SINTESIS DAN PENCIRIAN KOMPOSIT
HIDROKSIAPATIT-GELATIN DENGAN PRESIPITASI BASAH SECARA
IN-SITU
DAN
EX-SITU
SILVIA MONICA
DEPARTEMEN KIMIA
FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM
INSTITUT PERTANIAN BOGOR
PERNYATAAN MENGENAI SKRIPSI DAN
SUMBER INFORMASI SERTA PELIMPAHAN HAK CIPTA
Dengan ini saya menyatakan bahwa skripsi berjudul Sintesis dan Pencirian Komposit Hidroksiapatit-Gelatin dengan Presipitasi Basah secara In-Situ dan Ex-Situ adalah benar karya saya dengan arahan dari pembimbing dan belum diajukan dalam bentuk apa pun kepada perguruan tinggi mana pun. Sumber informasi yang berasal atau dikutip dari karya yang diterbitkan maupun tidak diterbitkan dari penulis lain telah disebutkan dalam teks dan dicantumkan dalam Daftar Pustaka di bagian akhir skripsi ini.
Dengan ini saya melimpahkan hak cipta dari karya tulis saya ini kepada Institut Pertanian Bogor.
ABSTRAK
SILVIA MONICA. Sintesis dan Pencirian Komposit Hidroksiapatit-Gelatin dengan Presipitasi Basah secara In-Situ dan Ex-Situ. Dibimbing oleh CHARLENA dan IRMA HERAWATI SUPARTO.
Kasus kerusakan tulang seperti patah tulang terus meningkat dari tahun ke tahun. Hal ini menyebabkan kebutuhan akan implan tulang sintetik semakin meningkat. Implan tulang tersebut dapat diperoleh dari bahan berupa keramik seperti hidroksiapatit (HAp). HAp dapat disintesis dengan metode presipitasi basah. Metode ini terdiri atas kalsinasi, hidrasi, sintesis HAp, dan perlakuan termal. Cangkang tutut (Bellamya javanica) yang merupakan bahan utama dipreparasi sehingga terbentuk CaCO3, dikalsinasi membentuk CaO, kemudian dibiarkan bereaksi dengan udara membentuk Ca(OH)2, yang digunakan sebagai bahan baku sintesis HAp. Kadar Ca diperoleh sebesar 71% dari spektrofotometer serapan atom. HAp sintetik diperoleh melalui pencampuran (NH4)2HPO4 0.3 M dan Ca(OH)2 0.5 M menggunakan 2 metode, yaitu in-situ dan ex-situ dengan ragam konsentrasi gelatin, yaitu 10, 20, dan 30%, selanjutnya komposit HAp-gelatin dianalisis dengan difraksi sinar-X, spektrofotometer inframerah, dan mikroskop elektron payaran (SEM) untuk menentukan komposit HAp-gelatin yang terbaik. Komposit terbaik adalah HAp-gelatin 30% yang disintesis dengan metode in-situ karena kristalinitasnya paling tinggi dan hasil SEM menunjukkan bentuknya granula yang lebih kecil dan lebih homogen.
Kata kunci: Bellamya javanica, ex-situ, gelatin, hidroksiapatit, in-situ
ABSTRACT
SILVIA MONICA. Synthesis and Characterization of Hydroxyapatite-Gelatin Composites with In-Situ and Ex-Situ Wet Precipitation. Supervised by CHARLENA and IRMA HERAWATI SUPARTO.
Skripsi
sebagai salah satu syarat untuk memperoleh gelar Sarjana Sains
pada
Departemen Kimia
SINTESIS DAN PENCIRIAN KOMPOSIT
HIDROKSIAPATIT-GELATIN DENGAN PRESIPITASI BASAH SECARA
IN-SITU
DAN
EX-SITU
DEPARTEMEN KIMIA
FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM
INSTITUT PERTANIAN BOGOR
BOGOR
2015
Judul Skripsi : Sintesis dan Pencirian Komposit Hidroksiapatit-Gelatin dengan Presipitasi Basah secara In-Situ dan Ex-Situ
Nama : Silvia Monica NIM : G44110016
Disetujui oleh
Dr Charlena, MSi Pembimbing I
Dr dr Irma H Suparto, MS Pembimbing II
Diketahui oleh
Prof Dr Dra Purwantiningsih Sugita, MS Ketua Departemen Kimia
PRAKATA
Puji dan syukur penulis panjatkan kepada Tuhan Yang Maha Esa atas segala karunia-Nya sehingga karya ilmiah ini berhasil diselesaikan. Tema yang dipilih dalam penelitian yang dilaksanakan sejak bulan Desember 2014 ini ialah sintesis komposit hidroksiapatit-gelatin, dengan judul Sintesis dan Pencirian Komposit Hidroksiapatit-Gelatin dengan Presipitasi Basah secara In-Situ dan Ex-Situ.
Terima kasih penulis ucapkan kepada Dr Charlena, MSi dan Dr dr Irma Herawati Suparto, MS selaku pembimbing, serta Drs Sulistioso Giat Sukaryo, MT yang telah banyak memberi saran. Ungkapan terima kasih juga disampaikan kepada Papa, Mama, Nancy, Jimmy, seluruh keluarga besar Kimia 47, 48 dan 49 khususnya Kak Nurianti, Itsna dan Rulyn, serta teman-teman Sinergis atas segala doa dan kasih sayangnya.
Semoga karya ilmiah ini bermanfaat.
