EKSTRAKSI CAMPURAN URANIUM DAN SERIUM DENGAN PROSES MEMBRAN CAIR EMULSI MEMAKAI EKSTRAKST AN TRIBUTILFOSF AT

(1)

EKSTRAKSI CAMPURAN URANIUM DAN SERIUM

DENGAN PROSES MEMBRAN CAIR EMULSI MEMAKAI

EKSTRAKST AN TRIBUTILFOSF AT

Muhadi Ayub Wasitho, Kris Tri Basuki, MY. Purwani

Pusal Penelilian NukJir Yogyakarla. BATAN

ABSTRAKS

EKSTRAKSI CAMPURAN URANIUM DAN SERIUM DENGAN PROSES f,/EMBRAN CAIR Ef,/ULSI f,/EMAKAI EKSTRAKSTAN TRlBUTILFOSFAT, Te/ah dilakukan ekstraksi campuran urnium dan serium dengan proses membran cair emu/si menggunakan ekstrakstan tributilfosfat da/am kerasin. Sebagai membran dipakai campuran surfaktan (span -80). tributilfosfat. dan natrium karbonat. Umpannya ada/ah campuran larutan uranium don serium dengan konsentrasi 498.88 ppm dan /0/.8/ ppm. Da/am penelitian iniyang akan divariasi ada/ah persen surfaktan (/-8%). kecepatan pengadukan pada pembuatan membran (2..500-/0.000 ,pm) dan keasaman umpan (0..5-3 M). Dari

hasi/ penelitian diperoleh kondisi yang te,baik ada/ah persen surfaktan 5-6 %. kecepatan putar 7..500 'pm don efisiensi ekstraksi (el.ks.U = 23.6.5 %. el.ks.c. = 7,09 %) pada 0..5 M asam nitrat don (eh,ripp-U = .5.06 %. efSlrlpp.c. = 99.9/%) pada 0..5 M asam nitrat.

ABSTRACT

£,'tTRACTJON OF URANIUlvl AND CERIUM .,\fIXTURE JVITH LIQUID MEMBRANE EMULSION PROCESS USING TRIBUTHYLPHOSPHATE £,'tTR.4CTAN7: As a membrane a mixture ofsurfactant (span-80), Tributhy/phosphate in kerosene and sodium carbonate was used. The feeder was a mixture

of uranium and cerium solution with 418.88 ppm U and 10/.81 ppm Ce concentration in nitrate acid. The variables investigeted were % surfactant (1-8 %) presentage, rotary speed for membrane making (2.500-/0,000 rpm) and the acidity of feeder (0.5-3 M). The experiment result were that the optimal concentration of surfactant 5 %, rotary speed i,500 rpm and efficiency extraction (e[,ks-U = 23.65 %. e[,ks'('. = 7.09 %) at 0.5 }.of nitric acid and the efficiency stripping (e!s,ripp-U = 5.06 %. e!s,rippooC, = 99.91 %) at 0.5 }.of nitric acid.

PENDAHULUAN

B

eberapa metoda yang sering digunakan dalam

proses pemisahan adalah metoda

pengen-dapan, kristalisasi, penukar ion, clan ekstraksi cair-cair dari beberapa metoda tersebut masih perlu dikembangkan dengan metoda baru khususnya metoda ekstraksi yaitu ekstraksi membran cair emulsi, metoda ini dilakukan dengan maksud

untuk memperpendek proses sehingga dapat

mengefisiensikan waktu clan menghemat kebutu-han energi, karena dalam metoda ini proses ekstraksi akan mencakup proses reekstraksi. Metoda ini telah banyak diterapkan dalam proses

pemumian. pemisahan dalam ekstraksi maupun

recovery. Sebelum proses ekstraksi membran cair

emulsi dikembangkan pada umumnya dalam

proses pemisahan/pemumian logam digunakan

metoda ekstraksi yang memerlukan tahapan proses ekstraksi, scrubbing, dan stripping. Akan tetapi

dengan menggunakan metoda membran cair

emulsi ini maka proses scrubbing clan stripping tidak diperlukan lagi.

