PENGARUH KANDUNGAN Gd20a TERHADAP KOEFISIEN MUAI PANAS PELET SINTER UO2-Gd20a

.;fo

Prosiding Perlemuan dan Presentasi ttmiah

P3TM-BATAN, Yogyakarla 14 -15 Juti 1999 Buku II 137

j..2.,t

PENGARUH KANDUNGAN Gd20a TERHADAP KOEFISIEN

MUAI PANAS PELET SINTER UO2-Gd20a

Dian.A, Widjaksana, Meniek.R ,S.Amini, Aslina, Nusin.S, Martoyo.

P2TBDU-BATAN. Kawasan PUSPIPTEK. Serpong. Tangerang

ABSTRAK

PENGARUH KANDUNGAN GdZO3 TERHADAP KOEFISIEN MUAI PANAS PELET SINTER UOZ-GdZO3 .Pengaruh penambahan Gd203 (3% sampai dengan 6% fraksi berat) terl1adap nilai koefisien muai panas linier pelet sinter UOz- Gd203 telah dipelajari dengan menggunakan analisis tennal dan diperkuat dengan uji metalografi. Analisis tennal masing-masing peter dilakukan dengan menggunakan dilatometer. Suhu pengukuran dari suhu kamar sampai suhu 7500C dangan kecepatan pemanasan 100C dalam media gas argon. Kemudian pelet hasil pemanasan tersebut dipreparasi untuk uji metalografi. Pengamatan struktur mikro khususnya struktur pori dilakukan dengan Scanning Electron Microscope. Hasil penelitian menunjukkan bahwa penambahan Gd203 sekitar 3% relatif tidak berpengaruh terl1adap pengembangan dan nilai koefisien muai panas pelet UO2 -Gd203, tetapi penambahan Gd203 sekitar 4% , 5% dan 6% cenderung memberi pengaruh yang cukup besar. Hasil uji metalografi menunjukkan adanya peningkatan jumlah pori pada setiap penambahan fraksi berat Gd203 dan ukuran pori cenderung membesar setelah dikenakan proses pemanasan. Pembesam pori ini mengakibatkan pengembangan pada peter dan hal ini mencirikan juga adanya perubahan nilai koefisien muai panas dari pelet tersebut.

ABSTRACT

THE EFFECT OF Gd203 CONTENT (3% TO 6% WEIGH7J ON THE THERMAL EXPANSION COEFFICIENT OF THE SINTERED PELLET VO2- Gd203. The effect of Gd203 addition (3% to 6% weight) on thennal expansion coefficient of the sintered pellets UO~ Gd203 has been studied by thennal analysis followed by metallographic examination. Thennal analysis of each pellet has also been done by using dilatometer with temperature range from the ambient temperature to 750 °c under argon atmosphere. The heating rate applied was 10 DC. Each pellet was then prepared for metalographic examination. The microstructure observation,

especially observation on the porosity structure of the pellets, was done by Scanning Electron Microscope. Thennal analysis of the pellets showed that Gd203 addition at 3% relatively had no significant effect on the thennal expansion coefficient of the UO~ GdzO3 pellets. Addition of GdzO3 at 4%, 5% and 6%, however; caused the thennal expansion coefficient of the pellets to increase significantly. Metallographic test of the pellets showed that the porosity increased ini amount with the increase of GdzO3 addition and porosity size tended to enlarge by heat; this porosity erlargement causes the to expand, which eventually results in the increase of the expansion coefficient of the pellets.

cukup lama, bahan bakar daD kelongsong akan mengalami beberapa perubahan akibat iradiasi. Keadaan ini akan menimbulkan perubahan pada keadaan celah. Keadaan celah dapat tertutup bila

koefisien muai panas bahan bakar lebih besar dari pada kelongsong sehingga dapat menimbulkan kontak ant'lra bahan bakar daD kelongsong. Sedangkan bila koefisien muai panas bahan bakar lebih kecil dari kelongsong maka keadaan celah menjadi terbuka. Keadaan ini akan menimbulkan peningkatan suhu pada bahan bakar. Kejadian tersebut akan menrebabkan terjadinya kegagalan pada bahan bakarl2. Berdasarkan kedua peristiwa

