REPOSITORY
PENGARUH SUHU REFLUKS PADA UKURAN KRISTAL ZEOLIT YANG DISINTESIS DARI LEMPUNG ALAM
PASCA AKTIVASI DENGAN 3M H2SO4 DAN KALSINASI 750oC
OLEH:
REZA AULIA 1603115499
PROGRAM STUDI S1 KIMIA JURUSAN KIMIA
FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM UNIVERSITAS RIAU
PEKANBARU 2020
PENGARUH SUHU REFLUKS PADA UKURAN KRISTAL ZEOLIT YANG DISINTESIS DARI LEMPUNG ALAM
PASCA AKTIVASI DENGAN 3M H2SO4 DAN KALSINASI 750oC
Reza Aulia1*, Muhdarina2 1Mahasiswa Program S1 Kimia 2Dosen Bidang Kimia Fisika Jurusan Kimia
Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam Universitas Riau Kampus Binawidya, Pekanbaru, 28293, Indonesia
*reza.aulia5499@student.unri.ac.id ABSTRACT
This research aim to synthesized zeolite from Maredan natural clay. Clay was calcination at 7500C for 3 hours after activated by 3M sulfuric acid. Synthesized of zeolite consisted aging process around 3 hours, and reflux with temperatures variation of 80oC, 90oC, and 100oC. The synthesized zeolite was characterized using XRD (X-Ray Diffraction). The dominant type of synthesized zeolite was sodalite type with each crystal size on temperature of 80oC; 90oC; dan 100oC was 29,53nm; 42,65 nm; 30,19 nm. It can be concluded form this research that the increasing of temperature affected the number of crystal size, but becoming decrease at 100oC. This is caused of reflux temperature has reached the optimum point of crystal growth.
Keywords: crystal size, reflux temperature, sodalite.
ABSTRAK
Penelitian ini bertujuan mensintesis zeolit dari lempung alam Maredan. Lempung dikalsinasi pada 7500C selama 3 jam pasca aktivasi asam sulfat 3M. Tahap sintesis zeolit meliputi proses aging selama 3 jam dan proses refluks dengan variasi suhu 80oC, 90oC, dan 100oC. Zeolit yang diperoleh dikarakterisasi menggunakan XRD (X-Ray Diffraction). Jenis zeolit yang dominan dihasilkan adalah tipe sodalit dengan masing-masing ukuran kristal pada suhu 80oC; 90oC; dan 100oC adalah 29,53nm; 42,65 nm; 30,19 nm. Hasil penelitian ini menunjukkan bahwa peningkatan suhu refluks dapat menyebabkan kenaikan nilai rata-rata ukuran kristal, namun pada suhu 100oC terjadi penurunan. Hal ini karena suhu refluks telah mencapai titik optimum untuk pembentukan kristal.
PENDAHULUAN
Zeolit dapat dikategorikan menjadi zeolit alam dan zeolit sintetis. Saat ini, zeolit sintetis lebih banyak dikembangkan karena memiliki karakteristik yang lebih baik daripada zeolit alam. Beberapa mineral dapat disintesis menjadi zeolit, salah satunya lempung. Menilik perkembangan lempung dalam cakupan luas, Ltaief et al., (2015) telah melakukan peningkatan kualitas lempung dari Tunisia dengan menkonversinya menjadi faujasit, hasilnya menunjukkan bahwa faujasit tersebut memiliki kemampuan adsorpsi yang efektif untuk ion Cu (II), Co (II), dan Cr (III) dalam larutan berair. Material baru tersebut dapat dengan baik digunakan untuk penanganan air limbah yang terkontaminasi oleh logam berat. Manfaat dan keberlanjutan perkembangan lempung ini akhirnya mengusung penelitian ini dengan menjadikan lempung sebagai bahan baku dalam sintesis zeolit, dalam hal ini adalah lempung alam Maredan.
