Prosiding Pertemuan dan Presentasi llmiah P3TM-BATAN Yogyakarta 14-15 Juli 1999
344 Buku II
PENGOLAHAN
SECARA KIMIA LlMBAH RADIOAKTIF
CAIR
YANG MENGANDUNG Am DENGAN MANGAN HIDROKSIDA
.$'12
Isman M.T., 19B. Djoko S., Endro K., Sukosrono
P3TM -BATAN; Yogyakarta
ABSTRAK
PENGOLAHAN SECARA KIMIA L/MBAH RADIOAKTIF CAIR YANG MENGANDUNG Am DENGAN MANGAN HiDROKSIDA Telah dilakukan penelitian untuk mereduksi volume limbah cair yang mengandung kontaminan nuklida Ameresium. Reduksi volume dilakukan dengan menambahkan koagulan mangan hidroksida. Prosedur kelja dilakukan dengan menambahkan pereaksi mangan nitrat dan natrium hidroksida ke dalam limbah yang telah diatur pH-nya, kemudian dengan memakai Blat jar tes dilakukan pengadukan cepat selama 5 menit dan pengadukan lambat selama 30 menit, maka akan terbentuk flok dan beningan. Flok mangan hidroksida yang terbentuk akan mengikat radionuklida yang ada dalam limbah. Varia bel yang diteliti meliputi : konsentrasi koagulan yang ditambahkan, pH proses, laju aduk cepat, dan laju aduk lambat. Variabel konsentrasi mangan hidroksida yang diteliti dimulai daTi 100 ppm sampai dengan 800 ppm. Variabel pH yang diteliti dimulai daTi pH = 7 sampai pH = 13. Variabellaju aduk cepat yang diteliti dimulai daTi 75 rpm sampai dengan 250 rpm. Variabel laju aduk lambat yang diteliti dimulai daTi 20 rpm sampai dengan 60 rpm. Hasil yang diperoleh menunjukkan bahwa pada kondisi konsentrasi mangan hidroksida sebesar 300 ppm, pH= 10, laju aduk cepat 150 rpm, laju aduk lambat 20 rpm adalah kondisi yang paling baik. Pada kondisi ini diperoleh harga faktor dekontaminasi sebesar 41.
ABSTRACT
THE CHEMICAL TREATMENT OF RADIOACTIVE WASTE CONTAINING Am USING MANGAN HYDROXIDE. The investigation of the reduction volume of liquid waste containing Am nuclide contaminant was done. The reduction volume was done by adding mangan hydroxide coagulant. The experimental procedure has been done by adding reagent of mangan nitrate and natrium hydroxide to the pH adjusted liquid waste. Then by using the jar
test, the solution was mixed by the flash mixing rate of 5 minute and the gentle agitation of 30 minute, until its floc and the supematant were fonT/ed. The resulted mangan hydroxide floc: trapped radionuclide in the waste. The investigated variables were: the mangan hydroxide! concentration, pH of the waste, the flash mixing rate, the gentle agitation rate. The! investigated mangan hydroxide concentration variables were started from 100 ppm up to 800 ppm. The investigated pH variables were started from pH=7 up to pH=13. The investigated flash mixing rate variables were started from 75 'Pm up to 250 'Pm. The investigated gentle agitation variables were started from 20 'Pm up to 60 'Pm. The best result were found the concentration mangan hydroxide of 300 ppm, the pH = 10, the flash mixing rate was 150 'Pm, and the gentle agitation rate was 20 'Pm. In this condition, it was found that decontaminatio~1 factor was 41.
PENDAHULUAN
P engolahan secara kimia limbah radioaktif cair dilakukan sebelum pengolahan secara evaporasi,
pengolahan menggunakan resin penukar ion. Slugde/endapan yang dihasilkan dari basil proses pengoalahan secara kimia selanjutnya dilakukan pemadatan. Keuntungan pengolahan secara kimia adalah prosesnya relatif sederhana, biayanya murah, cocok untuk mengolah efluen dengan kandungan
aktivitas rendah serta kandungan garam tinggi. Efektivitas pengolahan tergantung komposisi kimia dan radiokimia yang ada dalarn limbah.
