STUDI SINTESIS BAHAN YSZ
(
YTTRIA STABILIZED ZIRCONIA,
Y2O3-ZrO2) MELALUI
PEMADUAN DENGAN PROSES ULTRASONIK
SKRIPSI
GALIH PUTRA DRANTOU MUNGGARAN
0910442034
JURUSAN FISIKA
FAKULTASMATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUANALAM
UNIVERSITAS ANDALAS
PADANG
STUDI SINTESIS BAHAN YSZ (Yttria Stabilized Zirconia, Y2O3-ZrO2) MELALUI PEMADUAN DENGAN PROSES ULTRASONIK
ABSTRAK
Telah dilakukan studi sintesis bahan YSZ (Yttria Stabilized Zirconia, Y2O3-ZrO2)
melalui pemaduan dengan proses ultrasonik. Untuk mendapatkan perbandingan
analisis, dilakukan juga sintesis bahan YSZ dengan high energy ball milling dan
penggerusan. Komposisi kimia dari Y2O3:ZrO2 adalah 4,5% mol:95,5% mol
(4,5YSZ) dan 8,0% mol:92% mol (8YSZ). Serbuk yttria dan zirkonia berukuran nano ditambahkan dengan toulene cairan dan kemudian dipadukan dengan
menggunakan ultrasonic probe dengan frekuensi 20 kHz dan amplitudo 39%
selama 10 dan 40 jam. Setelah itu, serbuk hasil pemaduan dikalsinasi pada temperatur 500°C selama 3 jam dan dikompaksi pada tekanan ~100 Mpa, kemudian disintering pada temperatur 1.400°C selama 3 jam. Karakterisasi
berturut-turut dilakukan dengan menggunakan XRD (X-ray Diffraction)
spektroskop , SEM-EDS (Scanning Electron Microscope-Energi dispersif X-ray
spektroskop) dan LCR (Induktansi, Kapasitansi dan Resistance) meter. Hasil penelitian menunjukkan bahwa serbuk hasil pemaduan cukup homogen dengan proses ultrasonik meskipun fasa YSZ belum sepenuhnya terbentuk untuk semua variasi komposisi dan waktu pemaduan. Namun, fasa YSZ telah terbentuk untuk semua sampel pelet YSZ setelah proses sintering meskipun masih teridentifikasi sebagian kecil puncak fasa monoklinik zirkonia. Selain itu, nilai konduktivitas ionik-nya relatif baik. Nilai ini meningkat dengan bertambahnya temperatur dan komposisi yttria sesuai dengan karakteristik ionik pada padatan YSZ. Hasil penelitian menunjukkan bahwa proses ultrasonik untuk memadukan serbuk yttria dan zirkonia dalam sintesis bahan YSZ berpotensi untuk digunakan dan dieksplorasi.
Kata kunci: YSZ, yttria, zirkonia, ultrasonik, high energy ball milling,
STUDY ON SYNTHESIS OF YSZ (Yttria Stabilized Zirconia, Y2O3-ZrO2) MATERIALS BY ULTRASONIC METHOD FOR MIXING PROCESS
ABSTACT
The synthesis of YSZ (Yttria Stabilized Zirconia, ZrO2-Y2O3) materials by
ultrasonic method for mixing process have been done. In order to have comparison analyses, high energy ball milling and grinding methods for mixing process to syntheses of YSZ materials were also done. The chemical compositions
of Y2O3:ZrO2 were 4.5 mol%:95.5 mol% (4.5YSZ) and 8.0 mol%:92 mol%
(8YSZ). Yttria and zirconia nano-sized powders were added with a liquid toulene
and then mixed using ultrasonic probe with a frequency of 20 khz and amplitude of 39% for 10 and 40 hours. Afterward, the mixed powders were calcined at temperature of 500°C for 3 hours, compacted with pressure of ~100 Mpa, and then sintered at temperature of 1,400°C for 3 hours. Characterizations were done using XRD (X-ray Diffraction) Spectroscope, SEM-EDS (Scanning Electron Microscope-Energy Dispersive X-ray Spectroscope) and LCR (Inductance, Capacitance and Resistance) meter, respectively. The results showed that the powders were mixed quite homogeneous by ultrasonic method process even though YSZ phase has not been fully formed for all the variation of compositions and mixing times. However, the phase of YSZ has been formed for all the YSZ pellets samples after sintering process although small peaks of monoclinic phase of zirconia were still indicated. Furthermore, the ionic conductivity values were relatively good. The values increased with the increasing of temperature and yttria composition which is related to the characteristics of solid state ionics of YSZ. The results showed that the ultrasonic method to mix of yttria and zirconia powders for synthesizing of YSZ materials is potential to be used and explored.