Lempung alam Maredan merupakan sumber daya mineral yang terdapat di Kabupaten Siak Provinsi Riau. Hasil analisis XRD menunjukkan lempung ini terdiri dari mineral kuarsa, kaolinit dan illit. (Zulfikar et al., 2011). Hasil analisis XRF yang dilakukan Widya (2018) juga menunjukkan kadar SiO2 dan Al2O3 yang tinggi yaitu 69,976% dan 26,186% sehingga lempung alam Maredan ini dapat dimanfaatkan sebagai bahan dasar untuk sintesis zeolit.
Penelitian pemanfaatan lempung alam Maredan menjadi zeolit telah dilakukan oleh Khasanah (2019), zeolit yang didapatkan yaitu zeolit jenis LTA dan sodalit. Penelitian tersebut menggunakan aktivator 3M H2SO4 dan kalsinasi pada 750oC, serta variasi suhu refluks 80oC dan 100oC pada tahap sintesis zeolit. Nilai rata-rata ukuran kristal sodalit yang dihasilkan yaitu 29,90nm dan 17,14nm. Oleh sebab itu, berdasarkan hasil penelitian tersebut maka penelitian ini bertujuan mempelajari pengaruh ukuran kristal zeolit yang dihasilkan dengan penambahan variasi suhu refluks menjadi 80oC, 90oCdan 100oC.
METODOLOGI PENELITIAN a. Alat dan bahan
Adapun Alat-alat yang digunakan dalam penelitian ini adalah ayakan ukuran 100 dan 200 mesh, neraca analitik (ABJ-320-4NM), desikator, magnetic stirrer, lumpang alu, oven (Memmert), furnance (Naberthem), krusibel, pH meter (HORIBA LAQUAact D-71G), labu leher tiga, serangkaian alat refluks, hotplate (REXIM RSH-IDR L120), XRD (PANanalytical Empyrean). Adapun bahan-bahan yang digunakan dalam penelitian ini adalah lempung alam Desa Maredan (Kecamatan Tualang, Kabupaten Siak, Provinsi Riau), larutan asam sulfat H2SO4 3M, larutan buffer pH 4, 7 dan 10, larutan Natrium Hidroksida (NaOH) 5M, kertas saring Whatman No.42, akuades, dan akua DM.
b. Preparasi dan aktivasi lempung Maredan
Sampel lempung yang telah diambil kemudian dicuci dengan aquades dan dikeringkan dengan bantuan sinar matahari untuk mengurangi kadar air di dalamnya sehingga memudahkan proses penggerusan dan pengayakan. Setelah proses pengeringan lempung tersebut digerus menggunakan lumpang kayu dengan tujuan untuk memperkecil ukuran partikel kemudian diayak dengan rentang ukuran partikel 100 ≥ x ≥ 200 mesh ( x adalah ukuran partikel ). Kemudian serbuk lempung dikeringkan di dalam oven pada suhu 105oC.
Pertama lempung ditimbang sebanyak 10 g, kemudian dibuat campuran dengan 100 ml asam sulfat 3M di dalam labu leher tiga. Kemudian campuran direfluks selama 3 jam pada suhu 80oC. Selanjutnya campuran disaring dengan menggunakan kertas saring whattman untuk memisahkan filtrat dan pastanya. Pasta lempung dicuci dengan aqua DM hingga mendekati pH 4. Kemudian pasta lempung dikeringkan dalam oven pada suhu 105oC selama 24 jam. Padatan yang didapat merupakan lempung Maredan teraktivasi asam sulfat. Serbuk lempung yang didapat dikalsinasi pada suhu 750oC selama 3 jam , kemudian lempung didinginkan dalam desikator. c. Sintesis zeolit
Serbuk lempung Maredan teraktivasi asam sulfat diambil sebanyak 10 g, kemudian serbuk lempung di masukkan ke dalam labu
leher tiga 250 mL bersamaan dengan NaOH 5M sebanyak 50 ml. Campuran diaduk menggunakan magnetic stirrer pada suhu 80oC selama 3 jam dengan kecepatan 300 rpm. Campuran yang dihasilkan dipanaskan secara refluks pada suhu 80oC, 90oC, dan 100oC selama 8 jam tanpa pengadukan. Hasil yang diperoleh disaring dan dicuci dengan akua DM dengan pH filtrat akhir yaitu 8. Hasil yang diperoleh dikeringkan pada 105ºC selama 24 jam.