Dalarn pengolahan secara kimia, tidak ada reagen yang bersifat universal untuk seluruh radionuklida sehingga metoda pengendapan
sepesiflk digunakan untuk setiap radionuklida kelompok radionuklida yang mempunyai kelakuan kimia sarna. Prinsip dasar pengolahan secara kimia adalah penarnbahan anionlkation yang sesuai ke
Pengolahan Limbah Radioaktif & Lingkungan Ismail MT, dkk ISSN 0216-3128
dalam limbah untuk mengubah radionuklida endapan yang tak larut sehingga dapat dipisahkan dari efluen. Pengendapan radionuklida dapat terjadi secara langsung ataupun secara terikut serta (kopresipitasi) melalui proses kogulasi dan flokulasi.
dekontaminasi clan efisiensi
dihasilkan. pemisahan yang
TATA KERJA
Alat yang digunakan
Jar tes, Gelas beker, Kertas saring, Pipet efendrof, Planset, Pencacah alia, Lampu pemanas, pH meter, Pipet tetes, Timbangan elektronik.
Bahan yang digunakan
MnCNO3)2, NaOH, Lirnbah Am241 aktivitas :t 2 x 10.s JiCi/ml., Aquades.
Radionuklida arneresium (Am) berumur para panjang dan mempunyai toksisitas yang tinggi, dalarn limbah cair adanya Am dengan konsentrasi yang sangat rendah sudah berbahaya. Am 4+ dalarn bentuk hidroksida bersifat mudah mengendap secara langsung dalarn air, tetapi apabila konsentrasinya sangat rendah pengendapan secara langsung tidak dapat dilakukan sehinga Am hidroksida kemungkinan hanya meiayang-layang dalarn bentuk partikel koloid yang stabil. Untuk dapat dapat mengendapkan partikel koloid stabil, maka partikel koloid stabil hams dirubah menjadi partikel koloid tidak stab ii, dan ini dapat dilakukan melalui proses kogulasi dan flokulasi. Menurut Kolthof dalarn proses pengendapan secara kimia yang mengikut sertakan kontaminan ataupun anionlkation logarn, dalarn pertumbuhan kristal endapan dapat terjadi dengan mekanisme :
I. Pembentukan kristal carnpuran dimana ion asing yang ada digabungkan da.larn kisi kristal terse but.
2. Tertutupnya kisi kristal oleh kontaminan sehingga pembentukan kristal menjadi tidak sempuma.
3. Penyerapan unsur kontaminan oleh endapan yang terbentuk.
Persyaratan yang hams dipenuhi untuk terjadinya pemisahan endapan dengan mekanisme pembentukan kristal carnpuran diantaranya :
4. Senyawa hams mempunyai bentuk dan tipe yang sarna (CaCO3, FeCO3)
5. Senyawa penyusun baik ion ataupun atom hams mempunyai ukuran yang harnpir sarna (CaCO3 -NaNO3).
6. Senyawa mempunyai sifat kimia yang harnpir sarna (unsur yang terdapat dalarn satu golongan pada tabel periodik, misal Na-K)
Dalam penelitian ini, dilakukan proses pengendapan kontaminan Am dalarn limbah cair menggunakan koagulan mangan hidroksida, dengan reaksi yang terjadi adalah:
Mn2+ + (OR) ~ Mn(OH)2 (J.) (I) Dari reaksi ini, adanya kontaminan Am dalarn limbah diharapkan dapat mengendap secara langsung ataupun dapat mengendap secara terikut serta dalarn formasi flak Mn(OH)2' Tujuan penelitian adalah untuk mengetahui kemarnpuan koagulan Mn(OR)2 dalarn mendekontaminasi nuklida Am serta untuk mengetahui kondisi prosesnya, dikaitkan dengan harga faktor
Cara Kerja:
Untuk mengetahui pengaruh konsentrasi Mn(OH)2 terhadap proses pengendapan limbah yang mengandung kontaminan, dilakukan pentahapan kerja sebagai berikut :
Diambil cuplikan limbah sebanyak 300 ml yang telah di atur pH-nya = 10, kemudian dimasukkan dalam 5 buah gelas beker volume 100 ml yang telah diberi Domer I, 2, 3, 4, 5 masing-masing 50 mi. Di dalam gelas beker yang telah berisi limbah tersebut, selanjutnya dimasukkan Mn(NO3h daD NaOH sedemikian rupa sehingga konsentrasi Mn(OH)2 yang terjadi 100 ppm (untuk gelas Domer 1),200 ppm (untuk gelas Domer 2),300 ppm (untuk gelas Domer 3), 400 ppm (untuk gelas Domer 4), 500 ppm (untuk gelas Domer 5). Dengan memakai alat jar tes kemudian dilakukan pengadukan cepat selama 5 menit daD pengadukan
lambat selama 30 menit. Setelah pengadukan dihentikan, akan terbentuk suspensi padatan yang selanjutnya akan mengenap daD terpisah dari beningannya. Beningan yang terjadi dicuplik, untuk dilakukan pencacahan dengan alat cacah <X. Dari data pencacah yang diperoleh selanjutnya dihitung besar harga Faktor dekontaminasi (FD), yaitu perbandingan aktivitas sebelum dilakukan pengolahan dengan aktivitas sesuadah dilakukan pengolahan.
