Metode Baku Pemisahan Cesium Dalam Larutan Bahan Bakar U2Si2/Al TMU 4,8 gU/cm3 Pasca Iradiasi Menggunakan Metode Penukar Kation - e-Repository BATAN

266

METODE BAKU PEMISAHAN CESIUM

DALAM LARUTAN BAHAN BAKAR U

3

Si

2

/Al TMU 4,8 gU/cm

3

PASCA IRADIASI MENGGUNAKAN METODE PENUKAR KATION

Rosika Kriswarini, Yanlinastuti, Noviarty, Sutri Indaryati, Iis Haryati

Pusat Teknologi Bahan Bakar Nuklir - BATAN

ABSTRAK

Metode penukar kation adalah salah satu metode kimia yang dapat digunakan untuk pemisahan cesium dalam pelat elemen bakar (PEB) U3Si2-Al pasca iradiasi. PEB dilarutkan dan diencerkan menggunakan HCl 0,1N, kemudian ditambah zeolit Lampung sebagai bahan penukar kation untuk mengikat cesium yang terkandung di dalam larutan PEB U3Si2-Al pasca iradiasi. Hasil pemisahan dengan metode penukar kation diperoleh padatan Cs-zeolit. Padatan Cs-zeolit yang terbentuk dikeringkan kemudian dianalisis kandungan cesiumnya menggunakan spektrometer gamma. Untuk mendapatkan hasil analisis cesium yang akurat, maka pada kegiatan penelitian tahun ke-1 dilakukan penyiapan SOP (Standar Opersional Prosedur) yang terkait dengan kegiatan tersebut. Langkah awal yang dilakukan adalah mengidentifikasi unjuk kerja alat spektrometer gamma dengan menentukan efisiensi detektor, akurasi dan presisi pengukuran, kemudian melakukan validasi metode menggunakan larutan cesium standar SRM 4233 E untuk menentukan recovery dan presisi metode. Tujuan penelitian adalah untuk mendapatkan metode penukar kation yang valid yang dapat digunakan untuk pemungutan cesium di dalam PEB U3Si2-Al pasca iradiasi. Hasil validasi metode penukar kation yang valid dituangkan dalam SOP antara lain SOP 040.003/ BN 02 06/ BBN 3.5 tentang Recovery Pemungutan Isotop 137Cs Dalam PEB U3Si2-Al Pasca Iradiasi Menggunakan Metode Penukar Kation dan SOP 003.003/ BN 02 06/ BBN 3.5 tentang Pemungutan Isotop 137Cs Dalam PEB U3Si2/Al Pasca Iradiasi Menggunakan Metode Penukar Kation.

Kata kunci : metode penukar kation, bahan bakar U3Si2/Al pasca iradiasi TMU 4,8gU/cm3, isotop cesium

PENDAHULUAN

Instalasi Radiometalurgi (IRM) dirancang untuk melaksanakan kegiatan pengujian

dan pengembangan uji pasca iradiasi (Post Irradiation Examination, PIE) terhadap elemen

bakar (EB) reaktor riset (RR) dan reaktor daya (RD) beserta komponen reaktor lainnya[1].

Uji pasca iradiasi EB terdiri dari Non Destructive Test (NDT) dan Destructive Test (DT),

metalografi, fisikokimia dan mekanik. Salah satu kegiatan penelitian dan pengembangan

(litbang) untuk analisis PIE EBRR yang digunakan di reaktor G.A. Siwabessy adalah

pengujian PIE dengan metode fisikokimia untuk U3Si2/Al berbentuk pelat. Dalam

pengembangan metode baku uji fisikokimia maka yang sangat penting dilakukan adalah

penentuan burn up atau fraksi bakar dengan cara merusak terhadap PEB U3Si2/Al tingkat

muat uranium (TMU) 4,8 gU/cm3 pasca iradiasi. Penentuan burn up dalam PEB U3Si2/Al

pasca iradiasi TMU 2,96 gU/cm3 sudah dilakukan pada penelitian tahun 2013. Sesuai

denganpenelitian terdahulu maka tujuan menaikkan densitas PEB U3Si2/Al pasca iradiasi

TMU dari 2,96 gU/cm3 menjadi 4,8 gU/cm3 adalah untuk meningkatkan unjuk kerja bahan

267

Burn up merupakan salah satu parameter yang penting dalam mempelajari kinerja

bahan bakar nuklir selama mengalami iradiasi dalam reaktor. Burn up adalah presentasi

atau fraksi atom fisil 235U yang dihasilkan dari proses fisi atau perbandingan antara isotop 235

