Sintesis Keramik Al 2 TiO 5 dengan Aditif MgO Menggunakan Metode Solid Reaction

Sintesis Keramik Al

2

TiO

5

dengan Aditif MgO Menggunakan Metode Solid

Reaction

Kurmidi*, Suminar Pratapa

Jurusan Fisika, Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam Institut Teknologi Sepuluh November, Surabaya, Indonesia

Jl. Arief Rahman Hakim, Surabaya 60111 Email: kurmidi@physics.its.ac.id*

Abstrak

Telah dilakukan sintesis keramik Al2TiO5 densitas tinggi dengan aditif MgO

menggunakan metode solid reaction, yaitu menggunakan serbuk α-Al2O3 (korundum) dan

serbuk TiO2 sebagai bahan dasar serta serbuk MgO sebagai aditif dengan komposisi berat 0%,

2%, dan 5%. Keramik dibuat dengan penekanan uniaksial 55 MPa selama 15 menit. Sampel yang telah dicetak kemudian disinter dengan variasi suhu 1450oC, 1500oC, dan 1550oC selama 3 jam kemudian dilakukan beberapa karakterisasi. Penambahan 2% dan 5% MgO pada AT memberikan pengaruh yang signifikan dalam meningkatkan nilai bulk density AT. Adanya penambahan 5% MgO dan kenaikkan suhu sinter menyebabkan nilai bulk density dari AT semakin meningkat, bulk density paling tinggi diperoleh pada suhu sinter 1550oC dengan nilai bulk density 3,26 gr/cm3. Hasil analisis difraksi sinar-x dan SEM-EDAX dengan penambahan MgO pada AT dengan komposisi berat 0, 2, dan 5% MgO fasa AT lebih dominan, sedangkan fasa korundum dan rutil menjadi minor. Kondisi ini sesuai dengan hasil pengamatan mikrostruktur, perubahan fasa tersebut diakibatkan terjadi pertumbuhan butiran AT. Hal ini berkaitan dengan berkurangnya fasa korundum dan rutil serta berkurangnya porositas dan bertambahnya bulk density seiring kenaikkan suhu sinter pada keramik AT. Dari hasil pengujian kekerasan sampel AT-MgO, menunjukkan bahwa seiring kenaikkan suhu sinter dan aditif MgO akan meningkatakan nilai kekerasan dari AT. Nilai kekerasan tertinggi diperoleh pada sampel dengan penambahan 5% MgO dan suhu sinter 1550oC yaitu 1469 kgf/mm2

Kata Kunci: solid reaction, sinter, AT, korundum, rutil, MgO, bulk density, solid solution .

1. Pendahuluan

Perkembangan pengetahuan bahan dapat dirasakan begitu pesatnya saat ini, demikian juga perkembangan teknologi keramik pada khususnya. Di masa lampau, keramik masih dibuat dengan bahan baku alami karena terbatasnya kemampuan dalam pengendalian komposisi kimia maupun strukturnya. Tetapi akhir-akhir ini, keramik telah dibuat dan dibentuk dengan bermacam-macam cara sesuai dengan tujuan penggunaannya. Keramik memiliki sifat-sifat khas yang fungsional dalam aplikasi mekanik, elektro termal, optik, termal, biokimia dan refraktori. Material keramik yang berbasis senyawa oksida seperti Al2TiO5, Al2O3, ZrO2, MgO dan TiO2

Keramik aluminium titanat (Al

memiliki keunggulan antara lain, titik leburnya tinggi, keras, bersifat refraktori

(tahan suhu tinggi), kuat dan bersifat isolator (Sembiring, 1990).

2TiO5) termasuk salah satu jenis keramik

oksida yang memiliki keunggulan dibandingkan dengan keramik oksida lainnya, yaitu memiliki daya tahan kejut suhu yang tinggi, koefisien termal ekspansi yang rendah dan konduktifitas panasnya rendah (Muljadi, 1996). Keramik Al2TiO5

memiliki dua struktur yaitu α-Al2TiO5

merupakan struktur yang stabil pada suhu tinggi dengan titik lebur 1820-1860oC dan β-Al2TiO5 yang merupakan struktur yang

stabil pada suhu rendah (1300oC) dengan titik lebur 1700-1750oC. Keramik Al2TiO5

memiliki nilai koefisien termal ekspansi yang sangat rendah, stabil pada suhu tinggi dan dapat meredam panas (isolator panas)

maka keramik tersebut sangat cocok digunakan dibidang otomotif yaitu sebagai filter gas buang, manifold, dan portliner (Muljadi, 1996). Aluminium titanat biasanya dibuat dengan mereaksikan secara sintering melalui reaksi persamaan perbandingan molar dari alumina dan titania (rutil) di atas suhu 1280oC (Kato dkk., 1980), dimana jika oksidasi dengan udara menghasilkan:

