ISSN 0854 - 5561 Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005
PELARUTAN URANIUM DALAM CARAM LELEH KCI-LiCI
PADA PROSES DAUR ULANC BAHAN BAKAR NUKLIR
Sigit, Hendro Wahyono
ABSTRAK
PELARUTAN URANIUM DALAM GARAM LELEH KCI-LiCI PADA PROSES DAUR ULANG BAHAN BAKAR NUKLIR. Telah dilakukan percobaan pelarutan uranium dalam garam leleh KCI-LiCI untuk mengetahui proses pelarutan dan distribusi uranium di dalam garam tersebut. Ke dalam garam campuran KCI-LiCI ditambahkan uranium oksida dengan jumlah bermacam-macam, kemudian ditaruh di atas pelat logam atau krus dan dipanaskan pad a suhu 480°C dan waktu 30 menit. Setelah pendinginan, sampel diamati pelelehan dan pelarutan uraniumnya, sedangkan untuk krus dikungkung (mounting) lebih dulu kemudian dibelah dan diamati hasilnya. Hasil yang diperoleh menunjukkan uranium dapat terlarut dalam garam leleh KCL-LiCI dengan berbagai komposisi apabila uranium oksida dicarnpur rata terlebih dahulu dengan garam campuran tersebut sebelum dipanaskan.
PENDAHULUAN
Dalam rangka mendukung Landmark Batan bidang energi, maka perlu dilakukan berbagai kegiatan demi tercapainya sasaran yang telah ditetapkan. Untuk itu, pengembangan teknologi daur bahan bakar nuklir perlu ditingkatkan. Pengelolaan limbah radioaktif, merupakan salah satu tahapan dalam daur bahan bakar nuklir. Proses yang dikembangkan saat ini adalah daur ulang dengan cara kering (non aqueous). Proses daur ulang ini dimaksudkan untuk memanfaatkan kembali bahan bakar uranium yang berada dalam bahan bakar bekas[1]. Bermacam-macam proses daur ulang cara kering dikembangkan untuk mengatasi problem daur ulang cara basah (proses PUREX). Pirokimia adalah proses daur ulang cara kering, dilakukan dengan metoda
direduksi menjadi uranium murni terkumpul pada katoda padat. Hal ini dimungkinkan karena perubahan energi be bas Gibbs antara uranium dan elemen lain cukup besar pada katoda pad at, hanya uranium yang tereduksi. Pada katoda kadmium cair, plutonium khlorida direduksi dan dan dikumpulkan dengan uranium, trans uranium dan sejumlah kecil hasil belah tanah jarang. Di sini perubahan energi bebas Gibbs di antara aktinida sang at kecil sehingga aktinida tereduksi bersama-sama[3]. Laju pelarutan dan efisiensi arus lebih besar apabila digunakan kranjang (basket) cruciform daripada yang berbentuk silindris. Laju pelarutan juga bertambah besar pada perputaran kranjang semakin tinggi[3].
Penggunaan metoda garam leleh juga digunakan pad a teknologi rekoveri plutonium, aktinida minor dan hasil fisi, juga oksidasi
Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005
Dalam penelitian ini dipelajari proses pelarutan uranium dalam garam leleh KCI-LiCI
=60%: 40% dan 70% : 30% pada suhu 480°C dan waktu pemanasan 30 menit. Pemilihan suhu dan waktu ini berdasarkan hasil penelitian sebelumnya[7], dengan hipotesis bahwa _ uranium oksida yang ditambahkan dalam garam campuran KCI-LiCI dapat mengalami proses pelarutan.
TAT A KERJA Bahan
Bahan yang digunakan adalah KCI, LiC/, uranium oks ida, serbuk karbon dan bahan pencuci HN03, bahan resin dan pelarut untuk mounting.
Alat
Alat yang digunakan untuk pelelehan adalah tungku pemanas Muffle Furnace Mod. BE 25, kamera digital dan mikroskop optik
perbesaran rendah (25x), peralatan lain-lain adalah krus peralatan gelas, pel at, cawan porselin dan timbangan analitik merk Sartorius.