Bahan bakar uranium bekas keluaran

reaktor daya sering menimbulkan pemtasalahan dikalangan awam karena sifatnya yang radioaktif dan mempunyai umur paro yang panjang, sedang

dalam bahan bakar tersebut masih terkandung

sejumlah bahan yang mempunyai nilai ekonomi yang tinggi yaitu diantaranya uranium sisa clan Pu. Untuk itu perlu dipertimbangkan suatu proses olah

ulang untuk mendapatkan bahan-bahan tersebut.

satu metoda olah ulang bahan bakar uranium bekas yang sudah dikenal ialah metoda Purex (Pu Uranium Recovery Extraction) yaitu proses pengambilan kembali uranium clan Pu dari komponen hasil lainnya. Adapun langkah yang

ISSNO216-2138 Muhadi Ayub Wasitho, dkk

(2)

Prosiding Pertemua/l don Presentasi IImiah

PPNY-BATAN. Yogyakarta 23-25 April J 996 _{Buku II}

₇

dilakukan ialah memasukkan uranium dan Pu dati rasa air (asam nitrat) ke dalam rasa organik (TBP) kemudian dilanjutkan pemisahan Pu ke dalam rasa air, untuk pemisahan tersebut yaitll dengan

menggunakan reduktor agar Pu (IV) yang

mempunyai ekstrakbilitas relatif kuat menjadi Pu (Ill) yang ekstrakbilitasnya lebih rendah.

Karena uranium dan Pu hasil belah tersebut bersifat radioaktif, maka dalam eksperimen yang dilakukan unsur-unsur tersebut disubstitusi dengan bahan yang tidak radioaktif yaitu uraniumnya dipakai uranium alam dan plutonium disubstitusi dengan serium, clan ekstraksinya menggunakan metoda membran cair emulsi.

TATA KERJA

Alat yang digunakan

Alat-alat gelas, Pengaduk ultra turrax T-50, Magnetig stirrer, Sentrifuge, Tennometer, clan Stopwatch.

Bahan yang digunakan

Akuadcs, Es Batu, Kerosin, Natrium karbonat, Span -80, Tributilfosfat, Uranium nitTat, 'Serium nitrat.

2. Penentuan kecepatan pengadukan membran cair emulsi.

Dibuat 5 % surfaktan dalam TBP-kerosin, masukkan 25 ml Fa tersebut dalam tabung dengan diameter 7 cm, panjang 20 cm, tambal1kan 25 ml larutan natrium karbonat 1% (Fa;) dikocok sebentar kemudian didinginkan dengan es barn sampai temperatur sekitar 5 °c. Dilakukan pengadukkan dengan menggunakan alat pengaduk Ultra Turrax T -50 dengan variasi kecepatan putar yaitu 2500, 5000, 7500, dan 10000 rpm selama 5 men it. Dicatat waktu berhentinya pengadukkan sebagai awal dari penentuan waktu kestabilan membran emulsi yang terbentuk sampai membran emulsi rusak. Diambil 10 ml membran emulsi yang terbentuk, kemudian masukkan dalam erlenmeyer 50 ml dan tambahkan 10 ml akuades sebagai rasa eksternal (F~ks). DilaI<:Ukan pengadukkan memakai pengaduk magnet pada

kecepatan 250 rpm selama 20 menit, dicatat perubahan volume dari membran clan akuades. Diulangi percobaan di atas dengan kecepatan pengadukkan yang berbeda.

3. Ekstraksi uranium clan serium dengan m~mbran cair emulsi.

Oari percobaan di atas dipilah % surfaktan dan kecepatan pengadukkan yang baik sehingga diperoleh kestabi!an membran untuk ekstraksi. Dibuat larutan rasa organik yang terdiri dari 5 % TBP dalam kerosin, larutan uranium dan serium dalam asam nitrat 0,5, 1, 2, dan 3 M dengan konsentrasi uranium 498,88 ppm clan serium 101,814 ppm. Dimasukkan 25 ml FO dalam tabung dengan diameter 7 cm, panjang 20 cm, masukkan pula 25 ml larutan natrium karbonat 1 % dikocok sebentar agar terjadi kontak keduanya. Selanjutnya didinginkan dengan es barn sampai temperatur sekitar 5 °c. Oilakukan pengadukkan menggunakan pen gad uk Ultra Turrax T -50 pad a kecepatan 7500 rpm selama 5 menit. Dicatat waktu berhentinya pengadukkan sebagai awal dari penentuan kestabilan membran emulsi yang terbentuk sampai membran emusinya rusak.

