.[3]
Butiran gel yang diperoleh direndam/aging selama 30 menit, dicuci dengan NH4OH 2,5%
sebanyak 3 x dan 2-propanol untuk menghilangkan pengotor-pengotor seperti zat organik maupun zat-zat sisa dari hasil reaksi yang masih menempel serta untuk menstabilkan struktur gel.[1]
Gel yang terbentuk dikeringkan dengan oven pada suhu 50 oC dan 75 oC masing-masing selama 30 menit dan 1200C selama 4 jam. Gel ADU hasil pengeringan dianalisis kadar ADU dan kadar air secara grafimetri. Hasil pengeringan kemudian dikalsinasi pada suhu 100 oC, 200 oC, 300 oC, 400
o
C, 500 oC, 6000C, dan 7000C masing – masing selama 15 menit dan suhu 8000C selama 3 jam, menghasilkan kernel U3O8 seperti reaksi berikut
3(NH4)2U2O7+13/2O2 2U3O8+6NO+12H2O.
Kernel U3O8 hasil kalsinasi juga dianalisis kadar
dan diukur densitasnya.[4]
TATA KERJA Bahan dan Peralatan
Bahan yang digunakan adalah larutan ADUN (yang diperoleh dari Uranil Nitrat hasil
pelarutan U3O8), HNO3 pekat, K2Cr2O7 0,1N
titrisol, PVA, SPAN-80, H2SO4 pekat, NH4OH
pekat, 2–propanol, TiCl3, barium diphenyl
sulphonat, FeCl3, amido sulfonic acid, parafin
ABM, aseton.
Peralatan yang digunakan adalah gelas beker, magnetic stirrer, neraca analitik, buret, termometer, kertas pH, pH meter digital, erlenmeyer, corong kaca, sendok sungu, pipet volume, pipet mata, pipet mikro, labu takar, kolom gelasi, krus porselin, oven, furnace, gelasi arloji, piknometer.
Cara Kerja
1. Ditimbang PVA 1,6 g ditambah ABM 15 mL kemudian dilarutkan sampai larut sambil diaduk dalam magnetic stirrer pada suhu 60 sampai larut sempurna.
2. Larutan No. 1 ditambahkan ke dalam larutan ADUN (kadar U=180 g/L) pada pH 2 kemudian diaduk dan dipanaskan pada suhu 600C ditambah SPAN 80 sebanyak 0,5 ml dan parafin 0,5 ml diaduk selama 10 menit.
3. Dengan cara yang sama sol dibuat dengan variasi waktu 20 menit, 30 menit, 40 menit, 50 menit dan 60 menit serta variasi suhu 650C, 700C, 750C dan 800C.
4. Larutan sol didiamkan selama 2 jam kemudian diteteskan dengan jarum suntik berdiameter 0,5 mm ke dalam kolom gelasi yang berisi NH4OH
7N tetes demi tetes sehingga terbentuk butiran kecil - kecil (gel ADU).
5. Gel ADU yang terbentuk dilakukan pencucian dalam larutan NH4OH 2,5% sebanyak 3 kali,
kemudian dicuci dengan 2-propanol 1 kali dan disaring.
6. Gel hasil pencucian didiamkan dalam udara terbuka pada suhu kamar selama semalam. Proses Pengeringan
Proses pengeringan dilakukan secara bertahap, butiran gel ADU setelah didiamkan selama semalam kemudian gel dikeringkan dengan oven pada suhu 50 oC dan 75 oC masing-masing selama 30 menit kemudian 1200C selama 4 jam. Gel ADU hasil pengeringan dianalisis kadar ADU dan kadar air secara gravimetri.
Proses Kalsinasi
Proses kalsinasi dilakukan dengan pemanasan secara bertahap. Hal ini untuk menghindari terjadinya keretakan butiran akibat menguapnya zat-zat volatil yang berada pada butiran tersebut.
- Butiran gel yang sudah dikeringkan diletakkan dalam krus porselin, kemudian dimasukkan dalam tungku kalsinasi.
- Dilakukan pemanasan/kalsinasi secara bertahap pada suhu 100 oC, 200 oC, 300 oC, 400 oC, 500
o
C, 6000C dan 7000C masing-masing 15 menit serta 800 oC selama 3 jam.
- Tungku kalsinasi dimatikan kemudian dibiarkan sampai suhu kamar.
- Setelah dingin baru butiran U3O8 diambil.
Selanjutnya dilakukan pengamatan fisik dan kadar U3O8 secara gravimetri dengan perbedaan
sebelum dan sesudah pemanasan serta densitas (kerapatan U3O8)
Penentuan densitas (kerapatan) butiran U3O8
- Piknometer dikeringkan terlebih dahulu dengan hair dryer.
