0
SINTESIS LAPISAN TIPIS ALUMINUM-DOPED ZINC OXIDE (ZnO:Al)
PADA SUHU RELATIF RENDAH MENGGUNAKAN METODA SPRAY
PYROLYSIS
Usulan Penelitian Individu
Diajukan untuk Mendapat Bantuan Dana dari Jurusan Fisika UIN Sunan Gunung Djati Bandung Tahun Anggaran 2015
Oleh:
Dr. Bebeh Wahid Nuryadin NIP: 198608162011011009
FAKULTAS SAINS DAN TEKNOLOGI UIN SUNAN GUNUNG DJATI BANDUNG
1
Sintesis Lapisan Tipis Aluminum-doped Zinc Oxide (ZnO:Al) Pada Suhu Relatif Rendah Menggunakan Metoda Spray Pyrolysis
Abstrak. Lapisan tipis transparan konduktif berbasis ZnO:Al (AZO) telah menarik banyak perhatian sebagai bahan pengganti yang menjanjikan untuk lapisan tipis indium tin oxide (ITO) yang umum digunakan pada banyak aplikasi. Selain itu, sifat listrik dan optik lapisan tipis AZO sangat dipengaruhi oleh konsentrasi dopan, ketebalan lapisan dan proses sintesisnya. Parameter sintesis seperti jenis substrat, suhu pertumbuhan, dan atmosfer ambient memainkan peran penting dalam struktural kristal, sifat listrik dan sifat optik lapisan. Kami tertarik untuk mensintesis lapisan tipis ZnO:Al pada suhu rendah menggunakan metode spray pyrolysis. Proses sintesis pada suhu rendah diharapkan mampu mengarahkan pengembangan lapisan tipis pada substrat plastik atau material fleksibel lainnya.
Kata kunci: Aluminium-doped zinc oxide (ZnO:Al), spray pyrolysis, suhu rendah.
A. Latar belakang
2
Lapisan tipis AZO telah berhasil disintesis menggunakan berbagai teknik diantaranya adalah atomic laser depositon (ALD) [3], pulse laser deposition (PLD) [8], RF dan DC magnetron sputtering [4-5], molecular oxide chemical deposition (MOCVD) [6,9], teknik sol–gel [7]. Metode spray pyrolysis memiliki kelebihan dalam aplikasi industri karena prosesnya mudah, sederhana dan murah. Pada metoda spray pyrolysis, larutan logam-organik disemprotkan menggunakan udara bertekanan pada subtrat kaca bersuhu tinggi. Metoda tersebut dapat menghasilkan lapisan tipis AZO dengan ketebalan yang seragam dan dapat diatur dengan optimalisasi parameter konsentrasi larutan, waktu sintesis, dan suhu substrat [10]. Beberapa tahun kebelakang, lapisan tipis ZnO tipe-n atau didoping Al telah disintesis menggunakan metoda spray pyrolysis pada suhu substrat >400 °C [10-12]. Penelitian tersebut menggunakan zinc acetate dihydrate dan aluminum trichloride sering digunakan sebagai sumber Zn dan Al. Namun, belum ada penelitian berkaitan proses sintesis AZO menggunakan zinc acetate dihydrate dan aluminum nitride nonahydrate pada suhu yang cukup rendah (~300 °C). Oleh karena itu, peneliti tertarik untuk meneliti sintesis lapisan tipis ZnO:Al (AZO) dan aplikasinya sebagai lapisan oksida transparan konduktif (TCO).
B. Perumusan Masalah dan Kerangka Berfikir
Secara khusus masalah dan ruang lingkup dalam penelitian ini adalah sebagai berikut:
(1) Apakah lapisan tipis ZnO:Al (AZO) dapat disintesis pada suhu relatif rendah (~300 °C) menggunakan metode spray pyrolysis?
(2) Bagaimana pengaruh konsetrasi bahan dasar dan doping Al terhadap peningkatan kualitas sifat listrik dan optik lapisan tipis ZnO:Al (AZO)? C. Tujuan penelitian
3 D. Manfaat penelitian
Proses sintesis lapisan tipis AZO pada suhu rendah akan menurunkan penggunaan energi dalam pembuatan lapisan tipis. Hal ini menyebabkan produksi lapisan tipis AZO akan lebih murah dan mudah. Selain itu, pengembangan lapisan AZO pada permukaan plastik atau material fleksibel lainnya menjadi terbuka luas. Selain itu, konsentrasi bahan dasar dan doping Al sangat berpengaruh pada sifat listrik dan optik lapisan tipis AZO. Hal ini disebebkan pendopingan aluminum menyebabkan terjadinya peningkatan pembawa muatan negatif dari ZnO.