Oiambil 10 ml membran emulsi yang terbentuk kemudian dimasukkan dalam erlenmeyer 50 ml clan tambahkan 1O ml larutan campuran uranium clan serium, kemudian diaduk menggunakan pengaduk magnet pada kecepatan 250 rpm selama 20 men it, catat perubahan volume dari membran dan rasa aimya. Ana!isis hasil rasa

air eksternal clan internal dengan menggunakan metoda spektrofotometri, dengan pengomplek Cara kerja

I. Penentuan kestabilan membran emulsi. Dibuat campuran span clan tributilfosfat-kerasin 5 % dengan perbandingan 1:20 % dikocok sebentar kemudian didinginkan sampai 5 °c (disebut FO). Dimasukkan 25 ml FO ke dalam 25 ml larutan natrium karbonat clan diaduk dengan pengaduk Ultra Turrax T -50 dengan kecepatan 7500 rpm selama 5 men it. Dicatat waktu berhentinya pengadukkan sebagai awal dari penentuan waktu kestabilan membran cair emulsi yang terbentuk sampai membran cair emulsi rusak. Diambil 10 ml membran cair emulsi yang terbentuk, kemudian dimasukkan dalam erlenmeyer 50 ml clan ditambahkan 10 ml akuades sebagai rasa ekstemal (Faeks). Dilakukan pengadukkan dengan pengaduk magnet pada kecepatan 250 rpm selama 20 men it. Dicatat perubahan volume dari membran clan akuades. Diulangi percobaan di atas dengan perbandingan FO/F Ai tetap untuk persen surfaktan yang sarna. Diulangi langkah di atas dengan variasi % surfaktan yang digunakan.

Muhadi Ayub Washito, dkk ISSN 0216-2138

(3)

arsenazo III pada panjang geIombang 650 nm

untuk uranium.

BASIL DAN PEMBAHASAN

I. Penentuan kestabilan membran emulsi.

Pad a pembuatan membran cair emulsi bila span -80 yang ditambahkan kurang, maka tidak dapat menghasilkan membran emulsi yang stabil seperti ditunjukkan pacta gambar I, penambahan span -80 yang kurang tersebut akan mengakibatkan terjadinya butir-butir air yang tidak stabil sehingga mudah flokulasi dan akan terjadi koalesen. Akibatnya pacta penambahan rasa air eksternal akan terjadi pencampuran antara rasa membran emulsi dan rasa air eksternal, tetapi jika surfaktannya terlalu banyak karena sifatnya yang lifopil kemungkinan akan terjadi emulsi NM/A, emulsi ini akan menarik rasa air ekstemal. Hasil penelitian pacta gambar 1 memperlihatkan bahwa span -80 yang diperlukan untuk membuat

membran cair emulsi antara 5 %

=

I ~ I sampai 6 % terhadap volome rasa 't' Vi organik, hal ini ditunjukkan oleh

angka creaming pacta skala no I. Creaming adalah terpisahnya emulsi menjadi dua lapLsan, satu mengandung butir-butir tete san (fasa dispersi) lebih banyak dari lapisan dispersi yang lain, sedang angka creaming ditentukan dengan simbul 't' yang dirumuskan sebagai :

pengadukan

Tabel 2. Pengaruh kecepatan

terhadap emuisifikasi Span -80

(%)

Kecepatan

Putar (rpm)

Waktu Flokulasi

(jam)

2.500

5.000

7.500

10.000

24

24 Vi = volume internal (ml), ~ V i=~ volume internaf (ml)

2

2.500

5.000

7.500

10.000

24

48

24

Tabel

Penentuan % surfaktan (span -80)

2.500 5.000 7.500 10.000 24

72

Span -80 (%) A VI (ml) I Vi (ml) I I 't ~ 0,3

0,2

0,1

o

0

~ 0,2

0,3

5

5 0,

0,

2

3

4

5

6

7

8

4

2.500 5.000 7.500 10.000

72

96

120

96

5

2.500

5.000

7.500

10.000

168 192 192 192

Gambar

_{Pengaruh Span-SO terhadap angka}

creaming

Muhadi Ayub Wasitho, dkk

ISSN 0216-2138

06

04

02

00

04

06

(4)

Prosldlng Pertemuan don Presentasl Ilmiah

PPNY-BATAN. Yogyokarta 23-25 April 1996 _Bul..-u_/I

9

Tabe! 3. Pengaruh keasaman terhadap etisiensi ekstraksi dan stripping

Elisiensi Ekstraksi

(%)