α-Al2O3+TiO2 (rutil) β–Al2TiO5

Struktur kristal aluminium titanat adalah tipe pseudobrokite. Tialit ini mempunyai struktur kristal orthorhombic, dengan space group Cmcm dan parameter kisi: a = 3,591 Å, b = 9,429 Å dan C = 9,636 Å (Zaharescu dkk., 1998).

Apabila material Al2TiO5 dapat

diterapkan sebagai komponen otomotif maka akan memberikan keuntungan yaitu di samping dapat memperpanjang waktu pakai komponen juga dapat meningkatkan efisiensi proses pembakaran karena keramik Al2TiO5 dapat meredam panas yang keluar

(Muljadi, 1996). Pada penelitian ini dicoba untuk membuat keramik Al2TiO5 dari reaksi

padatan antara serbuk Al2O3 dengan serbuk

TiO2 pada komposisi stokiometri dengan

aditif 0, 2, dan 5% MgO. Setelah melalui proses sinter pada suhu tinggi (1450-1550

o

C) dapat diperoleh struktur Al2TiO5 dan

diketahui karakteristiknya, yaitu densitas, porositas, kekerasan, analisis komposisi fasa dan analisis mikrostruktur.

2. Metode Penelitian

Langkah-langkah yang dilakukan dalam proses pembuatan sampel uji adalah, menyiapkan 3,366 gram serbuk Al2O3,

2,634 gram serbuk TiO2 dan menyiapkan

0,12 gram (2% ) serbuk MgO serta 0,3 (5%) gram serbuk MgO. Kemudian MgO dipanaskan selama 30 menit untuk menghilangkan kandungan airnya sehingga menjadi MgO murni. Proses pembuatan sampel dilakukan dengan cara mencampurkan 3,366 gram serbuk Al2O3

dan 2,634 gram serbuk TiO2 yang

ditambahkan 0 gram , 0,12 gram dan 0,3 gram MgO (0%, 2% dan 5%) kemudian dicampur dengan menggunakan ball mill selama 2 jam dengan kecepatan 100 putaran/menit. Ball mill ini berfungsi mencampur dan sekaligus menggiling dan

proses pencampuran ini dilakukan secara basah dengan media pencampur air (aquadest) dengan perbandingan sampel dibanding bolanya adalah 1 : 20. Setelah dilakukan pencampuran kemudian dikeringkan dalam pemanas listrik (drying

oven) pada suhu 90oC. Langkah selanjutnya sampel yang sudah dikeringkan dicetak dengan alat cetak tekan (dry pressing) dengan tekanan sebesar 55 MPa selama 15 menit. Kemudian sampel yang telah dicetak disinter dengan variasi suhu yaitu 1450oC, 1500oC, dan 1550oC. Proses sinter atau

sintering dilakukan menggunakan tungku

listrik Nabertherm dengan kecepatan kenaikan suhu (heating rate) 5oC /menit dan pada setiap suhu sintering ditahan selama 3 jam dengan penurunan suhu sinter 10oC/menit. Langkah selanjutnya adalah karakterisasi densitas, porositas, komposisi fasa, struktur mikro, dan kekerasan.

3. Hasil dan Pembahasan

3.1 Pengujian Densitas dan Porositas

Gambar 3.1 Hubungan densitas dan porositas terhadap berbagai suhu sinter untuk sampel AT aditif 5% MgO.

Gambar 3.1 adalah contoh hubungan

bulk density dan porositas pada sampel AT

aditif 5% MgO terlihat bahwa semakin tinggi suhu sinter menyebabkan nilai densitas menjadi semakin besar dan nilai porositas menjadi semakin kecil. Nilai bulk

density tertinggi diperoleh pada sampel

dengan suhu sinter 1550oC yaitu sebesar 3,26 g/cm3

Hasil penelitian pada gambar di atas menunjukkan bahwa semakin meningkatnya suhu sinter akan menurunkan nilai porositas dan meningkatkan nilai densitas. Dengan adanya aditif MgO pada AT dapat memberikan pengaruh yang signifikan dalam meningkatkan bulk density AT.

