KAJIAN AWAL ANALISIS KUALITATIF UNSUR KARBON (C) DENGAN
METODE ANALISIS AKTIVASI NEUTRON GAMMA SERENTAK
Sunardi, dan Darsono PTAPB BATAN Yogyakarta Sunardip3tm@batan.go.id
INTISARI
PTAPB BATAN mempunyai alat generator neutrón yang dapat menghasilkan neutrón cepat 14 MeV dari hasil reaksi D+T yang selama ini digunakan untuk penelitian dalam análisis unsur ringan dengan metode análisis aktivasi neutrón cepat (AANC). Tetapi untuk analisis unsur C, teknik AANC tidak dapat digunakan. Untuk mengatasi hal tersebut diatas maka análisis unsur C dapat dilakukan dengan metode análisis aktivasi neutrón gamma serentak (PGFNAA = prompt gamma fast neutrón activation analysis). Teknik PGFNAA sangat berguna dan sensitif untuk mendeteksi unsur ringan seperti C, N, O, S yang tidak mudah dideteksi oleh teknik análisis lainnya. Pada percobaan awal ini cuplikan grafit dengan berat tertentu diaktivasi dengan neutron cepat selama 30 menit dan gamma serentak yang timbul dari cuplikan grafit dilakukan pencacahan secara langsung dengan alat spektroskopi gamma dengan detektor NaI(Tl) dengan efisiensi 20 %. Hasil eksperimen memperlihatkan adanya spektrum energi 4,43 MeV yang menurut acuan energi ini diemisikan oleh unsur C hasil reaksi neutron cepat tak elastik
Kata kunci: kualitatif, karbon, gamma serentak ABSTRACT
PRELIMINARY STUDY QUALITATIVE ANALYSIS OF CARBON (C) ELEMENT USING PROMPT GAMMA FAST NEUTRON ACTIVATION ANALYSIS. National nuclear energy agency (BATAN) has neutrón generator which can produce 14 MeV fast neutrón from D + T reaction. This machine has been applied for analysis of element contents using fast neutron activation analysis (FNAA). But carbón analysis can not be detected by using FNAA method. In this case elemental analysis of carbón can be done using PGFNA (prompt gamma fast neutrón activation analysis).method. PGFNAA is usefull and sensitive for analysis of light elements such as C, N, O, which are not easy to be detected using other analytical techniques. In preliminary experiment, grafit samples with certain weight were bombarded with 14 MeV fast neutrón for 30 minutes, while prompt gamma from the sample were counted in-situ using gamma spectrometry using NaI(Tl) detector with 20% eficiency. Experiment result showed the 4.43 MeV gamma energy, according to reference that the 4,43 MeV gamma energy is emmited by carbon isotop from neutrón inelastic scattering reaction.
Keywords: qualitative analysis, Carbon, prompt gamma
I. PENDAHULUAN
Banyak fasilitas sumber neutron di BATAN yang belum dioptimalkan kegunaannya. Tiga reaktor riset dan satu akselerator generator neutron sudah digunakan untuk analisis unsur dengan teknik AAN (analisis aktivasi neutron) untuk reaktor dan AANC (analisis aktivasi neutron cepat) untuk generator neutron. Fasilitas analisis unsur AAN tidak mampu menganalisis unsur ringan, sedangkan AANC mampu menganalisis unsur ringan dan medium namun tidak mampu mendeteksi sampel dengan kadar rendah.
Stakeholder menghendaki suatu teknik analisis unsur yang cepat, akurat, dan sensitivitas tinggi serta aplikasi luas dalam rangka menjawab tantangan user.
Teknik analisis aktivasi neutron gamma serentak (PGNAA=prompt gamma neutron activation analysis) adalah salah satu teknik analitik nuklir penting yang merupakan pelengkap teknik konvensional AAN dan AANC. PGNAA merupakan teknik analisis multi unsur secara online irradiation, dapat dikalibrasi secara internal dan merupakan teknik uji tak merusak dengan preparasi sampel sangat sederhana. Teknik dibedakan menjadi dua berdasarkan sumber neutron yang digunakan untuk analisis. Jika menggunakan sumber neutron termal atau dingin maka teknik ini sering disebut PGNAA sedangkan jika menggunakan sumber neutron cepat maka disebut PGFNAA. (PGFNAA=prompt gamma fast neutron activation analysis). PGNAA merupakan teknik analisis multi unsur, dan tak merusak dengan preparasi sampel sangat sederhana. Teknik ini mampu mendeteksi semua unsur yang ada pada tabel periodik kecuali unsur helium. Tenik ini sangat berguna dan sensitif untuk mendeteksi unsur ringan (H, B, C, N, Si, P, S, Cl) yang tidak mudah dideteksi oleh teknik analisis lainnya. PGFNAA mempunyai keunggulan lain, teknik ini mampu mendeteksi unsur oksigen dan unsur ringan lainnya namun sensitivitasnya rendah. Teknik ini cocok online analysis of bulky samples seperti batu bara, proses pembuatan semen, dan kemungkian untuk deteksi bahan peledak dan narkoba.