d. Karakterisasi zeolit
Zeolit yang dihasilkan dianalisis dengan difraksi sinar-X (XRD) untuk mengetahui kristalinitasnya. Analisis dilaksanakan di Laboratorium Instrumen Institut Teknologi Bandung, Jawa Barat. Sampel dengan ukuran partikel 25-75 μm berbentuk bubuk (powder) dianalisis dengan menggunakan XRD. Adapun perlakuannya yaitu sampel dimasukkan ke dalam XRD dengan logam target Cu dan scan range pada 10o - 70o sehingga didapat hasil berupa difraktogram pada layar komputer. Kemurnian zeolit yang dihasilkan didapat dari hasil data yang diolah menggunakan aplikasi origin lab. Zeolit sintesis juga diteliti terkait dengan ukuran kristalnya, dalam hal ini ukuran kristal dari jenis zeolit yang dominan dihasilkan, menggunakan persamaan Debye Scherrer (Patterson, 1939), seperti yang tertulis pada persamaan berikut :
𝐵 = 𝐾λ/(𝐿 cos 𝑋/2) ... (1) Keterangan :
K = konstanta yang bernilai 0. 93
λ = panjang gelombang
L = linear dimension of particle
x/2 = sudut Bragg
HASIL DAN PEMBAHASAN Zeolit hasil sintesis dikarakterisasi menggunakan XRD (X-Ray Diffraction). Karakterisasi ini dilakukan untuk mengetahui jenis mineral dan ukuran kristal yang dihasilkan. Hasil karakterisasi XRD berupa difraktogram yang diperoleh kemudian dibandingkan dengan data standar mineral zeolit yaitu JCPDS (Joint Committee on Powder Direction), dan ditampilkan pada
grafik hubungan antara 2 theta (derajat) vs intensitas (cps) pada Gambar 1.
Analisis hasil karakterisasi XRD yaitu berupa intensitas puncak dapat digunakan untuk menentukan ukuran kristal dari zeolit hasil sintesis. Difraktogram (Gambar 1) memperlihatkan 2 jenis zeolit yang muncul yaitu zeolit sodalit dan zeolit LTA (linde type-A). Nilai rata-rata ukuran kristal ditampilkan ke dalam bentuk grafik sebagai hubungan dengan kenaikan suhu refluks (Gambar 2).
Gambar 1. Difraktogram zeolit hasil sintesis dengan variasi suhu refluks 80oC, 90oC, dan 100oC Berdasarkan nilai rata-rata
ukuran kristal pada Gambar 2 terjadi peningkatan seiring dengan meningkatnya suhu, namun pada suhu 100oC terjadi penurunan nilai ukuran kristal, hal ini dikarenakan suhu sudah mencapai titik optimal. Alipour et al.,
(2014) telah melakukan penelitian dan menunjukkan pada pembentukan kristal zeolit NaA dengan kristalinitas dan ukuran kristal meningkat ketika suhu kristalisasi meningkat. Tetapi jika peningkatan suhu kristalisasi melebihi suhu optimal akan
menyebabkan penurunan kristalinitas dan ukuran kristal, yang menunjukkan destruktif efek dari suhu tinggi pada kristal yang terbentuk. Hal ini terbukti dari penelitian yang telah dilakukan
oleh Karimi et al., (2012), pada suhu 150oC dan 175oC masih terjadi peningkatan ukuran kristal, namun pada suhu 200oC terjadi penurunan yang signifikan.
Gambar 2. Grafik hubungan antara ukuran kristal terhadap kenaikan suhu refluks.