Cara kerja
1. Garam KCL dan LiCI ditimbang hingga diperoleh garam campuran KCI-LiCI
=
60%: 40%, lalu ditambahkan serbuk karbon, ditaruh di atas di atas pelat, kemudian dipanaskan dalam tungku pada suhu 480°C dan waktu 30 menit.2. Ditimbang KCL dan LiCI untuk garam campuran KCI-LiCI
=
60%: 40% dan 70% :Tabel1. Hasil pelelehan garam KCI-LiCI =60% : 40%
ISSN 0854 - 5561
30% , lalu dimasukkan ke dalam cawan dan dicampur hingga rata.
3. Ditimbang uranium oksida dengan bermacam-macam berat, lalu dicampur dengan kedua jenis garam di atas butir 2 dalam cawan hingga rata, lalu dimasukkan ke dalam krus
4. Ditimbang uranium oksida dengan bermacam-macam berat diletakkan ditengah-tengah garam campuran tersebut yang sebelumnya sudah dimasukkan ke dalam krus
5. Krus dipanaskan ke dalam tungku pemanas dan pada suhu 480°C dengan waktu pemanasan selama 30 menit. 6. Setelah waktu pemanasan yang diinginkan
tercapai, tungku dimatikan, setelah ding in krus dikeluarkan dan dimounting
7. Krus didalam mounting dipotong menjadi dua bagian dan dilihat penyebaran uraniumnya di dalam garam leleh
8. Dilakukan pengamatan secara visual, pemotretan dengan kamera digital dan dengan mikroskop optik
HASIL DAN PEMBAHASAN
Untuk memperoleh cara pengamatan, maka dilakukan beberapa percobaan awal yaitu dengan menggunakan bahan karbon dan uranium oksida yang ditambahkan pad a garam KCI-LiCI = 60% : 40% dan proses pelelehannya dilakukan pada tutup krus dan pada pelat logam. Hasil percobaan pendahuluan tersebut dapat dilihat pada Tabel 1 dan gambar 1.
BERATBERATBERATBERAT
NO KCI, 9LiCI, 9karbon, 9U02, 9
HASILKETERANGAN Leleh dan lengket,
Sam pel di atas tutup .a 2,4007karbon oersatu1,60090,0332
-krus dengan garam b 2,40011,60070,0185 -Leleh, dan karbonSampel di atas pelat terpisal1
logam Sebagian uranium
Sampel di atas pelat
c 2,40061,6013
-0,0085larut danlogam terdistribusi
Gambar 1. Foto pelarutan U dalam garam leleh KCI-LiCI Keterangan gambar : 1 : Cawan porselin 2 : Pelat logam 3 : Garam leleh 4 : U terlarut 5 : U tidak larut
Dari Tabel 1 sam pel a terlihat bahwa garam campuran KCI-LiCI telah mengalami proses pelelehan dan melekat erat pada tutup krus dan sukar dipisahkan, sedangkan karbonnya juga menjadi satu dengan garam lelehnya namun tidak mengalami pelarutan. Pad a sampel b, juga terjadi proses pelelehan bila garam diletakkan di atas pelat logam dan karbonnya terpisah dari garam lelehnya pad a saat garam higroskopis menyerap air. Apabila karbon diganti dengan uranium oks ida, maka telah terjadi proses pelelehan garam campuran
KCI-LiCI = 60% : 40% sekaligus pelarutan dan distribusi uranium ke arah yang menyebar pada garam leleh (Gambar 1). Pada bagian tengah terlihat gumpalan warna hitam yaitu uranium yang belum terlarut.
Pelarutan uranium dalam garam leleh KCI-LiCI = 60% : 40%
Pada percobaan selanjutnya data hasil percobaan pelarutan uranium dalam garam leleh KCI-LiCI dapat dilihat pada Tabel 2, Gambar 2 - 7.