3.2 Identifikasi Fasa

Gambar 3.2 Pola difraksi sinar-x dari

sampel AT-MgO dengan komposisi

berat 0, 2, 5% MgO yang telah disinter

1450, 1500, dan 1550

oC selama 3 jam. Ket: x = AT

, # = rutil, o = korundum,

dan * = spinel.

Gambar 3.2 menunjukkan pola-pola difraksi sinar-x pada sampel AT dengan komposisi berat 0% MgO yang disinter pada berbagai suhu. Identifikasi fasa menggunakan software Rietica yang

memberikan informasi bahwa pada sampel-sampel tersebut ditemukan fasa AT. Ini menunjukkan bahwa reaksi (Kato dkk, 1980)

α-Al2O3 + TiO2 β – Al2TiO5

terjadi pada semua suhu sinter. Namun demikian fasa yang ditemukan bukan hanya AT. Untuk semua sampel masih teridentifikasi adanya fasa korundum dan rutil yang diduga disebabkan oleh terperangkapnya rutil dan korundum pada titik-titik tertentu tanpa bisa saling bereaksi membentuk AT. Hasil pola-pola difraksi kristal pada sampel AT aditif 2% MgO pada berbagai suhu sinter dapat dilihat pada Gambar 3.2 yang menunjukkan bahwa fasa rutil tidak terbentuk. Ini mengindikasikan bahwa rutil bereaksi sempurna dengan korundum membentuk AT, sedangkan MgO bereaksi dengan AT membentuk fase solid

solution karena pada penambahan 2% MgO

tidak terbentuk fasa spinel. Solid solution dapat memacu stabilitas AT dibandingkan oksida lain seperti zirkonia (Bayer, 1971 dan Pratapa dkk, 2011), dikarenakan Mg

….(3.1)

2+

(jari-jari ion = 0,66 Å) menstubstitusi Al3+ (0,55

Å) bukan Ti4+(0,68 Å) dengan persamaan reaksi:

2Al3+ Mg2+ + Ti4+ ... (3.2)

Substitusi tersebut diikuti oleh pembentukan

solid solution yang kemudian menyebabkan

perpindahan sel satuan (Zhang dkk, 2008). Seperti yang teramati pada sampel AT aditif 5% MgO yang dapat dilihat pada Gambar 4.6. Fasa spinel juga teramati pada sampel dengan suhu sinter 1450oC, 1500oC, dan 1550oC. Fasa spinel terjadi dengan persamaan reaksi:

MgO+ Al2O3 MgAl2O4

Penambahan MgO pada sistem AT ternyata tidak menyisakan MgO, namun menghasilkan fasa spinel dan solid solution. Ini menandakan bahwa MgO tidak bereaksi sempurna membentuk fasa solid solution. Bukti lain terbentuknya solid solution adalah pergeseran puncak AT terhadap aditif MgO misal, pada sampel AT yang disinter 1500

.. (3.3)

o

Hasil di atas menunjukkan bahwa pada sampel AT aditif 2% MgO tidak terbentuk fasa rutil, ini mengindikasikan bahwa rutil bereaksi sempurna dengan korundum membentuk AT. Pada penambahan 2% MgO juga terbentuk fasa

solid solution Al

C dengan aditif 0% MgO (sudut 2θ = 33,77°),

dengan aditif 2% MgO (sudut 2θ = 33,63°), dan

aditif 5% MgO (sudut 2θ = 33,62°).

2(1-x)MgxTi1+xO5 yang

berfungsi mereduksi laju dekomposisi AT (Buscaglia dkk, 1994 dan Pratapa dkk, 2011). Pada sampel AT aditif 5% MgO terlihat fasa spinel (MgAl2O4) menunjukkan

bahwa, MgO tidak bereaksi secara sempurna dengan AT membentuk solid solution Al 2(1-x)MgxTi1+xO5. . Pada penelitian lain,

dengan penambahan MgO pada AT sebesar 5% dan 15% maka pada sampel dengan 15% MgO mengandung lebih banyak spinel, hal tersebut menandakan semakin besar penambahan MgO maka jumlah spinel yang terbentuk juga semakin meningkat (Djambazov dkk, 1994).

3.3 Analisis Mikrostruktur dengan SEM-EDAX

Keterangan:

Gambar 3.3 Foto SEM-EDAX untuk sampel AT disinter pada suhu 1500oC, (a) AT 0% MgO, (b) AT 2% MgO, dan (c) AT 5% MgO.

