PENGARUH DEFORMASI TERANIL PADUAN Zr-Nb-Sn-Fe PADA KEKERASAN DAN MIKROSTRUKTUR

(1)

PENGARUH DEFORMASI–TERANIL PADUAN Zr-Nb-Sn-Fe

PADA KEKERASAN DAN MIKROSTRUKTUR

Sugondo, Joko Kisworo, Slamet Pribadi

Pusat Pengembangan Teknologi Bahan Bakar Nuklir dan Daur Ulang(P2TBDU), Badan Tenaga Nuklir (BATAN), Kawasan PUSPIPTEK, Serpong

ABSTRAK

PENGARUH DEFORMASI –TERANIL PADUAN Zr-Nb-Sn-Fe PADA KEKERASAN DAN MIKROSTRUKTUR. Ingot Zr-0,5 Sn–1Nb – (0,5 – 1,5) %Fe dibuat dengan tungku busur listrik. Sampel berukuran (1x1x10) mm dianil pada suhu 750o_{C selama 2 jam dan kemudian sampel di rol dengan de rajat} deformasi 20%; 40%; dan 60%. Sampel dipanaskan kembali selama 4 jam pada suhu 290, 520, 635 dan 750o_{C. Metalografi dilakukan dengan mikroskop optik dan uji kekerasan Vickers. Dari data diperoleh} bahwa konsentrasi unsur pemadu Fe dan derajat deformasi Zr-Sn-Nb-Fe sebanding dengan kekerasan bahan. Naiknya derajat deformasi dan konsentrasi Fe diikuti peningkatan kekerasan Sedangkan pemanasan paduan Zr-Sn-Nb-Fe pada 290oC mengakibatkan mulur -butir-sisa (residual-grain-strain). Pemanasan antara 405-635o_{C menunjukkan proses pemulihan (recovery). Pemanasan pada 750}o_{C terjadi proses} rekristalisasi. Kedua proses tersebut ditunjukkan dengan penurunan kekerasan. Proses rekristalisasi ditunjukkan mikrostruktur. Proses rekristalisasi bahan sempurna sampai pada suhu 750o_{C selama 4 jam.} Dibandingkan dengan mikrostruktur zircaloy-4, paduan Zr-Sn-Nb-Fe menunjukkan adanya distribusi partikel padat merata diseluruh bahan dan partikel padat ini yang mungkin meningkatkan kekerasan.

ABSTRACT

EFFECT OF DEFORMATION-ANNEALED Zr-Nb-Sn-Fe ON HARDNESS AND MICROSTRUCTURE. Ingot Zr-0,5Sn-1Nb-(0,5; 0,75; 1,0)Fe prepared by an arc furnace. The samples with (1x1x10) mm in dimension were annealed at 750 oC for 2 hour. The samples were rolled to reach the deformation degree of 20%, 40%, and 60%. Furthermore the deformed samples were heated again at 290, 520, 635 and 750oC for 4 hours. The metallography was done by an opticalmicroscope and the hardness was tested by Vickers.identor. The results show that the iron concentration and the the deformation degree is in proportion with the hardness The higher the deformation degree and the iron concentrasion are, .the more hardeness is. The sample was heated at 290 o_{C resuts in the residual-grain –strain. The heating in between 405-635}o_C shows that the recovery process happens. Whilet the heating at 750 o_{C brings on the recrystallization process.} The both process are proved by the reducing the hardness. The recrystallization process is showed by the microstructures. The perfect recrystallization is at 750 oC for 4 hours, when the zircaloy-4 microstructure is compared to Zr -Sn-Nb-Fe show that there are distribute particles in the Zr -Sn-Nb-Fe alloy. The distributed particles may be enhance the hardness.