Tabel 2. HdSil pelarutan uranium dalam garam leleh KCI-LiCI = 60% : 40%
BERAT KCI,BERA T LiCI,BERATHASILU02, KETERANGAN NO
9
9
9
Garam leleh Garam KCI-LiCI 1 2,4048 1,60730 saja 0,010U
terlarut dim2 2,4013 1,6000U02 dan garamgaram leleh
U
terlarut dim KCI-LiCI dicampur 3 2,4011 1,61900,057 garam leleh rata sebelum dipanaskan 0,100U
terlarut dim 4 2,4007 1,6011 garam lelehU
tidak larut 5 2,4030 1,6024dim garam0,0170 U02 diletakkan leleh ditengah-tengahU
tidak larut garam6 2,4000 1,6000dim garam0,0574
--Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005
Pada Tabel 1 dapat dilihat bahwa garam campuran KCI-LiCI = 60%: 40% saja telah mengalami proses pelelehan pada kondisi di atas, yang dapat dilihat pula pada Gambar 2. Kemudian untuk sam pel yang lain, garam campuran KCI-LiCI tersebut dicampur rata dengan uranium oksida hingga rata lalau dilelehkan. Ternyata uranium dapat larut pad a kondisi tersebut seperti terlihat pada Tabel 1, Gambar 3, 4 dan 5. Namun apabila penempatan uranium oksida ditengah-tengah garam KCI-LiCI (tidak bercampur rata), maka proses pelarutan uranium hanya terjadi sedikit saja atau bahkan tidak terjadi (Tabel 1, Gambar 6-7). Hal ini disebabkan tidak semua
ISSN 0854 - 5561
butiran uranium bersinggungan dengan garam leleh sehingga yang di tengah tidak terlarut. Butiran uranium masih terkumpul ditengah garam leleh, atau turun kebawah.
Oari hasil percobaan di atas tampak bahwa variasi U02 yang dicampur rata dengan garam campuran KCI-LiCI 60%: 40% yaitu sebesar 0,010; 0,057 dan 0,100 gram atau 0,25% ; 1,425% dan 2,50% tidak mempengaruhi proses pelarutannya dalam garam tersebut. Tetapi sebaliknya bila tidak dicampur hingga merata, maka dengan jumlah U02 sebanyak 0,017 dan 0,0574 gram, menyebabkan proses pelarutan dapat dikatakan tidak terjadi.
Gambar 3. Foto hasil pelarutan uranium dalam garam leleh KCI-LiCI = 60% : 40% (sampel No.2)
Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005
Gambar 5. Foto hasil pelarutan uranium dalam garam leleh KCI-LiCI = 60% : 40% (sampel No.4)
Gambar 6. Foto hasil pelarutan uranium dalam garam leleh KCI-LiCI = 60% : 40% (sam pel No.5)
Gambar 7. Foto hasil pelarutan uranium dalam garam leleh KCI-LiCI = 60% : 40% (sampel No.6) Pelarutan uranium dalam garam leleh
KCI-LiCI = 70% : 30%
Untuk pelarutan uranium dalam garam leleh KCL-LiCI = 70%: 30% diperoleh data yang dapat dilihat pada Tabel 3 dan Gambar
8-9.
Seperti pad a pelarutan uranium dalam garam leleh KCI-LiCI sebelumnya penambahan U02 dan dicampur rata dengan garam
campuran KCI-LiCI = 70% : 30%, sejumlah 0,0109; 0,0569 dan 0,1001 gram atau 0,27%; 1,42% dan 2,50% telah larut semuanya dalam garam leleh (Tabel 1 sampel no. 7, 8, 9). Juga apabila U02 ditempatkan ditengah-tengah garam, maka proses pelarutan tidak terjadi atau sangat sedikit (Tabel 1 sampel no. 10, 11 dan Gambar 8, 9).
Tabel 3. Data percobaan pelarutan uranium dalam garam leleh KCI-LiCI = 70% : 30%
BERAT BERAT BERAT HASIL KETERANGAN NO
KCI, 9U02,LiCI, 99 0,0109
U terlarut dim
7 2,8003 1,2001U02 dan garam KCI-garam leleh
0,0569
U terlarut dim
LiCI dicampur rata
8 2,8011 1,2001 garam leleh sebelum dipanaskan 0,1001 U terlarut dim 9 2,8015 1,2006 garam leleh U tidak larut 10 2,8008 1,2002dim garam0,0171 U02 diletakkan leleh ditGngah-tengah
U tidak larut garam
11 2,8016 1,2010dim garam0,0570
ISSN 0854 - 5561
Gambar 8. Foto hasil pelarutan uranium dalam garam leleh
KCI-LiCI = 60% : 40% (sampel No. 10)
Gambar 9. Foto hasil pelarutan uranium dalam garam leleh
KCI-LiCI = 60% : 40% (sampel No. 11)
Hasil-hasH Penelitian EBN Tahun 2005
Sebagai ilustrasi, dapat dilihat pada Gambar 10 a,b,c. Pada gambar 10a, uranium terlarut dalam garam leleh. Kondisi ini terjadi bila uranium dicampur rata dengan garam campuran KCI-LiCI sebelum dipanaskan dengan jumlah uranium oksida yang ditambahkan bervariasi. Jika penempatan uranium di tengah-tengah garam campuran, maka tidak terjadi proses pelelehan. Uranium masih berada ditengah-tengah garam campuran atau berada pada bagian bawah (Gambar 10b), sedangkan kemungkinan lain uranium terlarut sebagian (Gambar 10c).