E. Tinjauan pustaka
E.1 Lapisan Tipis ZnO:Al
Zinc oxide adalah semikonduktor dengan celah pita energi lebar dari grup II-VI, dengan rumus kimia ZnO. Material ini memiliki sifat yang menjanjikan, diantaranya adalah transparansi baik, mobilitas elektron tinggi, celah pita energi lebar, dan memiliki pendaran tinggi pada suhu ruang. Sedangkan doping yang umum dari semikonduktor ini adalah pengotor oksidan atau interstitial atom Zn menghasilkan semikonduktor tipe-n. Dengan demikian, material ini dapat diaplikasikan sebagai elektroda transparan pada liquid crystal displays (LCD), penghemat energi atau penghambat panas di jendela rumah, dan aplikasi elektronik sebagai transitor lapisan tipi dan dioda pemancar cahaya (LED).
a. Unsur Pendoping
4
menempati posisi interstitial (diantara kisi kristal) pada kisi kristal ZnO yang menyebabkan terjadinya penurunan mobilitas elektron [17].
Radius ionik Al3+ adalah 0.54Å, dimana nilainya lebih kecil dibandingkan dengan Zn2+ (0,74 Å). Sehingga atom Al3+ dapat menggantikan tempata Zn2+ pada kisi secara mudah, mengarah pada penurunan parameter kisinya. Sebagai perbandingan dengan Al3+, Ga3+ memiliki radius yang sebanding dengan ion Zn2+. Hal tersebut dapat mengurangi perubahan bentuk kisi ZnO bahkan pada konsentrasi doping yang tinggi [15,18]. Sifat konduktivitas lapisan tipis ZnO secara mendasar didominasi oleh pembentukan pembawa muatan negatif oleh pengotor oksigen dan tambahan muatan. Geng dan grupnya [19] meneliti pengaruh dari konsentrasi Al terhadap sifat listrik lapisan tipis ZnO:Al yang ditumbuhkan pada substrat Si(110) menggunakan atomic layer deposition (ALD). Kristalinitas lapisan tipis terdegenerasi sedangkan resistivitas diketahui menurun seiring peningkatan konsentrasi doping Al (9.36 × 10 Ω⋅cm pada konsentrasi maksimum sebesar 2.7 mol%).
Tingkat konsentrasi Al sangat dipengaruhi oleh batas kelarutan secara termodinamika, walaupun terbatas, hubungan antaran konsentrasi Al dan resistivitas tidak monoton [20]. Pada konsentrasi Al tinggi, kandungan Al akan berbentuk Al2O3, menghasilkan efek penghilangan sifat listrik dari lapisan tipis. Berdasarkan dari beberapa penelitian menunjukan hubungan antara karakteristik konduksi dan konsentrasi unsur-unsur yang lainnya mirip dengan yang dimiliki oleh doping Al.
b. Konsentrasi doping
5 =
dengan adalah konsentrasi pembawa muatan elektron, adalah konsentrasi pembawa muatan hole, dan adalah konsentrasi pembawa muatan ZnO intrinsik. Doping secara langsung berpengaruh terhadap kosentrasi pembawa muatan dan mempengaruhi konduktivitas. Namun kosentrasi doping memiliki keterbatasan; dengan kata lain, pada konsentrasi doping sangat tinggi akan menghasilkan penyerapa pembawa muatan bebas, refleksi resonansi plasma tinggi, dan rendahnya transparansi pada daerah cahaya tampak.
E.2 Metode Spray Pyrolysis
Spray pyrolysis adalah salah satu metode sintesis partikel yang banyak dikaji secara intensif oleh sejumlah peneliti karena menjanjikan sejumlah keunggulan metode spray pyrolysis mampu menghasilkan partikel berbentuk bulat, tanpa aglomerasi, serta rentang waktu produksi yang sangat pendek (dapat kurang dari satu detik). Ukuran partikel yang dihasilkan juga dapat dikontrol dengan mudah melalui pengontrolah konsentrasi prekursor yang digunakan maupun ukuran droplet yang dihasilkan atomizer (penghasil droplet). Dengan menggunakan konsentrasi prekursor yang sangat kecil, maka secara teoretis metode spray pyrolysis dapat juga digunakan untuk mengasilkan lapisan tipis dalam orde nanometer hingga mikrometer.
6 F. Metodologi penelitian
Penelitian ini adalah penelitian eksperimen/pembuatan dan karakterisasi yang didukung oleh studi literatur dan pemodelan data fisis. Penelitian ini meliputi pembuatan dan karakterisasi lapisan tipis ZnO:Al. Tahapan yang dilakukan dalam penelitian ini adalah:
1. Tahap persiapan yang meliputi persiapan bahan dan alat. a. Tahap pemotongan dan pencucian substrat.
b. Tahap pembuatan larutan (konsentrasi 0,025 M) meliputi persiapan alat dan bahan, pencampuran Zn(CH3COO)2·2H2O, Al(NO3)2·9H2O dengan air murni.
2. Tahap pembuatan lapisan tipis pada substrat kaca menggunakan metode spray pyrolysis.
3. Tahap karakterisasi menggunakan multimeter, spektroskopi UV-Vis dan scanning electron microscope (SEM).
7
Gambar 2. Reaktor spray pyrolysis di laboratorium fisika nanomaterial, Jurusan Fisika, UIN Bandung.
