PRO SIDING SEMINAR PENELITIAN DAN PENGELOLAAN PERANGKAT NUKLIR Pusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan Yogyakarta, 11 September 2013

~

batan

PRO SIDING SEMINAR

PENELITIAN DAN PENGELOLAAN PERANGKAT NUKLIR

Pusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan

Yogyakarta, 11 September 2013

PEMBUATAN RADIONUKLIDA

188W

MELALUI REAKSI

AKTIV ASI NEUTRON TERHADAP SASARAN LOGAM

TUNGSTEN DIPERKA YA

Sriyono, Endang Sarmini, Herlina, Hotman Lubis, Indra Saptiama, Hambali Pusat Radioisotop dan Radiofarmaka - BA TAN

e-mail: sriyonoprr@batan.go.id

ABSTRAK

PEMBUA TAN RADIONUKLIDA 188W MELALUI REAKSI AKTIVASI NEUTRON

TERHADAP SASARAN LOGAM TUNGSTEN DIPERKA YA. Radionuklida tungsten-188 (88W) adalah isotop dari unsur wolfram yang tidak stabil, berwaktu paro panjang (ty, = 69,4 hari) dan meluruh dengan memancarkan partikel beta membentuk radionuklida anak renium-188 (88Re). Radionuklida 188W pada umumnya dibuat dengan mengaktivasi sasaran W03 atau W-metal diperkaya >96% 186Wdi reaktor nuklir yang mempunyai f1uks neutron tinggi (8-10

x

1014 n/cm2/detik). Tujuan dari kegiatan adalah untuk menjajaki apakah reaktor G.A. Siwabessy BA TAN memungkinkan untuk mengaktivasi sasaran 186Wmelalui reaksi penangkapan neutron ganda menjadi radionuklida 188W,karena 188Wmerupakan radionuklida utama untuk mendapatkan radionuklida 188Re melalui sistem generator 188W/88Re berbasis alumina. Radionuklida 188Re merupakan radionuklida bebas pengemban yang memancarkan partikel beta kuat (E{3 = 2,12 MeV, 100%), dan memancarkan radiasi gamma (Er = 155 keV, 15%) sehingga sangat cocok digunakan sebagai sediaan radiofarmaka bertanda 188Re untuk terapi kanker dan sekaligus untuk pencitraan (imaging) di kedokteran nuklir. Pusat Radioisotop dan Radiofarmaka - BA TAN telah melakukan pembuatan radionuklida 188Wmelalui aktivasi neutron ganda terhadap 0,5

g

sasaran W-metal diperkaya 99,79% 186Wdi Reaktor G.A. Siwabessy dengan f1uks neutron 1,2

x

1014n/cm2/detik selama 19,8 hari. Oari iradiasi tersebut terbukti reaktor G.A. SiwabesSj; mampu menghasilkan radionuklida 188Wdalam bentuk larutan sodium tungstat (Na/ 8W04) meskipun aktifitas yang dihasilkan masih kecil yaitu 16,28 mCi dan mempunyai aktifitas jenis 0,033 Ci/g W serta memperoleh yield 188W sebesar

93%.

Kata kunci: Sasaran tungsten-metal diperkaya, Radionuklida 188W,Radionuklida 188Re

ABSTRACT

PRODUCT/ON OF 188WRADIONUCLIDE BY NEUTRON ACT/VA TION REACTION

TO ENRICHED TUNGSTEN METAL TARGET. Tungsten-188 Radionuclide (88W) is an unstable isotope of tungsten element, whose is long halflife (~ = 69.4 days) and decays by emitting

a

beta particle forming renium-188 ( Re) as daughter radionuclide. 188Wradionuclide general/y made by activated W03 or W-metal enriched target >96% 186W in nuclear reactors, which has a high neutron flux (8-10 x 1012 n/cm2/sec). The purpose of the activity is to explore whether the G.A. Siwabessy BA TAN's reactor possible to activate

a

target radionuclide 186Wby double neutron capture reaction to become 188W, because 188W is major radio nuclide to get 188Re radionuclide by alumina based 188W/88Re generator systems. Rhenium-188 radionuclide was obtained from the decay of tungsten-188 (88W) as parent radionuclide separated by alumina based 188W/88Re generator system. Rhenium-188 is a carrier-free radionuclide that emit strongly beta particle (E{3 = 2.12 MeV, 100%), and emits gamma radiation

Wy

= 155 KeV, 15%) so it is suitable for use as a radiopharmaceuticallabel/ed 88Re for cancer therapy as well for imaging in nuclear medicine. Center of Radioisotope and Radiofarmaka - BA TAN have done 188W