PENDAHULUAN

engembangan bahan struktur dilakukan dalam usaha penemuan ekspansi derajat bakar yang perlu disertai peningkatan ketahanan korosi dan kekuatan mekanik kelongsong. Korosi dan sifat mekanik merupakan dua aspek penting bahan struktur dan kelongsong bahan bakar nuklir. Salah satu sifat mekanik yang peka terhadap iradiasi adalah pengerasan bahan sebab erat hubungannya dengan keuletan(ductility). Sampai saat ini zir-caloy-2 dan zircaloy-4 merupakan bahan utama kelongsong elemen bakar nuklir(1).

Pengembangan bahan kelongso ng telah dilakukan, terutama untuk burn-up lebih besar 55

MWd/ton misal zirlo, duplex, dan low tin zircaloy. Bahan-bahan ini telah terbukti dalam uji in pile

menghasilkan ketahanan korosi yang lebih baik(2). Pengaruh unsur besi dalam paduan zircaloy berpengaruh positif dalam korosi hidrogen dan sifat mekanik(3). Unsur nikel mempunyai pengaruh negatif terhadap serapan hidrogen. Pemadu timah dan niobium mempunyai pengaruh positif terhadap korosi hidrogen. Sehubungan dengan adanya korosi hidrogen dalam pe nelitian ini dikembangkan paduan Zr-Sn-Nb -Fe.. Kemudian dilakukan pemeriksaan metalografi dan uji kekerasan. Perlakuan yang diberikan adalah deformasi dan perlakuan panas. Kedua perlakuan ini dikenakan mengingat alur

(2)

proses fabrikasi pembuatan kelongs ong melalui proses deformasi dan perlakuan panas. Alur ini secara garis besar adalah sebagai berikut : β

-quenching, ekstrusi aniling, dan pembuatan tube(4)

Pada saat proses deformasi diberlakukan maka sistem deformasi beroperasi, terutama sistem geser. Pergeseran kisi kristal zirkonium atau zircaloy mengarah pada <1110> dan bidang yang bergeser adalah basal (0001). Disamping sistem geser ini juga beroperasi sistem twin dalam zircaloy(5). Hasil dari deformasi ini adalah anisotropi.

Untuk mengembalikan ke keadaan yang isotropis maka perlu dipanaskan. Pemanasan dilakukan pada daerah fasa alfa yang di sebut dengan aniling. Pemanasan pada daerah ini mempunyai beberapa maksud yaitu menghilangkan dislokasi dan tegangan sisa, menumbuhkan butir bebas tegangan dan membentuk serta menum-buhkan presipitat. Hasil perlakuan ini diharapkan dapat diperoleh kwalitas bahan yang lebih baik(6).

Telah diketahui bahwa akumulasi panas menghasilkan presipitat dan berpengaruh pada kekerasan bahan. Pada zircaloy -2 terbentuk presipitat : ZrCr2, Zr2Ni, ZrFe2, dan Zr4 Sn(7).

Ozhennite (Zr-0,5Sn-0,5Nb-1Fe) juga pernah dikembangkan terutama untuk media uap(8) selanjutnya dikembangkan komposisi lain yang disebut Zirlo(9) Zr-1Sn-1Nb –0,1Fe. Paduan kwarter ini tahan korosi yang le bih tinggi yaitu 500 oC dalam waktu yang relatif lama. Ketahanan korosi ditentukan oleh terbentuknya presipitat pada paduan kwarter tersebut. Pembentukan presipitat ternyata sebanding dengan akumulasi panas pada suhu pemanasan antara 500oC–800oC.(10)

Jadi dengan adanya pengaruh deformasi dan perlakuan panas diharapkan dapat terbentuk presipitat dan pembentukan presipitat dapat yang diidentifikasi dengan adanya perubahan kekerasan bahan.

TATA KERJA

Bahan

Serbuk spong: zirconium (Zr) 99,98%-1000 mikron, besi (Fe) 99,99%-800 mikron, timah (Sn) 99,75% -63 mikron, dan niobium (Nb) 99,85%-74 mikron.

