Структура поверхности молибдена, облученного ионами аргона с энергией 100 Кэв

(1)

1,2Баязитова Ж., ² Вертягина Е.,^1,2Дегтярев В., ¹ Карпиков А.Н., ¹Кислицин С.Б., ¹Лысухин С.Н.

(¹ Институт ядерной физики Национального ядерного центра Республики Казахстан, г. Алматы, Казахстан) (²Евразийский национальный университет им. Л.Н. Гумилева, г. Астана, Казахстан)

Экспериментально исследовано влияние флюенса облучения и угла падения низкоэнергетичных ионов аргона на структуру поверхности молибдена. Сравнительные исследования структуры поверхности до и после облучения ионами аргона методами рентгеноструктурного анализа и атомно-силовой микроскопии проводились на специально подготовленных образцах, представляющих собой алюминиевые подложки с нанесенным слоем молибдена заданной толщины. Исследования структуры поверхности облученных образцов показали, что наряду с распылением изменяется структура поверхности молибдена - увеличиваются шероховатость поверхности, параметр решетки и объем элементарной ячейки молибденового слоя.

Введение

Решение задач сооружения реакторов управляемого термоядерного синтеза в значительной мере зависят от выбора конструкционных материалов для наиболее ответственных узлов этого реактора, т. е. первой стенки, ее защиты и дивертора, как энергонапряженных узлов, испытывающих воздействия облучения нейтронами, ионами гелия и водорода, а также тепловых нагрузок со стороны термоядерной плазмы. Критерии выбора материалов периодически уточняются и конкретизируются с учетом достижений в разработке термоядерных установок. В настоящее время в рамках международных программ (ИТЭР, ДЕМО и др.) разрабатываются и будут сооружаться термоядерные реакторы (ТЯР), максимально приближенные к энергетическим термоядерным реакторам.

Ряд положительных физико-механических свойств, таких как хорошая теплопроводность и термостойкость, удовлетворительная радиационная стойкость при нейтронном облучении и совместимость с теплоносителями и другие характеристики позволяют рассматривать нержавеющие стали и высоконикелевые сплавы в качестве наиболее вероятных материалов для узлов разрядной камеры энергетических ТЯР.

Наряду с материалом первой стенки ТЯР, в настоящее время пристальное внимание уделяется также выбору материала покрытия первой стенки и пластин дивертора, так как, несмотря на интенсивные исследования, проводимые в течение последних 20-30 лет, окончательный выбор материалов защиты первой стенки еще предстоит сделать. В настоящее время в качестве материалов защиты первой стенки рассматриваются литий, бериллий, графит, молибден, вольфрам и др., а также сплавы на их основе. Следует отметить, что требования к таким материалам носят многоплановый характер: материал защиты первой стенки должен обладать технологичностью изготовления и замены облицовки, обеспечивать защиту первой стенки от воздействия потоков энергии, обладать низким коэффициентом распыления [1].

Из анализа условий облучения материалов в ТЯР и результатов, полученных в предыдущие годы по изучению изменений свойств материала защиты первой стенки, следует, что основными причинами, вызывающими изменение физико-механических свойств, тепловая эрозия, формирование ударных волн при импульсном выделении энергии, а также эффекты распыления поверхности материалов защиты первой стенки [2-4]. Наряду с определением коэффициента распыления важное значение имеют и исследования структуры поверхности материала защиты первой стенки, подвергающейся ионной бомбардировке, т.к. структура поверхности определяет и долговечность, т.е. срок активной службы материала защиты и работоспособность самого термоядерного реактора, т.к. оказывает влияние на устойчивость термоядерной плазмы. Этим вопросам, т.е. исследованиям влияния ионной бомбардировки на структуру поверхности молибдена, рассматриваемого в качестве кандидатного материала защиты первой стенки и пластин дивертора ТЯР, посвящена данная работа.