U yang terbakar menjadi beberapa hasil fisi (salah satunya adalah isotop 137Cs) serta

isotop 235U sisa dan isotop 235U mula-mula[3]. Beberapa kegiatan yang berkaitan dengan

penentuan burn up U3Si2/Al telah dilakukan yaitu mengenai aspek-aspek yang mempuyai

peranan penting dalam analisis burn up, antara lain adalah proses pemisahan

radionuklida hasil fisi dengan unsur-unsur bermassa berat yang terkandung di dalam

PEB U3Si2/Al pasca iradiasi beserta analisis isotop yang terkandung dalam PEB pasca

iradiasi. Isotop yang berperan dalam perhitungan burn up yaitu isotop hasil fisi (Cs, Nd,

Ce, Zr) dan transuranium (U,Pu)[4,9,10].

Isotop hasil fisi dalam PEB U3Si2-Al pasca iradiasi yang digunakan untuk

perhitungan burn up adalah isotop yang memiliki waktu paruh panjang yaitu 137Cs ( T½ =

30,17 tahun) dan fission yield besar (Fy untuk 137Cs = 6,02%). Isotop 137Cs dalam

peluruhannya memancarkan sinar-γ sehingga untuk menganalisis kandungan secara

kualitatif dan kuantitatif menggunakan spektrometer-γ. Pengukuran isotop sangat

ditentukan oleh kemurnian isotop yang akan dianalisis sehingga diperoleh data analisis

yang lebih akurat. Proses pemurnian isotop dalam larutan PEB U3Si2/Al pasca iradiasi

dilakukan dengan metode pemisahan dengan alternatif proses di antaranya adalah

ekstraksi, pengendapan dan penukar kation. Penelitian sebelumnya menginformasikan

bahwa metode penukar kation memberikan hasil pemisahan cesium yang lebih optimum

dibandingkan dengan metode pengendapan maupun ekstraksi[5,8]. Cesium hasil fisi terdiri

dari dua jenis isotop yaitu 134Cs dan 137Cs, di mana isotop134Cs mempunyai waktu paruh

(T½) 2 tahun, sedangkan isotop 137Cs mempunyai waktu paruh (T½) yang panjang yaitu

30,17 tahun. Dengan demikian isotop 137Cs dipilih sebagai isotop untuk analisis

kuantitatif[6,7,11] .

Pelaksanaan kegiatan ini diawali dengan pelarutan PEB U3Si2/Al pasca iradiasi

yang selanjutnya dilakukan proses pengenceran untuk mengurangi paparan radiasi

sehingga sesuai dengan batas keamanan dan keselamatan daerah radiasi dan pekerja

radiasi. Larutan PEB U3Si2/Al pasca iradiasi hasil pengenceran selanjutnya siap dilakukan

proses pemisahan cesium dari larutan PEB PEB U3Si2/Al TMU 4,8 gU/cm3 pasca iradiasi

menggunakan metode penukar kation. Tujuan penelitian pada tahun pertama adalah

melakukan validasi metode dengan menyiapkan beberapa SOP yang berkaitan dengan

pemisahan cesium menggunakan metode penukar kation dengan penambahan zeolit

Lampung. Dari kegiatan ini akan dihasilkan SOP recovery pemungutan cesium, SOP

268

METODOLOGI

Bahan yang digunakan adalah standar titik isotop 60Co untuk kalibrasi energi alat

spektrometer gamma. Validasi metode dilakukan menggunakan standar cesium cair SRM

4233E dari NIST (National Institute of Standars Technology) untuk menentukan efisiensi,

presisi dan akurasi pengukuran. PEB U3Si2-Al TMU 2,96 gU/cm3 pasca iradiasi digunakan

sebagai sampel dengan zeolit Lampung yang telah diaktivasi sebagai bahan penukar

kation.

Alat yang digunakan adalah botol plastik untuk tempat larutan PEB U3Si2-Al TMU

2,96 gU/cm3 pasca iradiasi. Pipet eppendorph dan pipet ukur,timbangan analitik untuk

menimbang botol/vial/sampel serta shaker untuk proses pengadukan sampel.

Spektrometer-γ untuk pengukuran isotop hasil belah dan Surveymeter sebagi alat

pemantau paparan radiasi.