Bogor, Juli 2015
DAFTAR ISI
DAFTAR TABEL vii
DAFTAR GAMBAR vii
DAFTAR LAMPIRAN vii
PENDAHULUAN 1
Latar Belakang 1
BAHAN DAN METODE 2
Alat dan Bahan 2
Metode 2
HASIL DAN PEMBAHASAN 5
Kalsinasi dan Konversi Serbuk Cangkang Tutut 5
Kadar Ca dalam Serbuk Cangkang Tutut 7
HAp dari Cangkang Tutut 7
Komposit HAp dengan Gelatin 8
Kristalinitas Komposit HAp-Gelatin 10
Analisis Gugus Fungsi Komposit HAp-Gelatin 13
Analisis Morfologi Komposit HAp-Gelatin 15
SIMPULAN DAN SARAN 16
Simpulan 16
Saran 16
DAFTAR PUSTAKA 16
LAMPIRAN 19
DAFTAR TABEL
1 Derajat kristalinitas HAp dari cangkang tutut 11
2 Ukuran kristalit HAp dari cangkang tutut 12
DAFTAR GAMBAR
1 Difraktogram sinar-X serbuk cangkang tutut 5
2 Difraktogram sinar-X hasil kalsinasi serbuk cangkang tutut 6 3 Difraktogram sinar-X hasil konversi serbuk cangkang tutut 7
4 Difraktogram sinar-X HAp dari cangkang tutut 8
5 Struktur gelatin 9
6 Difraktogram sinar-X HAp dari cangkang tutut + gelatin in-situ 9 7 Difraktogram sinar-X HAp dari cangkang tutut + gelatin ex-situ 10
8 Spektrum FTIR HAp dari cangkang tutut 13
9 Spektrum FTIR HAp dari cangkang tutut + gelatin in-situ 13 10 Spektrum FTIR HAp dari cangkang tutut + gelatin ex-situ 14 11 Morfologi dari SEM HAp, HAp-gelatin in-situ 30%, dan HAp-gelatin
ex-situ 30% 15
DAFTAR LAMPIRAN
1 Bagan alir penelitian 19
2 Data JCPDS 20
3 Data difraktogram sinar-X serbuk cangkang tutut 23 4 Data difraktogram sinar-X hasil kalsinasi serbuk cangkang tutut 23 5 Data difraktogram sinar-X hasil konversi serbuk cangkang tutut 23 6 Nilai pembacaan absorbans deret standar CaCO3 23
7 Kurva kalibrasi standar CaCO3 24
8 Nilai pembacaan absorbans Ca serbuk tutut 24
9 Data difraktogram sinar-X HAp hasil sintesis 25
10 Contoh perhitungan derajat kristalinitas HAp serbuk cangkang tutut 26
11 Nilai FWHM HAp dari serbuk cangkang tutut 26
12 Grafik pelebaran puncak difraksi HAp dari serbuk cangkang tutut 27 13 Contoh perhitungan ukuran kristalit HAp dari serbuk cangkang tutut 27
PENDAHULUAN
Latar Belakang
Kasus kerusakan tulang seperti patah tulang terus meningkat dari tahun ke tahun. Kasus patah tulang akibat kecelakaan telah meningkat 6 kali lipat selama 20 tahun (BPS 2013). Hal ini menyebabkan kebutuhan akan implan tulang semakin meningkat. Awalnya, tulang yang akan diimplan berasal dari tulang asli, baik dari manusia maupun hewan. Namun, teknik ini mempunyai kelemahan dan berdampak, karena tulang harus diambil dari bagian tubuh lain pasien atau tubuh pasien lain melalui teknik operasi. Hal ini dapat menyebabkan masalah klinis, beresiko kematian, dapat menimbulkan reaksi autoimun, dan kemungkinan terjadinya transfer penyakit. Selain itu, tulang yang ada juga terbatas jumlahnya (Darwis dan Warastuti 2008). Kebutuhan tulang yang terus-menerus meningkat melatarbelakangi dibutuhkannya suatu biomaterial sintetik untuk menggantikan tulang asli tersebut. Biomaterial tersebut dapat berupa logam, keramik, polimer, atau komposit. Salah satu biomaterial keramik yang umum digunakan adalah hidroksiapatit (HAp) (Dahlan et al. 2009).
HAp merupakan biomaterial keramik dengan rumus molekul Ca10(PO4)6(OH)2 yang tergolong dalam kelompok kalsium fosfat, dan memiliki komposisi mineral mirip dengan jaringan tulang vertebrata. Selain mempercepat pembentukan tulang baru, HAp juga langsung terikat ke jaringan tulang secara kimia melalui pembentukan lapisan apatit, dan secara biologis melalui interaksi antarmuka. HAp dapat digunakan sebagai implan tulang karena sifatnya yang sangat biokompatibel, bioaktif, tidak merusak jaringan imun, tidak menimbulkan pembengkakan, dan bersifat osteokonduktif (Mahabole et al. 2012). Osteokonduktif adalah kemampuan suatu bahan untuk merangsang sel-sel osteoblas untuk mineralisasi tulang.
Ada 2 cara untuk menyintesis HAp, yaitu dengan metode kering dan metode basah. Metode kering artinya prekursor Ca dan prekursor P dicampur dalam keadaan padat, sedangkan pada metode basah, kedua prekursor tersebut dilarutkan terlebih dahulu, lalu dicampurkan. Metode basah terdiri atas 3 jenis, yaitu presipitasi, hidrotermal, dan hidrolisis (Pankaew et al. 2010). Pada penelitian ini, dipilih metode presipitasi basah karena mudah untuk dilakukan, suhu yang rendah, menghasilkan produk yang murni dengan rendemen yang tinggi, dan menggunakan peralatan yang relatif murah. Sifat-sifat HAp dapat dipengaruhi antara lain oleh variasi pH, kecepatan pengadukan, suhu, waktu, dan konsentrasi, sehingga faktor ini dapat digunakan untuk meningkatkan kuantitas HAp (Monmaturapoj 2008). Prekursor Ca dapat berasal dari cangkang tutut atau keong sawah karena memiliki kadar Ca yang tinggi. Kadar Ca dalam cangkang keong sawah adalah 52% (Winata 2013).
2
terletak pada proses penambahan gelatin saat presipitasi HAp berlangsung. Pada metode in-situ, mineral apatit dibentuk dalam matriks gelatin, sedangkan pada metode ex-situ, gelatin ditambahkan setelah proses presipitasi selesai. Perbedaan metode terletak pada penambahan porosifier tersebut (Lestari 2009). Hasil dari kedua metode ini diidentifikasi untuk menentukan komposit HAp-gelatin terbaik. Penelitian ini bertujuan menentukan metode sintesis dan konsentrasi gelatin optimum yang akan menghasilkan komposit HAp-gelatin terbaik. Komposit terbaik pada penelitian sebelumnya adalah komposit HAp-gelatin ex-situ 20% (Ardabilly 2013).
BAHAN DAN METODE
Alat dan Bahan
Alat-alat yang digunakan dalam penelitian ini adalah alat-alat kaca, pengaduk magnet, indikator pH universal, oven, tanur listrik, neraca analitik, mortar, ayakan 100 mesh, statif, kertas saring, termometer, ultrasonik merk Cole-Parmer 8893, dan sentrifugasi merk Hermle Z206A. Analisis dalam penelitian ini menggunakan spektrofotometer serapan atom (SSA) merk Shimadzu ASC-7000, spektrofotometer difraksi sinar-X (XRD) merk Philips, spektrofotometer inframerah transformasi Fourier (FTIR) merk ABB, dan mikroskop elektron payaran (SEM) merk Zeiss. Bahan-bahan yang digunakan dalam penelitian ini, yaitu cangkang tutut (Bellamya javanica) yang diperoleh dari Pasar Anyar Bogor, CaCO3 dari Wako, HNO3, (NH4)2HPO4 dari Merck, dan gelatin.
Metode
Preparasi Cangkang Tutut menjadi CaCO3
Cangkang tutut dibersihkan dari kotoran menggunakan air kemudian direbus selama ±1 jam. Setelah itu, cangkang dipisahkan dari dagingnya. Cangkang tutut dikeringkan di bawah sinar matahari kemudian digiling dengan mesin penggiling sampai menjadi serbuk, dan diayak untuk mendapatkan serbuk halus berukuran ±100 mesh. Serbuk tutut yang telah halus (CaCO3) dianalisis menggunakan XRD.