PENDAHULUAN

P ada setiap rakitan elemen bakar reaktor daya umumnya terdapat celah antara susunan

pelet-pelet bahan bakar dan kelongsong, yang antara lain berguna untuk mereduksi kemungkinan terjadinya

interaksi mekanik bahan bakar dan kelongsong (PC!) selama operasi reaktor. Keberadaan celah ini

ditentukan berdasarkan perbedaan ukuran dimensi bahan bakar dan bahan kelongsong. Perubahan

dimensi bahan bakar dan kelongsong sangat tergantung pada nilai koefisien muai panas bahan-bahan tersebut dan suhull] .Pada saat operasi reaktor

ISSN 0216-3128 Teknologi Proses

Prosiding Perlemuan den Presenlasi ttmiah P3TM-BA TAN, Yogyakarla 14 -15 Juti 1999

138 Buku II

penambahan GdZO3 tersebut berdasarkan basil penelitian sebelumnyal3) yang menyatakan bahwa pada kisaran fraksi berat GdZO3 tersebut diperoleh karakteristik mekanik pelet mentah yang paling baik.

Seperti telab diuraikan diatas babwa nilai koefisien muai panas sangat dipengaruhi oleh komposisi baban dan suhu. Oleh karena itu, perlakuan yang dilakukan untuk menentukan koefisien muai panas dari pelet U02- Gd2O3 adalab proses pemanasan dengan parameter pemanasan dijaga sarna. Masing- masing pelet tesebut dimasukkan kedalam tungku dilatometer dan dipanaskan pada suhu 750°C dengan kecepatan pemanasan 10°C/men dalam media gas argon. Data basil pengukuran ini berupa korelasi antara nilai koefisien muai panas pelet U02- Gd2O3 dengan berbagai fraksi berat Gd2O3 dengan suhu.

Akibat dari proses pemanasan tersebut, pelet U02-Gd2O3 mengalami perubaban struktur mikro. Untuk itu dilakukan pengamatan strukturmikro terutama struktur pori dengan menggunakan SEM. Pelet U02-Gd2O3 yang telab

dipanaskan, selanjutnya dipotong dengan arab vertikal. Cuplikan tersebut di mounting, kemudian dilakukan preparasi metalografi yang mencakup grinda,poles dan etsa. Larutan etsa yang dipakai adalab larutan H2SO4 90% dan larutan H2O2 dengan perbandingan 1:9.

tersebut terlihat bahwa koefisien muai panas merupakan salah satu faktor yang mempunyai andil cukup besar pada keberadaan celah, yang kemudian akan mempengaruhi unjuk kerja bahan bakar selama operasi reaktor

Pada pengembangan teknologi elemen bakar nuklir, penambahan racun dapat bakar seperti Gd2O3 ke dalam bahan bakar 002 dapat meningkatkan kinerja bahan bakar selarna tinggal dalarn reaktor. Hal ini berdasarkan hasil- basil penelitian sebelurnnya[3] yang menyatakan bahwa kandungan Gd2O3 dalarn bahan bakar akan dapat membatasi akumulasi derajat bakar sehingga umur bahan bakar lebih larna clan target derajat bakar yang lebih tinggi dapat tercapai. Narnun dengan penarnbahan tersebut akan menimbulkan perubahan komposisi yang selanjutnya akan mengakibatkan perubahan pada sifat termal, antara lain adalah nilai koefisien muai panas. Pustaka[4] menyebutkan bahwa proses sintering pelet 002-Gd2O3 dalarn media gas hidrogen pada suhu yang sarna dengan penyinteran pelet 002 memberikan densitas yang

lebih rendah. Berdasarkan hal ini diduga bahwa pengembangan pelet 002- Gd2O3 akan lebih besar daTi pada pelet 002 jika dikenakan proses pemanasan pada suhu yang sarna. Dengan perkataan

lain penarnbahan Gd2O3 pada bahan bakar 002 akan menimbulkan perubahan nilai koefisien muai panas pelet 002- Gd2O3.