1
BAB I
BAB I PENDAHULUAN
1.1 Latar Belakang
Zirkonium dioksida (ZrO2) atau yang disebut dengan zirkonia adalah
bahan keramik maju yang penting karena memiliki kekuatannya yang tinggi dan
titik lebur yang sangat tinggi (2700°C). Selain itu, bahan zirkonia juga memiliki
konduktivitas ion oksigen, konduktivitas termal yang rendah, fleksibilitas yang
tinggi, dan ketahanan terhadap korosi (Rivai dan Takahashi, 2010). Zirkonia telah
digunakan sebagai pompa oksigen, sensor oksigen, sel bahan bakar (fuel cell),
lapisan penghalang termal (thermal barrier coatings), dan aplikasi suhu tinggi
lainnya (Shackelford dan Doremus, 2008). Beragamnya aplikasi zirkonia ini
berkaitan dengan sifat-sifat khusus dan kemampuan yang dimilikinya.
Salah satu aplikasi penting zirkonia yang tengah dikembangkan di
PTBIN-BATAN adalah sebagai bahan untuk sensor oksigen. Sensor oksigen diperlukan
sebagai perangkat yang dapat memantau konsentrasi oksigen pada sistem nuklir
berpendingin lead alloy seperti pada LFR (Lead alloy-cooled Fast Reactor)
maupun target spalasi pada ADS (Accelerator Driven System). Dengan sifatnya
yang tahan korosi dan kuat secara mekanik di dalam cairan logam berat pada
temperatur yang relatif tinggi (Gessi, 2009), zirkonia dipilih sebagai bahan pada
pembuatan sensor oksigen. Telah diketahui bahwa timbal cair dan timbal-bismut
nuklir pada LFR maupun target spalasi pada ADS, tetapi timbal cair dan LBE
bersifat korosif untuk baja pada suhu tinggi dan cenderung menyebabkan
pembentukan PbO dalam komponen suhu rendah dari sistem (OECD/NEA
Handbook, 2007). Pengaturan kadar konsentrasi oksigen di dalam cairan lead
alloy sangat penting di lakukan pada teras reaktor LFR dan ADS untuk
pengendalian korosi dan pencegahan pembentukan oksida timbal. Oleh sebab itu,
pengembangan sensor oksigen merupakan salah satu isu utama dalam
pengembangan sistem reaktor LFR dan ADS.
Zirkonia murni memiliki struktur yang tidak stabil dalam fungsi
temperatur, karena zirkonia murni memiliki tiga macam struktur kristal pada
temperatur yang berbeda. Pada temperatur ruang zirkonia memiliki struktur
monoklinik. Pada temperatur yang lebih tinggi (>1000°C) zirkonia memiliki
struktur tetragonal dan kubik. Untuk berbagai aplikasi termasuk sensor oksigen
zirkonia digunakan dalam keadaan stabil (stabilized state). Hal ini karena zirkonia
memiliki ketangguhan mekanik yang dimiliki pada fasa tetragonal atau untuk
konduktivitas ionik yang tinggi pada fasa kubik (Shackelford dan Doremus,
2008). Untuk proses stabilisasi zirkonia, biasanya zirkonia ditambahkan dengan
oksida lain. Bila zirkonia dicampur dengan bahan oksida lain, maka fasa
tetragonal dan fasa kubik zirkonia menjadi stabil pada temperatur ruang.
Sensor oksigen adalah aplikasi yang menggunakan konduktivitas yang
sangat tinggi dari zirkonia pada struktur kubik yang distabilkan oleh yttria (Y2O3)
(Shackelford dan Doremus, 2008). Untuk menstabilkan zirkonia pada struktur
yang telah distabilkan oleh yttria disebut YSZ (Yttria Stabilized Zirconia).
Penambahan yttria pada zirkonia mengakibatkan pergantian beberapa ion Zr4+
dalam kisi zirkonia dengan ion Y3+ (Shakthinathan dkk, 2012). Hal ini
menghasilkan kekosongan oksigen karena tiga ion O2- dari yttria menggantikan
empat ion O2- pada zirkonia. Kondisi ini memungkinkan pergerakan ion-ion O
2-pada temperatur yang cukup untuk menghasilkan energi bagi ion-ion tersebut
bergerak.