Kalsinasi CaCO3 menjadi CaO
CaCO3 kemudian dikalsinasi pada suhu 1000 oC selama 3 jam, kemudian didiamkan selama 1 minggu. Pelepasan CO2 ini menurunkan massa serbuk. Proses ini berlangsung pada suhu 1000-1200 oC (Elhadad et al. 2007). Serbuk tutut yang sudah dikalsinasi kemudian dianalisis menggunakan XRD. Reaksi yang terjadi ialah:
3
Konversi CaO menjadi Ca(OH)2
CaO kemudian dikonversi menjadi Ca(OH)2 melalui dua cara. Cara pertama, serbuk diratakan pada wadah dan dibiarkan berinteraksi dengan udara terbuka (dihidrasi) selama seminggu. Cara kedua, air langsung diberikan ke dalam serbuk. Serbuk yang sudah dikonversi kemudian dianalisis menggunakan XRD. Reaksi yang terjadi ialah:
2CaO(s) + 2H2O(aq) 2Ca(OH)2(s)
Pengukuran Kadar Ca dari CaO dengan SSA Preparasi Sampel
Sebanyak 0.25 g CaCO3 ditimbang ke dalam labu ukur 100 mL, kemudian ditambahkan 5 mL HNO3 pekat dan didiamkan kira-kira 5 menit hingga sampel larut dan jernih. Sampel ditepatkan sampai tanda tera dengan akuades, dan dikocok untuk mendapatkan larutan standar 1000 ppm. Setelah itu, 10 mL larutan tersebut diencerkan dengan akuades dan dimasukkan ke dalam labu ukur 100 mL lalu ditepatkan sampai tanda tera dengan akuades dan dikocok untuk mendapatkan larutan standar 100 ppm. Selanjutnya larutan 100 ppm ini diencerkan kembali untuk membuat deret standar dengan konsentrasi 2, 4, 8, 12, dan 16 ppm masing-masing dalam labu ukur 100 mL. Deret standar diukur serapan Ca-nya dengan blangko diukur dengan SSA pada λ = 422.7 nm.
Sintesis HAp-gelatin dengan Metode Presipitasi Basah Secara In-Situ dan
Ex-Situ
Hidroksiapatit disintesis dari Ca(OH)2 yang telah disiapkan dari cangkang tutut. Ca(OH)2dibuat menjadi larutan 0.5 M, lalu direaksikan dengan (NH4)2HPO4 0.3 M sebagai berikut:
4
sambil ditambahkan larutan gelatin dengan variasi konsentrasi 10%, 20%, dan 30%. Proses penetesan ini dilakukan sambil terus-menerus diaduk dengan pengaduk magnet. Reaksi menghasilkan basa NH4OH, sehingga pH harus diatur 10 dengan cara diperiksa pH-nya setiap menit. Campuran hasil sintesis lalu didekantasi selama 24 jam dan disonikasi selama 6 jam. Setelah itu, larutan disentrifugasi selama 15 menit. Pelet yang diperoleh disaring dan dibilas dengan akuades. Endapan yang dihasilkan kemudian dikeringkan dalam oven dengan suhu 105 oC selama 3 jam, lalu digerus halus dan dipanaskan di dalam tanur dengan suhu 1100 oC selama 2 jam. Serbuk HAp-gelatin yang telah terbentuk diangkat dan dibiarkan mendingin pada suhu kamar sebelum diayak dengan ayakan 100 mesh, dan dianalisis dengan XRD dan spektrofotometer FTIR.
Pada metode ex-situ, (NH4)2HPO4 0.3 M diteteskan ke dalam Ca(OH)20.5 M pada suhu 40±2 oC dengan laju alir 1.3 mL per menit selama sekitar 1 jam. Proses penetesan ini dilakukan sambil terus-menerus diaduk dengan pengaduk magnet. Reaksi menghasilkan basa NH4OH, sehingga pH harus diatur 10 dengan cara diperiksa pH-nya setiap menit. Campuran hasil sintesis didekantasi selama 24 jam dan disonikasi selama 6 jam. Setelah itu, larutan disentrifugasi selama 15 menit. Pelet yang diperoleh disaring dan dibilas dengan akuades. Endapan yang dihasilkan kemudian dikeringkan dalam oven dengan suhu 105 oC selama 3 jam, lalu digerus halus dan dipanaskan di dalam tanur dengan suhu 1100 oC selama 2 jam. Serbuk HAp yang telah terbentuk diangkat dan dibiarkan mendingin pada suhu kamar sebelum diayak dengan ayakan 100 mesh, dan dianalisis dengan XRD dan spektrofotometer FTIR sebagai HAp tanpa gelatin.
Serbuk HAp yang lain dilarutkan dengan akuades, lalu ditambahkan dengan larutan gelatin dengan variasi konsentrasi 10%, 20%, dan 30% sambil diaduk dengan pengaduk magnet. Campuran dikeringkan kembali dalam oven dengan suhu 105 oC. Setelah itu, dikeruk dan digerus halus, lalu diayak dengan ayakan 100 mesh. Serbuk HAp-gelatin yang diperoleh dari sintesis juga dianalisis dengan XRD dan Spektrofotometer FTIR. Hasil sintesis dengan kedua metode diidentifikasi dan ditentukan serbuk HAp-gelatin yang terbaik. Setelah dipilih berdasarkan analisis XRD dan Spektrofotometer FTIR, serbuk HAp, HAp-gelatin yang terbaik dan yang terburuk dianalisis dengan SEM.
Analisis Kristalinitas Menggunakan XRD
Sampel yang sudah dikeringkan dan digerus dengan menggunakan mortar dan alu sampai halus. Setelah itu, sampel dimasukkan ke dalam holder yang diisi dengan sampel lalu dikaitkan pada difraktometer. Kemudian pada komputer diatur nama sampel, sudut awal, sudut akhir, dan kecepatan analisis. Sudut awal pada 10º dan sudut akhir pada 80º, kecepatan baca diatur 0.60 detik. Panjang gelombang yang digunakan adalah 1.5406 Aº dan dengan logam sasaran adalah tembaga. Setelah itu di proses dijalankan. Setelah selesai, pola difraksi yang diperoleh diidentifikasi dengan data standar JCPDS (Joint Committee on Powder Diffraction Standards) pada software PCPDF.
Analisis Gugus Fungsi Menggunakan FTIR
5 gelombang 4000-400 cm-1. Analisis ini dilakukan untuk mengidentifikasi gugus fungsi dalam molekul sampel.
Analisis Morfologi Menggunakan SEM
Sampel diletakkan pada plat alumunium kemudian dilapisi dengan pelapis emas setebal 48 nm. Sampel selanjutnya diamati menggunakan SEM dengan tegangan 15 dan 20 kV dan perbesaran 500, 1000, dan 2000 kali. Analisis ini dilakukan untuk mengetahui morfologi dan perbandingan ukuran HAp. Bagan alir penelitian ini dapat dilihat pada Lampiran 1.