8 G. Jadwal Penelitian
No Akitivitas Bulan
1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 1 Preparasi alat dan bahan
2 Pembuatan lapisan tipis ZnO:Al
3 Karakterisasi produk dan optimasi
4 Penyusunan Laporan
5
Penyusunan makalah ilmiah untuk publikasi di jurnal dan pertemuan
ilmiah
Daftar Pustaka
[1] R. G. Gordon, “Criteria for Choosing Transparent Conductors,” MRS Bulletin, vol. 25, p. 52, 2000.
[2] T. Minami, “New n-Type Transparent Conducting Oxides,” MRS Bulletin, vol. 25, no. 8, pp. 38-44, August 2000.
[3] K.-S. An, W. Cho, B. K. Lee, S. S. Lee dan C. G. Kim, “Atomic Layer Deposition of Undoped and Al-Doped ZnO Thin Films Using the Zn
Alkoxide Precursor Methylzinc Isopropoxide,,” Journal of Nanoscience and Nanotechnology, vol. 8, p. 4856–4859, 2008.
[4] M. Chen, Z. Pei, C. Sun, L. Wen dan X. Wang, “--,” Journal of Crystal Growth, vol. 220, p. 254, 2000.
[5] D. Dimova-Malinovska, N. Tzenov, M. Tzolov dan L. Vassilev, “---,” Material Science Engineering B, vol. 52, p. 59, 1998.
[6] I. Volintiru, M. Creatore, B. Kniknie, C. Spee dan M. v. d. Sanden, “---,” Journal of Applied Physics, vol. 102, pp. 043709-1, 2007.
9
[8] J. Mass, P. Bhattacharya dan R. Katiyar, “--,” Material Science Engineering B, vol. 103, p. 9, 2003.
[9] X. Hou dan K. Choy, “----,” Chemical Vapor Deposition, vol. 12, p. 583, 2006.
[10] K. R. Reddy, T. Reddy, I. Forbes dan R. Miles, “--,” Surface Coating Technology (2002) 110., vol. 151–152, p. 110, 2002.
[11] J. Lee dan B. Park, Material Science Engineering B, vol. 106, p. 242, 2004. [12] A. B. J. Wienke, “--,” Thin Solid Films, vol. 516, p. 4508, 2008.
[13] A. Favier, D. Munoz, S. M. D. Nicolas dan P. J. Ribeyron, “Boron-doped zinc oxide layers grown by metal-organic CVD for silicon heterojunction solar cells applications,” Solar Energy Materials and Solar Cells, vol. 95, no. 4, pp. 1057-1061, 2011.
[14] Q. Huang, Y. Wang, S. Wang, D. Zhang, Y. Zhao dan X. Zhang,
“Transparent conductive ZnO:B fims deposited by magnetron sputtering,” Thin Solid Films, vol. 520, no. 18, pp. 5960-5964, 2012.
[15] J. A. Sans, J. F. Sanchez-Royo, A. Segura, G. Tobias dan E. Canadell, “Chemical effects on the optical band-gap of heavily doped ZnO: MIII (M=Al,Ga,In): an investigation by means of photoelectron spectroscopy, optical measurements under pressure, and band structure calculations,” Physical Review B, vol. 79, no. 19, p. 195105, 2009.
[16] D. S. Bhachu, I. P. Parkin dan G. Sankar, “Aerosol assisted chemical vapour deposition of transparent conductive Zinc oxide fims,” Chemistry of
Materials, vol. 24, no. 24, pp. 4704-4710, 2012.
[17] P. Nunes, E. Fortunato, P. Tonello, F. B. Fernandes, P. Vilarinho dan R. Martins, “Effect of diffrent dopant elements on the properties of ZnO thin fims,” Vacuum, vol. 64, no. 3-4, pp. 281-285, 2002.
[18] J. L. Zhao, X. W. Sun, H. Ryu dan Y. B. Moon, “Thermally stable
transparent conducting and highly infrared reflctive Ga-doped ZnO thin fims by metal organic chemical vapor deposition Optical,” Materials, vol. 33, no. 6, pp. 768-772, 2011.
10
[20] D. Kim, H. Kim, K. Jang, S. Park, K. Pillai dan J. Yi, “Electrical and optical properties of low pressure chemical vapor deposited Al-doped ZnO
transparent conductive oxide for thin fim solar cell,” Journal of the Electrochemical Society, vol. 158, no. 4, vol. 158, no. 4, p. D191–D195, 2011.
[21] H. Zeng, W. Cai, P. Liu, X. Xu, H. Zhou, C. Klingshirn dan H. Kalt, “ZnO-based hollow nanoparticles by selective etching: elimination and
![DAFTAR PUSTAKA. [9] H. Zakaria, P. L. Gareso, dan N. Rauf, Pengaruh Pemanasan Terhadap Struktur Dan Sifat Optik Kristal ZnO, J. Phys, 2015.](data:image/gif;base64,R0lGODlhAQABAIAAAP///wAAACH5BAEAAAAALAAAAAABAAEAAAICRAEAOw==)