Hasil pengukuran magnetik suseptibilitas fungsi suhu ditunjukkan pada Gambar 8 bentuk kurvanya menampilkan perubahan rasa diamagnetik pacta suhu terjadi rasa superkonduktor yang ditandai oleh turunnya kurva yang nyata secara tajam.
Pacta penambahan Ag yang besar yaitu 45 % dan 50 % terjadi penurunan yang kurang tajam. Hal ini menyulitkan untuk menentukan harga suhu transisi kritis, Tc. Gejala tersebut terjadi karena keberadaan Ag dalam bentuk metal dan dalam jumlah yang relatif besar sehingga mempengaruhi pengukuran suseptibilitas
magnit vs suhu.
Gambar 8. Magnetisasi bahan superkonduktor terhadap kuat medan
Superkonduktor keramik Pb2Ba2Ca2Cu3O9 termasuk dalam golongan superkonduktor tipe II dan mempunyai suhu tinggi. Superkonduktor tipe II terdapat dua medan kritis, yaitu: medan kritis bawah Hc1 dan medan kritis atas Hc2. Dibawah Hc1 fluks magnetik ditolak secara sempurna dan diatas Hc1 fluks magnet sebagian dapat menembus interior bahan sampai batas medan kritis Hc2. Di atas Hc2 bahan akan kehilangan sifat superkonduktivitasnya (Gambar 8). Medan magnet yang diperlukan untuk menghilangkan superkonduktivitas atau memulihkan resistivitas normalnya disebut medan kritis (Hc)(Saxena, A.K., 2010)
III. METODE PENELITIAN
3.1 Alat dan Bahan
Alat dan bahan yang digunakan pada penelitian ini adalah: a. Bi(NO3)3 · 5H2O
b. Pb(NO3)2
c. Sr(NO3)2
d. Ca(NO3)2 · 4H2O e. Cu(NO3)2 · 3H2O f. Asam Nitrat (HNO3) g. Air (H2O)
h. Etilen Glikol
i. asam ethylenediaminetetraacetic (EDTA) j. amonium hidroksida (NH4OH)
3.2 Prosedur Penelitian
Langkah-langkah yang dilakukan dalam penelitian ini adalah sebagai berikut: 1. Nitrat bismut Bi(NO3)3 · 5H2O dilarutkan dalam larutan asam nitrat berair
(50 ml 0,1M HNO3) dan diaduk pada 50 °C. Asam nitrat membantu untuk mendapatkan solusi yang jelas dan menghindari pembentukan Bi(OH)2 NO3;
2. sejumlah nitrat lainnya (Pb(NO3)2, Sr(NO3)2,Ca(NO3)2 · 4H2O dan Cu(NO3)2 · 3H2O) dilarutkan dalam larutan berair secara terpisah, dan
larutan yang dihasilkan diaduk pada suhu 50 °C untuk menyiapkan larutan prekursor biru muda;
3. asam ethylenediaminetetraacetic (EDTA), dengan rasio molar EDTA dengan total ion logam adalah 1: 1, dilarutkan dalam amonium hidroksida (NH4OH) sebagai agen chelating;
4. Larutan ini kemudian diaduk pada suhu 80 °C dan secara bertahap ditambahkan ke larutan prekursor untuk menyiapkan kompleks logam chelate stabil (MEDTA). Nilai pH larutan diukur antara 6 dan 7. Pengikatan EDTA ke ion logam tergantung pada pH larutan;
5. Ethylene glycol (EG) sebagai agen polimerisasi, dengan rasio molar EG dengan total ion logam adalah 3.5: 1, disuntikkan ke larutan, sehingga larutan biru gelap diperoleh;
6. Larutan ini dipanaskan dalam penangas minyak pada suhu 120 °C untuk mendapatkan viskositas yang tepat setelah 10 jam. Pada pemanasan lebih lanjut hingga 200 ° C, larutan viskos diubah menjadi massa seperti busa hitam;
7. Massa yang diperoleh dikeringkan pada suhu 300 °C untuk menghilangkan air dan kotoran organik, dan akhirnya diubah menjadi bubuk precursor;
8. Bubuk prekursor dikalsinasi pada kisaran suhu 800
–
830 °C (TCalc);9. Setelah kalsinasi, bubuk digiling dan ditekan menjadi pelet di bawah tekanan 5 t / cm2;
10. Pelet disinter pada suhu antara 840 °C - 860 °C (TSint) selama 100 jam di atmosfer, untuk mempelajari peran kalsinasi dan suhu sintering pada superkonduktor keramik Bi-2223.