HASIL DAN PEMBAHASAN
Kalsinasi dan Konversi Serbuk Cangkang Tutut
Analisis serbuk cangkang tutut yang dihaluskan menghasilkan difraktogram seperti yang ditunjukkan oleh Gambar 1. Jenis fase kristal dari serbuk cangkang tutut juga dapat ditentukan.
Gambar 1 Difraktogram sinar-X serbuk cangkang tutut
6
Difraktogram sinar-X serbuk cangkang tutut (Gambar 1) diidentifikasi dengan bantuan data XRD CaCO3 berdasarkan JCPDS (Lampiran 2) untuk melihat fase kristal dari serbuk cangkang tutut. Ketiga fase CaCO3 terbentuk dengan fase utamanya adalah aragonit. Aragonit lazim ditemukan di alam sebagai biomineral dalam batu karang, cangkang kerang, cangkang tutut, batu empedu, dan otolit. Aragonit berisostruktur dengan garam karbonat dari kation divalen seperti Ba2+, Sr2+, dan Pb2+ (Dickens dan Bowen 2007). Data intensitas masing-masing fase dapat dilihat pada Lampiran 3.
Proses kalsinasi pada suhu 1000-1200oC kemudian dilakukan untuk mengubah CaCO3 menjadi CaO. Sebagian CO2 akan terlepas sehingga menurunkan massa sampel. Serbuk hasil kalsinasi diuji kembali dengan XRD dan menghasilkan difraktogram seperti yang ditunjukkan oleh Gambar 2.
Gambar 2 Difraktogram sinar-X hasil kalsinasi serbuk cangkang tutut Puncak CaO dan Ca(OH)2 keduanya teramati, dengan fase utama adalah CaO. Keberadaan puncak Ca(OH)2 disebabkan serbuk CaO kontak dengan uap air ketika akan dianalisis. Data intensitas masing-masing fase CaO dan Ca(OH)2 dapat dilihat pada Lampiran 4.
Proses konversi CaO menjadi Ca(OH)2 selanjutnya dilakukan dengan 2 cara, yaitu pada cara pertama, serbuk diratakan pada wadah dan dibiarkan berinteraksi dengan udara terbuka selama seminggu. Akan tetapi, interaksi dengan udara langsung memungkinkan masuknya pengotor pada serbuk yang berasal dari udara terbuka. Oleh karena itu, dilakukan cara kedua, yaitu dengan memberikan air langsung ke dalam serbuk.
7
Gambar 3 Difraktogram sinar-X hasil konversi serbuk cangkang tutut
Kadar Ca dalam Serbuk Cangkang Tutut
Hidroksiapatit dapat disintesis dari cangkang tutut karena kandungan mineral Ca-nya yang tinggi. Kadar Ca dalam serbuk tutut dianalisis menggunakan SSA. Blangko dan deret standar CaCO3 disiapkan untuk membuat kurva kalibrasi. Serbuk cangkang tutut dilarutkan dengan asam nitrat pekat melalui reaksi:
CaCO3(s) + 2HNO3(aq) Ca2+(aq) + 2NO3-(aq) + H2O(l) + CO2(g)
Dengan asam nitrat, Ca dalam CaCO3 akan menjadi Ca dalam keadaan bebas. Pemanasan dengan pelat pemanas akan mempercepat proses destruksi ini. Proses destruksi ditandai dengan terbentuknya buih-buih gas CO2. Setelah itu, kadar Ca dalam CaCO3 dibaca dengan SSA (Robinson 1980). Nilai pembacaan absorbans deret standar CaCO3 dapat dilihat pada Lampiran 6 dan menghasilkan kurva kalibrasi pada Lampiran 7. Konsentrasi Ca di dalam serbuk tutut dapat dihitung dari persamaan regresi deret standar dan diperoleh 7.12 ppm atau kadar Ca dalam serbuk tutut adalah 71% (Lampiran 8). Kadar Ca yang diperoleh cukup tinggi karena Ca diukur setelah proses kalsinasi, sehingga CO2 tidak lagi terdapat di dalam serbuk.
HAp dari Cangkang Tutut
8
HAp menyusun 65% dari massa tulang total, dan massa yang tersisa terbentuk dari bahan-bahan organik yang sebagian besar adalah kolagen atau turunannya dan air. Molekul kolagen atau turunannya terikat bersama membentuk fibril yang akan membentuk serat. Di antara serat-serat ini terdapat ruang kosong kecil yang merupakan tempat pembentukan kristal apatit. HAp secara spontan membentuk apatit bioaktif yang menyerupai tulang pada permukaannya, baik in vitro dan in vivo. Lapisan apatit yang terbentuk bertindak sebagai antarmuka antara implan dan jaringan yang dapat memfasilitasi pembentukan ikatan kimia dan biologis dengan jaringan tulang. Syarat penting bagi biomaterial untuk berikatan langsung dengan tulang hidup adalah dapat membentuk lapisan apatit pada permukaannya ketika ditanamkan dalam tubuh. Pada saat lapisan ini terbentuk, penyerapan protein ke permukaan lapisan tersebut akan memicu osteoblas, yaitu sel pembentuk tulang baru, untuk membelah dan bereproduksi, yang menjadi pemicu pembentukan jaringan tulang baru (Elhadad et al. 2007).
Reaksi sintesis HAp berjalan sebagai berikut.
Ca(OH)2 + (NH4)2HPO4 Ca10(PO4)6(OH)2 + 6H2O + 12NH4OH (Zandi et al. 2009)
Ca(OH)2 merupakan prekursor kalsium, sedangkan (NH4)2HPO4 adalah prekursor fosfat. Saat proses pencampuran dilakukan, suhu dan pH dijaga untuk memastikan bahwa kalsium fosfat yang terbentuk adalah HAp. Suhu yang digunakan disesuaikan dengan suhu tubuh, yaitu 37°C, sementara pH optimum terbentuknya HAp adalah 10 (Dahlan et al. 2009). Proses sonikasi diberikan untuk memperkecil ukuran HAp dan membuat partikel HAp homogen, sehingga derajat kristalinitasnya meningkat. Proses dekantasi dan sentrifugasi bertujuan agar HAp dapat mengendap sehingga mudah untuk dipisahkan (Earl et al. 2006). Hasil analisis serbuk HAp yang diperoleh dapat dilihat dalam Gambar 4. Puncak utama
HAp teramati pada 2θ 31.80, 33.06, dan 34.08. Puncak karakteristik HAp muncul pada 2θ sekitar 31.80°-34.00° (Elhadad et al. 2007). Data intensitas ketiga fase HAppada HAp tanpa gelatin dapat dilihat pada Lampiran 9a.
