vii
Halaman
PENGESAHAN ... ii
ABSTRAK ... iii
ABSTRACT ... iv
UCAPAN TERIMA KASIH ... v
DAFTAR ISI ... vii
DAFTAR TABEL ... x
DAFTAR GAMBAR ... xi
DAFTAR LAMPIRAN ... xiii
BAB I PENDAHULUAN 1.1 Latar Belakang Penelitian ... 1
1.2 Permasalahan ... 6
1.3 Tujuan Penelitian ... 7
1.4 Manfaat Penelitian ... 7
BAB II TINJAUAN PUSTAKA 2.1 Remazol Brilliant Blue ... 8
2.2 Lempung Bentonit ... 9
2.3 Aktivasi Bentonit ... 15
2.4 Adsorpsi ... 17
2.5 Interkalasi dan Pilarisasi ... 19
2.6 Reaksi Fotokatalitik ... 19
2.8 Besi Oksida... 21
2.9 Fotokatalis Bentonit-Fe2O3 ... 22
2.10 X-Ray Diffraction (XRD) ... 24
2.11 Scanning Electron Microscope (SEM) ... 26
2.12 Particle Size Analyzer (PSA)... 28
2.13 Fourier Transform Infrared (FTIR) ... 31
2.14 Spektrofotometer UV-Vis ... 33
BAB III METODE PENELITIAN 3.1 Bahan dan Peralatan Penelitian ... 37
3.1.1 Bahan Penelitian ... 37
3.1.2 Alat Penelitian ... 37
3.3 Tempat Penelitian ... 38
3.3 Metode Penelitian ... 38
BAB IV HASIL DAN PEMBAHASAN 4.1 Fotokatalis Bentonit-Fe2O3 ... 48
4.2 Hasil Karakterisasi 4.2.1 Karakterisasi dengan XRD ... 49
4.2.2 Hasil karakterisasi dengan SEM ... 50
4.2.3 Hasil karakterisasi dengan Particle Size Analyzer ... 51
4.2.4 Spektra FTIR... 52
4.3 Luas Permukaan Fotokatalis ... 55
4.4 Massa Fotokatalis Bentonit-Fe2O3 Optimum ... 55
4.5 PH Optimum pada Proses Degradasi Remazol Brilliant Blue . 57
4.7 Konsentrasi Optimum Remazol Brilliant Blue ... 61
4.8 Efektivitas Degradasi Remazol Brilliant Blue ... 62
BAB V PENUTUP 5.1 Kesimpulan... 65
5.2 Saran ... 65
DAFTAR PUSTAKA ... 66
ABSTRAK
Remazol brilliant blue merupakan zat warna azo yang bersifat sangat reaktif
karena mengandung senyawa organik yang mudah bereaksi. Fotokatalis bentonit-Fe2O3 mampu mendegradasi zat warna azo. Penelitian ini bertujuan untuk mengetahui hasil karakterisasi fotokatalis bentonit-Fe2O3, menentukan kondisi optimum degradasi, dan efektivitas degradasi remazol brilliant blue dengan fotokatalis bentonit-Fe2O3. Karakterisasi fotokatalis bentonit-Fe2O3 dilakukan dengan FTIR, XRD, PSA, dan SEM. Luas permukaan spesifik dilakukan dengan metode adsorpsi methylene blue. Penentuan aktivitas katalitik zat warna dilakukan dengan spektrofotometer UV-Vis. Hasil penelitian menunjukkan bahwa luas permukaan adsorben rata-rata dengan modifikasi Fe2O3 adalah 185,1106 m2/g. Kondisi optimum proses degradasi remazol brilliant blue dengan fotokatalis bentonit-Fe2O3 yaitu dengan berat fotokatalis 100 mg, pH zat warna 4, waktu irradiasi 2 jam, dan konsentrasi zat warna 200 ppm. Efektivitas degradasi remazol
brilliant blue rata-rata pada kondisi optimum sebesar (98,20 ± 0,0676)%.
