67
Pengaruh Jumlah Mol Zinc Asetat Dyhidrate Terhadap Struktur
Kristal Lapisan Tipis ZnO (0,01; 0,02 dan 0,03 mol)
Lara Permata Sari
1*), Erfan Handoko
2, Iwan Sugihartono
31Jurusan Fisika, Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam Universitas Negeri Jakarta
Jl. Pemuda No. 10, Rawamangun, Jakarta 13220 *) Email: 1[email protected]
2[email protected] Abstrak
Telah dilakukan penumbuhan lapisan tipis ZnO dengan serbuk Zn(CH3COO)2. 2H2O sebagai prekursor dan
air de-ionisasi sebagai pelarut, ditumbuhkan di atas substrat Si (111) dengan menggunakan teknik Ultrasonic
Spray Pyrolisis (USP). Penumbuhan lapisan tipis ZnO tersebut menggunakan suhu tumbuh 450oC selama 10
menit, dan jarak nozzle dibuat konstan 30 cm, dengan variasi jumlah mol prekursor 0,01 mol; 0,02 mol dan 0,03 mol. Pengaruh dari jumlah mol tersebut terhadap struktur, ukuran kristal dan parameter kisi lapisan tipis ZnO dikarakterisasi dengan X-ray diffraction (XRD). Hasil uji berdasarkan data XRD menunjukkan bahwa sampel lapisan tipis ZnO merupakan kristal dengan struktur wurtzite heksagonal. Pola puncak difraksi yang dominan yaitu (100), (002) dan (101), dan pola puncak lainnya yang teridentifikasi adalah(103), (201).
Kata Kunci: ZnO, molaritas, USP, X-Ray Diffraction (XRD), Struktur Kristal.
Abstract
ZnO thin film with Zn(CH3COO)2. 2H2O powder as precursor and deionized water as a solvent, ZnO films
were grown on substrate Si (111) by using Ultrasonic Spray Pyrolisis (USP) technique has been carried out. The growth temperature 450oC for 10 minutes and the distance of nozzle 30 cm, with the variation of
molarity of precursor are 0.01 mol; 0.02 mol and 0.03 mol. The effect of that molarity on structure, crystallite size, the lattice parameter on thin films ZnO were investigated by X-ray diffraction (XRD). The result based on XRD pattern indicated that the samples thin film ZnO are hexagonal wurtzite structure with the (100), (002) and (101) as preferential crystallographic orientation, and the other peak which identified were (103), (201).
Keywords: ZnO, Molarity, USP, X-Ray Diffraction (XRD), Crystal structure.
1. Pendahuluan
ITO (indium tin oxide) merupakan material yang umumnya dipakai sebagai salah satu bahan TCO (transparent conductive oxide) karena memiliki nilai resistivitas listrik yang rendah dan memiliki transmitasi yang tinggi (~ 90%) pada daerah sinar tampak (visible) , namun karena harganya mahal disebabkan karena langkanya unsur indium, selain itu juga beracun, maka dibutuhkan material pengganti [3]. Salah satu material yang sangat potensial untuk menggantikan ITO dan tepat untuk dijadikan sebagai TCO alternatif adalah ZnO. ZnO memiliki sifat kimia dan mekanik yang stabil, tidak beracun, memiliki energi celah searah yang besar (3.37 eV jenis semikonduktor-n pada temperatur ruangan), terdapat melimpah di alam, sifat listrik yang baik, luminesen yang kuat, konduktivitas permukaan yang
sangat sensitif. Tingginya nilai energi ikat eksiton dari zinc oxide (~60 meV) dibandingkan GaN (21-28 meV) membuat emisi eksitonnya lebih efisien, bahkan pada temperatur yang tinggi [9]. Berdasarkan sifat-sifat tersebut, ZnO merupakan material yang menjanjikan Untuk diaplikasikan sebagai alat elektronika dan optoelektronika seperti sel surya, fotokatalis, surface accoustic device [8]. ZnO pada kondisi stabil berstruktur hexagonal wurtzite, memiliki parameter kisi a=3,24965 Å dan c = 5,2069 Å [5]. Tingkat efisiensi dan hasil dari sifat optik dan listrik nanodevice sangat ditentukan oleh sifat yang mendasari nanostrukturnya, Hal ini akan sangat bergantung pada orientasi kristal, ukuran, bentuk dan morfologinya [7].