Gambar 4 Difraktogram sinar-X HAp dari cangkang tutut
Komposit HAp dengan Gelatin
9 terdapat pada matriks ekstraselular yang mengandung tripeptida Arg–Gly–Asp (Lien et al. 2009) dengan struktur ditunjukkan pada Gambar 5.
Gambar 5 Struktur gelatin (Lien et al. 2009)
Komposit gelatin-HAp telah dikembangkan sebagai material yang baik untuk memperbaiki jaringan keras karena komposisinya yang mirip dengan jaringan keras itu sendiri, biokompatibilitas yang baik, dan aktivitas osteokonduktif yang tinggi. Komposit ini juga digunakan sebagai sistem pengantar obat untuk pengobatan infeksi tulang. Gelatin pada komposit gelatin-HAp berfungsi untuk memperkecil ukuran pori. Komposit mikrosfer gelatin-gelatin-HAp umumnya digunakan dalam proses regenerasi tulang, pengisi, atau material pengganti tulang yang dapat diinjeksikan, yang juga dapat mempersingkat waktu penyembuhan dan meningkatkan regenerasi jaringan tulang (Teng et al. 2007). Difraktogram komposit HAp-gelatin hasil sintesis dengan metode in-situ dapat dilihat pada Gambar 6 dan diidentifikasi dengan bantuan data XRD HAp berdasarkan JCPDS.
10
Gambar 6 menunjukkan bahwa penambahan konsentrasi gelatin tidak terlalu menggeser sudut 2θ. Hal ini menunjukkan bahwa konsentrasi gelatin tidak
berpengaruh terhadap sudut HAp (Karthika et al. 2015). Data intensitas fase HAp-gelatin in-situ dapat dilihat pada Lampiran 9 b,c,d.
Difraktogram komposit HAp-gelatin hasil sintesis dengan metode ex-situ dapat dilihat pada Gambar 7 dan diidentifikasi dengan bantuan data XRD HAp berdasarkan JCPDS.
Gambar 7 Difraktogram sinar-X HAp dari cangkang tutut + gelatin ex-situ Gambar 7 menunjukkan bahwa penambahan konsentrasi gelatin tidak terlalu menggeser sudut 2θ. Hal ini menunjukkan bahwa konsentrasi gelatin tidak
berpengaruh terhadap sudut HAp (Karthika et al. 2015). Data intensitas fase HAp-gelatin ex-situ dapat dilihat pada Lampiran 9 e,f,g.
Kristalinitas Komposit HAp-Gelatin
11
Xc = 1 –
�112−�300
�300 . 100%;
dengan Xc merupakan % kristalinitas, I112-I300 merupakan selisih intensitas antara puncak hasil difraksi (112) pada 2θ 32.19° dan (300) pada 2θ 32.90° (berdasakan data JCPDS HAp), dan I300 merupakan intensitas puncak pada 300. Tabel 1 Derajat kristalinitas HAp dari cangkang tutut
Senyawa Derajat Kristalinitas (%)
Berdasarkan Tabel 1, nilai derajat kristalinitas HAp yang diperoleh dari rumus, meningkat sekitar 18% dengan penambahan gelatin. Keberadaan gelatin memperpendek jarak antarmolekul pada HAp dan memperkuat ikatannya (Zandi et al. 2009) sehingga kondisi atom-atom pada molekul HAp menjadi lebih teratur dan kondisi kristalnya menjadi lebih baik daripada tanpa keberadaan gelatin. Nilai derajat kristalinitas HAp meningkat dengan penambahan gelatin secara in-situ dan terus meningkat dengan penambahan konsentrasi gelatin. Kenaikan ini terjadi karena HAp terbentuk di dalam matriks gelatin, maka terbentuk interaksi yang kuat antara gugus C=O gelatin dengan Ca2+ dari HAp. Interaksi ini mengakibatkan jarak antarmolekul HAp memendek. Ketika gelatin yang diberikan semakin banyak, interaksi yang terbentuk semakin banyak (Yin et al. 2000). Derajat kristalinitas HAp berasosiasi dengan kekuatan interaksi HAp dengan material kompositnya (Guo et al. 2011), sehingga semakin banyak dan semakin kuat interaksinya, derajat kristalinitas meningkat.
Nilai derajat kristalinitas HAp juga meningkat dengan penambahan gelatin secara ex-situ 10%, akan tetapi nilai tersebut terus menurun ketika konsentrasi gelatin ditambahkan. Hal ini terjadi karena proses pembentukkan HAp tidak dilakukan dalam matriks gelatin, akibatnya interaksi yang terbentuk terbatas hanya sampai konsentrasi tertentu saja sehingga penambahan konsentrasi gelatin akan menyebabkan gelatin lebih banyak menyebar dan mengakibatkan sifatnya menjadi lebih amorf (Ardabilly 2013). Gelatin yang menyebar ini juga dapat teramati pada gambar hasil analisis SEM (Gambar 11). Komposit terbaik adalah HAp-gelatin 30% yang disintesis dengan metode in-situ karena derajat kristalinitasnya paling besar. Contoh perhitungan derajat kristalinitas HAp serbuk cangkang tutut dapat dilihat pada Lampiran 10.
12
Ukuran kristalit = t = ��
� ;
dengan k = tetapan Scherrer = 0.89
λ = panjang gelombang sinar-X= 0.154056 nm c = intersep grafik pelebaran setengah puncak tinggi maksimum
Penentuan nilai FWHM dapat dilihat pada Lampiran 11. Nilai c diperoleh dari intersep grafik pelebaran setengah puncak tinggi maksimum (Lampiran 12). Tabel 2 Ukuran kristalit HAp dari cangkang tutut
Senyawa
HAp+gelatin in-situ 10% 0.27 0.1140 1.2027 HAp+gelatin in-situ 20% 0.24 0.1120 1.2242 HAp+gelatin in-situ 30% 0.16 0.0860 1.5943 HAp+gelatin ex-situ 10% 0.19 0.0760 1.8041 HAp+gelatin ex-situ 20% 0.34 0.2130 0.6437 HAp+gelatin ex-situ 30% 0.42 0.2170 0.6318
Lebar setengah puncak tinggi maksimum difraktogram yang rendah mengakibatkan ukuran kristalit menjadi besar dan kristalinitasnya menjadi tinggi, begitu pula sebaliknya (Ramahdita 2011). Tabel 2 menunjukkan bahwa ukuran kristalit berbanding terbalik dengan nilai nilai FWHM. Jika nilai FWHM semakin kecil maka ukuran kristal akan semakin besar. Ukuran kristalit HAp diharapkan semakin besar ketika ditambahkan gelatin. Ukuran kristal HAp meningkat dengan penambahan gelatin secara in-situ dan terus meningkat dengan penambahan konsentrasi gelatin, yang sebanding dengan derajat kristalinitasnya. Ukuran kristal HAp juga meningkat dengan penambahan gelatin secara ex-situ 10%, akan tetapi nilai tersebut terus menurun ketika konsentrasi gelatin ditambahkan, yang juga sebanding dengan derajat kristalinitasnya. Penurunan ini terjadi karena disintegrasi partikel HAp atau kehilangan keutuhan, yang didasarkan oleh tidak adanya perbedaan fasa yang terlihat pada hasil XRD (Purwasasmita dan Gultom 2008). Ukuran kristalit HAp berada dalam kisaran 1-100 nm dan dikategorikan sebagai partikel nano hingga sub-mikron (Purwasasmita dan Gultom 2008). Contoh perhitungan ukuran kristalit HAp dari serbuk cangkang tutut dapat dilihat pada Lampiran 13.