(2)

Подготовка образцов молибдена

Для экспериментального исследования воздействия низкоэнергетичных ионов аргона на структуру поверхности специально были подготовлены образцы. Образцы представляли собой подложки из алюминиевого сплава площадью 20 мм × 20 мм с нанесенным на них методом магнетронного распыления молибденовым слоем: 2 образца с толщиной слоя 500–600 нм и 2 образца с толщиной слоя 1.0–1.1 мкм. Толщина нанесенного слоя молибдена выбиралась по следующим соображениям: пробег падающих ионов с учетом области страгглинга должен полностью лежать в облучаемом материале и толщина слоя распыляемого материала должна быть достаточной для фиксации границы алюминий-молибден. Пробег ионов аргона с энергией 100 кэВ составляет 43 нм, страгглинг - 27 нм, а толщина покрытия контролировалась методом резерфордовского обратного рассеяния (РОР) на протонах [5]- при энергии протонов 1 МэВ их пробег в молибдене составляет 7 мкм, следовательно, подготовленные образцы удовлетворяют предъявляемым требованиям.

Облучение образцов молибдена ионами аргона на низкоэнергетическими канале ускорителя ДЦ-60

Эксперименты по облучению поверхности молибдена ионами аргона с энергией 100 кэВ проводились на низкоэнергетическом канале ускорителя ДЦ-60. Для проведения экспериментов по распылению поверхности подготовленных образцов необходимо было решить ряд технических задач, без которых невозможно корректное проведение экспериментов.

Подготовительные работы включали ряд этапов. Первый этап - подавление вторичной электронной эмиссии с облучаемых образцов. В связи с тем, что под облучением идет значительная эмиссия выбитых электронов, накапливается существенная ошибка (приблизительно в два раза) в определении флюенса падающих ионов, так как флюенс определяется по току на мишени. Точное определение флюенса ионов на мишени играет большую роль при анализе результатов, поэтому эти работы необходимо было выполнить.

Второй этап - решение проблемы облучения образцов под углом 45^◦ по отношению к нормали к облучаемой поверхности. Это изготовление специальной насадки к мишенному устройству камеры облучения на низкоэнергетичном канале ускорителя ДЦ-60, см. рисунок 1.

Рисунок 1Мишенодержатель для облучения пучком ионов аргона под углом 45^◦

Для облучения ионами аргона с энергией 100 кэВ выбраны ионы Ar⁺ ⁵ с энергией 20 кэВ на заряд. ЭЦР источник ионов ускорителя ДЦ-60 позволяет ускорять ионы до 25 кэВ на заряд, поэтому для того чтобы энергия иона составляла 100 кэВ, были выбраны пятизарядные ионы аргона с энергией 20 кэВ на заряд. Облучение образцов №1 (толщина молибденового слоя h ∼ 600 нм) и №3 (h ∼ 1100 нм) проводилось при нормальном падении пучка ионов на

(3)

поверхность молибдена, энергия ионов аргона 100 кэВ, флюенс 6 × 10¹⁷ ион/см², облучаемая поверхность ∼ 1 см². Облучение образцов №2 (h ∼ 600 нм) и №4 ( h ∼ 1100 нм) проводилось при угле падении пучка ионов на поверхность молибдена, равном 45^◦, энергия ионов аргона также составляла 100 кэВ, флюенс облучения - 1.2 × 10¹⁸ ион/см², облучаемой поверхности - 1 см². Схемы облучения образцов №1-4 приведены на рисунке 2.

Рисунок 2Схема облучения ионами аргона на низкоэнергетическом канале ускорителя ДЦ-60, (а) - нормальное падение пучка ионов на поверхность молибдена, (б) - падение пучка ионов аргона под углом 5^◦

Для выявления эффектов облучения ионами аргона исследования структуры молибдена выполнялись до облучения ионами аргона (исходные образцы) и после. Проводились следующие виды исследований:

• определялась структура и степень шероховатости поверхности молибденового слоя методом атомно-силовой микроскопии;

• определялась кристаллическая структура и степень совершенства кристаллической решетки нанесенного слоя молибдена методом рентгеноструктурного анализа.