68
Lapisan tipis ZnO dapat dibuat dengan berbagai macam teknik, antara lain, seperti sputtering [11, 12],
Chemical Vapour Deposition (CVD) [1] , Sol gel [4,
6] dan spray pyrolisis [7].
Pada penelitian ini akan dilakukan penumbuhan lapisan tipis ZnO dengan menggunakan teknik
ultrasonic spray pyrolisis (USP), dibandingan dengan
teknik yang lain, USP memiliki keunggulan antara lain, menghasilkan kualitas lapisan yang tinggi dengan menggunakan peralatan deposisi yang sederhana, suhu substrat yang tidak terlalu tinggi, rentang deposisi pada area yang luas dan deposisi yang seragam [7]. Proses menggunakan teknik ini meliputi optimasi banyak parameter proses seperti efek konsentrasi larutan [8], jarak nozzle ke substrat, kecepatan aliran udara, waktu dan suhu substrat saat proses deposisi yang akan mempengaruhi sifat-sifat dari suatu lapisan tipis [8, 10].
Pada jurnal ini, akan dipaparkan hasil tumbuhnya lapisan tipis ZnO di atas substrat Si (111) dengan menggunakan Zn(CH3COO)2. 2H2O sebagai prekursor dan air de-ionisasi sebagai pelarut. Pada penelitian ini akan dilakukan studi mengenai struktur, ukuran kristal dan parameter kisi lapisan tipis ZnO yang akan dikarakterisasi dengan mengggunakan
X-ray diffraction (XRD).
2. Metode Penelitian
Preparasi substrat: Silikon (111) dipotong dan dibersihkan dengan menggunakan isopropanol. Kemudian substrat dimasukan ke dalam air-deionisasi dan digetarkan dengan ultrasonic cleaner untuk menghilangkan unsur, ion, dan mineral lain yang terkandung di dalamnya. Memasukkan substrat ke dalam tabung kuarsa.
Preparasi Sampel: Menyiapkan serbuk Zn(CH3COO)2. 2H2O sebgai larutan prekursor dan air de-ionisasi sebagai pelarutnya, larutan dihomogenisasi dengan menggunakan ultrasonic
cleaner. Sebagai pembanding, larutan dibuat dengan
3 variasi konsentrasi yang berbeda, yaitu 0,01 mol, 0,02 mol dan 0,03 mol. Menyalakan dan menaikan tegangan slide regulator untuk memanaskan tabung kuarsa hingga mencapai suhu 450oC. Kemudian larutan prekursor akan dideposisikan di atas substrat silikon dengan meletakkannya dan menyalakan alat ultrasonic nebulizer, , sehingga larutanpun akan ter-evaporasi dan mengalir menuju substrat silikon melalui nozzle dengan jarak dibuat 30 cm, dilakukan selama 10 menit. Karakterisasi: Struktur lapisan tipis ZnO dikarakterisasi dengan menggunakan Shimadzu xrd-7000 XRD, radiasi Cukα, panjang gelombang λ 1,5406 Å. Hasil karakterisasi untuk mengetahui pengaruh dari konsentrasi larutan prekursor terhadap
struktur, ukuran kristal dan parameter kisi lapisan tipis ZnO tersebut.
3. Hasil dan Pembahasan
Proses penumbuhan lapisan tipis dengan menggunakan teknik ultrasonic spray pyrolisis telah berhasil dilakukan, seperti pada gambar 1. Pola difraksi sinar x pada lapisan tipis ZnO dengan konsentrasi yang berbeda (0,01 mol, 0,02 mol dan 0,03 mol) seperti pada gambar 2. Berdasarkan hasil data dari pola puncak difraksi yang dominan yaitu (100), (002) dan (101) dan pola puncak lainnya yang teridentifikasi adalah (103), (201) (JCPDS, 36-1451).
Struktur kristal pada ketiga sampel lapisan tipis ZnO yang terbentuk adalah hexagonal wurtzite. Pada perhitungan ukuran butir (D) yaitu hanya dilakukan pada bidang yang memiliki intensitas yang dominan berdasarkan peak yang terbentuk oleh hasil XRD. Ketiga peak yang dominan tersebut yaitu pada arah (100), (002) dan (101). Nilai parameter kisi dan regangan kisi pada masing-masing sampel yang terbentuk dapat diolah dengan tahap refinement (penghalusan) berdasarkan metode rietvield. Prinsip kerja metode rietvield yaitu dengan cara mencocokkan (fitting) keseluruhan pola difraksi sinar-X yang. Hal ini berguna untuk mendapatkan data struktur mikro secara lebih akurat. Metode ini dilakukan dengan menggunakan software High Score
Plus.