Parameter kisi HAp kemudian dihitung dengan rumus:
(Ramakrishnan et al. 2013)
13
Analisis Gugus FungsiKomposit HAp-Gelatin
Selain pola difraksi, gugus fungsi HAp tanpa gelatin dan komposit HAp-gelatin yang telah disintesis juga dianalisis dengan FTIR. Pita karakteristik HAp dapat diamati melalui adanya pita yang membelah pada bilangan gelombang (dalam cm-1) sekitar 600, sekitar 962, dan sekitar 1049-1030 yang menunjukkan vibrasi ulur dan tekuk P–O pada gugus fosfat, serta sekitar 3569 yang menunjukkan vibrasi ulur gugus hidroksil. Pita absorpsi juga diamati pada bilangan gelombang 1300-1650 yang menunjukkan vibrasi ulur dan tekuk ikatan C–O pada ion (CO3)2- (Mollazadeh et al. 2007).
Gambar 8 Spektrum FTIR HAp dari cangkang tutut
Spektrum FTIR HAp dari cangkang tutut pada Gambar 8 menunjukkan pita serapan vibrasi pada bilangan gelombang (dalam cm-1): 3790.02 yang menunjukkan vibrasi ulur OH-, 1031.88 yang menunjukkan vibrasi ulur asimetri PO43-, 962.45 yang menunjukkan vibrasi ulur simetri PO43-, 603.70 dan 601.77 yang menunjukkan vibrasi tekuk asimetri PO43-, dan 1425.35 yang menunjukkan vibrasi CO32-. Serapan vibrasi PO43- dan OH- merupakan serapan karakteristik HAp (Mollazadeh et al. 2007). Vibrasi CO32- menunjukkan bahwa CaCO3masih tersisa di dalam serbuk HAp. CO32- dapat mensubstitusi PO43- dalam kisi HAp membentuk apatit karbonat tipe A dan B atau AKA dan AKB (Yang et al. 2005).
14
Spektrum FTIR HAp dari cangkang tutut + gelatin in-situ pada Gambar 9 menunjukkan pita serapan vibrasi pada bilangan gelombang (dalam cm-1) yang saling bertumpang-tindih: 3568.21 yang menunjukkan vibrasi ulur OH-, 1031.88 yang menunjukkan vibrasi ulur asimetri PO43-, 962.45 yang menunjukkan vibrasi ulur simetri PO43-, 603.70 dan 601.77 yang menunjukkan vibrasi tekuk asimetri PO43-, serta 1419.57 yang menunjukkan vibrasi CO32-. Serapan vibrasi PO43- dan OH- merupakan serapan karakteristik HAp (Mollazadeh et al. 2007). Perbedaan konsentrasi gelatin tidak menyebabkan pergeseran bilangan gelombang spektrum.
Gambar 10 Spektrum FTIR HAp dari cangkang tutut + gelatin ex-situ Spektrum FTIR HAp dari cangkang tutut + gelatin ex-situ pada Gambar 10 menunjukkan pita serapan yang menunjukkan vibrasi ulur OH- dan N-H di bilangan gelombang (dalam cm-1): 3597.14 pada 10%(garis merah), 3595.21 pada 20%(garis biru), dan 3626.07 pada 30%(garis hijau), vibrasi ulur asimetri PO43- di 1030.39 pada 10%(garis merah), 1031.11 pada 20%(Garis biru), dan 1033.16 pada 30% (garis hijau), vibrasi ulur simetri PO43- di 961.08 pada 10% (garis merah), 955.82 dan 869.38 pada 20%(garis biru), dan 963.85 dan 866.81 pada 30%(garis hijau), dan vibrasi tekuk asimetri PO43- di 636.70 dan 600.66 pada 10% (garis merah), 598.91 pada 20%(garis biru), dan 628.38 dan 603.43 pada 30% (garis hijau). Serapan vibrasi PO43- dan OH- merupakan serapan karakteristik HAp (Mollazadeh et al. 2007). Selain itu diamati pula pita serapan vibrasi CO32- di 1413.11 pada 20%(garis biru) dan 1418.53 pada 30%(garis hijau).
15 dipanaskan sehingga gelatin tidak menguap. Serapan OH- pada HAp kecil dan tidak melebar karena OH- yang terbentuk berada dalam kristal HAp sehingga lebih kaku dan lebih sulit bervibrasi (Bilton et al. 2012).
Analisis MorfologiKomposit HAp-Gelatin
Komposit HAp-gelatin dengan derajat kristalinitas terbesar dan terkecil, yaitu HAp-gelatin 30% yang disintesis dengan metode in-situ dan ex-situ dianalisis morfologinya dengan SEM, untuk membandingkan morfologi komposit HAp-gelatin yang terbaik dan yang terburuk.
Gambar 11 Morfologi dari SEM HAp perbesaran 500x (a), 1000x (b), 2000x (c), HAp-gelatin in-situ 30% perbesaran 500x (d), 1000x (e), 2000x (f), dan HAp-gelatin ex-situ 30% perbesaran 500x (g), 1000x (h), 2000x (i)
16
HAp dengan gelatin lebih banyak dan meningkatkan keteraturan HAp. Sedangkan pada HAp-gelatin ex-situ 30% (Gambar 11 g,h,i) terlihat bahwa gelatin tidak berikatan seluruhnya dengan HAp melainkan tersebar seperti bercak-bercak yang tidak merata. Seperti yang telah dijelaskan sebelumnya, hal ini terjadi karena proses pembentukan HAp tidak dilakukan dalam matriks gelatin, akibatnya interaksi yang terbentuk terbatas hanya sampai konsentrasi tertentu saja sehingga konsentrasi gelatin yang tinggi menyebabkan gelatin menyebar dan mengakibatkan sifatnya menjadi lebih amorf (Ardabilly 2013). Hal inilah yang menyebabkan HAp-gelatin ex-situ 30% memiliki sifat kristalinitas yang paling rendah. Saat diukur melalui gambar SEM-nya, HAp-gelatin in-situ 30% memiliki ukuran yang kecil yaitu sebesar 0.2 µm.