Nilai rata-rata ukuran kristal pada penelitian ini dibandingkan dengan hasil yang didapatkan oleh penelitian Harahap (2019) yang menggunakan aktivator asam sulfat 1M dan suhu kalsinasi 650oC (Gambar 2). Penelitian tersebut menunjukkan bahwa nilai rata-rata ukuran kristal mengalami peningkatan seiring dengan kenaikan suhu yang berbeda dengan menggunakan aktivator asam sulfat 3M dan suhu kalsinasi 750oC. Melalui perbandingan ini dapat dilihat bahwa zeolit dengan konsentrasi asam sulfat yang lebih tinggi akan menghasilkan nilai rata-rata ukuran kristal yang lebih besar. Semakin tinggi konsentrasi asam yang diberikan maka semakin mudah untuk menghilangkan pengotor
saat aktivasi lempung awal. Pengotor seperti Fe, Ca, dan Mg yang terdapat pada lempung dapat mengganggu dalam tahap awal sintesis zeolit, proses aging, sehingga jika tidak berhasil dihilangkan maka akan berpengaruh pada ukuran kristal yang dihasilkan.
KESIMPULAN
Sintesis zeolit berbahan dasar lempung alam Maredan telah berhasil dilakukan dan menghasilkan zeolit sintesis dengan pengaruh waktu aging 3 jam dan variasi suhu refluks 80oC; 90oC; dan 100oC. Berdasarkan hasil analisis dari karakterisasi menggunakan XRD didapatkan bahwa nilai rata-rata ukuran kristal adalah 29,53nm; 42,65nm ; dan 30,19nm. 29,53 42,65 30,19 17,3 20,5 30,38 0 10 20 30 40 50 80 90 100 Ukur an Kr ist al (nm) Suhu Refluks (oC) 3M H2SO4 1M H2SO4
Peningkatan suhu refluks menyebabkan kenaikan dari ukuran kristal, tetapi pada suhu 100oC terjadi penurunan ukuran kristal. Hal ini disebabkan suhu refluks telah mencapai titik optimum untuk pembentukan kristal. Zeolit hasil sintesis dari lempung alam Maredan yang menggunakan aktivator asam sulfat 3M dan suhu kalsinasi 750oC menghasilkan nilai rata-rata ukuran kristal yang lebih besar dibandingkan asam sulfat 1M 650oC.
DAFTAR PUSTAKA
Alipour, S. M., Rouein H., dan Sima A. 2014. Effects of the different synthetic parameters on the crystallinity and crystal size of nanosized ZSM-5 zeolite. Rev Chem Eng. 30(3): 289-322. Karimi, R., Bayati B., Charchiaghdam
N., Ejtemaee M., dan Babaluo A.A. 2012. Studies of the effect of synthesis parameters on ZSM-5 nanocrystalline material during template-hydrothermal synthesis in the presence of chelating agent. Powder Technol. 229-236.
Khasanah, V. 2019. Sintesis zeolit berbahan baku lempung maredan melalui metode refluks: pengaruh konsentrasi aktivator asam sulfat dan suhu kristalisasi zeolit. Skripsi. Universitas Riau, Pekanbaru. Ltaief, O. O., Stephane S., Sophie F.,
dan Mourad B. 2015. Synthesis of Faujasite type zeolite from low grade Tunisian clay for removal of heavy metals from
aqueous waste by batch process: Kinetic and equilibrium study. Comptes Rendus Chimie. 18: 1123– 1133.
Patterson, A. L. 1939. The Scherrer formula for x-ray particle size determination. Physical Review. 56: 978-982.
Widya. 2018. Pengaruh laju dan waktu pengadukan pada proses flokulasi sampel air sungai siak menggunakan koagulan cair berbasis lempung alam. Skripsi. Kimia FMIPA. Universitas Riau, Pekanbaru Zulfikar, Martua R. P., dan Ganjar L.
2011. Inventarisasi mineral non logam di kabupaten siak provinsi riau. Prosiding Hasil Kegiatan Pusat Sumber Daya Geologi Tahun 2011, Siak.