Berdasarkan tabel 1, nilai parameter kisi pada sampel lapisan tipis ZnO hanya memiliki sedikit perbedaan jika dibandingkan dengan parameter kisi literatur. Hasil nilai rata-rata parameter kisi a hasil observasi yaitu a= 3,25 Å dan literatur a = 3,249 Å. Hasil perhitungan nilai standar deviasi parameter kisi hasil observasi yaitu 0,00264, Standard Error data = 0,00152 dan presentasi kemiripan parameter kisi a hasil observasi dibandingkan literatur adalah 99,969 %.
Nilai parameter kisi c observasi adalah c = 5,204 Å dan literatur c = 5,206 Å. Standar deviasi = 0,002082, Standard Error data = 0,001202 dan presentasi kemiripan parameter kisi hasil observasi dibandingkan literatur yaitu 99,961%. Hasil ini memiliki kaitan dengan nilai regangan kisi kristal pada ketiga sampel yang tergolong kecil, yaitu hanya sekitar 0,2 %. Regangan kisi yaitu terbentuk oleh terdistribusinya parameter kisi muncul dari cacat kristal seperti terjadinya dislokasi kisi.Sehingga dapat disimpulkan bahwa parameter kisi yang terbentuk pada lapisan sangat mendekati standar literatur. Besar ukuran butir rata-rata pada sampel A, B dan C yaitu 46, 7 nm; 45,6 nm dan 54,8 nm.
69
MetodePenumbuhan Konsentrasi (0,01 mol) Konsentrasi (0,02 mol) Konsentrasi (0,03 mol)
Ultrasonic Spray Pyrolisis (USP), jarak nozzle 30 cm, suhu tumbuh 450oC, selama 10 menit.
Gambar 1. Profil Permukaan Lapisan Tipis ZnO Variasi Jumlah Mol Prekursor (A= 0,01 mol), (B =0,02 mol)
dan (C=0,03 mol)
Gambar 2. Pola XRD pada Lapisan Tipis ZnO di Atas Substrat Silikon dengan Variasi Jumlah Mol Prekursor
(A= 0,01 mol), (B =0,02 mol) dan (C=0,03 mol)
Pada sampel A, berdasarkan hasil pola difraksi pada gambar 2, pada sampel A memiliki perbedan pola difraksi dengan pola difraksi B dan C. Ukuran butir dari suatu material dipengaruhi oleh jumlah polikristal yang terbentuk.
Sehingga untuk menganalisis hubungan antara molaritas prekursor pada sampel lapisan tipis terhadap ukuran butir, hanya dapat diketahui dengan
hasil pola XRD sampel B dan sampel C saja, yaitu berdasarkan data pada tabel 1, yaitu semakin besar jumlah mol prekursornya maka akan semakin besar pula ukuran butir yang dihasilkan, sesuai dengan penelitian yang telah dilakukan oleh Amutha, dkk. [4]
70
Tabel 1. Parameter Kisi dan Ukuran Butir dan Regangan Kisi Lapisan Tipis ZnO dengan Jumlah Mol Prekursoryang Berbeda (A) 0,01 mol, (B) 0,02 mol dan (C) 0,03 mol
4. Kesimpulan
Lapisan tipis zinc oxide telah berhasil dilakukan di atas substrat silikon menggunakan teknik
ultrasonic spray pyrolysis. Hasil karakterisasi dari
ketiga sampel menunjukkan bahwa semua lapisan tipis ZnO yang terbentuk adalah poliskristal hexagonal wurtzite.
Pola puncak difraksi yang dominan yaitu (101), pola puncak lainnya yang teridentifikasi adalah (002), (103), (100), (201) (JCPDS, 36-1451). Ukuran kristal, D yang terbentuk pada
sampel A, B dan C yaitu
masing-masing 46, 7 nm; 45,6 nm dan 54,8
nm
.Nilai rata-rata parameter kisi hasil observasi yaitu a= 3,25 Å dan c = 5,204 Å dengan standar literatur masing-masing yaitu a = 3,249 Å. dan c = 5,206 Å.
Ucapan Terimakasih
Alhamdulillah, Ucapan terima kasih kami haturkan kepada Bapak Dr. Iwan Sugihartono, M.Si dan Bapak Erfan Handoko, M.Si selaku Dosen pembimbing saya yang telah menyediakan waktunya untuk berdiskusi hasil analisis penelitian, Bapak Priyambodo yang telah sangat membantu dalam proses pengujian sampel dan Bapak Dr. Bambang Prijamboedi atas diskusi dan kesempatannya menggunakan laboratorium Biokimia Jurusan Kimia Institut Teknologi Bandung.