Langkah awal yang dilakukan dalam validasi metode adalah melakukan kalibrasi

energi alat spektrometer gamma menggunakan standar isotop 60Co. Parameter hasil

kalibrasi akan digunakan didalam melakukan validasi metode. Validasi metode dilakukan

untuk mengetahui recovery proses pemungutan isotop 137Cs dalam standar isotop 137Cs

SRM 4233E dari NIST dengan metode penukar kation menggunakan zeolit Lampung.

Standar 137Cs SRM 4233E yang dikenai proses penukar kation disiapkan dalam 3 (tiga)

buah vial yang telah diberi label. Larutan standar 50 µL ditambah dengan 2 mL larutan

pengemban HCl 0,1M, kemudian ditambahkan zeolit lampung dengan berat 1 gram ke

dalam vial. Campuran Cs-zeolit tersebut selanjutnya dikenakan proses penukar kation

dengan cara mengaduk menggunakan shaker selama 1 jam. Setelah didiamkan selama

24 jam, maka terbentuk 2 (dua) fasa yaitu 137Cs yang terikat dengan zeolit (137Cs-zeolit)

sebagai fasa padat dan unsur pengotor sebagai fasa cair. Kandungan isotop 137Cs dalam

padatan 137Cs-zeolit untuk masing-masing vial diukur menggunakan spektrometer gamma

dengan 3 (tiga) kali pengulangan. Hasil pengukuran isotop 137Cs dengan spektrometer

gamma diperoleh berupa cacahan yang selanjutnya dapat di evaluasi menjadi nilai

efisiensi detektor dengan menggunakan menggunakan rumus :

Eff. = Ci / ( yield x aktivitas ) (1)

Dengan : Ci = count per second (nilai intensitas dibagi waktu counting)

Yield = kebolehjadian 137Cs pada energi 661 keV (Tabel)

269

Besar efisiensi detektor selanjutnya digunakan untuk menghitung aktivitas isotop 137Cs

(analisis kuantitatif) digunakan sebagai berikut [4,5,7,10].

(2)

dengan:

Aktivitas = aktivitas sampel (Bq)

Area net = laju pencacahan (cacah)

t. count = waktu pencacahan (detik)

Efisiensi = efisiensi detektor (%)

Yield = intensitas relatif puncak isotop 137Cs pada energi yang diukur

Berat isotop 137Cs dalam padatan dapat dilakukan dengan perhitungan sebagai berikut

(3)

N = cacah isotop

W = berat isotop dalam padatan (µg)

A = aktifitas isotop dalam padatan (Bq)

T = waktu paro isotop 137Cs(detik) dan BA = berat atom 137Cs

Langkah proses pemisahan cesium dalam sampel larutan PEB TMU 4,8 gU/cm3

pasca iradiasi berdasarkan penelitian terhadap sampel larutan PEB TMU 2,96 gU/cm3

270

Gambar 1. Proses pemisahan 137Cs dalam PEB U3Si2/Al pasca iradiasi menggunakan metode penukar kation

Hasil validasi metode tersebut selanjutnya disusun dalam Standar Operasional

Prosedur (SOP) untuk proses penukar kation menggunakan zeolit Lampung,

mengidentifikasi unjuk kerja dan kesiapan SOP pengujian isotop menggunakan

spektrometer Gamma, menyiapkan SOP recovery proses penukar kation, melakukan

pengukuran standar 137Cs (SRM 4233E) untuk penentuan efisiensi detektor, akurasi dan

271

HASIL DAN PEMBAHASAN

Kalibrasi energi alat spektrometer- dilakukan dengan menggunakan sumber

standar isotop 60Co dengan waktu cacah 1500 detik. Hasil kalibrasi energi menggunakan

isotop 60Co terdapat dua spektrum pada energi 1173,24 keV dan 1332,5 keV seperti yang

ditunjukkan pada Gambar 2.

Gambar 2. Spektrum 60Co pada energi 1173,24 keV dan 1173,24 keV

Tabel 1. Data perhitungan efisiensi detektor spektrometer-

Aktivitas standar 50µL137Cs, Bq

Net Area

(cacah)

Cacah per detik

(Cps)

I (tabel)

(%)

Efisiensi Detektor

(%) Tahun 2015

9582,96

23585

15,6747 85,1 0,1914

23355

23596

23512

Tabel 1 menunjukkan bahwa diperoleh besar efisiensi detektor sebesar 0,1914%

pada jarak sampel dengan detektor 16 cm. Cacahan standar isotop 137Cs SRM 4233E

digunakan juga untuk perhitungan SD, presisi dan akurasi. Hasil pengukuran diperoleh

nilai SD, akurasi dan presisi masing-masing sebesar 617,14 ; 0,36 % dan 1,875 % seperti