11. Sampel yang direalisasikan pada beberapa TCalc dan TSint di karakterisasi dan dilakukan analisis lebih lenjut.
3.3 Diagram Alir
Preparasi sampel
(Pb(NO3)2, Sr(NO3)2, Ca(NO3)2 · 4H2O
Cu(NO3)2 · 3H2O) Bi(NO3)3 · 5H2O
Larutan prekusor biru muda Ditambahkan EDTA Bubuk Prekursor Dikalsinasi Pellet Disinter Analisis Pellet Larutan pH 6-7 Ditambahkan Etilen Glikol
Larutan Biru Gelap
Larutan Dipanaskan dan dikeringkan
Gambar 9. Diagram Alir Penelitian
IV. HASIL DAN PEMBAHASAN
4.1 Analisis Fasa
Gambar 10. Pola XRD dari Bi-2223 dikalsinasi pada temperatur yang berbeda selama 24 jam
Gambar 10 menunjukkan pola XRD bubuk prekursor dikalsinasi di TCalc = 800, 810, 820 dan 830 °C selama 24 jam. Dari grafik, jelas bahwa fase utama dalam semua sampel adalah 2212. Bubuk dikalsinasi pada 800 ° C terdiri dari Bi-2212 sebagai fase utama dan Bi-2201, Ca2PbO4, CuO, Sr 14Cu24O41, Ca2CuO3 dan SrCO3 sebagai fase minor. Ketika suhu meningkat, jumlah Ca2PbO4 dan Sr 14Cu24O41 menurun dan Sr 14Cu24O41 tidak terdeteksi pada 820 °C dan 830 °C. Di atas 820 °C, Ca2PbO4 terdekomposisi menjadi CaO dan cairan Pb-kaya dan kemudian Ca2CuO3 terbentuk oleh reaksi dari CaO danCuO. Oleh karena itu, jumlah Ca2CuO3 tertinggi diamati pada sampel yang dikalsinasi pada 830 °C. Pengamatan pola XRD mengungkapkan bahwa jumlah Bi-2212 meningkat
dengan bertambahnya suhu kalsinasi dan Bi-2212, Ca2CuO3 dan CuO hadir sebagai fase utama. Sehingga pertumbuhan fase Bi-2223 dapat teramati, dengan meningkatkan suhu, puncak menjadi tajam dan sempit, menandakan peningkatan kristalinitas.
Gambar 11.Pola XRD dari Bi-2223 dikalsinasi pada 820 °C dan disinter pada temperatur yang berbeda selama 100 jam
Seperti ditunjukkan pada Gambar 11, serbuk yang dikalsinasi pada 820°C dan disinter pada 840, 850 dan 860°C selama 100 jam menunjukkan kehadiran fase Bi-2223 pada Tc tinggi dengan Bi-2212 yang sangat kecil dan Bi -2201 puncak. Selain itu, perubahan yang jelas dalam ketajaman puncak diamati dengan meningkatkan suhu sintering 840-850°C. Seperti yang terlihat pada Tabel 2, fraksi volume fase Bi-2223 awalnya meningkat dengan suhu hingga 850°C dan kemudian mulai menurun dengan meningkatnya suhu hingga 860°C. Tampaknya suhu sintering optimum untuk sampel yang dikalsinasi pada 820°C, untuk mendapatkan fraksi volume yang tinggi dari Bi-2223 adalah 850°C.
Tabel 2. Nilai Tc ditentukan dari pengukuran M-T, parameter kisi dan volume sel satuan untuk semua sampel (x = 0,0-0,2).
Sampel f (2223) f (2212) Tc (K) intraganular transisi Tcj (K) interganular transisi Suhu kalsinasi (°C) Suhu sintering (°C) 820 840 ~82,1 ~11,8 107,6 98,5 850 ~89,2 ~5,7 110,9 -860 ~78,3 ~14,7 105,75 96,4 830 840 ~81,6 ~12,5 106,8 97,4 850 77,4 ~18,4 104,6 96,1 860 73,7 ~20,8 103,5 94,2
Gambar 12. Pola XRD dari Bi-2223 dikalsinasi pada 830°C dan disinter pada temperatur yang berbeda selama 100 jam.