Daftar Pustaka
[1] Adriyanto, F. 2002. Indentifikasi Parameter-Parameter yang Berpengaruh dalam Penumbuhan Lapisan Tipis ZnO dengan Metode MOCVD. Prosiding Pertemuan dan Presentasi
IImlah Penelitian Dasar IImu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir P3TM. 27 Juni. BATAN Yogyakarta: 69-73
[2] Aji, W.P, R.Priyotomo, I.Sugihartono, E. Handoko., B. Soegijono, dan M. Hikam. 2013. Pengaruh Suhu Tumbuh terhadap Struktur Kristal Lapisan Tipis ZnO 0,02 mol. Seminar
Nasional Fisika. Universitas Negeri Jakarta:
33-36.
[3] . 2013. Studi Penumbuhan dan Karakterisisasi Sifat Optik Lapisan Tipis ZnO.
Skripsi. Universitas Negeri Jakarta. Jakarta.
[4] Amutha, C, A. Dhanalakshmi, B. Lawrence, K. Kulathuraan, V. Ramadas, B. Natarajan. 2014. Influence of Concentration on Structural and Optical Characteristics of Nanocrystalline ZnO Thin Films Synthesized by Sol-Gel Dip Coating Method. Progress in Nanotechnology and
Nanomaterials 3(1): 13-18
[5] Beng, T.C. 2009. Growth of Zinc Oxide Nanostructures and Films and P-Doping of Fims in Aquoeous Solution. Thesis. Nasional University of Singapore. Singapore
[6] Khan, Z. R, M. S. Khan, M. Zulfequar, M. S. Khan. 2011. Optical and Structural Properties of ZnO Thin Films Fabricated by Sol-Gel Method.
Journal Materials Sciences and Applications:
340-345 Kode Sampel Arah bidang (hkl) Posisi puncak (2θ)
Parameter Kisi (Å) Ukuran butir, D (nm)
Regangan Kisi rata-rata (%) JCPDS standard (36-1451) Hasil Observasi A (100) 31,84 a = 3,249 c = 5,206 a = 3,253 c = 5,207 41,3 0,268 (002) 34,507 46,5 (101) 36,300 52.3 B (100) 31,814 a = 3,248 c = 5,204 48,7 0,270 (002) 34,470 42,5 (101) 36,301 45,6 C (100) 31,828 a = 3,249 c = 5,203 57,5 0,223
(002)
34,486
53,6
(101)
36,328
53,3
71
[7] Nehru, L.C, M. Umadevi, C. Sanjeeviraja. 2002. Studies on Structural, Optical and Electrical Properties of ZnO Thin Lapisans Prepared by the Spray Pyrolisis Method. International Journal of
Materials Engineering 2(1): 12-17.
[8] Rajendra, B, V, V. Bhat, D.Kekuda. 2013. Influence of Processing Parameters on the Optical Properties of Zinc Oxide Thin Film Grown by Spray Pyrolisis. International Journal
of Emerging Technology and Advanced
Engineering 3(8): 82-88
[9] Singh, Preetam, A. Kumar, Deepak, D. Kaur. 2007. Growth and Characterization of ZnO Nanocrystalline Thin Films and Nanopowder via Low-Cost Ultrasonic Spray Pyrolysis. Journal of
Crystal Growth: 303–310
[10] Syuhada, D. Bayuwati dan Sulaiman. 2008. Pembuatan Konduktor Transparan Thin Film SnO2 dengan Menggunakan Teknik Spray
Pyrolysis. Jurnal Fisika Himpunan Fisika Indonesia. 8(1): 24-29
[11] Wirjoadi, Yunanto, B. Siswanto, S. Sulamdari, Sudjatmoko. 2002. Karakterisasi Sifat Optik Lapisan Tipis ZnO: Al Pada Substrat Gelas untuk Jendela Sel Surya. Prosiding Pertemuan
dan Presentasi IImiah Penelitian Dasar IImu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir P3TM. 27
Juni. BATAN Yogyakarta
[12] Wahyuningsih, Kiki, P. Marwoto, Sulhadi. 2013. Konduktivitas dan Transmitasi Film Tipis Zinc
Oxide yang Dideposisikan pada Temperatur