Efisiensi

Stripping (%)

Fasa Air Eksternal

u

Ce

_u

Ce

HNO] 0,5 N

123.651 7.091 5.06

99,91 HNO3 N _{25,36 ~ 9,23} _8,49 _73,13 HNO] 2 N 29,44 j 12,39110,88 44,95 HNO) 3 N 33,06 I 34,7\ 111,59 8,89

Bertambahnya keasaman pada rasa air ekstemal menyebabkan kekuatan ioniknya meningkat. Pada kondisi larutan umpan dengan konsentrasi asarn nitrat yang tinggi, ion nitrat dapat masuk kelingkaran koordinasi ion UO2 2+, mula-mula uranium berada dalam rasa air dalam bentuk kompleks tersolfasi oleh air, ligan air pada komplek uranium digantikan oleh tributilfosfat untuk membentuk komplek tak bermuatan pada

rasa organik. Perbandingan

konsentrasi

uranium

pada rasa membran emulsi dengan konsentrasi uranium pada fa.:;a air eksternal menghasilkan harga koefisien distribusi, sehingga semakin besar keasamannya akan semakin besar koefisie distribusinya, yang akhirnya akan menaikan efisiensinya, adapun hasilnya dapat dilihat pada tabel3 dan gambar 3.

Gambar 2. Pengaruh Kecepatan pengadukan terhadap waktu flokulasi

Pengaruh kecepatan pengadukkan terhadap waktu tlokulasi

Adapun pengaruh kecepatan putar emulsifikasi terhadap harga 't pada gambarl menunjukkan bahwa pada penambahan surfaktan ( span -80) 4 % v/v dan 5 % v/v diperoleh perbedaan waktu awal tlokulai yang cukup besar yaitu 3 hari. Hal ini menunjukkan bahwa pemakaian span -80 5 % temyata masih kurang menstabilkan membran emulsi karena lapisan tip is monomolekuler yang membentang pada antar rasa minyak-air kurang rapat akibatnya membran relatif mudah tlokulasi dan koalesen, tetapi dengan waktu tlokulasi 120 jam (5 hari) sudah cukup u.ntuk melakukan proses ekstraksi.

~

°0; ~

"

=

_..

.,.

_..

'0; c

..

°0; I.c= ~

3. Pengaruh keasaman rasa air ekstrenal pada hasil ekstraksi.

Keasaman rasa air ekstemal dengan cara

membran cair emulsi menggunakan ekstraktan tributilfosfat dalam kerosin berpengaruh pada hasil ekstraksi, di mana untuk uranium semakin tinggi keasaman diperoleh efisiensi ekstraksi yang semakin besar. Naiknya efisiensi ekstraksi uranium juga diikuti oleh naiknya efisiensi ekstraksi serium, bahkan naiknya efisiensi ekstraksi serium lebih tajam dibanding uranium mulai keasaman 2 M, sehingga dipilih ekstrnksi

campuran uranium dan serium dengan membran

cair emulsi pacta keasaman dibawah 2 M, dalam hal ini dipilih 0,5 M karena ernt kaitannya dengan proses stripping.

15 2

Konscntrnsi as:Im nitr3t, M

Gambar 3. Pengaruh keasaman rasa air eksternal terhadap efisiensi ekstraksi.

4. Pengaruh keasaman rasa air ekstemal pada hasi! stripping.

Keasaman rasa air eksternal dengan cara membran cair emulsi menggunakan ekstraktan

(5)

Prosiding Perlemuan don Presenlasi Ilmiah PPNY.BA7:-IN, Yog}'akarlQ ]3.25 April 1996

10 Bilk/III

tributilfosfat dalam kerasin juga berpengaruh pada hasil stripping, di mana untuk uranium tidak begitu ada perubahan efisiensi stripping untuk keasaman yang semakin tinggi, sedang untuk serium diperoleh penurunan yang drastis pad a keasaman yang semakin tinggi. Hal ini di karenakan larutan natrium karbonat sebagai agen penstripping berperan juga sebagai penetral asam nitrat yang terekstrak ke rasa membran, adapun hasilnya dapat dilihat pada gambar 4.

Phosphoric Acid by Liquid Membrane, Separation Science and Tecnology, 1983,

18(6),493 -521.