Kata kunci: remazol brilliant blue, besi oksida, bentonit, fotokatalis, methylene
ABSTRACT
Remazol brilliant blue is azo dye that is very reactive because it contains
organic compounds that are easy to reaction. Bentonite-Fe2O3 photocatalyst is able to degrade AZO dyes. This study aims to determine the results of the characterization of bentonite-Fe2O3 photocatalyst, determine the optimum conditions of degradation, and the effectiveness of the remazol brilliant blue degradation with bentonite-Fe2O3 photocatalyst. Characterization of bentonite-Fe2O3 photocatalyst was carried out with FTIR, XRD, PSA, and SEM. Specific surface area is carried out by methylene blue adsorption method. Determination of catalytic activity of dyes was carried out by UV-Vis spectrophotometer. The results showed that the average surface area of the adsorbent with Fe2O3 modification was 185.1106 m2/g. The optimum condition of the degradation process is remazol brilliant blue with bentonite-Fe2O3 photocatalyst with a photocatalyst weight of 100 mg, a pH of dye 4, a irradiation time of 2 hours, and a dye concentration of 200 ppm. The effectiveness of remazol brilliant blue degradation on the optimum conditions was (98.20 ± 0.0676)%.
Keywords: remazol brilliant blue, iron oxide, bentonite, photocatalyst, methylene
BAB I
PENDAHULUAN
1.1 Latar Belakang Penelitian
Perkembangan industri tekstil di Indonesia yang semakin pesat menimbulkan dampak signifikan terhadap lingkungan perairan karena dalam prosesnya menggunakan zat warna. Zat warna yang digunakan biasanya mengandung senyawa organik yang sulit didegradasi secara biologis. Zat warna sintesis banyak digunakan dalam industri tekstil karena terikat kuat pada kain yang menjadikan kain tidak mudah pudar, salah satu jenis zat warna ini adalah zat warna azo (Fayazi, 2016).
Zat warna azo bersifat sangat reaktif, salah satu contohnya adalah remazol
brilliant blue yang memberikan warna-warna biru cerah dan tidak mudah luntur
karena memiliki gugus kromofor dan auksokrom. Selain itu, zat warna ini juga memiliki kestabilan struktur aromatik kompleks yang sangat tahan terhadap reaksi oksidasi kimia. Namun, pewarna azo sangat beracun bagi biota perairan dan karsinogenik bagi manusia. Zat warna tekstil juga memberikan dampak negatif lain seperti pencemaran jika limbah yang mengandung zat warna tersebut dibuang secara langsung ke aliran sungai atau tidak diolah dengan baik sehingga masih mengandung zat yang berbahaya bagi makhluk hidup dan lingkungan (Wijetunga
et al., 2010; Fayazi, 2016).
Limbah cair dari zat warna tekstil harus diolah sebelum dibuang ke saluran air karena 95% limbah tersebut tidak dapat digunakan ulang (Romiyati, 2016). Limbah cair dari zat warna tekstil yang tidak di olah akan menjadi permasalahan
yang semakin luas di daerah industri. Molekul zat warna yang semakin banyak akan mengganggu proses fotosintesis dan merusak estetika. Upaya penanganan masalah tersebut telah dilakukan dengan bermacam-macam cara. Secara konvensional misalnya adsorpsi menggunakan pasir aktif dan karbon aktif (Sumarni, 2012), atau lempung zeolit (Kamalia, 2013) sampai metode yang mutakhir seperti biodegradasi (Carliell et al.,1995), radiasi pengion (Indragini, 2011) maupun teknologi plasma (Cristiana dkk., 2010). Namun, masing-masing metode tersebut memiliki kelebihan dan kekurangan. Metode konvensional tidak efektif dalam mendegradasi zat pencemar, sedangkan metode mutakhir memerlukan biaya yang cukup tinggi. Salah satu upaya alternatif pengolahan limbah adalah dengan menggunakan prinsip degradasi (Alinsafi et al., 2006) menggunakan fotokatalis (Sitepu dkk., 2016; Diantariani dkk., 2016; Dewi dkk., 2017).
Fotokatalisis adalah suatu kombinasi dari fotokimia dan katalisis. Degradasi fotokatalitik diawali dengan terbentuknya electron hole positif (h+) pada semikonduktor sehingga mengalami reaksi redoks dan menghasilkan radikal bebas yang dapat mendegradasi polutan organik (Sakti dkk., 2013). Penggunaan metode fotokatalis dengan penambahan bahan semikonduktor dan sinar UV merupakan alternatif yang baik dan menguntungkan. Biaya yang terjangkau, prosesnya yang cepat, tidak beracun, dapat digunakan dalam waktu yang lama, dan dapat melakukan mineralisasi secara total terhadap polutan merupakan beberapa keunggulan dari metode fotokatalisis (Romiyati, 2016).