Setelah diperoleh jumlah koagulan yang optimum, selanjutnya kondisi ini digunakan untuk menentukan pH limbah yang optimum dengan cara yang identik. Variasi harga pH yang dilakukan dalam penelitian, yaitu pH = 7,8,9,10, 11, 12, 13. Dari basil ini selanjutnya bisa ditentukan pH limbah yang optimum.
Setelah diperoleh kondisi jumlah koagulan, pH optimum, selanjutnya kondisi ini digunakan untuk menentukan laju aduk cepat yang optimum dengan cara yang identik. Variasi laju aduk cepat dilakukan pacta kecepatan 100 rpm sampai 250 rpm.
ISSN 0216-3128 Pengolahan Limbah Radioaktif & Lingkungan
kondisi yang cukup baik untuk mengendapkan kontaminan Am.
Dari basil ini selanjutnya ditentukan laju aduk cepat yang optimum.
Setelah diperoleh kondisi jumlah koagulan, pH, laju aduk cepat optimum, selanjutnya kondisi
ini digunakan untuk menentukan laju aduk lambat yang optimum dengan cara yang identik. Variasi laju aduk lambat dilakukan pada kecepatan 20 rpm sampai 60 rpm. Dari basil ini selanjutnya ditentukan laju aduk lambat yang optimum.
HASIL DAN PEMBAHASAN Pengaruh Penambahan Mn(OH)2 Tabell. Pengaruh penambahan koagulan Mn(OH)2
terhadap harga faktor dekontaminasi (FD) clan efisiensi pemisahan.' (Kondisi percobaan : pH =10, Kec. Pengadukan Cepat = 150 rpm, Kec. Pengadukan Lambat = 20 rpm)
Gambar 1. Hubungan antara jumlah koagulan Mn(OH)] yang ditambahkan dengan harga faktor dekontaminasi yang diperoleh.
Pengaruh pH
Tabel 2. Pengaruh harga pH terhadap harga faktor dekontaminasi (FD) daD efisiensi pemisahan. (Kondisi percobaan: Konsentrasi Mn(OH)2 = 300 ppm, pH =10, Kec. Pengadukan Cepat = 150 rpm, Kec. Pengadukan Lambat = 20 rpm)
Hasil percobaan untuk mengetahui pengaruh koagulan Mn(OH)2 yang ditarnbahkan terhadap harga faktor dekontarninasi yang diperoleh dapat dilihat dalam tabel 1. Dari tabel 1, tarnpak bahwa semakin tinggi konsentrasi yang ditarnbahkan maka faktor dekontarninasi yang diperoleh semakin tinggi. Hal ini menunjukkan bahwa koagulan Mn(OH)2 sangat berpengaruh dalam proses pengendapan. Koagulan berpengaruh dalam pembentukan polimer sintetis yang mempengaruhi pembentukan destabilisasi koloid. Pada penambahan koagulan 100 ppm harga faktor dekontarninasi yang diperoleh relatif rendah. Hal ini disebabkan jumlah koagulan yang ada belum cukup untuk mengendapkan seluruh kontarninan Am yang ada. Untuk jumlah koagulan yang ditarnbahkan terlalu banyak, maka polimer sintetis yang terjadi semakin banyak sehingga bisa menyebabkan partikel koloid yang sudah berubah menjadi partikel koloid tidak stabil (yang kemudian akan mengendap), bisa kembali lagi menjadi partikel koloid stabil (tidak bisa mengendap). Jika hal ini terjadi maka faktor dekontarninasi yang diperoleh menjadi turun. Dari basil percobaan yang tertera dal;am tabel 1, dapat dikatakan bahwa jumlah koagulan sebanyak 300 ppm adalah merupakan
Hasil percobaan untuk mengetahui pengaruh pH dapat dilihat pada tabel 2. Dari tabel
tersebut tampak bahwa pH sangat berpengaruh terhadap faktor dekontaminasi. Faktor pH akan mempengaruhi subsidi OH- dalam larutan sehingga akan mempengaruhi keberadaan senyawa Mn(OH)2'
Selain itu pH bisa menyebabkan terjadinya penempelan secara elektrosatitis pada permukaan daD menghambat ion-ion yang ada dalam larutan.