272

pengukuran dan aktivitas yang tercantum dalam sertifikat atau akurasi diperoleh sebesar

0,36 %. Untuk mengetahui keberterimaan nilai perbedaan tersebut, dilakukan uji t dengan

mengambil derajat kepercayaan 95%. Hasil perhitungan menunjukkan nilai uji t sebesar

0,506 lebih kecil dari pada nilai t-tabel (Critical values of student’s t distribution, t0.05 =

4,3)[13]. Hal ini menunjukkan bahwa tidak ada perbedaan yang signifikan antara aktivitas

hasil pengukuran dengan sertifikat. Sementara itu, diperoleh besaran presisi pengukuran

sebesar 1,875 % lebih kecil dari 5% sehingga masih memenuhi kriteria keberterimaan

kaidah statistik pada derajat kepercayaan 95%. Berdasarkan data perhitungan di atas

menunjukkan bahwa unjuk kerja peralatan spektrometer- yang digunakan untuk

pengukuran isotop 137Cs telah memenuhi keberterimaan secara statistik.

Dalam melakukan validasi metode selain efisiensi detektor, SD, akurasi dan

presisi ada hal penting yang harus diketahui yaitu recovery pemisahan isotop 137Cs

dengan metode penukar kation menggunakan zeolit Lampung. Padatan 137Cs-zeolit hasil

pemisahan dengan metode penukar kation diukur dengan menggunakan spektrometer

gamma. Hasil pengukuran diperoleh spektrum isotop 137Cs seperti yang ditunjukkan pada

273

Gambar 3. Spektrum isotop standar isotop 137Cs SRM 4233E

Dari spektrum isotop 137Cs ditentukan recovery untuk standar 50 µL isotop 137Cs

SRM 4233E dan padatan 137Cs-zeolit seperti yang ditunjukkan pada Tabel 3.

Tabel 3. Hasil analisis penentuan recovery analisis standar SRM isotop 137Cs[5,14]

Sampel

Kandungan 137

Cs sertifikat (µg)

Kandungan 137Cs

pengukuran (µg) Recovery, %

Larutan 137Cs SRM-NIST 0,0037847 0,00376 99,23

Padatan 137Cs-zeolit 0,0037847 0,00375 99,03

Tabel 3 menunjukkan bahwa hasil penentuan recovery sampel larutan 50 µL SRM

4233E dalam 2 mL HCl 0,1M diperoleh sebesar 99,23 %. Hasil ini dibandingkan dengan

recovery padatan 137Cs-zeolit yang diperoleh sebesar 99,03 %. Hal ini menunjukkan

bahwa metode penukar kation mampu menyerap isotop 137Cs dalam 50 µL SRM 4233E

hingga 98%. Besaran recovery ini digunakan sebagai faktor koreksi untuk penentuan

kandungan isotop 137Cs dalam larutan PEB U3Si2-Al pasca iradiasi dengan metode dan

parameter pengukuran yang sama.

Langkah–langkah validasi metode yang telah diperoleh yaitu meliputi penetuan efisiensi detektor, SD, akurasi dan presisi serta recovery pemisahan isotop 137Cs dengan

metode penukar kation menggunakan zeolit Lampung dituangkan dan disusun dalam

format SOP. Dokumen SOP yang telah tersusun selanjutnya disahkan oleh Unit Jaminan

Mutu (UJM). Beberapa SOP yang telah disahkan oleh UJM adalah 040.003/ BN 02 06/

BBN 3.5, SOP 007.003/ PL 00 01/ BBN 3.5 tentang Pengoperasian dan Perawatan

274

Internal Spektrometer Gamma Genie 2000, SOP 008.003/ BN 03 03/ BBN 3.5 tentang

Pengujian Isotop 137Cs Menggunakan Spektrometer Gamma Genie 2000, SOP 003.003/B

N 02 06/ BBN 3.5 tentang Pemungutan Isotop 137Cs Dalam PEB U3Si2/Al Pasca Iradiasi

Menggunakan Metode Penukar Kation.