3. Kris Tri, B. dkk.,Ekstraksi Uranium Dengan Proses Membran Emulsi Menakai Ekstraktan Tributilfosfat, PPI Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan Dan Tekno1ogi Nuklir, Yogyakarta, 1995.

4. REYNOLD,J.E.F., MARTINDALE., The Extra

Pharmacopocia, Edition 28,1982,

Pharmacentica1 Press, London, 370 -377. 5. Sayekti, W., Preparasi Membran Cair

Kerosin-Span 80 Dan Penerapannya Pada Ekstraktan Selektif Uranium (VI), Tembaga (11) Dan Besi (111) Dalam Sampel Air, Skripsi F-MIPA, Universitas Gadjah Mada, Yogyakarta, 1995. 6. SUMARSONO, Ekstraksi Serium Dengan

Methode Membran Emu1si Menggunakan Ekstraktan Tri Butil Fosfat, Laporan Penelitian Kimia, FP-MIPA, IKIP, Yogyakarta, 1994.

~

.~

g

'" -'"

..

~

.~ c

..

.~ I.:: UJ

TANYAJAWAB

Gambar 4. Pengaruh keasaman rasa air eksternal

terhadap efisiensi stripping.

Dari data hasil penelitian dan alasan di atas diarnbil kondisi operasi stripping pada keasaman

0,5 M asam nitrat. Siti fVardiyati

I. Melihat efisiensi ekstraksi dan stripping

terhadap uranium pada penggunaan

ekstraktan TBP-kerosin rendah. apakah tidak dicoba menggunakan ekstraktan lain agar diperoleh hasil yang lebih bagus. misalnya CMPO atau DEHPA 2. Mengapa pengaruh keasaman larutan

"outer" tidak dilakukan percobaan dalam penentuan kenaikkanlpenurunan jumlah volume larutan "inner" karena terjadinya "s}~'elling" (pembekakan) emulsi, saya rasa keasaman larutan "outer" sangat berpengaruh terhadap "swelling". emulsi setelah digunakan dalam ekstraksi

KESIMPULAN

Ekstraksi campuran uranium clan serium dengan proses membran cair emulsi memakai ekstraktan tributilfosfat yang dilakukan dengan kondisi : Umpan dengan konsentrasi uranium 498,88 ppm dan serium 101,81 ppm serta membran terbuat dari span -80 5 % vlv,

tributilfosfat dalam kerasin serta natrium karbonat I % dengan kecepatan putar 7.500 rpm diperoleh efisiensi ekstraksi (efcks.U = 23,65 %, efeks-Cc = 7,09 % ) pacta 0,5 M asam nitrat dan ( efstripp-u = 5,06 %, efstripp-cc = 99,91 % ) pacta 0,5 M asam nitrat.

DAFTARPUSTAKA

Muhadi A W

1. Untuk ekstraktan lain akan dicoba 2. Pengaruh keasaman larutan

eksternal telah dicoba dari 0,5 -3 M outer/ 1. ABOU-NEMEH, I., PETEGHEM, A.P.V.,

Membrane Recycling in Liquid Surfactant Membrane Process, Ind. Eng. Chern. Res.,

1993,32,1431-1437.

2. HAYWORTH, H.C., BURNS, W.A.,

Extraction of Uranium from Wet Process

ISSNO216-2138 Muhadi Ayub Wasitho, dkk

(6)

Pro.riding Perremuan don Pre.renra.ri /lmiah

PPNY-BAT"IN. Yogyakarra 23-25April 1996 Bttklill 11

2. Apakah ha/ ini bo/eh di/akukan

mengingat

bahan

bakar

bekas

mengandung unsur-unsur yang dapat

digunakan untuk membuat born atom (Pu) Muhadi A W

Endang Snsiantini

Apakah Pu sifatnya sarna dengan Ceo sehingga dapat dipakai sebagai sirnu/asi ?

Muhadi A W

Sifat Pu tidak sarna tetapi rnirip dengan sifat-sifat

-Ceoo --. I. Saya masih melakukan simulasi antara U

dan Ce, dan tidak/belum memakai bahan bakar bekas

2. Apabila peralatan laboratorium ada dan SDMnya mampu, saya kira boleh.

Joko Surono

1. Apakah bahan bakar bekas reaktor nuk/ir

di PPNY ini digunakan untuk sampel

pene/itian (diekstraks, diproses kembali,

d/l), seberapa

banyak?

Muhadi Ayub Washito, dkk