- Setelah kering piknometer ditimbang (= a gram) dengan menggunakan neraca analitik, kemudian diisi dengan air sampai penuh dan tidak ada gelembung udaranya kemudian ditimbang lagi (= b gram)
o Volume piknometer dihitung dengan rumus: o Volume piknometer (e) =
air
a b
dengan : ρair = berat jenis air pada suhu
ruang yakni 0,9966 g/cm3
- Piknometer diisi dengan butiran U3O8 kemudian
ditimbang (= c gram) o Berat butiran (w) = c – a
o Piknometer yang telah berisi butiran U3O8
diisi dengan aseton (CH3COCH3) sampai
penuh, dibiarkan beberapa saat agar aseton masuk ke dalam pori-pori butiran, kemudian ditimbang (= d gram).
o Berat aseton (f) (= d – c gram) o Volume aseton =
aceton
f
o Volume butiran = V piknometer – V aseton o Kerapatan butiran U3O8 = Butiran Volume Butiran Berat (g/mL)
HASIL DAN PEMBAHASAN
Proses pembuatan larutan sol untuk umpan gelasi diawali dengan pelarutan serbuk U3O8 atau
UO3 dalam larutan asam nitrat untuk memperoleh
larutan uranil nitrat defesien asam (ADUN). Larutan uranil nitrat yang diharapkan adalah larutan yang mempunyai komposisi UO2(NO3)1,5(OH)0,5.
Larutan ini bisa diperoleh dengan pelarutan langsung seperti tersebut diatas dalam larutan HNO3 substoikhiometris pada suhu 60 oC atau
pelarutan pada suhu >80 oC diikuti penguapan kemudian netralisasi dengan larutan NH4OH.
Larutan umpan sol dibuat dengan mencampurkan sejumlah zat aditif ke dalam larutan
ADUN pada suhu 60-80 oC dan waktu pencampuran pengadukan 10-60 menit. Zat aditif berfungsi untuk mengatur viskositas (kekentalan) dan penyesuaian pH. Larutan sol kemudian dilakukan proses gelasi sehingga terbentuk gel Amonium Diuranat (ADU) yang bulat kecil-kecil berwarna kuning. Gel ADU hasil gelasi kemudian dilakukan perendaman, pencucian, pengeringan dan kalsinasi sehingga menghasilkan kernel U3O8. Setelah kalsinasi pada
suhu 800 oC selama 3 jam kernel U3O8 diukur kadar
U3O8 dalam kernel U3O8 dengan metode gravimeter
dan juga diukur densitasnya dengan piknometer. Pada Tabel 1 ditunjukkan pengaruh suhu pencampuran larutan sol uranium terhadap perubahan kadar ADU dan kadar air dalam gel ADU dengan variasi suhu pencampuran 60 oC sampai 80 oC setelah dikeringkan pada suhu 120 oC. Tabel 1. Pengaruh Suhu Pencampuran Larutan Sol
Uranium Terhadap Kadar ADU dan Kadar Air Dalam Gel ADU
No
Suhu pencampuran
(oC)
Hasil analisis gel ADU Kadar dalam gel (%) Kadar air dalam gel (%) 1. 60 93,35 6,45 2. 65 94,85 5,15 3. 70 95,75 4,25 4. 75 96,10 3,90 5. 80 92,55 7,45
Pada Tabel 1 dapat dilihat bahwa perubahan suhu pencampuran pembuatan sol suhu 60 oC sampai 80 oC berpengaruh terhadap kadar ADU dalam gel ADU, sedang kadar air adalah banyaknya air yang terabsorbsi ke dalam gel ADU. Pada suhu 75 oC menghasilkan gel ADU yang relatif sempurna dengan kadar ADU sebesar 96,10% dan kadar air sebesar 3,90%.
Setelah proses pengeringan selesai dilanjutkan dengan proses kalsinasi, kalsinasi dilakukan secara bertahap. Hal ini untuk menghindari terjadinya keretakan butiran akibat penguapann zat-zat volatil yang berada pada butiran tersebut. Butiran gel yang sudah dikeringkan pada suhu 120 oC diletakkan dalam krus porselin kemudian dalam tungku kalsinasi dan dipanaskan bertahap pada suhu 100 oC, 200 oC, 300 oC, 400 oC, 500 oC, 600 oC, 700 oC masing-masing selama 15 menit dan 800 oC selama 3 jam.