Результаты исследований структуры исходных образцов и облученных ионами аргона с энергией 100 кэВ флюенсами 6× 10¹⁷ ион/см² и 1.2×10¹⁸ ион/см² при нормальном падении и под углом 45^◦ следующие.

Структура поверхности и шероховатость исходных образцов молибдена на алюминии.

Исследования морфологии поверхности, проведенные методом атомно-силовой микроскопии, показали, что шероховатость нанесенных молибденовых покрытий толщиной ∼1 мкм составляет в среднем ∼ 200 нм и в 2-3 раза превосходит шероховатость поверхности покрытий толщиной ∼ 500 нм. Исследования структуры поверхности проводились на трех участках для каждого из 10 образцов. Изображения поверхности для образцов №1 и №2 показаны на рисунке 3.

Рисунок 3Изображение рельефа поверхности в атомно-силовом микроскопе для образцов №1 (а) и №2 (б)

Для определения степени совершенства кристаллической решетки молибденовых покрытий на подложках из алюминия проведены рентгенодифрактометрические исследования

(4)

Таблица 1

Постоянная решетки а и атомный объем V молибденового слоя

№образца 1 2 3 4

Постоянная решетки a, ˚A 3.1460±0.0011 3.1483±0.0011 3.1491±0.0011 3.1483±0.0011 Атомный объем V, ˚A³ 31.138±0.032 31.204±0.032 31.228±0.032 31.204±0.032

подготовленных образцов. Полученные значения постоянной решетки и объема элементарной ячейки молибденовых покрытий образцов представлены в таблице 1.

Типичная дифрактограмма приведена на рисунке 4.

Рисунок 4 Дифрактограмма образца молибденовый слой на алюминии, полученная с использованием излучения рентгеновской трубки с Сu-анодом и графитового монохроматора дифрагированного пучка

Дифракционная картина и рассчитанные значения а и V соответствуют молибдену с ОЦК структурой с достаточно высокой степенью совершенства кристаллической решетки. Можно отметить небольшое отличие постоянной решетки молибденового покрытия (3.1487 ˚A) и, соответственно, атомного объема от табличного значения (3.143 ˚A).

Нами также проведены измерения толщины нанесенного методом магнетронного распыления молибденового слоя. Образцы РОР спектров, по которым рассчитывалась толщина покрытий, показаны на рисунке 5.

Рисунок 5РОР спектры образцов №1 (а) и №3 (б) и результат подгонки спектра для расчета толщины молибденового слоя

Результаты измерений толщины молибденового слоя для всех образцов приведены в таблице 2.

(5)

Таблица 2

Измеренные методом Резерфордовского обратного рассеяния значения толщин молибденовых слоев на алюминии

Толщина покрытия, нм 682 625 1170 1370

Морфология и структура поверхности молибдена после облучения ионами аргона.

Исследования облученной ионами аргона поверхности молибдена образцов №1 и №2 методом атомно-силовой микроскопии и рентгенофазового анализа, показали, что на поверхности молибдена наблюдаются явные следы распыления поверхности, см. рисунки 6 а,б.

Рисунок 6- Изображение рельефа поверхности в атомно-силовом микроскопе после облучения ионами аргона с энергией 100 кэВ образцов: а) - №1, флюенс 6 × 10¹⁷ ион/см² и б) - №2, флюенс 1.2 × 10¹⁸ ион/см²

Образец №1 (рисунок 6 а) облучался ионами аргона при нормальном падении пучка ионов на поверхность молибдена. Из сравнения рисунков 3а и 6а видно, что облучение аргоном привело к увеличению степени шероховатости поверхности в ∼ 2 раза: от 60 нм, для необлученного образца, до 132 нм, для облученного, флюенсом 6 × 10¹⁷ ион/ см². Кроме этого, можно видеть, что поверхность молибдена стала более "рыхлой", что является признаком распыления за счет ионной бомбардировки. Рельеф поверхности образца №2 после облучения ионами аргона под углом 45^◦ (рисунок 6б) отличается от рельефа как исходного образца №2 (см. рисунок 3б), так и облученного ионами аргона образца при нормальном падении пучка ионов и меньшем флюенсе облучения, см. рисунок 6б. Несмотря на то, что увеличение шероховатости поверхности практически одинаково, как при нормальном падении пучка ионов, так и под углом 45^◦, поверхность, показанная на рисунке 6(б) более развитая, по сравнению с изображением поверхности на рисунке 6(а). Это может быть как следствием различия в углах падения пучка, так и следствием различного флюенса облучения - для образца №2 флюенс облучения почти в два раза выше.