SIMPULAN DAN SARAN
Simpulan
Komposit terbaik adalah HAp-gelatin 30% yang disintesis dengan metode in-situ karena derajat kristalinitasnya paling besar dan gambar morfologi dari SEM menunjukkan bentuknya granula yang lebih kecil dan lebih homogen. HAp-gelatin dengan metode in-situ lebih kristalin daripada dengan metode ex-situ terlihat dari nilai derajat kristalinitasnya yang lebih besar, akan tetapi sintesis dengan metode ex-situ tidak menyebabkan gelatin menjadi hilang. Nilai derajat kristalinitas HAp meningkat dengan penambahan gelatin secara in-situ dan terus meningkat dengan penambahan konsentrasi gelatin karena HAp terbentuk di dalam matriks gelatin maka terbentuk interaksi yang kuat antara gugus C=O gelatin dengan Ca2+ dari HAp yang mengakibatkan jarak antarmolekul HAp memendek. HAp-gelatin ex-situ 30% memiliki sifat kristalinitas yang paling rendah karena gelatin menyebar dan mengakibatkan sifatnya menjadi lebih amorf.
Saran
Pada penelitian selanjutnya, variasi konsentrasi gelatin dapat diperbanyak sehingga konsentrasi gelatin optimum dapat diketahui dengan pasti. Selain konsentrasi, waktu sonikasi, waktu sintering, pH, kecepatan pengadukan, dan suhu juga dapat divariasikan untuk melihat pengaruhnya terhadap kristalinitas HAp-gelatin.
DAFTAR PUSTAKA
Alexander L, Klug HP. 1950. Determination of crystallite size with the x-ray spectrometer. Journal of Applied Physics. 21: 137-142 doi:10.1063/1.1699612 Ardabilly T. 2013. Sintesis hidroksiapatit berbasis limbah cangkang keong sawah
17 Bilton M, Milne SJ, Brown AP. 2012. Comparison of hydrothermal and sol-gel synthesis of nano-particulate hydroxyapatite by characterisation at the bulk and particle level. Open Journal of Inorganic Non-metallic Materials. 2(1) doi:10.4236/ojinm.2012.21001
BPS [Badan Pusat Statistik]. 2013. Jumlah Kecelakaan, Koban Mati, Luka Berat, Luka Ringan, dan Kerugian Materi yang Diderita Tahun 1992-2012. [terhubung berkala]. http:/www.bps.go.id/ [4 Juni 2015]
Dahlan K, Prasetyanti F, Sari YW. 2009. Sintesis hidroksiapatit dari cangkang telur menggunakan dry method. Jurnal Biofisika. 5(2): 71-78
Darwis D, Warastuti Y. 2009. Sintesis dan karakterisasi komposit hidroksiapatit (HA) sebagai graft tulang sintetik. Jurnal Ilmiah Aplikasi Isotop dan Radiasi. 4(2): 143-153 ISSN 1907-0322
Dickens B, Bowen JS. 2007. Refinement of the Crystal Structure of the Aragonite Phase of CaCO3. Journal of Research of the National Bureau of Standards. 75A(1): 27-32
Earl JS, Wood DJ, Milne SJ. 2006. Hydrothermal synthesis of hydroxyapatite. Journal of Physics: Conference Series. 26: 268-271
Elhadad AA, Barranco V, Jiménez-Morales A, Peon E, Galvan JC. 2007. Multifunctional sol-gel derived thin film based on nanocrystaline hydroxyapatite powders. Journal of Physics: Conference Series. 252(1): 1-8 Guo X, Wang W, Wu G, Zhang J, Mao C, Deng Y, Xia H. 2011. Controlled
synthesis of hydroxyapatite crystals templated by novel surfactants and their enhanced bioactivity. New Journal of Chemistry. 35(3): 663-671
Han YS. 2006. Factors affecting the phase and morphology of CaCO3 prepared by a bubbling method. Journal of the European Ceramic Society. 26(1): 843-847 Karthika A, Kavitha L, Surendiran M, Kannan S, Gopi D. 2015. Fabrication of
divalent ions substituted hydroxyapatite/gelatin nanocomposite coating on electron beam treated titanium: mechanical, anticorrosive, antibacterial and bioactive evaluations. Royal Society of Chemistry. 5(59):1-42 doi: 10.1039/C5RA05624A
Lestari A. 2009. Sintesis dan karakterisasi komposit apatit-kitosan dengan metode in-situ dan ex-situ. [Skripsi]. Bogor (ID): Institut Pertanian Bogor
Lien SM, Ko LY, Huang TJ. 2009. Effect of pore size on ECM secretion and cell growth in gelatin scaffold for articular cartilage tissue engineering. Acta Biomaterial. 5:670–679
Mahabole MP, Bahir MM, Kalyankar NV, Khairnar RS. 2012. Effect of incubation in simulated body fluid on dielectric and photoluminescence properties of nano-hydroxyapatite ceramic doped with strontium ions. Journal of Biomedical Science and Engineering. 5(1): 396-405 doi:10.4236/jbise.2012.57050
Mollazadeh S, Javadpour J, Khavandi A. 2007. In situ synthesis and characterization of nano-size hydroxyapatite in poly(vinyl alcohol) matrix. Ceramics International. 33: 1579-1583 doi:10.1016/j.ceramint.2006.06.006 Monmaturapoj N. 2008. Nano-size hydroxyapatite powders preparation by
18
Pankaew P, Hoonnivathana E, Limsuwan P, Naemchanthara K. 2010. Temperature effect on calcium phosphate synthesized from chicken egg shells and ammonium phosphate. Journal of Applied Science. 10(24): 3337-3342 Purwasasmita BS, Gultom RS. 2008. Sintesis dan karakterisasi serbuk
hidroksiapatit skala sub-mikron menggunakan metode presipitasi. Jurnal Bionatura. 10(2): 155 - 167
Ramahdita G. 2011. Karakterisasi nanopartikel ZnO hasil sintesis dengan metode presipitasi dan perlakuan prahidrotermal. [Skripsi]. Depok(ID): Universitas Indonesia
Ramakrishnan R, Wilson P, Sivakumar T, Jemina I. 2013. A comparative study of hydroxyapatites synthesized using various fuels through aqueous and alcohol mediated combustion routes. Ceramics International. 39: 3519 -3532 doi:10.1016/j.ceramint.2012.10.176