Pengaruh suhu pencampuran sol uranium terhadap kadar U3O8 dalam kernel U3O8 dan
densitas kernel U3O8 hasil kalsinasi pada suhu 800 o
C selam 3 jam dengan variasi suhu pencampuran 60 oC -80 oC ditunjukkan pada Tabel 2
Pada Tabel 2 dapat dilihat bahwa kernel U3O8 yang dihasilkan mempunyai densitas relatif
baik yaitu 7,05 g/mL sampai 7,73 g/mL sedangkan kadar U3O8 dalam kernel U3O8 mempunyai
perbedaan yang signifikan yaitu 96,89% sampai 99,15%, sedang kondisi suhu pencampuran larutan sol uranium relatif baik pada suhu 75 oC, pada kondisi ini menghasilkan kadar U3O8 sebesar
99,15% dan densitas kernel U3O8 sebesar 7,73
g/mL.
Tabel 2. Pengaruh Suhu Pencampuran Larutan Sol Uranium Terhadap Kadar U3O8 dan
Densitas Kernel U3O8 Pada Suhu
Pencampuran 60 oC -80 oC Setelah Dikalsinasi Pada Suhu 800 oC
No
Suhu pencampuran
(oC)
Hasil analisis kernel U3O8
Kadar U3O8 dalam kernel U3O8 (%) Densitas (g/mL) 1. 60 97,05 7,26 2. 65 96,89 7,30 3. 70 99,10 7,70 4. 75 99,15 7,73 5. 80 98,45 7,05
Pada penelitian ini selain pengaruh suhu, dipelajari pengaruh waktu pencampuran larutan sol uranium yang dilakukan dengan variasi waktu 10 menit, 20 menit, 30 menit, 40 menit, 50 menit dan 60 menit dengan suhu pencampuran larutan sol yang relatif baik yaitu pada suhu 75 oC yang diperoleh pada hasil penelitian sebelumnya. Larutan sol uranium adalah hasil proses pencampuran antara uranil nitrat dengan konsentrasi uranium 180g/mL, PVA 1,6 g, SPAN-80 0,5 ml, parafin 0,5 ml pada suhu 75 oC waktu divariasi selama 10 sampai 60 menit, kemudian didiamkan selama 2 jam baru diteteskan ke dalam kolom gelasi yang berisi NH4OH 7N. Hasil proses gelasi (gel ADU) setelah
dicuci kemudian dikeringkan pada suhu 50 oC dan 75 oC masing-masing selama 30 menit dan 120 oC selama 4 jam baru dianalisis kadar ADU dan kadar air ADU dalam gel ADU.
Pada Tabel 3 ditunjukkan pengaruh waktu pencampuran larutan sol uranium terhadap perubahan kadar ADU dan air dalam gel ADU dengan variasi waktu pencampuran 10 menit sampai 60 menit pada suhu 75 oC.
Pada Tabel 3 dapat dilihat bahwa pengaruh waktu pencampuran sol uranium juga berpengaruh pada kadar ADU dan kadar air dalam gel ADU. Pada waktu pencampuran 30 menit sudah relatif baik (optimum) menghasilkan kadar ADU 92,95% dan kadar air 7,05%. Sedangkan pada waktu 40-60 menit menghasilkan kadar ADU dan kadar air yang relatif stabil dan hasilnya tidak jauh dengan waktu pencampuran 30 menit yaitu rata-rata kadar ADU 92,55% dan kadar air 7,45%. Hasil pengeringan gel ADU pada suhu 120 oC berwarna kuning orange, kemudian dikalsinasi pada suhu 100 oC, 200 oC, 300oC, 400 oC, 500 oC, 600 oC, 700 oC masing-masing selama 15 menit dan suhu 800 oC selama 3
jam. Setelah dingin pada suhu kamar hasil kalsinasi kernel U3O8 juga dianalisis kadar U3O8 dan densitas
kernel U3O8.
Tabel 3. Pengaruh Waktu Pencampuran Larutan Sol Uranium Terhadap Perubahan Kadar ADU dan Kadar Air Dalam Gel ADU Dengan Variasi Pencampuran 10 menit-60 menit Pada Suhu 75 oC Setelah Dikeringkan Pada Suhu 120 oC
No
Waktu pencampuran
(menit)
Hasil analisis gel ADU Kadar ADU dalam gel ADU (%) Kadar air dalam gel ADU (%) 1. 10 85,90 14,10 2. 20 90,75 9,25 3. 30 92,95 7,05 4. 40 92,70 7,30 5. 50 92,55 7,45 6. 60 92,40 7,60
Pada Tabel 4 ditunjukkan pengaruh waktu pencampuran larutan sol uranium terhadap kadar U3O8 dalam kernel U3O8 dan densitas kernel U3O8
dengan variasi waktu pencampuran 10 menit-60 menit setelah dikalsinasi pada suhu 800 oC .