PRO SIDING SEMINAR

PENELITIAN DAN PENGELOLAAN

PERANGKAT NUKLIR

Pusot Teknologi Akselerotor don Proses Bahan

Yogyakarta, 11 September 2013

©>

batan

radionuclide production by double neutron activation of 0.5

g

W-metal enriched 99.79% 1B6Wtarget in Reactor G.A. Siwabessy with neutron flux 1.2 x 1014n/cm2/detik for

19.8

days. The irradiation is proved that reactor G.A. Siwabessy capable producing 1BBWradionuclide in the form of sodium tungstate (Na/BBW04) although the activity result is still sma1/16.28 mCi and has

a

specific activity 0,033 Ci /

g

Wand 93% 1BBW yield obtained.

Key words: Enriched tungsten-metal target, 1BBWradionuclide, 1BBReradionuclide.

PENDAHULUAN

R

_{isotop dad unsur wolfram}adionuklida tungsten-188 ('88W) ada1ah suatu_{yang tidak stabil,} mempunyai waktu paro panjang (ty,

=

69,4 hari) dan meluruh dengan memancarkan partikel P-membentuk radionuklida anak Renium-188 ('88Re), sehingga radionuklida 188W sering disebut sebagai radionuklida induk dari radionuklida 188Re yang banyak digunakan di bidang medis untuk terapi kanker. Radionuklida 188Re merupakan radioisotop bebas pengemban yang memancarkan partikel beta kuat(Ep

=

2,12 MeV, 100%) yang digunakan untuk tujuan terapi kanker, dan memancarkan radiasi gamma (Ey

=

155 keV, 15%) yang dapat memberikan gambar yang ideal pada kamera gamma saat pencitraan tumor, serta mempunyai sifat kimia yang rnirip dengan Teknesium (Tc) karena berada dalam golongan yang sarna di sistem berkala (golongan VII), sehingga metode penandaan sediaan radiofarmaka dengan teknesium diharapkan bisa juga dipakai untuk renium[1].

Radionuklida 188Re ada1ah salah satu radioisotop yang telah digunakan di bidang kedokteran nuklir untuk tujuan terapi. Banyak sediaan radiofarmaka bertanda 188Re yang telah dikembangkan untuk terapi diantaranya adalah 188Re_HEDP untuk paliatif nyed tulang, /88Re_Sn Colloid untuk sinovektomi, /88Re-Antibodies untuk terapi tumor dan /88Re-Perrhenate untuk menghambat restenosis pada pembuluh jantung setelah PTCA-Liquid-filled Balloon CatheterY] Sebagai radionuklida induk, 188W bisa diproduksi dengan mengaktivasi sasaran 186W diperkaya hingga - 96% di dalam reaktor nuklir yang mempunyai fluks neutron tinggi 8-10 x 1014 n/cm2/detik melalui reaksi penangkapan neutron ganda : 186W(ny)187W(ny)188W seperti yang diilustrasikan pada Gambar 1.[3]

Dalam kegiatan ini telah dilakukan pembuatan radionuklida 188W dengan mengiradiasi 0,5 g sasaran serbuk W-metal diperkaya 99,79% 18£>wdi dalam fasilitas iradiasi Central Irradiation Position (ClP) reaktor G.A. Siwabessy yang mempunyai fluks neutron sebesar 1,2 x 1014 n/cm2/detik selama 20 hari. Hasil dari iradiasi

tersebut diperoleh larutan radionuklida 188Wdalam bentuk sodium tungstat (Na2188W04) yang selanjutnya dianalisis untuk menentukan keradioaktifitas, aktifitas jenis dan persen yield yang diperoleh.

181i\V {n,"!} II> lS'7\V

188Re 5-D-.v tolssOS

(Stable)

16.9 hours

Gambar 1 . Reaksi penangkapan neutron ganda pada proses produksi 188W dan peluruhannya.

METODE

Bahan dan Peralatan

Serbuk tungsten metal (W-metal) diperkaya 186W 99,79% dari Isoflex USA sebagai sasaran iradiasi, bahan kimia Sodium hidroksida dan Hidrogen peroksida 30% adalah pro analisis dari E. Merck, aquabidest diperoleh dari lPHA-Laboratories. Ampul kuarsa untuk mengemas serb uk sasaran dipasok dari dalam negeri dan bahan aluminium derajad nuklir dipasok dari Jepang, sedangkan peralatan gelas yang digunakan dari pyrex.