Metoda

Ingot Zr-0,5% Sn – 1% Nb – (0,5 – 1,5) % Fe dibuat dengan tungku busur listrik(11). Sampel berukuran (1 × 1 × 10) mm dianil pada suhu 750oC

selama 2 jam. Selanjutnya sampel di rol dengan derajat deformasi 20%; 40%; dan 60%. Sampel dipanaskan kembali selama 4 jam pada suhu 290, 520, 635 dan 750 oC. Metalografi dilakukan dengan mikroskop optik dan uji kekerasan dengan Vickers.

HASIL DAN PEMBAHASAN

Uji keker asan

Hasil uji kekerasan dipaparkan pada Tabel 1. Dibandingkan dengan zircaloy -4 bahwa Zr-Sn-Nb -Fe mempunyai kekerasan lebih tinggi. Sampel yang tidak dideformasi dan tidak dipanaskan untuk zircaloy-4 mempunyai kekeraran 182,7 VHN. Sedangkan Zr -0,5Sn-1Nb -0,75Fe mempunyai kekerasan 276,0 VHN, dan Zr-0,5Sn-1Nb -1Fe mempunyai kekerasan 335,6 VHN. Dari fakta ini terlihat bahwa pemadu Fe meningkatkan kekerasan (Gambar 5). Pengaruh perolan meningkatkan kekerasan Zr-Sn-Nb -Fe. Sampel yang dirol antara derajat deformasi 20-60%, untuk Zr-0,5Sn-1Nb-0,5Fe kekerasannya meningkat dari 271,8 VHN menjadi 282.4 VHN, Zr-0,5Sn-1Nb -0,75Fe me-ningkat dari 276,0 VHN menjadi 289 VHN, dan untuk Zr-0,5Sn-1Nb -1Fe dari 335,6 VHN menjadi 340,5 VHN. Meningkatnya kekerasan menun -jukkan bahwa meningkatnya derajat deformasi menambah besar kerapatan dislokasi.

Pemanasan pada suhu antara 290oC s.d 400 oC menyebabkan kekerasannya meningkat (Gambar 6 dan 7). Dari Tabel 1 terlihat bahwa kekerasan zircaloy-4 pada 30 oC adalah 182,7 VHN setelah dipanaskan selama 4 jam pada suhu 290 oC kekerasannya menjadi 194,2 VHN dan pada 405 oC kekerasannya sebesar 189,7 VHN. Paduan Zr-0,5Sn-1Nb -0,5Fe pada suhu 30 oC dengan deformasi 60% kekerasannya sebesar 322,5 VHN. Setelah dipanaskan pada suhu 290 oC kekerasannya menjadi 330,7 VHN. Dan setelah pemanasan pada 405oC kekerasannya sebesar 306,5 VHN. Pada Zr-0,5Sn-1Nb -1Fe pada 30 oC dengan deformasi 60% kekerasannya sebesar 340,5 VHN, setelah di-panaskan 290 oC kekerasannya menjadi 175,8 VHN dan setelah pemanasan 405 oC selama 4 jam nampak bahwa proses pemulihan (recovery) belum berjalan dengan baik. Energi termal yang diterima bahan digunakan untuk mulur butir (grain-residual strain). Pemuluran-butir-sisa diakibatkan oleh tegangan sisa dari dislokasi butir. Jadi energi tegangan sisa dan energi ternal digunakan untuk mulur butir, karena energi tersebut belum mampu untuk membuat inti baru maupun menumbuhkan butir.