Beberapa pustaka yang telah dipublikasikan sebagian besar membahas tentartg pengaruh penarnbahan Gd2O3 terhadap perubahan nilai koefisien konduktivitas panas clan belum banyak yang membahas tentartg pengaruhnya terhadap perubahan nilai koefisien muai panas. Dilain sisi nilai koefisien muai panas bahan bakar merupakan salah satu faktor yang sangat berpengaruh pada unjuk kerja bahan bakar dalarn reaktor. Hal ini yang merupakan pendorong dilakukan penelitian ini sebagai salah satu upaya untuk melengkapi data termal bahan bakar 002-Gd2O3 clan sebagai data masukkan pada bagian modeling dalarn memprediksi jumlah penarnbahan Gd2O3 yang tepat untuk mendapatkan kualitas pelet 002-Gd2O3 yang lebih baik.

HASIL DAN PEMBAHASA.N

TATA KERJA

Penarnbahan GdZ03 ke dalarn bahan bakar UOz tidak hanya memgengaruhi densitas tetapi juga mengubah sifat tennal5] yaitu koefisien muai panas. Hal ini ditunjukkan oleh basil percobaan yang dapat dilihat pada Garnbar 1 daD Garnbar 2. Pada kedua garnbar tersebut terlihat bahwa perubahan nilai koefisien muai panas daD besarnya pengembangan yang ditunjukkan dengan nilai perubahan dimensi relatif (/)'L\L ) daTi pelet UOz daD pelet UOZ-GdZ03 pada variasi penarnbahan fraksi berat GdZ03 mempunyai kecenderungan yang sarna terhadap suhu. Pelet UOz daD pelet UOZ-GdZ03 tampak mengalarni perubahan dimensi/ pengembangan daD perubahan nilai koefisien muai panas bertambah besar dengan kenaikan suhu pemanasan.

Berdasarkan pustaka[6] dapat dijelaskan bahwa perubahan jarak antar atom merupakan salah satu faktor yang sangat berpengaruh pada nilai koefisien muai panas suatu ballaD. Kenaikkan suhu pada proses pemanasan akan menimbulkan pertambahan energi daD setiap pertambahan energi diatas minimum akan menghasilkan peningkatan getaran tennal antar atom- atom. Hal ini yang menyebabkan perubahan jarak antar atom, yang selanjutnya akan menimbulkan perubahan pada

Sampel uji yang digunakan dalam penelitian ini adalah pelet U02 clan pelet

U02-Gd2OJ yang berasal dari Bidang Elemen Bakar Eksperimental -Pusat Elemen Bakar Nuklir .Pelet U02 danU02 -Gd2OJ ini telah dikenakan proses sinter pada suhu 1750 °c selama 4 jam dalam media gas hidrogen. Sampel uji berupa pelet U02- Gd2OJ dibuat bervariasi dari 3% (fraksi berat) sampai dengan 6% (fraksi berat). Pengambilan variasi

Dian, A. Widjaksana, dkk Teknologi Proses

Prosiding Perlemuan dan Presentasi Ilmiah

P3TM-BATAN, Yogyakarla 14 -15 Juli 1999 Buku II 139

koefisien muai panas. Akibat adanya perubahan koefisien muai panas akan menghasilkan perubahan dimensi pelet tersebut.

jumlah porositas pacta setiap penambahan GdZ03. Akan tetapi ukuran pori terlihat cenderung semakin kecil dengan penambahan GdZ03. Fenomena ini terjadi akibat terbentuknya larut padat 00z-GdZ03 selama proses sinter pacta suhu 1750°C dalam media gas hidrogen[4J. Pembentukan larut padat OOz-GdZ03 tersebut terjadi karena adanya proses interdifusi ion Gd3+ ke dalam OOz dan ion 04+ ke dalam GdZ03. Masuknya ion Gd3+ ke dalam kisi kristal OOz menyebabkan pelepasan ion oksigen dari kisi kristal untuk menjaga netralisasi elektronik, yang selanjutnya akan menghasilkan kekosongan ion negatif. Pacta dasarnya adanya kekosongan ion negatif akan dapat menaikkan kecepatan difusi ion 04+ yang teroksidasi menjadi ion 05+ dan ion if akibat acta kelebihan oksigen dari GdZ03. Namun dengan bertarnbahnya ion Gd3+ akan menimbulkan kecenderungan terbentuknya intersisi oksigen untuk menjaga kesesuaian stoikhiometri OI-yGdyOz. Hal ini akan menghasilkan peningkatan porositas sebagai akibat peningkatan jumlah oksigen, yang kemudian akan menyebabkan penurunan densitas dari larutan padat tersebut.