KESIMPULAN

Telah diperoleh metode penukar kation yang valid dan siap digunakan untuk

pemungutan isotop 137Cs yang terkandung di dalam PEB U3Si2-Al TMU 4,8 gU/cm3. Langkah–langkah validasi metode tersebut telah dituangkan di dalam beberapa SOP antara lain SOP 040.003/B N 02 06/ BBN 3.5 tentang Recovery Pemungutan Isotop 137Cs

Dalam PEB U3Si2-Al Pasca Iradiasi Menggunakan Metode Penukar Kation dan SOP

003.003/B N 02 06/ BBN 3.5 tentang Pemungutan Isotop 137Cs Dalam PEB U3Si2-Al

Pasca Iradiasi Menggunakan Metode Penukar Kation. SOP yang diperoleh siap

digunakan sebagai prosedur dalam melakukan pemisahan atau penentuan kandungan

isotop 137Cs di dalam PEB U3Si2-Al TMU 4,8 gU/cm3 pasca iradiasi.

UCAPAN TERIMA KASIH

Terima kasih disampaikan kepada Ka.BUR Ir. Sungkono, MT. yang telah

membantu memfasilitasi kegiatan DIPA, Ir. Aslina Br. Ginting, Ir. Dian Anggraini yang

telah memberi bimbingan teknis secara maksimal, Arif Nugroho S.ST dan Boybul,

Dipl.Kim yang telah membantu pelaksanaan secara teknis, teman-teman di kelompok

Fisikokimia yang membantu kelancaran kegiatan ini, teman-teman dari UJM yang

memperlancar pembuatan dan pengesahan SOP serta pengadaan bahan dan alat yang

sangat membantu memperlancar penelitian ini.

PUSTAKA

1. Peraturan Kepala BATAN, No.14/KA/VIII/2013 tentang Rincian Tugas Unit Kerja di

Lingkungan BATAN, Jakarta, 2013.

2. Supardjo, Agoeng K., Boybul, Maman K.A., Karakterisasi Ingot Paduan U-7Mo-xTi

Hasil Proses Peleburan Menggunakan Tungku Busur Listrik, Jurnal Teknologi

Bahan Nuklir Vol.9 No.2, Juni 2013, 67-76.

3. Aslina Br. Ginting, Boybul, Arif N., Dian A., Rosika K., Penentuan Burn Up Mutlak

PEB U3Si2-Al TMU 2,96 gU/cm3 Pasca Iradiasi, Jurnal Teknologi Bahan Nuklir

275

4. Aslina Br.Ginting, Dian Anggraini, Pengaruh Penambahan Zeolit Terhadap

Pemisahan Isotop 137Cs dalam Pelat Elemen Bakar Nuklir U3Si2-Al Pasca Iradiasi ,

Jurnal Teknologi Bahan Nuklir Vol.7 No.2, 2011, 123-135.

5. A. Nugroho, Boybul, A. Br. Ginting, Aslina Br. Ginting, Pemungutan Isotop Hasil Fisi 137

Cs dan Unsur Bermassa Berat dari Bahan Bakar U3Si2-Al Pasca Iradiasi, Jurnal

Teknologi Bahan Nuklir Vol.10, No.1, 2014.

6. A. Br.Ginting, D. Anggraini, A. Nugroho, R. Kriswarini, G. Wurdiyanto, Hermawan,

Pembuatan Isotop 137Cs Sebagai Sumber Radiasi Gamma Untuk Digunakan Dalam

Industri, URANIA, Jurnal Ilmiah Daur Bahan Bakar Nuklir, Vol.3 No.3, 2014,147-155.

7. A. Br. Ginting ,A. Nugroho, Boybul, Pemisahan dan Analisis Isotop 137Cs di dalam

PEB U3Si2-Al TMU 2,96 gU/cm3 Pasca Iradiasi, Jurnal Teknologi Bahan Nuklir Vol.8

No.1, 2012, 27-38.

8. Dian, Siti Amini, Yusuf N., Noviarty, Pemanfaatan Zeolit Lampung untuk Pemisahan

Kation Cs dari Larutan Radioaktif Hasil Fisi, Prosiding Presentasi Ilmiah DBBN VI,

P2TBDU – BATAN, 2001.

9. Arif Nugroho, Dian Anggraini, Noviarty, Analisis Isotop Cs dalam Proses Pemisahan

Cs dengan Zeolit Menggunakan Spektrometer-γ, Jurnal Zeolit Indonesia, 2010, 75

-78.

10. A. Nugroho, D. Anggraini, Noviarty, (2010), Optimasi Penentuan Isotop 137Cs dalam

PEB U3Si2-Al Densitas 2,96 gU/cm3 Pasca Iradiasi, Seminar Nasional VI SDM

Teknologi Nuklir, Yogyakarta, 2010.

11. ASTM E320-00, American Standard Test Methods for 137Cs in Nuclear Fuel Solution

by Radiochemical Analysis, Standard Test Method for Nuclear Material, USA,