Pemanasan antara suhu 520oC sampai suhu 635oC (Gambar 8 dan 9). Untuk zircaloy-4 set elah

(3)

pemanasan 520oC kekerasannya sebesar 186.5 VHN dan 185,2 VHN setelah dipanaskan pada suhu 635 oC. Paduan Zr-0,5Sn-1Nb -0,75Fe mempunyai kekerasan sebesar 302,4 VHN setelah pemanasan 635 oC. Begitu pula pada Zr-0,5Sn-1Nb-1Fe dengan deformasi 40% setelah dipanaskan pada suhu 520 oC kekerasannya sebesar 338,2 VHN dan 311.0 VHN setelah dipanaskan pada suhu 635 oC. Proses pemulihan atau recovery pada pemanasan antara suhu 520 oC–635 oC sudah mulai berjalan. Energi tegangan sisa dan energi termal sudah ma mpu untuk menggerakkan atom dan memutar kisi kristal sehingga atom mempunyai energi lebih untuk bergerak menuju tingkat energi yang lebih stabil. Penataan ulang atom-atom kristal menghasilkan perubahan orientasi kisi kristal, yang disebut dengan rotasi kisi.

Pemanasan pada 750 oC (Gambar-10), setelah mengalami pemanasan pada suhu ini selama 4 jam,

kekerasan zircaloy-4 maupun Zr-0,5Sn-1Nb -(0,5; 0,75; 1,0)Fe mengalami penurunan kekerasan dibandingkan kekerasan pada suhu 30 oC untuk sampel yang tidak dideformasi maupun yang dideformasi. Zr-0,5Sn-1Nb -0,5Fe pada suhu 30 oC dan yang tidak dideformasi kekerasannya 302.8 VHN dan setelah dipanaskan pada suhu 750 oC kekerasannya sebesar 272,7 VHN. Sedangkan paduan Zr-0,5Sn-1Nb -0,5Fe yang dideformasi 60% pada suhu 30 oC mempunyai kekerasan sebesar 288,2 VHN. Penurunan kekerasan pada suhu 750 oC mengindikasikan telah terjadi proses rekristalisasi. Proses pemulihan terlewati dan terjadi pembentukan inti baru yang selanjutnya diikuti pertumbuhan butir. Jika tidak terjadi pembentukan presipitat atau inklusi maka proses rekristalisasi menghasilkan butir yang bebas dislokasi maupun tegangan sisa. Adanya proses rekristalisasi ini kemungkinan besar yang menurunkan kekerasan.

Tabel 1. Data kekerasan Zr-Sn-Nb-Fe dari berbagai deformasi dan temperatur pemanasan.

SUHU 30 oC 290 oC 405 oC 520 oC 635 oC 750 oC

SAMPEL 1 2 3 4 5 6

KODE KEKERASAN VICKERS(VHN) SIMPANGAN BAKU(σσ) Zry -4 1 182,7 194,2 189,7 186,5 185,2 178.4 23,5 13,9 33,7 14,6 31,6 25.3 0,5Fe/ 0,0 2 282,8 315,7 303,4 287,9 285,2 272.7 17,9 17,7 27,4 26,9 24,9 23.4 0,5Fe/20 3 293,2 317,4 309,7 292,4 286,5 287.3 29,8 27,8 17,6 37,1 13,9 38.9 0,5Fe/40 4 315,5 325,8 323,2 298,7 295,7 282.7 17,7 38,1 28,0 23,3 25,2 27.8 0,5Fe/60 5 322,4 330,7 306,5 300,8 304,3 288.2 18,0 28,2 27,5 25,3 17,4 19.0 0,75Fe/ 0,0 6 307,0 314,4 312,4 304,6 288,5 263.4 17,5 15,7 37,7 37,4 12,0 33.2 0,75Fe/ 20 7 315,2 321,5 316,7 309,2 294,6 265.2 20,7 24,9 24,8 15,6 32,2 24.3 0,75Fe/ 40 8 317,5 329,3 320,6 315,4 302,4 277.1 23,8 18,1 29,9 23,7 37,4 35.6 0,75Fe/ 60 9 329,8 335,9 325,0 332,7 315,2 283.0 18,1 28,3 18,0 18,2 24,7 16.8 1,0Fe/ 0,0 10 335,6 332,4 325,2 318,7 298,6 266.8 11,3 32,2 35,1 24,8 15,3 39.3 1,0Fe/ 20 11 332,5 345,2 330,0 320,3 307,2 271.5 26,2 33,5 15,2 17,9 23,5 29.5 1,0Fe/ 40 12 338,3 347,2 343,4 338,2 311,0 275.2 30,3 18,6 14,5 22,4 12,6 18.6 1,0Fe/60 13 340,5 355,8 351,7 347,2 345,3 297.5 29,4 18,8 26,7 32,6 34,6 36.2

(4)

Keterangan Tabel: XFe/Y dimana X adalah kandungan %Fe dalam Zr-0,5Sn-1Nb-(0,5; 0,75; 1,0)Fe dan Y adalah % deformasi.