Hal ini bisa mengakibatkan inti endapan bermuatan negatif jika OH- dalam larutan berlebihan. Disamping itu, Am mempunyai sifat bahwa pada keasaman rendah cendenmg terhidrolisa membentuk Am(OH)4 clan mengendap. Bertitik tolak dari sifat ini, maka untuk pH semakin tinggi mengakibatkan jumlah ion OH- yang ada semakin banyak sehingga basil kali konsentrasi antara ion OH- dengan ion Am dalam larutan
Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah
P3TM-BATAN Yogyakarta 14-15 Juli 1999 Buku II 347
dengan koagulan Mn(OH)2 dalam cair rase air adalah 150 rpm.
semakin tinggi. Akibatnya Am yang terendapkan semakin banyak.
39
::L I I I I I I
75 '_.1 125 150 175 200 225 250
Kecepatan Pengadukan Cepa! (rpm)
Gambar 3. Hubungan antara laju aduk cepat dengan harga laktor dekontaminasi yang diperoleh. +-nC]
J
3Ot -+--pH LimbohPengaruh Laju aduk Lambat Gambar 2.Hubungan antara pH /imbah dan harga
faktor dekontaminasi yang dipero/eh Dari percobaan dapat dikatakan bahwa pH optimum untuk mengendapkan kontaminan Am
dalam limbah adalah pada pH:t 10. Tabel 4. Pengaruh Kec. Pengadukan Lambatterhadap harga faktor dekontaminasi (FD)
dan efisiensi pemisahan. (Kondisi percobaan: Konsentrasi Mn(OH)2 = 300 ppm, pH =10, Kec. Pengadukan Cepat = 150 rpm)
Pengaruh Laju aduk Cepat
Tabel 3. Pengaruh Kec. Pengadukan Cepat terhadap harga faktor dekontaminasi (FD) clan efisiensi pemisahan. (Kondisi percobaan: Konsentrasi Mn(OH)2 = 300 ppm, pH =10, Kec. Pengadukan Lambat = 20 rpm)
Efisiensi Pemisahan (~o) Laju aduk lambat (rpm) Faktor
i Dekontaminasi (FD) 97,56 97,50 97,06 97,22 97,06 20 30 40 50 60 41 40 34 36 34 I Efisiensi Pemisahan (%) Faktor Dekontaminasi (FD)-Kecepatan Pengadukan Cepat
(rpm)- Laju aduk lambat berpengaruh terhadap
pembentukan formasi flak setelah terjadi proses koagulasi. Formasi flak terbentuk setelah partikel koloid yang sudah menjadi tidak stabil bergabung
satu sarna lain yang selanjutnya akan mengendap. Bergabungnya partikel-partikel koloid ini karena adanya proses pengadukan lambat. Dari keadaan yang demikian maka proses pengadukan lambat sangat berpengaruh terhadap harga faktor dekontaminasi dalam proses, seperti basil yang ditunjukan dalam tabel 4. Dalam tabel 4 tampak bahwa semakin tinggi laju aduk maka harga faktor dekontaminasi yang diperoleh semakin rendah. Untuk laju aduk lambat di bawah 20 rpm tidak dilakukan karena alat hanya mampu beroperasi pada kecepatan terendah sebesar 20 rpm. Untuk laju aduk yang terlalu cepat, kemungkinan dapat menyebabkan pecahnya partikel koloid yang sudah menjadi tidak stabil berubah menjadi stabil atau dapat juga menyebabkan pecahnya formasi flak yang terbentuk. Akibat daTi kejadian ini maka harga
faktor dekontaminasi yang diperoleh menjadi rendah. 96,67 96,55 96,67 97,56 97,44 97,62 97,50 97,14 75 100 125 150 175 200 225 250 30 29 30 41 39 42 40 35
Laju aduk cepat dalam proses koagulasi dan tlokulasi pengaruhnya cukup signifikan. Untuk
laju aduk yang terlalu rendah akan menyebabkan dispersi koagulan yang ditambahkan tidak merata sehingga terjadi pengendapan yang terlokalisir dan harga faktor dekontaminasi yang diperoleh menjadi rendah. Untuk kecepatan yang terlalu cepat, kemungkinan bisa menyebakan reaksi-reaksi kimia dan fisika yang terjadi kurang sempurna sehingga faktor dekontaminasi yang diperoleh menjadi rendah. Hal ini seperti basil yang ditunjukkan dalam tabel 3, dalam tabel tersebut tampak bahwa faktor dekontaminasi mula-mula naik kemudian turun untuk laju aduk yang semakin tinggi
Dari basil percobaan dapat disimpulkan bahwa laju aduk optimum untuk mengendapkan Am
ISSN 0216-3128 Pengolahan Limbah Radioaktif & Lingkungan
Isman MT. dkk ~34 L ~ 31 0 ~0 ...?8
Dari basil percobaan dapat disimpulkan bahwa laju aduk lambat yang optimum untuk mengendapkan Am dengan koagulan Mn(OH)2 dalam limbah cair rase air adalah 20 rpm.