Degradasi dalam prosesnya menggunakan energi yang berasal dari cahaya (sinar matahari atau sinar UV) untuk mengaktifkan proses katalisis pada
permukaan dari bahan semikonduktor yang akan menghasilkan radikal hidroksil (OH-) pendegradasi polutan organik dan zat warna. Radikal hidroksil memiliki reaktivitas yang tinggi sehingga dengan meningkatnya jumlah radikal hidroksil maka semakin banyak zat warna yang terdegradasi. Sinar matahari yang sampai ke bumi memiliki intensitas yang lemah sehingga proses degradasi berlangsung lambat. Untuk meningkatkan laju tersebut maka digunakan fotokatalis berupa oksida logam yang memiliki sifat semikonduktor seperti TiO2, ZnO, CuO, CdO, Fe2O3, dan sebagainya. Bahan semikonduktor juga memiliki kemampuan fotokatalitik sehingga ketika terkena cahaya pada panjang gelombang (λ) tertentu akan menjadi oksidator yang memiliki kemampuan untuk mendegradasi polutan organik menjadi senyawa yang lebih sederhana (Wijaya dkk., 2006).
Fotokatalitik merupakan proses untuk mempercepat fotoreaksi dengan adanya penambahan katalis (Qodri, 2011). Beberapa contoh degradasi fotokatalitik menggunakan katalis TiO2 mampu mendegradasi remazol golden
yellow dengan penyinaran selama 210 menit sebesar 92,98% (Nurdiansyah, 2014),
TiO2 pada suhu kalsinasi 400°C mampu mendegradasi metilen biru sebesar 90,94% selama 75 menit dengan konsentrasi limbah 5,21 ppm (Sitohang, 2015), sedangkan nanokatalis S/TiO2 mampu mendegradasi metanil yellow 77,5% selama 50 menit dengan konsentrasi limbah 33,5 ppm (Setiawan, 2015), fotokatalis Fe2O3-bentonit efektif dalam mendegradasi larutan remazol brilliant
blue 100 ppm pada kondisi optimumnya dengan persentase degradasi sebesar
(68,4474 ± 0,4542)% (Dewi dkk., 2017), fotokatalis kaolin-Cr2O3 mampu mendegradasi remazol brilliant orange sebesar 81% (Anggarayani dkk., 2017), katalis Ni(1-x)VxFe2O4 mampu mendegradasi metanil yellow sebesar 65% dengan
sinar UV dan 68% dengan sinar matahari pada suhu kalsinasi 800oC (Maharani, 2016).
Fotokatalis memiliki struktur yang padat dan mempunyai susunan yang berulang dengan jarak antar penyusun struktur yang berbeda. Fotokatalis dapat dibuat dengan cara menyisipkan partikel ke dalam suatu matriks. Penggabungan partikel dalam suatu matriks penyusun merupakan bagian perkembangan dunia teknologi. Matriks yang biasa digunakan berupa matriks polimer, logam, dan lempung (Chitraningrum, 2008).
Bentonit adalah lempung yang mengandung montmorillonit. Bentonit mengandung sebagian besar montmorillonit dan sisanya mineral pengotor yang terdiri dari campuran mineral kuarsa, feldspar, kalsit, gypsum, dan lain-lain. Montmorillonit merupakan kandungan terbesar dalam bentonit karena lebih dari 85% merupakan mineral montmorillonit. Mineral montmorillonit merupakan suatu mineral yang bersifat unik karena memiliki kemampuan mengembang
(swelling), kapasitas tukar kation, dan dapat diinterkalasi (Gustam, 2008).
Bentonit dapat dimodifikasi dengan meletakkan suatu partikel diantara dua lembaran (pillared clay) yang saat ini sedang banyak dilakukan. Modifikasi lempung bentonit ini dapat meningkatkan luas permukaan. Bentonit juga memiliki kapasitas adsorpsi terhadap senyawa anorganik dan logam-logam berat serta kemampuan untuk mendegradasi warna proses fotokatalisis (Ika dan Datin, 2008).
Hasil penelitian Dewi dkk. (2017) memperlihatkan bahwa fotokatalis Fe2O3 -bentonit yang digunakan belum mampu mendegradasi zat warna secara efisien. Degradasi zat warna dipengaruhi oleh suhu kalsinasi, pH, dan waktu reaksi. Suhu kalsinasi mempengaruhi ukuran suatu katalis, dimana semakin tinggi suhu
kalsinasi maka semakin besar ukuran partikel yang dihasilkan (Nugroho, 2011). Dalam proses degradasi, pH berperan penting dalam mendegradasi jenis limbah zat warna tekstil dan menghasilkan radikal hidroksil. Jumlah fotokatalis yang digunakan akan berpengaruh meningkatkan reaksi fotokatalisis, tetapi penambahan fotokatalis yang berlebihan dapat menurunkan aktivitas fotokatalis dalam membentuk radikal hidroksil (Quorzal et al., 2009). Lama waktu irradiasi oleh sinar UV dapat meningkatkan jumlah zat warna yang terdegradasi. Proses degradasi zat warna akan menghasilkan antara lain CO2, H2O, dan asam-asam mineral (Madhu et al., 2007).