Dari hasil SEM-EDAX sampel yang memiliki distribusi ukuran yang homegen adalah sampel AT dengan aditif 2% MgO, hal itu ditandai dengan adanya micro

cracking yang hampir tidak terlihat pada

sampel dan ukuran butirnyapun juga lebih halus jika dibandingkan dengan sampel AT aditif 0% maupun 5% MgO. AT memiliki kekuatan mekanik yang rendah dikarenakan

microcracks yang disebabkan tingginya

anisotropi dari koefisien ekspansi termal (koefisien ekspansi termal hampir nol) sepanjang sudut kristalografi (Shobhani, 2008 dan Kim, 2000). AT memiliki crack pada batas butir dan merupakan fenomena yang mudah dikenali dalam bahan polikristalin rapuh yang menunjukkan perilaku anisotropi ekspansi termal.

Microcracks yang dimiliki AT dapat

memberikan efek yang besar pada sifat dari AT berbasis keramik seperti modulus elastisitas, kekuatan mekanik, konduktivitas

termal, ekspansi termal dan ketahanan kejut termal (Wohlfromm, 1991).

Gambar 3.3 menggambarkan pemetaan unsur-unsur yang terdapat pada permukaan sampel AT aditif 0, 2, dan 5% MgO yang disinter pada suhu 1500oC. Terlihat bahwa pada AT aditif 0% MgO terdapat butir-butir yang mengandung unsur Al, Ti, dan O, sedangkan untuk AT dengan aditif 2 dan 5% MgO terlihat adanya unsur Mg, hal tersebut ditunjukan dengan warna yang terdapat pada butir-butir tersebut. Pada sampel AT aditif 0% MgOAda butir AT, korundum, dan rutil, sedangakan pada sampel AT aditif 2% MgO ada butir AT-MgO solid solution dan korundum, untuk sampel AT aditif 5% MgO terdapat butir AT-MgO solid solution, korundum, dan spinel. Warna butir-butir tersebut ditunjukan pada Gambar 3.3, sehingga hasil pemetaan komposisi unsur-unsur yang terkandung pada sampel AT sesuai dengan hasil yang diperoleh pada data XRD.

3.4 Pengujian Kekerasan

Gambar 3.4 Hubungan nilai k

eker

asan

AT terhadap suhu sinter pada beberapa % aditif MgO.

Hasil pengujian kekerasan sampel pada Gambar 3.4 menunjukkan bahwa, semakin meningkatnya suhu sinter dan aditif MgO akan meningkatkan nilai kekerasan dari AT. Nilai kekerasan tertinggi diperoleh pada sampel dengan aditif 5% MgO dan suhu sinter 1550 oC yaitu 1469 kgf/mm2, material semacam ini tergolong material yang keras dan dapat dipergunakan sebagai komponen mekanik yang tahan abrasiv. Sampel seperti ini juga dapat dipergunakan sebagai komponen otomotif misal, sebagai filter gas buang (Muljadi, 1999).

4. Kesimpulan

Dari hasil penelitian yang telah dilakukan maka dapat diambil beberapa kesimpulan sebagai berikut:

1. Nilai bulk density AT paling tinggi diperoleh pada suhu sinter 1550oC dengan nilai bulk density 3,26 gr/cm3 lebih besar jika dibandingkan dengan sampel AT dengan aditif 0% MgO yang disinter pada suhu sinter 1550 oC memiliki bulk density 2,69 gr/cm3

2. Hasil analisis difraksi sinar-x dan SEM-EDAX dengan penambahan MgO pada AT dengan komposisi berat 0, 2, dan 5% MgO fase AT lebih dominan, sedangkan fasa korundum dan rutil menjadi minor. Pada penambahan 5% MgO juga terdapat fase solid solution dan spinel. Kondisi ini sesuai dengan hasil pengamatan SEM, perubahan fasa tersebut diakibatkan terjadi pertumbuhan butiran AT yang ditandai dengan adanya micro cracking. Hal ini berkaitan dengan berkurangnya

fasa korundum dan rutil serta

berkurangnya porositas dan

bertambahnya bulk density seiring kenaikan suhu sinter pada keramik AT-MgO.

.