...

~

Suhu

Gambar J. Hubungan Pengembangan Pelet VOr Gd]O3 dengan Variasi Fraksi Berat Gd]O3 terhadap Suhu

U-6II 18-16 100 ~

'"

.~ :;;

_"

.~ ~ ~ ~ ~

...

_w X d2 II)

.,

_c

.,

_c. .~ OJ ~8 'OJ 0 :.: 80 ~ <

~

60 ..;,,: "5;

~

, 40 1M 268 311 '" 7N 188 Suhu

Gambar.2. Hubungan antara Koefisien Muai Panas Pada Berbagai Frabi Berat Gd2O3

terhadap Suhu

Hasil analisis (AL\L) daD perubahan nilai koefisien muai panas pelet UOZ-GdZO3 dengan variasi fraksi berat dapat dilihat pada Gambar 3. Dari gambar tersebut tampak bahwa penambahan GdZO3 sekitar 3% tidak memberi pengaruh yang besar terhadap nilai koefisien muai panas pelet UOz-GdZO3 tetapi pada penambahan GdZO3 sekitar 4% mulai terlihat jelas perubahan nilai koefisien muai panas dimana perubahan tersebut bertambah besar hingga penambahan GdZO3 5% daD 6%. Hubungan perubahan nilai koefisien muai panas dengan penambahan variasi fraksi berat GdZO3yang terjadi pada pelet UOZ-GdZO3 tersebut dapat dijelaskan melalui identiftkasi mikrostruktur yang dihasilkan dengan analisis struktur pori menggunakan alat

SEM.

"0;

:J

20 ~

-K~f.Muaipanas

Muai panjang ,elatif

0

-@)I:QL)~~~

~

~

~

~

~

~(~~~

2. Penambahan Gd2O3 menimbulkan; -kekosongan.

(~

Hasil pengamatan mikrostruktur pelet U02 dan U02-Gd2O3 pada variasi fraksi beret dari 3% sampai dengan 6% yang dapat dilihat pada Gambar 4. Pada gambar tersebut tampak adanya peningkatan

ISSN 0216-3128

Dian A, Wdjaksana, dkk Teknologi Proses

0123456

Penambahan Gdj),(%)

Gambar 3. Hubungan KoefMuai Panas dengan Muai Panjang Relatif Terhadap

Penambahan Gd]O3

Proses pembentukan cacat kisi kristal U02 akibat terjadinya kekosongan daD intersisi ion

02-dapat digambarkan sebagai berikut :

"Sink" sehingga ukuran pori berubah menjadi kecil dan tidak teratur. Berdasarkan pustaka[zJ, pori yang terdapat pada pellet UOz pada umumnya berisi gas dan uap air, dimana campuran gas tersebut dihasilkan pada saat proses pabrikasi. Pada saat dikenakan proses pemanasan, tekanan gas di dalam pori akan meningkat dan lebih besar daTi tekanan disekelilingnya. Hal ini menyebabkan pori-pori tersebut mempunyai driving force yang lebih besar sehingga menyebabkan ukuran pori bertambah besar. Kejadian ini secara makro akan menyebabkan ukuran pori tampak lebih besar dan selanjutnya mengakibatkan pengembangan pelet. Adanya pengembangan pelet UOz dan pelet UOZ-GdZ03

dapat mencirikan terjadinya perubahan peningkatan koefisien muai panas daTi pelet tersebut.

r~

~Y

"...02-(

~"

Gd3+ _c..