45,.. 0' ~ 42 ~ to °E .2 39 to 0 -X" a ~ 36
4. IAEA, Management of Low & Intermediate Level Radioactive Waste, Vienna, (1989). 5. KAUFMAN,J.,NESBITf,B.,J.,
GOLDMAN,I.M., ELIASEN,R., The Removal of Radioactive Anions by Water Treatment, Technical Information Service, Oak Ridge, Tennessee, (1951).
6. TECHNICAL REPORTS SERIES NO. 89, Chemical Treatment of Radioactive Waste, International Atomic Energy Agency, Vienna, (1968). 33 I I JO 40 50 Kecepa!anPengadukan Lomba! (rpm) 60 20
Gambar 4.Hubungan antara laju aduk lambat dengan harga faktor dekontaminasi yang diperoleh.
TANYA JAWAB
KESIMPULAN
Dari basil percobaan dan pembahasan di atas dapat diambil kesimpulan bahwa :
I. Koagulan Mn(OH)2 cukup baik digunakan untuk mengendapkan limbah cair rase air yang mengandung kontaminan Am.
2. Kondisi-kondisi yang optimal untuk proses pengendapan Am terjadi pada jumlah koagulan yang ditambahkan sebesar 300 ppm, pH = 10, laju aduk cepat sebesar 150 rpm, laju aduk lambat sebesar 20 rpm. Pada kondisi ini diperoleh harga faktor dekontaminasi sebesar 41 dengan efisiensi pemisahan sebesar 97,56%.
DAFT AR PUST AKA
Muh. Darwis Isnaini :
~ Berapa waktu yang dibutuhkan untuk pengadukan cepat dan larnbat (masing-masing)? ~ Data tabel 3 daD 4, demikian juga garnbar 3 dan
4, apa tidak bisa digabung jadi satu?
Isman MT :
.:;,. Waktu untuk pengadukan cepat = 5 menit, waktu untuk pengadukan lambat = 30 menit. .:;,. Tabel 3 don 4 tidak bisa digabung jadi satu,
masalahnya laju aduk cepat berpengaruh terhadap dispersi koagulan supaya tidak terjadi pengendapan yang terlokalisir, sementara laju aduk lambat berpengaruh
terhadap pembentukan formasi flak. Sahat Simbolon :
~ Apakah senyawa atau kompleks Am(OH)3+, Am(OH)!+, Am(OH)3+ daD Am4+ tidak dihitung dalarn eksperimen ini?
Isman MT :
Memang benar Am4+ bisa dalam bentuk komplek-komplek tersebut tetapi bagi komi yang penting mengendapkan Am sebanyak mungkin don komplek-komplek tersebut belum komi perhitungkan dalam eksperimen ini.
1. CHAUVET, P., DIPPEL, T., Chemical Precipitation, Advanced Management Methods for Medium Active Liquid Waste, Radioactive Waste, CEN and AERE, (1981).2.
SUROTO, R., Diktat Kuliah Pengolahan Sampah Radioaktif, Bagian Teknik Nuklir, UGM.
3. BENEDICT, M., PIGFORD, T.H. and LEVI H. W., Nuclear Chemical Engineering, Second Edition, McGraw Hill Book Company, (1981).
Isman MT, dkk PenQolahan Limbah Radioaktif & Lingkungan