3. Kenaikan suhu sinter dan penambahan MgO akan meningkatkan nilai kekerasan dari AT. Nilai kekerasan paling tinggi diperoleh pada sampel dengan penambahan 5% MgO pada suhu sinter 1550 oC yaitu 1469 kgf/mm2, dibandingkan AT dengan aditif 0% MgO yang disinter pada suhu 1550 oC yang memiliki nilai kekerasan sebesar 1011 kgf/mm2

5. Ucapan Terima Kasih .

Penulis mengucapkan terimakasih

kepada Bapak Drs. Suminar Pratapa

M.Sc., Ph.D. yang telah banyak

memberikan bimbingan, arahan, bantuan

dan motivasi sehingga terselesaikannya

penelitian ini.

6. Pustaka

Af’idah, Noer. (2007), “Penggunaan Al2O3,

MgO dan MgAl2O4

Amin, Kamal E. (1991), “Toughness,

Hardness and Wear for Ceramics and Glass Material”. Engineered

Material Handbook, edited by Samuel Schnelder, ASM International Publisher, Vol.4. New York.

Nanokristalin dalam Meningkatkan Kinerja Material Komposit Bermatrik

aluminium”, Tugas Akhir, Jurusan

Fisika FMIPA ITS, Surabaya.

Chester J.H. (1990), “Refractories for Iron

and Steel Making”. Metal Society

Publisher. London.

Cullity, B.D. (1997), “Element of X-Ray

Diffraction”, 2nd

Djambazov, S., Lepkova, D. dan Ivanov, I. (1994), “A Study of the Stabilization

of Aluminum Titanate”, Jurnal of

Material Science, vol 29, hal 2521-2525.

edition.Indiana:

Addison-Wesley Publishing Company.Inc.

Faisal, Ahmad. (2007), “Pengaruh

Penambahan Al2TiO5 pada

Pembuatan Keramik Al2O3

Ishitsuka, M., Sato, T., Endo, T. dan Shimada, M. (1987), “Syntesis and

Thermal Stability of Aluminium Titanate Solid Solutions”, J. Am.

Ceramic Soc, vol 2, hal 69-71.

Terhadap Sifat Fisis dan Mikrostrukturnya”, Tesis, Jurusan

Ilmu Fisika Pascasarjana USU, Medan.

Jayasankar, M., Ananthakumar, S., Mukundan, P. dan Warrier, K.G.K. (2007), “Low temperature synthesis

of aluminium titanate by an aqueous sol-gel route”, Materials Letters, vol

61, hal 790-793.

Kato, E., Daimon, K. dan Takahashi, J. (1980), “Decomposition Temperatur

of Al2TiO5

Low, I.M. (2008), “Reformation of phase

composition in decomposed aluminium titanate”, Materials Chemistry and physics, vol 111, hal 9-12.

”, Journal of The American Ceramic Society”, vol 63, hal 355-356.

Perdamean S, Muljadi, (1995), “ Sintesis

Serbuk Keramik Spinel MgAl2O4

dengan Metode Kimia Basah”,

Jurnal Kimia Nusantara, JNK 95.1.2, hal : 125-127.

Pratapa, S. (2004), “Bahan Kuliah Difraksi

sinar-x”, Jurusan FMIPA ITS,

Surabaya.

Shobani, M., Rezaie, HR dan Naghizadeh, R. (2008), “Sol-gel Syntesis of

Aluminium Titanate (Al2TiO5

Suasmoro. (2000), “Fisika Keramik”, Jurusan FMIPA ITS, Surabaya.

) Nano-particles”, Journal of

Materials Processing Technology, Vol.206, 282-285.

Umaroh, Khusnul. (2008), “Sintesis FGM

α-Al2O3/Al2TiO5

West, Anthony .(1984), “Solid State

Chemistry and Its Applications”.

John Wiley & Sons Singapura

-Distabilisasi-MgO dengan Metode Infiltrasi Berulang”,

Tesis, Jurusan Fisika FMIPA ITS, Surabaya.

Wolfromm, H, Thierry E, Pilar P, Jose S.M, dan Gareth T. (1991),

“Microstructural Characterization

of Aluminium Titanate-based Composite Materia”, Journal of the

European ceramic society, 0955-2219/91/5350. 385-396.

Zaharescu, M., Crisan, M., Preda, M., Fruth, V. dan Preda, V. (2003), “Al2TiO5–

Based ceramic obtained by hydrothermal process”, Journal of

optoelectronics and advanced materials, vol 5, hal 1411-1416.