Tabel 4. Pengaruh Waktu Pencampuran Larutan Sol Uranium Terhadap Kadar U3O8
Dalam Kernel U3O8 dan Densitas Kernel
U3O8 Dengan Variasi Waktu
Pencampuran 10 Menit-60 Menit Pada Suhu 800 oC
No
Waktu pencampuran
(menit)
Hasil analisis kernel U3O8
Kadar U3O8 dalam kernel U3O8 (%) Densitas (g/mL) 1. 10 99,10 7,25 2. 20 99,35 7,36 3. 30 99,60 7,78 4. 40 99,40 7,65 5. 50 98,85 7,40 6. 60 95,50 7,30
Pada Tabel 4 dapat dilihat bahwa waktu pencampuran larutan sol uranium antara 10 menit samapai 60 menit berpengaruh terhadap kadar U3O8
dan densitas kernel U3O8. Pada waktu pencampuran
larutan sol uranium selama 10 menit sampai 40 menit, kernel U3O8 yang terbentuk relatif sempurna
dengan kadar U3O8 dalam kernel U3O8 sebesar
99,10% sampai 99,60% dengan densitas U3O8
sebesar 7,25 g/mL sampai 7,78 g/mL. Sedangkan pada waktu pencampuran larutan sol uranium selama 50 menit sampai 60 menit kernel U3O8 yang
terbentuk kadar U3O8 dalam kernel U3O8 lebih kecil
yaitu sebesar 98,85% dan 95,50% sedangkan densitas relatif stabil yaitu 7,30 g/mL. Hal ini disebabkan pada pencampuran diatas 40 menit
terjadi sedikit perbedaan pada densitas sol sehingga menyebabkan penurunan kadar U3O8 yaitu dari
densitas sol rata-rata terukur 6,83 g/mL menjadi 6,55 g/mL.
Kondisi waktu pencampuran larutan sol uranium relatif baik untuk menghasilkan kernel U3O8 adalah selam 30 menit pada suhu 75 oC. Pada
kondisi ini menghasilkan kernel U3O8 yang relatif
bulat dan utuh dengan kadar U3O8 dalam kernel
U3O8 sebesar 99,18- 99,60% dan densitas kernel
U3O8 sebesar 7,25-7,78 g/mL, hampir mendekati
densitas teoritis sebesar 8,39 g/mL.
KESIMPULAN
Dari hasil penelitian pengaruh suhu dan waktu pencampuran pembuatan larutan sol uranium pada proses gelasi eksternal ternyata berpengaruh terhadap kadar ADU dalam gel ADU dan kadar U3O8 dalam kernel U3O8. Kondisi pembuatan
larutan sol relatif baik (optimum) pada suhu 75 oC dan waktu 30 menit. Pada kondisi ini dihasilkan gel ADU dengan kadar ADU sebesar 92,35-92,99% dan diperoleh kernel U3O8 yang relatif bulat dan
utuh dengan densitas sebesar 7,25-7,78 g/mL.
DAFTAR PUSTAKA
1. HIDAYATI dkk, Struktur Mikro Gel ADU Pada Berbagai Kondisi Pencucian, Seminar Nasional Kimia, FMIPA, UNS Surakarta, 2010.
2. BUSRON MASDUKI, WARDOYO, AGUNG W, Pengaruh Konsentrasi Uranium dan Asam Bebas Dalam Larutan Umpan Gelasi Terhadap Kualitas Kernel ADU, PPI BATAN Yogyakarta, 25-27 April 1995.
3. WARDOYO dan BUSRON MASDUKI, Pembuatan Kernel UO2 Melalui Proses Sol-Gel,
PPI PPNY Yogyakarta, 16-18 Maret 1990. 4. NARDI, Pengeringan Gel ADU, Skripsi S1
Teknik Nuklir UGM Yogyakarta, 1999.
TANYA JAWAB
Tri Rusmanto (PTAPB)
Bagaimana reaksi yang terbentuk pada pembuatan gel ADU?
Sri Widiyati
Reaksi yang terbentuk dalam pembuatan gel ADU adalah 2 UO2(NO3)1,5(OH)0,5 + 2
NH4OH (NH4)2U2O7 (gel) + NH4NO3 +
H2O
Suprihati (PTAPB)
Apa pengaruh konsentrasi uranium dalam pembuatan sol?
Bagaimana jika terlalu rendah atau terlalu tinggi? Sri Widiyati
Konsnetrasi uranium dalam pembuatan gel ADU sangat berpengaruh terhadap satabilitas butiran gel dan kualitas kernel yang dihasilkan.
Jika konsentrasi uranium rendah menyebabkan stabilitas butiran gel rendah sehingga gel yang dihasilkan lunak dan rapuh. Dan jika konsentrasi tinggi maka sol sangat kental dan densitas tinggi dan butiran gel yang dihasilkan mudah retak. Konsentrasi uranium yang baik antara 180-200 g/L.