Metalografi

Mikrostruktur yang ditampilkan pada Gambar 1 adalah untuk zircaloy-4 yang tidak mengalami deformasi dan dipanaskan pada 750oC selama 4 jam. Gambar 2 adalah Zr-0,5Sn-1Nb -0,5Fe dideformasi 60% dan dipanaskan pada waktu dan suhu yang sama dengan zircaloy-4. Selanjutnya Gambar 3 untuk 0,5Sn-1Nb-0,75Fe dan Gambar 4 untuk Zr-0,5Sn-1Nb -1Fe. Zircaloy-4 mempunyai susunan butir teratur yang menunjukkan proses rekristalisasi

sempurna. Pada Zr-0,5Sn-1Nb -(0,5; 0,75; 1,0)Fe susunan butir belum teratur yang mengindikasikan proses rekristalisasi belum sempurna. Jika dikorelasikan dengan kekerasan nampak bahwa pada Zr-0,5Sn-1Nb -(0,5; 0,75; 1,0)Fe muncul adanya partikel padat yang terdistribusi hampir merata diseluruh bahan. Adanya partikel padat kemungkinan merupakan variabel yang meningkatkan ketahanan korosi.

(5)

Gambar 2. Mikrostruktur Zr-0.5Sn-1.0Nb-0.5Fe dideformasi 60% dan

di-panaskan pada 750 oC selama 4 jam.

dipanaskan pada 750 oC selama 4 jam.

(6)

Gambar 5. Pengaruh deformasi terhadap kekeras-an

pada sampel tidak dianil.

pada sampel dianil pada 290 oC.

pada sampel dianil pada 405 oC.

Gambar 10. Pengaruh deformasi terhadap keke-rasan

KESIMPULAN

1. Peningkatan konsentrasi unsur pemadu Fe dan derajat deformasi pada Zr-Sn-Nb -Fe sebanding dengan naiknya kekerasan bahan.

2. Pemanasan paduan Zr-Sn-Nb -Fe pada 290 oC mengakibatkan mulur-butir-sisa (

residual-gram-strain) yang ditunjukkan dengan naiknya

kekerasan.

3. Penurunan sedikit kekerasan pada pemanasan antara 405-635 oC menunjukkan terjadi proses pemulihan (recovery).

4. Penurunan kekerasan secara signifikan setelah pemanasan pada 750 oC menunjukkan telah terjadi proses re kristalisasi.

5. Dibandingkan mikrostruktur zircaloy-4 bahwa paduan Zr-Sn -Nb -Fe menunjukkan adanya distribusi partikel padat merata diseluruh bahan dan partikel padat ini yang mungkin mening -katkan kekerasan.

PUSTAKA

1. STRASSER A.A., O’BOYLE D., AND YANG R.,

(7)

Proceeding 1994 International Topical Meeting on Light Water Reactor Fuel Performance, Florida April 17-21, p 3-11, 1994.

2. HARBOTTLE J.F. AND STRASSER A.A.,

Towarts Failure – Free Fuel, Fuel Review, Design,

p 28-30, (1994).

3. PICKLESIMER M.L, Deformation, Creep, and

Fracture in Alpha Zirconium Alloys, Elektro

-chemical Technology vol 4, Non 7/8, p 289-300 July – Ang (1966).