Pengembangan bahan YSZ telah dilakukan dengan berbagai metode
sintesis dan dikategorikan dalam metode kimia dan metode fisika (solid state
reaction). Metode kimia memiliki beberapa kelebihan antara lain zat yang
disintesis memiliki homogenitas tinggi. Sedangkan metode solid state reaction
memiliki kelebihan yaitu relatif sederhana dalam proses sintesis. Metode ini
merupakan metode yang paling banyak digunakan untuk sintesis bahan anorganik
dengan mengikuti rute yang hampir universal, yakni melibatkan pemanasan
berbagai komponen pada temperatur tinggi selama periode yang relatif lama
(Ismunandar, 2006). Selain itu, metode ini menghasilkan material yang lebih
murni.
Sintesis bahan YSZ dengan metode solid state reaction secara
konvensional dilakukan melalui pemaduan dengan proses penggerusan
menggunakan agate mortar dan pastel serta ball mill. Metode solid state reaction
dalam sintesis bahan YSZ juga dapat dilakukan melalui proses pemaduan dengan
high energy ball milling (Tonejc dkk., 1999). Proses penggerusan dan high
Pada proses pemaduan dengan penggerusan, proses penggerusan harus diulang
beberapa kali, jika produk hasil sintesis belum terbentuk sempurna. Sedangkan
pada proses high energy ball milling, kecenderungan terdapatnya pengotor yang
diakibatkan dari benturan bola-bola serta benturan bola dengan wadah milling
(vial). Oleh karena, itu perlu dilakukan pengembangan proses pemaduan lain
dalam sintesis bahan YSZ dengan metode solid state reaction.
Proses ultrasonik merupakan proses yang biasa diterapkan untuk
mencampur dan menyebarkan campuran serta memperkecil ukuran partikel.
Penggunaan proses ultrasonik pada sintesis bahan YSZ telah dilakukan
sebelumnya oleh peneliti lain (Indayaningsih dan Nurhayati, 2006). Namun,
proses ultrasonik yang dilakukan hanya untuk mengurangi ukuran diameter
partikel serbuk YSZ yang telah disintesis sebelumnya. Proses ultrasonik
memungkinkan terjadinya reaksi solid state (padat-padat) yang diakibatkan
adanya temperatur yang sangat tinggi yang dihasilkan pada proses pemaduan
akibat adanya proses kavitasi dalam campuran/larutan. Selain itu, potensi adanya
pengotor dari proses pemaduan dengan utrasonik dapat diminimalisasi. Oleh
karena itu, proses ultrasonik dapat dikembangkan dan berpotensi dalam sintesis
bahan YSZ.
Pada penelitian ini dilakukan sintesis YSZ dengan metode solid state
reaction melalui proses pemaduan dengan ultrasonik dan sebagai pembanding
terhadap hasil sintesis YSZ, sintesis YSZ juga dilakukan dengan proses pemaduan
lainnya yaitu high energy ball milling dan penggerusan. Penelitian ini merupakan
untrasonik. Diharapkan dari penelitian ini dapat diperoleh hasil sintesis bahan
YSZ yang lebih baik. Sebagai parameter tingkat keberhasilan sintesis, bahan YSZ
yang diperoleh dikarakterisasi dari sisi morfologi, struktur mikro, homogenitas
komposisi, fasa, maupun konduktivitas ionik.
1.2 Tujuan dan Manfaat Penelitian
Tujuan dari penelitian ini adalah mensintesis bahan YSZ dengan metode
solid state reaction melalui proses pemaduan dengan ultrasonik. Bahan hasil
sintesis dibandingkan dengan hasil sintesis melalui proses pemaduan lainnya yaitu
high energy ball milling dan penggerusan.
Manfaat dari penelitian ini adalah diperoleh pemahaman dan informasi
tentang proses sintesis YSZ melalui proses pemaduan dengan ultrasonik, high
energy ball milling dan penggerusan. Serta dapat diketahui pengaruh
masing-masing proses pemaduan terhadap karakterisasi bahan YSZ hasil sintesis tersebut
dengan variasi komposisi dan waktu pemaduan.
1.3 Ruang Lingkup dan Batasan Penelitian
Penelitian sintesis bahan YSZ dilakukan dengan metode solid state
reaction melalui proses pemaduan dengan ultrasonik, high energy ball millling,
dan penggerusan dengan memvariasikan komposisi bahan dasar. Variabel
komposisi Y2O3:ZrO2 yang digunakan dalam penelitian ini yaitu, 4,5% mol:95,5%
waktu pemaduan yaitu 10 jam dan 40 jam dilakukan pada metode ultrasonik dan
high energy ball milling untuk setiap variasi komposisi. Sementara pengulangan
penggerusan dilakukan sebanyak 2 kali untuk setiap komposisi pada metode
penggerusan. Bahan hasil sintesis kemudian dikarakterisasi dengan menggunakan