Изменения кристаллической структуры в облученном ионами аргона молибдене изучалось методом рентгеноструктурного анализа. На рисунке 7 а,б показаны дифрактограммы образцов

№1 и №2 после облучения ионами аргона.

Рисунок 7Дифрактограммы образцов №1 (а) и №2 (б). Верхняя кривая на рисунках (а) и (б) - дифрактограммы, полученные на необлученных образцах; нижняя кривая на (а) -облученных 100 кэВ ионами аргона до флюенса 6 ×

10¹⁷ион/см² при нормальном падении пучка ионов, (б) -облученых 100 кэВ ионами аргона до флюенса 1.2 × 10¹⁸ион/см² при угле падения ионов 45^◦

(6)

Для сравнения приведены дифрактограммы образцов до облучения (верхние кривые) и после ионного облучения (нижние кривые). Из приведенных дифрактограмм следует, что также наблюдаются явные следы распыления поверхности молибдена, в результате чего уменьшается толщина молибденового слоя и, соответственно, интенсивности рентгеновских рефлексов линий молибдена. Причем, если на рисунке 7(а) наблюдаются все рефлексы линий молибдена, то на рисунке 7(б) часть линий не проявляется. Это свидетельствует о меньшей толщине молибденового слоя по сравнению с образцом №1. По данным диффрактометрических измерений определены параметр решетки и атомный объем молибденового слоя, см. таблицу 3.

Таблица 3

Постоянная решетки а и атомный объем V молибденового слоя облученных ионами аргона образцов

Постоянная решетки a, ˚A 3.1521±0.0013 – 3.1498±0.0011 3.1497±0.0037

Атомный объем V, ˚A³ 31.32±0.035 – 31.249±0.032 31.248±0.111

Как видно из таблицы 3, для образца №2 не удается определить постоянную решетки и атомный объем вследствие отсутствия части рефлексов на дифрактограмме. Это также свидетельствует о распылении молибдена и уменьшении толщины молибденового слоя. Сравнение данных по постоянной решетки и атомному объему для необлученного (таблица 1) и облученного (таблица 3) образца №1 показывает, что облучение ионами аргона привело к "разрыхлению"кристаллической решетки, т.е. увеличению и постоянной решетки и атомного объема, связано с радиационными дефектами в структуре молибдена.

По результатам изучения структуры поверхности молибдена методами атомно-силовой микроскопии и ренгеноструктурного анализа можно заключить, что эффект распыления при облучении ионами аргона с энергией 100 кэВ достаточно значителен. Распыление поверхности сопровождается изменениями структуры материала в приповерхностной области, что ведет к деградации свойств материала - ухудшению прочностных характеристик, адсорбционных свойств поверхности.

Заключение

По результатам проведенных исследований влияния облучения низкоэнергетичными ионами аргона на структуру поверхности молибдена можно сделать следующие выводы:

- облучение ионами аргона с энергией 100 кэВ ведет к повышению степени шероховатости поверхности, причем увеличение шероховатости не зависит от флюенса облучения, а определяется энергией бомбардирующих поверхность частиц;

- ионное облучение приводит к формированию более развитой поверхности - увеличению поверхностной плотности выступов и впадин, которая растет пропорционально флюенсу ионного облучения;

- облучение ионами аргона вызывают нарушения кристаллической структуры молибдена, причиной которых являются индуцированные облучением радиационные дефекты и, возможно, имплантированные атомы аргона;

- облучение ионами аргона под углом 45^◦ к поверхности приводит к более интенсивному распылению поверхности, что следует из сравнения данных рентгеноструктурного анализа образцов молибдена, облученных одинаковыми флюенсами ионов, но облученных при различных углах падения ионного пучка.