Sisi aktif fotokatalis dapat diperbanyak dengan penambahan pendukung pada fotokatalis tersebut, yang biasa disebut metode impregnasi. Impregnasi dilakukan dengan cara mengadsorpsikan garam logam yang mengandung komponen aktif logam dalam larutan ke padatan bentonit. Dalam proses degradasi, zat warna akan teradsorpsi pada suatu permukaan fotokatalis yang akan mengalami degradasi dengan bantuan sinar UV. Namun, daya adsorpsi merupakan suatu kelemahan dari proses fotokatalisis maka diperlukan adsorben yang berupa lempung bentonit (Fisli, 2012).
Penelitian yang telah dilakukan untuk mengurangi konsentrasi zat warna
remazol brilliant blue dengan menggunakan fotokatalis bentonit yang
terimpregnasi Fe2O3 memberikan hasil yang kurang efisien (Dewi dkk., 2017). Untuk meningkatkan efisiensinya, daya adsorpsi ditingkatkan menggunakan fotokatalis bentonit-Fe2O3. Oleh karena itu, dalam penelitian ini akan dilakukan sintesis fotokatalis dari lempung bentonit-Fe2O3.
Proses interkalasi dilakukan dengan membuat Fe2O3 dalam bentuk senyawa kompleks antara ion Fe3+ (FeCl3) dengan Na2CO3 agar membentuk Fe2O3 yang dapat masuk ke ruang antarlapis lempung. Selanjutnya prekursor dikalsinasi pada suhu 350°C selama 4 jam. Karakterisasi padatan dilakukan dengan difraksi sinar-X (sinar-XRD) untuk mengidentifikasi fasa kristalin yang terbentuk, Scanning Electron
Microscopy (SEM) untuk menentukan struktur permukaan, Particle Size Analyzer
(PSA) untuk menentukan ukuran dan muatan partikel dari fotokatalis yang terbentuk, Fourier Transform Infra Red (FTIR) untuk mengidentifikasi gugus fungsi bahan fotokatalis, serta analisis spektrofotometer UV-Vis untuk mengetahui aktivitas katalitik fotokatalis bentonit-Fe2O3. Dalam penelitian ini, fotokatalis bentonit-Fe2O3 akan dibuat dan ditentukan kondisi optimum proses degradasi remazol brilliant blue yang meliputi massa fotokatalis, pH larutan, waktu degradasi, konsentrasi zat warna, dan efektivitas degradasi.
1.2 Permasalahan
Berdasarkan latar belakang diatas, maka dapat dirumuskan permasalahan dalam penelitian ini adalah:
1. Berapakah kondisi optimum dari massa fotokatalis, pH larutan, waktu degradasi, dan konsentrasi zat warna pada proses degradasi zat warna remazol
brilliant blue menggunakan fotokatalis bentonit-Fe2O3?
2. Bagaimana perbandingan efektivitas degradasi zat warna remazol brilliant
blue oleh bentonit dan fotokatalis bentonit-Fe2O3 optimum dengan penyinaran sinar UV?
Adapun tujuan dari penelitian ini adalah:
1. Menentukan kondisi optimum dari massa fotokatalis, pH larutan, waktu degradasi, dan konsentrasi zat warna dari degradasi zat warna remazol
brilliant blue menggunakan fotokatalis bentonit-Fe2O3.
2. Menentukan perbandingan efektivitas degradasi zat warna remazol brilliant
blue menggunakan bentonit dan fotokatalis bentonit-Fe2O3 optimum dengan penyinaran sinar UV.
1.4 Manfaat Penelitian
Penelitian ini dapat memberikan informasi mengenai kondisi optimum degradasi limbah tekstil menggunakan fotokatalis bentonit-Fe2O3. Selain itu, juga memberikan metode pengolahan limbah zat warna remazol brilliant blue dengan fotokatalis bentonit-Fe2O3 optimum. Penelitian ini diharapkan dapat menjadi metode alternatif dalam pengolahan limbah yang efektif dan efisien.