Oari hasH percobaan ini, maka bila dikaitkan dengan hipotesis, pelarutan dan distribusi uranium dalam garam leleh KCL-LiCI baik dengan komposisi 60% : 40% maupun 70% : 30% telah dapat dibuktikan dengan catatan bahwa uranium dicampur rata dengan garamnya.
Sedangkan kesesuaian dengan teknologi daur ulang cara pirometalurgil pirokimia yang dilakukan peneliti di luar negeri[3], di mana dilakukan proses electrorefining terhadap elemen bakar bekas yang dipotong-potong dan dimasukkan dalam LiCI-KCI leleh pada kondisi percobaan 773 K atau 500°C, maka pada percobaan yang dilakukan
ini suhunya dapat lebih rendah yaitu 480°C dengan waktu pelelehan 30 menit. Implikasi dari penelitian yang dilakukan ini masih merupakan tahapan proses tingkat awal dari seluruh proses proses daur ulang secara piroki mia/pirometalurgi
U terlarut dalam gar-am leleh Garam leleh Garam leleh (a) (b) (c)
U tidak leleh masih berbentuk butir
Sebagian U larut
U tidak leleh masih berbentuk butir
Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005
sampai 2,50% tidak mempengaruhi pelarutan nya.
2. Penempatan uranium oksida yang tidak tercampur rata dengan garam campuran menyebabkan uranium tidak terlarut karena kontak dengan garam sangat terbatas.
3. Data yang diperoleh dari penelitian dapat digunakan untuk penelitian lanjut dengan proses electrorefining.
UCAPAN TERIMA KASIH
Penulis mengucapkan terima kasih kepada Saudara Ade Mahpudin, Arief Sasongko Adhi, ST dan Jaya Pratama atas bantuannya dalam penyelesaian percobaan dan pengujian.
DAFTAR PUSTAKA
1. MURSID, D., MUDIAR, M., "Daur Bahan Bakar nuklir Untuk Sistem Energi Masa Depan", Urania, N o. 11-12/Thn. III hal. 7-25,1997
2. AVOGADRO, A., WURM, J.G., "Separation Pyrochimique du Plutonium Dans Les Combustibles Irradies, Eur 4242f, Belgique
ISSN 0854 - 5561
3. T. NISHIMURA, T. KOYAMA, M. IIZUKA, H. TANAKA, "Development of an Environmentally Benign Reprocessing Technology - Pyrometallurgical Technology", Progress in Nuclear Energy, Vol. 32, No. 3/4, pp. 381-387,1998
4. VICTOR V. IGNATIEV, RAUL Va.
ZAKIROV, KONSTANTIN F.
GREBENKINE, "Molten Salt Burner Fuel Behavior and Treatment", RRC-Kurchatov Institute, Moscow, 2000
5. S. KITAWAKI, N. KAMESHIRO, M. FUKUSHIMA, M. MYOCHIN, " Study on Oxidixing Uranium for Pyrochemical Reprocessing", Japan Nuclear Cycle Dev. Institute, Tokai-mura, 2000
6. SIGIT, HEN ORO WAHYONO, "pengaruh Suhu dan Waktu Serta Tinjauan Termodinamik Pada Proses Pelelehan KCI-LiCI (1:1) Untuk Daur Ulang Secara Pirokimia", Prosiding Sem Nas Litdas Iptek Nuklir, Yogyakarta, 2003.