(

~

'"'~-

u-6

~ ~

~

~ U4+ ""

0

0J. ,"

~

~

r~

~

Q

~

-lntersisi ion 02- dan subtitusi 2Gd3+

~

~

@

KESIMPULAN

I Penarnbahan Gd2O3 ke

dalarn bahan bakar pelet 002-Gd2O3 sangat berpengaruh pada sifat termal khususnya nilai koefisien muai panas. Berdasar-kan basil penelitian yang dilakukan, diperoleh basil bahwa lAik~1Bf2.lAikro~l,rpe~ sirte-UO2,3%Gd/l3 penarnbahan Gd2O3 sekitar 3% relatif tidak berpengaruh terha-dap pengembangan daD nilai koefisien muai panas pelet 002 -Gd2O3, tetapi penarnbahan Gd2O3 sekitar 4% , 5% daD 6% cenderung memberi pengaruh yang cukup besar. Hal ini diperkuat dengan basil analisis IAlkroJlBf3 3.lAlk~khlrpeletstrlerUOr~GdP31AIk~1Bf4.lAlkro~l,rpe~slrte-UO2-5%Gd/l3m ikr0 khususnya ana ISIS1

..

-struktur pori yang menunjukkan adanya peningkatan

jumlah pori pada setiap penarnbahan Gd2O3. Secara visual terlihat ukuran pori semakin membesar dengan kenaikan suhu. Bertambah besarnya ukuran pori dapat mengakibatkan perubahan dimensi pelet yang mencirikan terjadinya perubahan nilai koefisien muai panas dari pelet tersebut.

Mikrtgref i. Mikro~Y'pelEt sirte-UOz

DAFT AR PUST AKA IAjkrcgref 5.1A ikros1nJrt1¥ p8Et$irt8'UO~~~ ~.

Gambar 4. Mikrograf dari Pelet Sinter va] dan

VOr Gd]Oj dengan Berbagai Variasi Fraksi Berat.

Peningkatan jumlah pori pacta setiap penambahan Gd203 secara visual tampak semakin besar namun ukuran pori terlihat semakin kecil. Hal

ini terjadi karena adanya substitusi ion ~ oleh ion 2Gd3+. Peristiwa subtitusi ion ini menyebabkan ketidak stabilan atom oksigen dan atom V yang

disubtitusi pacta V02. Ketidak stabilan atom V daD 0 ini menyebabkan terjadinya pergerakan menuju

1. SUNGKONO, M.BADRUZZAMAN, "Study Rantaran Panas Pada Ce1ah E1emen Bakar Reaktor Daya Tipe PHWR", Urania, No.5nDn II. Januari 1996.

2. ORLANDER D.R., "Fundamental Aspect of Nuclear Reactor Fuel Elements", NTIS.US. Department of Commerce, Springfield, Virginia, 1976.

3. R.LANGENATI, M.RACHMAWATI, "Analisis pendahuluan Mengenai Pengaruh Penambahan

Prosiding Peltemuan dan Presentasi Ilmiah

P3TM-BATAN, Yogyakalta 14-15Juli 1999 Buku II ₁₄₁

GdZO3 Terhadap Kekuatan Mekanik dan relet Mentah UOz", Pros. Sem. Teknologi dan Kesela-matan PL TN Serta Fasilitas Nuklir-IV, 1996 4. MANZEL.R, and DORR, W.O,"Manucfacturing

And Irradiation Experience Oz/GdzO3 Fuel", The Amirican Ceramic Society Bulletin, Vol 59 no.6,

1990

5. GUNGOR GINDUZ, IBRAHIM USLU," Powder Characteristics and Microstructure of Uranium Dioxide and Uranium Dioxide-Gadolinium Oxide Fuel" Journal of Nuclear MateriaI231,1996.

6. VAN VLACK.L.H, " Ilmu Dan Teknologi Bahan" Terjemahan Oleh ,IR. SRIATI DJAPRIE. ME.M.Met.Penerbit Erlangga ,1983.

TANYA JAWAB

..c.. Penambahan Gd]Oj sampai 10 % sudah dilakukan oleh peneliti sebelumnya dan sudah terbukti UIO masih dalam kisaran yang dipersyaratkan.