Untuk penimbangan sasaran digunakan timbangan analitik ACCULAB ALC-11 0.4, fasilitas hotcells yang dilengkapi dengan master slave manipulator untuk proses penanganan dan pelarutan sasaran teriradiasi, pengukuran radioaktifitas 188Re digunakan spektrometer gamma yang dilengkapi dengan multi channel analyzer dari ORTEC, detektor Germanium kemurnian tinggi GAMMA-~ HPGe, DSPEC-LF'" digital y-ray spectrometer, pendingin detector X-COOLER@II dan UPS Model: NTP-1000 - 5000 L. Spektrometer gamma tersebut telah dikalibrasi dengan sumber standar 152Eu,

l33Ba, 137Csdan 60CO.

@>

batan

PENELITIAN DAN PENGELOLAAN

PERANGKAT NUKLIR

Pusat Teknologi Akselerator don Proses Bahan Yogyakarta, 11 September 2013

HASIL DAN PEMBAHASAN

Gambar 3. Proses pelarutan sasaran W-metal diperkaya 99,79% 18~ teriradiasi dan 188Re yang diperoleh serta kandungan logam tungsten dalam larutan untuk menentukan aktifitas jenis radioisotop 188W.

Bahan sasaran tungsten-metal diperkaya hingga 99,79% 18~ yang digunakan adalah dari Isoflek USA dengan spesifikasi mengenai prosentase distribusi isotop dan campuran kimianya seperti yang terlihat pada Tabel 1.

(3b) (3 a)

Cara Kerja

Sebanyak 0,5 g serbuk sasaran Tungsten-metal diperkaya 99,79% 186Wdikemas dalam ampul kuarsa dan ditutup dengan cara pengelasan kaca (Gambar 2a) kemudian dimasukkan ke dalam inner capsule dari bahan aluminium derajad nuklir dan ditutup dengan pengelasan. Inner capsule tersebut selanjutnya diuji kebocorannya dengan metode uji gelembung (bubble test) seperti pada Gambar 2b, apabila tidak ditemukan kebocoran maka inner capsule tersebut dikemas dalam kapsul iradiasi dari bahan aluminium derajad nuklir (Gambar 2c) selanjutnya diserahkan ke PRSG - BAT AN untuk diiradiasi di fasilitas iradiasi Central Irradiation Position (CIP) Reaktor G.A. Siwabessy dengan melampirkan isian formulir permohonan iradiasi dan sertifikat hasil uji kebocoran. Kapsul iradiasi sasaran W-metal diperkaya 99,79% 186W selanjutnya diiradiasi selama kuang lebih 20 hari pada daya 15 MW. (2a)

-I AI _Si Prosenta 0,0005 0,0005 I0,0005 0,0005 0,0005 se Unsur Co Ni CuMoZn Prosenta (2b) (2c) 0,0005 0,00050,00050,00050,0005 ~

Gambar 2. Preparasi Kapsul iradiasi sasaran

W-Unsur I

I I

metal diperkaya 99,79% 186W MnFeII CrV Ti

Prosenta

Paska iradiasi, sasaran dibiarkan selama

±

I0,0005

I0,0005 I0,0005 I

I

0,00050,0005 se

20 hariuntuk menghilangkan (meluruhkan)

radioisotop 187W yang terbentuk sehingga hanya

Unsur

I Ag I

CdSnSbPbIII

tinggal 188W dan anak luruhnya 188Re. Kemudian

Prosenta sasaran teriradiasi dikeluarkan dari kemasan kapsul

I0,0005

I

0,0005

I0,0005 II0,00050,0005 se

iradiasi dan dilarutkan dengan larutan H202 30% III Unsur

dan larutan NaOH 4N sambil dipanaskan di bawah SbPbII CdSn Ag

titik didihnya seperti pada Gambar 3a. Setelah

Prosenta sasaran teriradiasi larut sempurna (Gambar 3b),

I0,0005

I0,0005

I

0,0005

I

I

0,00050,0005 se

larutan sodiumtungstatdidinginkanhingga

temperatur kamar kemudian diukur volume totalnya

Unsur

I Bi

menggunakan syringe. Selanjutnya, larutan tungstat

Prosenta dicuplik dan dicacah menggunakan spektrometer

I 0,0005

gamma untuk menentukan total radioaktifitas 188W

se

Sriyono, dkk.

PRO SIDING SEMINAR

PENELITIAN DAN PENGELOLAAN

PERANGKAT

NUKLIR

Pusat Teknologi Akselerator don Proses Bahan

Yogyakarta, 11 September

2013

@>

batan

Ke-Waktu Ke-Waktu(hari) thari) 1 5,141 1,8 2 10,862 3,2 3 3,8 Decay selama55,1 Jumlah 19,8hari

Gambar 4. Spektrum puncak energi gamma hasil pencacahan larutan bulk 188W)88Re menggunakan spektrometer gamma. Hasil pencacahan menggunakan spektrometer gamma terhadap larutan bulk 188W_ 188Reditemukan puncak-puncak energi gamma dari Irradiation Position (CIP) 178eactor G.A.