4. KNODLER S., RESCHKE S., AND WI-DINGER N.G., Technology of Zirconium Alloys for Cladding

Tubes of Water Cooled Fuel Assemblies,

Krentechnik 50 (1987) No. 4, Munchen, p 255-265, (1987).

5. PARFENOV B.G., GERASIMOV V.V, AND VENGDIK TOVA G.I, Corrosion of zirconium and

Zirconium Alloys, Atomizdat Moskva, p 96, 1967.

6. MAUSSNER G., ORTLIEB E, AND W IDI-NGER H.G., Basic Propealies of Zirconium Alloys with

Respect to Mechanical and Corrosion Behaviour,

BNF S, London, p 49-55, (1987).

7. CHEMELLE P., KNORR D.B., VANDER S.J.B., AND PELLOUX R.M., Morphology and

Composition of Second Phase Particles in Zircaloy-2,

Jounal of Nuclear Materials 113 SS, North-Mallar, p 88 – 64, (1983).

8. Ibid 3 P 29-30 Ozhenmite 0.24% Sn, 0.1% Fe, 0.1% Nb

9. AECL, Water Side Orrosion of Zirconium Alloys in

Nuclear Power Plants, IAEA–TECDOT, p126,

(1996–1998)

10. HINDLE G.D., Annealing Studes of Zircaloy-2

Cladding at 580-850 oC ND-R-38, p 1-9, 1977.

11. SUGONDO, ABDUL LATIEF, DAN SLA -MET PRIBADI, Sintesa Paduan Zr-Sn-Nb-Fe Dengan

Metoda Peleburan, Seminar Material LIPI,

Serpong, 22 September (1999).

TANYA JAWAB

Tjipto Sujitno

− Fenomena mulur butir sisa ditandai dengan naiknya kekerasan bahan

− Apa yang dimaksud dengan mulur butir sisa, apakah butir-butirnya menjadi lebih besar atau bagaimana?

− Kalau butirbutirnya membesar tentunya keke -rasannya justru menurun, tidak malah naik.

Sugondo

− Mulur butis sisa (residual-grain-strain) adalah

perubahan jarak kisi (lattice spacing) suatu sistem

kristal dan untuk butir sisa dapat negatif atau positif.

− Benar jika butir membesar maka kekerasannya

menurun, tetapi jika terjadi mulur butir sisa maka kisi kristal saling mendesak dan menghasilkan tumpukan energi yang disebut dengan tegangan sisa (residual

stress).

Tjipto

− Indikasi terbentuknya presipitat adalah dengan ditandai adanya perubahan kekerasan. Mengapa untuk mengamati presipitat tidak dilakukan dengan pengamatan struktur mikro.

− Tujuan dari penambahan paduan adalah untuk meningkatkan unjuk kerja pada temperatur 500 - 600 oC. Kenapa kok yang diuji sifat mekaniknya

(hardness). Bagaimana korelasi antara sifat

me-kanik (hardness) dengan sifat ketahanan ko rosi.

Sugondo

− Pengamatan terbentuknya presipitat dengan uji

kekerasan sebagai pengamatan awal dan aplikatif, sedangkan pengamatan dengan metalografi (TEM) mahal dan tidak aplikatif tetapi kuantitatif. Jadi

dugunakan untuk sampling secara mendalam.

− Jika pengaruh pemadu Fe sudah signifikan secara

faktual baru dilakukan uji korosi. Perlu diketahui

bahwa uji korosi selama 10 jam dan suhu 325 oC

belum memberikan pengaruh yang teridentifikasi atau

sulit dikorelasikan dengan parameter lain.

Yunanto

− Apakah tujua n penelitian ini membuat bahan logam kualitasnya sejajar dengan Zircaloy-y.

− Mengapa pemanasan kembali selama 4 jam dilakukan pada suhu 290o, 520o, 635o dan 750o tidak 300o, 500o, dst.

Sugondo

− Tujuannya membuat paduan Zirkonium (Zir-caloy)

yang lebih tinggi dari Zincaloy-y.