Budiarto

);- Jelaskan mekanisme reaksi yang terjadi, sehingga Gd2O3 dapat mempengaruhi koefisien panas pelet sinter VO2 -Gd2O3?

);- Apa manfaat dari penambahan Gd2O3 pada penelitian ini?

Meniek Rachmawati

..c.. Penambahan Gd]Oj akan mempengaruhi struktur kisi kristal akibat perubahan muatan dan ukuran kation. Dengan adanya 0] ekses dari oksigen, maka oksigen akan memasuki intensbisi a) 0] intensbisi; b) 0] vacancy akibat substitusi cj+ dengan Gri+ turun; c) Terbentuk komplek (/+, If+, cj+ dengan G~+. a) -+ c) tersebut yang mempengaruhi koeflSien muai panas pelet UO] -Gd]Ojo ..c.. Penambahan Gd]Oj ini akan dapat

meratakan fluks netron sehingga akumulasi panasn tidak terjadi. Akibatnya unjuk kerja

bahan bakar lebih baik. Murdani S.

);- Mengapa pada pemanasan sid 750 DC menggunakan media gas argon? Mengapa tidak memakai gas N2 atau Helium yang juga gas INERT? Gas N2 lebih murah, mengapa tidak digunakan? Mohon penjelasannya.

Meniek Rachmawati

..c.. Suhu 750 "C ini adalah suhu simulasi bahan

bakar Candu di dalam reaktor sehingga

maksud dari penelitian ini yaitu untuk mengetahui bagaimana pengaruh Gd]Oj terhadap karakteristik termal (a). Hal ini sangat penting untuk prediksi terjadinya swelling yang akan menyebabkan PC I -+ Umur bakar «-+ unjuk kerja bahan bakar «. Penggunaan gas Argon karena gas tersebut kompatibel dengan alai dilatometer. Imam Dahroni

);- Kontribusi apakah yang dikehendaki dengan penambahan Gd2O3 pada proses sintering VO2? Meniek Rachmawati

..c.. Penambahan Gd]Oj tidak akan mengun-tungkan untuk proses sintering. Hal ini karena penambahan Gd]Oj akan menurun-kan difusivitas ion di dalam kisi yang mekanismenya dapat dilihat dalam makalah. Difusivitas yang turun akan mengakibatkan suhu don waktu sintering yang lebih tinggi. MV Purwani

» Pada tata kerja belum dituliskan bagaimana cara perhitungan koefisien muai panas. Apa satuan muai panjang?

» Pengaruh apa selain fraksi GdZO3?

Meniek Rachmawati

~ a=L1UL.7:. satuan a= 1/'C 4= Lo(l+aT) ~ = Lo+ LoaT ~L = Lo aT ~ AL/Lo = aT a=AL/L. T satuannya = 1/°C

~ Muai panjang L1UL (mmlmm); satuannya % ~ a akan tergantung dari suhu; se/ain frabi

Gd2O3. M. Setyadji

» Mohon dijelaskan faktor (besaran) apa saja yang mempengaruhi nilai koefisien muai panas. » Kalau tujuan peneliti untuk menaikkan nilai

koefisien muai panas, mengapa bukan besaran-besaran tersebut yang diteliti?

» Dengan penambahan GdZO3 apakah justru tidak menurunkan kualitas pelet (UIO -menurun).

Meniek Rachmawati

~ Faktor yang mempengaruhi a yaitu jarak antara atom (kisi krista/) dan suhu.

~ a. Tujuan pene/itian bukan untuk menaikkan a; tetapi untuk me'1jaga a tidak bertam-bah besar dengan penambahan Gd2O3' b. Kita mene/iti pengaruh Gd2O3 ini karena

unjuk kerja pe/et {VO2 -Gd2O.J jauh /ebih baik. Dengan pene/itian ini diharapkan dapat dipi/ih prosen Gd2O3 yang optima/.

ISSN 0216-3128 Dian A, Wdjaksana, dkk Teknologi Proses