Siwabessy ditunjukkan pada Tabel 3 dimana selama proses iradiasi mengalami dua kali shut down selama 1,8 dan 3,2 hari serta mas a peluruhan (decay) selama 55,1 harL

Tabel 3. Data iradiasi sasaran W-metal diperkaya 99,79% 186W di 178eactor G.A. Siwabessy

Sedangkan reaksi nuklir pembentukan radionuklida 188Wdari penangkapan neutron ganda terhadap sasaran 18~ di reaktor ditampilkan pada persamaan reaksi 1.

186W(n,y) 187W(n,y) 188W (1)

Dari reaksi tersebut dihasilkan radionuklida \87W (tv,

=

0,992 hari), 188W(tv,

=

69,4 hari) dan 188Re(tv,

=

0,71 hari). Dari radionuklida yang terbentuk hanya 188W dan 188Re yang diperlukan maka radioisotop 187W dihilangkan dengan cara diluruhkanldibiarkan selama lebili dari 20 hari (55,1 hari) untuk mengurangi paparan radiasi gamma yang dipancarkan oleh radionuklida 187W sebelum dilakukan proses pelarutan sasaran teriradiasi.

Dari pelarutan sasaran teriradiasi tersebut diperoleh radionuklida 188W dalam bentuk larutan sodium tungstat dengan radioaktifitas sebesar 16,28 mCi dan aktifitas jenis sebesar 0,033 Ci/g W pada saat pengukuran dan yield 188Wmencapai 93% dari perhitungan teoritis. too , 'IS!.

i

758 IIJ1 f.rk'"rg)"(K(\·) 379 1SOW180W(n,y)181W0,08121,2

I

0,152181W 0,04 0,136 18ZW 183W Stabil 183W 184W Stabil 184W 185W 75,1 0,02 0,125 5,03 8,70 0,060 2,96 0,061 0,7510,77 0,0710,069 8,56 0,072 0,12 0,135 0,206 0,07 0,239 0,11 0,246 186WI186W(n,y)187WI 187W I 0,992 I

2i

0,4801 0,62 0,511 0,552 4,92 0,618 6,071,05 0,6260,686 26,39 0,745 0,27 0,773 0,864 3,98 0,880 0,32 0,24 187W

I

187W(n,y)188WI 188W I 69_{I 0,22}0,227 0,40 0,291 14,9 0,155 I 1,0 0,478 188w3teRe 188Re I _I0,6330,71_1,3 0,4 0,829 0,55 0,931

Data iradiasi 0,5 g serbuk sasaran W-metaldiperkaya 99,79% 186Wdi fasilitas iradiasi Central Sasaran tersebut apabila diaktivasi dengan neutron di dalam teras reaktor melalui reaksi (n,y) maka akan terbentuk radionuklida-radionuklida dengan waktu paro seperti ditunjukkan pada Tabel 2.[4.51

Pada Tabel 2 tersebut telah terjadi beberapa reaksi (n,y) hasil iradiasi sasaran W-metal diperkaya dan terbentuk radionuklida-radionuklida l81W, 185W, \87W, 188W dan 188Re. Radionuklida 181W tidak terbentuk karena dalam sasaran tidak terkandung isotop 180W sedangkan radionuklida 185W kemungkinan terbentuknya kecil karena intensitasnya hanya 0,02% dan dalam sasaran hanya terkandung 0,13% isotop 184W, jadi hanya radionuklida 187W,188Wdan 188Reyang terbentuk. Tabel 2. Kelimpahan isotop Tungsten-metal

diperkaya dan reaksi penangkapan neutron yang terjadi dari sasaran isotop-isotopnya

~

batan

PENELITIAN DAN PENGELOLAAN PERANGKAT NUKLIR

Pusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan

Yogyakarta, 11 September 2013

radionuklida 188Re (155 keY, 478 keY, 829 keY, dan 931 keY), 188W (227 keY, 291 keY), dan pmcak-puncak energi yang lain dad radionuklida pengotor. Sedangkan puncak energi gamma radionuklida 187Wtidak mmcul karena sudah habis meluruh setelah didiamkan selama 55,1 had dari akhir iradiasi (EOI

=

End of Irradiation). Puncak-pmcak energi gamma tersebut ditunjukkan pada Gambar 4.