Seperti ditunjukkan pada Gambar 12, serbuk yang dikalsinasi pada 830°C dan disinter pada 840, 850 dan 860°C selama 100 jam mengungkapkan fase utama yang terbentuk adalah Bi-2223, dengan sangat sedikit Bi-2212 dan Bi-2201 puncak. Fraksi volume fase Bi-2223 dalam sampel yang dikalsinasi pada 830°C
lebih rendah daripada yang dikalsinasi pada 820°C. Akibatnya, suhu kalsinasi sekitar 820°C lebih efektif dari 830°C untuk pembentukan Bi-2223 (Jiang, et.al.,
1999). Akibatnya, nampaknya temperatur nukleasi fase Bi-2223 hanya sekitar 820°C. Hasil sampel yang dikalsinasi pada 810 dan 830°C menunjukkan bahwa pembentukan Bi-2223 terjadi dalam rentang temperatur yang sempit.
4.2 Analisis Mikrostruktur
Gambar 13. Gambar FESEM dari sampel yang dikalsinasi pada a) 820 dan b) 830°C selama 24 jam
Gambar 13 menunjukkan efek TCalc pada morfologi butir beberapa sampel. Dapat diketahui bahwa ukuran butir Bi-2212 sedikit lebih besar untuk sampel yang dikalsinasi pada suhu yang lebih tinggi. Menurut spektrum XRD, kedua sampel ini memiliki komposisi fase yang sama setelah kalsinasi. Oleh karena itu, fraksi volume yang lebih tinggi dari Bi-2223 setelah sintering dalam sampel yang dikalsinasi pada 820°C menunjukkan bahwa ukuran butir optimal dan suhu
kalsinasi (820°C) diperlukan untuk pembentukan fase Bi-2223 yang tepat. Di sisi lain, ukuran butir optimal meningkatkan reaktivitas dan pengaruh, mempengaruhi pembentukan fase Bi-2223.
Gambar 14. Gambar FESEM dari Bi-2223 dipanaskan pada temperatur yang berbeda.
Gambar 14 menunjukkan gambar FESEM dari permukaan retak dari sampel yang dibuat pada kondisi yang berbeda. Secara umum, semua sampel menunjukkan morfologi seperti piring yang menonjol, yang merupakan mikro khas Bi-2223 superkonduktor. Hal ini dapat dilihat dari Gambar 14a bahwa
butiran-butiran tumbuh dengan bentuk tidak beraturan dengan orientasi acak, hal ini menunjukkan kondisi tersebut tidak sesuai untuk penyebaran kation logam dan membentuk fase Bi2223 murni. Seperti ditunjukkan pada Gambar 14c, sampel yang dikalsinasi pada 820°C dan disinter pada 860°C terdiri dari butiran besar yang tidak saling berhubungan dengan baik. Selain itu, tanda-tanda meleleh sebagian dan beberapa void diamati. Gambar 14b menunjukkan bahwa morfologi yang khas meningkat dalam kondisi yang tepat. Secara lebih rinci, sampel Bi-2223820850 memiliki ukuran butir rata-rata seperti piring terbesar dengan morfologi permukaan yang paling halus. Selain itu, konektivitas terbaik antara butir
superkonduktor dan morfologi yang paling tinggi diamati dalam kondisi ini. Jika membandingkan Gambar 14b dan 14d, jelas bahwa ukuran butir meningkat ketika suhu kalsinasi meningkat. Namun, konektivitas antara butiran menurun. Pengamatan ini sesuai dengan sejumlah besar Bi-2223 yang dibentuk untuk sampel Bi-2223820850, yang menggunakan Ca2PbO4 untuk pembentukannya.
Gambar 15.Pemetaan distribusi unsur untuk Bi-2223820850.
Komposisi kimia dari sampel dikonfirmasi dengan EDX, menunjukkan kemurnian tinggi fase Bi-2223. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar 15, butir-butir seperti benang adalah fase Bi-2223. Menurut hasil EDS butiran berbentuk bulat terdiri
dari Bi, Pb, Sr, Ca, Cu dan Oksigen. Oleh karena itu, Hasil EDS mengungkapkan bahwa fase Bi-2223 adalah elemen stoikiometri dan pengotor tidak diamati.
4.3 Sifat Magnetik
Gambar 16. Ketergantungan suhu kerentanan untuk sampel disinter pada suhu yang berbeda di bidang terapan 10 Oe. a) sampel dikalsinasi pada 820°C dan b) sampel dikalsinasi pada 830°C.