Общим выводом по результатам проведенных исследований является следующее:

распыление поверхности не является единственным процессом, лимитирующим применение

(7)

материала в качестве перспективного для выполнения функций защиты. Распыление сопровождается деградацией свойств приповерхностной области, степень которой ограничивает использование материалов в качестве материала защиты первой стенки ТЯР от воздействия термоядерной плазмы.

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

1. Школьник В.С., Велихов Е.П., Черепнин Ю.С., Азизов Э.А., Тажибаева И.Л., Шестаков В.П., Тихомиров Л.Н., Зеленский Д.И. Экспериментальный материаловедческий стенд КТМ на базе сферического токамака // Матер. 2-ой междунар. конф. "Ядерная и радиационная физика", 7-10 июня 1999., Алматы РК, ИЯФ НЯЦ РК,-Алматы, 1999. - Т.1. - С.27.

2. Распыление твердых тел ионной бомбардировкой. Выпуск I. Физическое распыление одноэлементных твердых тел. Под редакцией Р. Берриша. М: Мир, 1984. - 336 с.

3. Распыление твердых тел ионной бомбардировкой. Выпуск II. Распыление сплавов и соединений, распыление под действием электронов и нейтронов, рельеф поверхности. Под редакцией Р. Берриша. М: Мир, 1986. - 488 с.

4. Комаров Ф.Ф. Ионная имплантация в металлы. М: Металлургия,1990. - 256с.

5. Arzumanov A.A., Borisenko A.N., Gorlachev I.D., Eliseev A.S., Kadyrzhanov K.K., Lysukhin S.N., Platov A.V., Sapozhnikov A. Tandem accelerator UKP-2-1 in nuclear-physical investigations / /Preprint N 21. Almaty: Institute of Nuclear Physics. - 2002. - 35p.

Баязитова Ж., Вертягина Е., Дегтярев В., Карпиков А.Н., Кислицин С. Б., Лысухин С.Н.

100 КэВтiң энергиясы бар аргонның ион сәулеге түсiрiлген молибденнiң бетiнiң құрылысы

Флюенс сәулеленудiң және төменгi энергиялы аргон ионының молибденнiң беткi құрылысына әсерi тәжiрибе жүзiнде зерттелдi. Беттiк құрылысты аргон иондарымен сәулелендiруге дейiн және кейiн салыстырмалы түрде зерттеу, рентген құрылысты талдау және атомдык күштiк микроскопия әдiстерi арқылы арнайы дайындалған, берiлген қалындықтағы молибден қабаты қондырылған алюминий бетте жасалды. Сәулеленген беттердiң үлгiсiн зерттеу - тозаңдату молибденнiң беткi құрылысын өзгеттетiндiгiн, беттiң кедiр бұдырлығы артып, молибдендiк қабаттың элементар ұяшық көлемi және тор параметрлерi ұлғайғандығын көрсеттi.

Bayazitova Zh.T., Vertyagina E.N., Degtyarev V.V., Karpikov A.N., Kislitsyn S.B., Lysuhin S.N.

The surface structure of molybdenum irradiated by argon ions with the energy of 100 KeV

Experimental investigation influence of irradiation fluence end incidence angle of low energy argon ions on molybdenum surface structure was done. Study of surface structure before and after argon ions irradiation was done by x-ray diffractometry and atomic force microscopy on specimens prepared by magnetron sputtering method of molybdenum layer of desired thickness on aluminum substrate. Referencing of surface structure of specimens before and after argon ions irradiation shows that together with surface sputtering (decreasing of molybdenum layer thickness) increasing of surface roughness, crystal lattice parameter and unit cell volume of molybdenum are observed.

Поступила в редакцию 14.01.11 Рекомендована к печати 29.01.11