KESIMPULAN

Dalam kegiatan ini telah berhasil mengiradiasi 0,5 g sasaran W-metal diperkaya hingga 99,79% 1~ di fasilitas iradiasi Central Irradiation Position (CIP) Reaktor G.A. Siwabessy yang mempunyai fluks neutron 1,2 x 1014 nlcm2/detik selama 19,8 hari dengan 2 kali shutdown dan diperoleh larutan bulk radionuklida 188W dalam bentuk sodium tungstat (Na2188W04) dengan tingkat keradioaktifan sebesar 16,28 mCi dengan aktifitas jenis 0,033 Ci/g W pada saat pengukuran dan diperoleh yield 188Wsebesar 93% dari perhitungan teoritis. Dengan demikian reaktor G.A. Siwabessy BAT AN mampu mengaktivasi sasaran 186Wmelalui reaksi penangkapan neutron ganda menjadi 188W meskipun aktifitas yang dihasilkan masih kecil dan kami telah berhasil melakukan pembuatan radionuklida 188W sebagai bahan baku untuk pembuatan generator 188W/188Re berbasis kolom alumina meskipun hanya skala laboratorium. SARAN

Untuk mendapatkan larutan sodium tungstat (Na2188W04) yang memungkinkan untuk digunakan sebagai bahan baku pembuatan generator

188W/188Re berbasis kolom alumina dengan ukuran 100 mCi, disarankan untuk mengiradiasi sebanyak 1 gram sasaran W-metal diperkaya 99,79% 186W di Reaktor G.A. Siwabessy selama 30 hari secara kontinyu. Sehingga generator 188W/188Re tersebut bisa digunakan untuk keperluan medis.

DAFT AR PUST AKA

1. ADANG H.G, A. MUTALIB, YONO S., SULAEMAN, Karakteristik Generator

188W/188Re Berbasis PZC (Poly Zirconium Compound), Jumal Sains

&

Teknologi Nuklir Indonesia, Volume VIII, No.2, Agustus 2007.

2. WIRANEE SRIWIANG, NAPHARAT

MINSAKORN, CHARUDEJ W ARDWILAI,

CHAREON YINDIRUM., In-house

Preparation of 188W;188ReGenerators, Researc and Development Section, Isotope Center, Thailand Institution of Nuclear Technology. 3. IAEA-TECDOC-1340., Manual for reactor

produced radioisotopes., lAEA, VIENNA, 2003.

4. W. SEELMANN-EGGEBERT, G.

PFENNIG, H. MUNZEL, H.

KLEWE-NEBENIUS; Chart of The Nuclides, Institut fur Radiochemie, 5. Auflage 1981.

5. NONAME : www.utbildning.fvsik.1u.se/data! utblfiles/.../KF6 radiolluclideData.vdf.

Radionuclide Data, diunduh Tgl.

17

Juli 2013.

Tanya Jawab Atok Suhartanto

~ Apa bedanya generator mol Tc dengan generator WIRe?

~ Kenapa digunakan bahan log am tungsten diperkaya (yang harganya relatif mahal) tidak yang alam (murah) ?

~ Ada kendala lamanya aktivasi di reaktor GA. Siwabesi (30 hari) sulit dilakukan, apa rencana solusinya?

Sriyono

~ Kalau generator Mol Tc adlah sistem untuk memperoleh radionuklida Tc-99m yang digunakan untuk diagnosa organ tubuh yang berpenyakit, sedangkan generator WI Re ada/ah sistem untuk mendapatkan radionuk/ida Re-188 bebas pengemban yang digunakan untuk terapi tumor dan sekaligus pencitraan.

~ Karena W-188 terbentuk me/a/ui reaksi penagkapan neutron ganda yaitu 186W

(n,r)187W(n,r) 188W dan per/u fluks netron tinggi sehingga diperlukan sasaran diperkaya unutk mendapatkan W-188 dengan aktivitas tinggi.

~ Solusinya tergantung kebijakan atasan apakah reaktor GA. Siwabesi BATAN bisa melakukan operasi sampai 30 hari secara kontinyu. Sri Sukmajaya

~ Apakah tujuan pembuatan radionuklida 188Wdan mengapa harus menggunakan reaktor dengan fluks yang tinggi?

Sriyono

~ Tujuan pembuatan radionuklida 188W adalah untuk memperoleh radionuklida 188Re bebas pengemban mela/ui sistem generator 188WI

188Re berbasis kolom alumina dimana 188W merupakan radionuklida induk dari 188Re yang bayak digunakan di bidang medis untuk

terapi kanker.

~ Karena 188W bisa terbentuk melalui reaksi penangkapan neutron ganda di dalam reaktor nuklir melalui reaksi : 186W (n, r)187W(n, r) 188w.