Robinson P. 1980. Determination of calcium, magnesium, manganese, strontium, sodium, and iron in the carbonate fraction of limestone and dolomites. Chemical Geology. 28: 135-146 doi: 10.1016/0009-2541(80)90041-8
Teng S, Chen L, Guo Y, Shi J. 2007. Formation of nano-hydroxyapatite in gelatin droplets and the resulting porous composite microspheres. Journal of Inorganic Biochemistry. 101: 686–691 doi:10.1016/j.jinorgbio.2006.11.018
Winata BC. 2012. Karakterisasi HAp dari cangkang keong sawah. [Skripsi]. Bogor (ID): Institut Pertanian Bogor
Yang Z, Jiang Y, Yu LX, Wen B, Li F, Sun S, Hou T. Preparation and characterization of magnesium doped hydroxyapatite-gelatin nanocomposite. Journal of Materials Chemistry. 15(18): 1807-1811 doi: 10.1039/b418015c Yin YJ, Zhao F, Song XF, Yao KD, Lu WW, Leong JC. 2000. Preparation and
characterization of hydroxyapatite/chitosan–gelatin network composite. Journal of Applied Polymer Science. 77(13): 2929-2938 doi:
10.1002%2F1097-4628%2820000923%2977%3A13-2929%3A%3Aaid-app16-3.0.co%3B2-q
19
LAMPIRAN
Lampiran 1 Bagan alir penelitian
Preparasi Cangkang Tutut menjadi CaCO3
Konversi CaO menjadi Ca(OH)2 Kalsinasi CaCO3 menjadi CaO
Penentuan kadar Ca dalam serbuk cangkang tutut menggunakan SSA (Preparasi Sampel, Preparasi Deret
Standar, dan Preparasi Blanko)
Sintesis HAp-gelatin dengan metode presipitasi basah secara
in-situ dan ex-in-situ
20
Lampiran 2 Data JCPDS
21 Lanjutan Lampiran 2 Data JCPDS
22
Lanjutan Lampiran 2 Data JCPDS c. Ca(OH)2
23
Lampiran 3 Data difraktogram sinar-X serbuk cangkang tutut
2θ (°) Intensitas Fase
Lampiran 4 Data difraktogram sinar-X hasil kalsinasi serbuk cangkang tutut
2θ (°) Intensitas Fase
Lampiran 5 Data difraktogram sinar-X hasil konversi serbuk cangkang tutut
2θ (°)
24
Lanjutan Lampiran 6 Nilai pembacaan absorbans deret standar CaCO3
Standar 2 4.0000 3.9432 0.2525 Lampiran 7 Kurva kalibrasi standar CaCO3
Lampiran 8 Nilai pembacaan konsentrasi Ca serbuk tutut No Sampel Absorbans Konsentrasi
25 Lanjutan Lampiran 8 Nilai pembacaan konsentrasi Ca serbuk tutut
Konsentrasi Ca = 7.1206 x fp Lampiran 9 Data difraktogram sinar-X HAp hasil sintesis
26
Lanjutan Lampiran 9 Data difraktogram sinar-X HAp hasil sintesis
32.24 66 HAp
Lampiran 10 Contoh perhitungan derajat kristalinitas HAp serbuk cangkang tutut Intensitas pada 112 = 19.44
Intensitas pada 300 =14.51
I112-I300 = Intensitas pada 112 - Intensitas pada 300 = 19.44 – 14.51 = 4.93
Xc = 1 –�112−300
�300 x 100%
= 1 – 4.93
14.51 x 100% = 66.02%
Lampiran 11 Nilai FWHM HAp dari serbuk cangkang tutut
27 Lampiran 12 Grafik pelebaran puncak difraksi HAp dari serbuk cangkang tutut
Lampiran 13 Contoh perhitungan ukuran kristalit HAp dari serbuk cangkang tutut
t = ��
� =
0.89 � 0.154056
2
42.32 0.71 0.35 3 0 2 13.00 4.00 4.20 0.12 0.42 1.55 0.48 0.50 169.00 16.00 17.66 52.00 54.64 16.81
43.80 0.73 0.37 1 1 3 11.00 9.00 4.45 0.13 0.44 1.40 1.15 0.57 121.00 81.00 19.78 99.00 48.92 40.02
44.36 0.74 0.37 4 0 0 16.00 0.00 4.54 0.13 0.45 2.09 0.00 0.59 256.00 0.00 20.61 0.00 72.64 0.00
45.30 0.76 0.38 2 0 3 13.00 9.00 4.70 0.14 0.47 1.77 1.22 0.64 169.00 81.00 22.05 117.00 61.05 42.27
46.72 0.78 0.39 2 2 2 12.00 4.00 4.93 0.14 0.49 1.73 0.58 0.71 144.00 16.00 24.33 48.00 59.19 19.73
48.10 0.80 0.40 3 1 2 16.00 4.00 5.16 0.15 0.52 2.44 0.61 0.79 256.00 16.00 26.65 64.00 82.60 20.65
48.62 0.81 0.41 3 2 0 15.00 0.00 5.25 0.16 0.52 2.33 0.00 0.82 225.00 0.00 27.55 0.00 78.74 0.00
49.46 0.82 0.41 2 1 3 15.00 9.00 5.39 0.16 0.54 2.41 1.44 0.86 225.00 81.00 29.04 135.00 80.83 48.50
50.50 0.84 0.42 3 2 1 16.00 1.00 5.56 0.17 0.56 2.67 0.17 0.93 256.00 1.00 30.93 16.00 88.98 5.56
51.28 0.85 0.43 4 1 0 20.00 0.00 5.69 0.17 0.57 3.44 0.00 0.98 400.00 0.00 32.38 0.00 113.81 0.00
52.10 0.87 0.43 4 0 2 20.00 4.00 5.83 0.18 0.58 3.54 0.71 1.03 400.00 16.00 33.94 80.00 116.51 23.30
53.14 0.89 0.44 0 0 4 16.00 16.00 6.00 0.18 0.60 2.94 2.94 1.10 256.00 256.00 35.95 256.00 95.94 95.94
54.44 0.91 0.45 1 0 4 17.00 16.00 6.21 0.19 0.62 3.27 3.07 1.19 289.00 256.00 38.53 272.00 105.52 99.32
Total 40.76 14.25 13.97 4126.00 907.00 478.45 1320.00 1394.63 481.59
λ2 (Å2) a a2(Å2) c c2 (Å2) V (Å3)
2.37 9.4043 88.4408 6.7859 46.0482 519.7437
RIWAYAT HIDUP
Penulis lahir di Jakarta, pada tanggal 5 Juni 1993, putri pertama dari Roland Hutajulu dan Meirince Pasaribu. Pendidikan yang telah ditempuh adalah SD Yos Sudarso Padang pada tahun 1999-2000, SD Santa Maria II Pekanbaru pada tahun 2000-2005, SMP Negeri 8 Pekanbaru pada tahun 2005-2008, SMA Negeri 4 Pekanbaru pada tahun 2008-2010, SMA Negeri 1 Pematangsiantar pada tahun 2010-2011, dan terdaftar di Fakultas MIPA Jurusan Kimia IPB pada tahun 2011. Penulis adalah asisten praktikum Kimia TPB pada tahun 2013-2015, asisten praktikum Kimia Analitik layanan pada tahun 2013-2014, dan asisten Praktikum Kimia Anorganik pada tahun 2013-2014. Penulis juga pernah mengikuti Praktek Lapang di Laboratorium Produk Ruahan PT Bayer Indonesia Health Care dengan judul laporan Penentuan Kadar Mineral pada Sampel Multivitamin menggunakan Inductively Coupled Plasma Optical Emission Spectrometer (ICP-OES).