Neutron dapat berinteraksi dengan inti melalui dua cara untuk menghasilkan sinar gamma serentak. Pertama energi neutron cepat (E > 1 MeV) yang ditembakkan ke sampel dapat dihamburkan secara tak elastik oleh inti suatu sampel, pada proses ini neutron kehilangan energi dan terjadi eksitasi inti ketingkat energi yang lebih tinggi. Inti yang tereksitasi ini merupakan inti tak stabil sehingga akan segera terjadi de-eksitasi menjadi inti stabil dengan memancarkan sinar gamma serentak. Kedua neutron termal (E = 0,025
ISSN: 0853 – 0823
eV) dan dingin (E < 10 meV) ketika ditembakkan ke sampel akan mengalami reaksi inti tangkapan neutron dengan inti suatu sampel [Darsono, 2009]. Pada reaksi inti tangkapan neutron ini terbentuk inti majemuk dalam keadaan eksitasi dan pada saat bersamaan inti majemuk akan mengalami de-eksitasi dengan memancarkan sinar gamma serentak. Sinar gamma serentak dari dua jenis interaksi inti tersebut mempunyai umur paro orde nano detik sehingga akan memberikan hasil langsung selama proses iradiasi neutron. Keberadaan sinar gamma serentak dengan energi tertentu (karakteristik) digunakan untuk analisis kualitatif, dan intensitas dari spekturm energi gamma serentak digunakan untuk analisis kuantitatif. Dengan adanya dua cara terbentuknya sinar gamma serentak maka dibedakan jenis teknik analisis gamma serentak yaitu PGFNAA (Prompt gamma fast neutron activation analisis) jika menggunakan sumber neutron cepat dan PGNAA (Prompt gamma neutron activation analisis) jika menggunakan neutron termal dan dingin.
Gambar 1 mengilustrasikan prinsip PGNAA/PGFNAA yang membedakan dengan teknik NAA (Neutron activation analysis) [R.Acharya and A.V.R. Reddy, 2003]. Pada PGNAA/PGFNAA sinar gamma dari suatu sampel dideteksi secara langsung sehingga analisis unsur dilakukan secara online irradiation
sedangkan pada NAA pendeteksian sinar gamma dari suatu sampel dilakukan setelah iradiasi neutron. Gambar 2 mengilustrasikan prinsip PGNAA/PGFNAA.
Gambar 1. Prinsip PGNAA/PGFNAA dan teknik NAA.
Dalam eksperimen ini akan dideteksi unsur karbon dengan metode PGFNAA. Isotop karbon (C) mempunyai umur paro yang sangat pendek sekitar 20,3 milidetik [Gerhard Erdtmann], sehingga dengan metode AAN atau AANC maka unsur ini tidak dapat dideteksi karena isotop telah meluruh atau aktifitasnya telah habis dan menjadi inti stabil, sedangkan dengan metode PGFNAA yang dilakukan, foton gamma yang timbul dari reaksi neutron cepat tak elastic dilakukan pencacahan secara online selama waktu iardiasi
II. METODE PENELITIAN II.1. Bahan
Bahan-bahan yang digunakan dalam penelitian adalah sumber radioaktif standar Co-60, Cs-137 dan Eu-152 untuk kalibrasi energi maupun kalibrasi efisiensi detektor, bahan cuplikan grafit sebagai unsur karbon (C), foil Cu dan Al (activation foil) standar.
II.2. Alat penelitian
Alat yang digunakan dalam penelitian ini adalah seperangkat akselerator generator neutron pembangkit neutron cepat 14 MeV untuk aktivasi cuplikan, kolimator neutron, perangkat spektrometri gamma beserta MCA-Accuspec dengan detektor NaI(Tl), perisai radiasi, stopwatch, dan alat bantu lain
II.3. Persiapan cuplikan
Disiapkan beberapa cuplikan grafit. Preparasi cuplikan dan standar dilakukan di laboratorium akselerator pada suhu ruangan 290 celsius, kelembaban relatif adalah 70 %. Jarak sumber neutron dengan cuplikan 60 cm, sedang jarak cuplikan dengan detektor adalah 20 cm.
II.4. Iradiasi dan pencacahan
Sebagai sumber neutron digunakan generator neutron SAMES J-25 yang dapat mengahasilkan neutron cepat dengan energi 14 MeV. Cuplikan grafit dan foil standar diiradiasi dengan neutron cepat yang dihasilkan oleh generator neutron selama 30 menit, dengan arus deutron 1 mA, tegangan operasi generator neutron adalah 110 kV, kemudian segera dicacah dengan spektrometri gamma (MCA-AccuSpec) dengan detektor NaI(Tl). Gambar 2 adalah diagram spektometri gamma.
Gambar 2. Gambar blok diagram spektrometri gamma.
II.5. Analisis kualitatif
Analisis kualitatif pada PGFNAA seperti halnya dilakukan pada AAN yaitu dengan menggunakan sinar gamma serentak karakteristik hasil interaksi neutron cepat dengan sampel. Untuk dapat menentukan suatu unsur maka kanal spektrometer gamma harus dikalibrasi menggunakan sumber standar. Data basis PGFNAA telah lengkap dan dapat diunduh dari data basis PGNAA di IAEA dengan alamat website www.nds_iaea.org [IAEA]. Untuk memperoleh hasil yang akurat unsur-unsur diidentifikasi menggunakan puncak sinar gamma yang intensitasnya paling kuat.
II.6. Tata letak eksperimen
Sinar gamma serentak karakteristik dideteksi menggunakan spektrometer gamma, dengan waktu pencacahan orde menit sampai jam tergantung tinggi rendahnya kadar unsur yang dianalisis. Detektor gamma ini berada dalam medan neutron maka harus dilindungi dari efek kerusakan akibat neutron menggunakan perisai radiasi Pb dan LiF, disamping itu adanya cacah latar yang tinggi yang dideteksi oleh detektor gamma. Cacah latar ini tidak bisa dihindari namun bisa dikurangi dengan menggunakan teknik pencacahan Compton suppressor atau dengan teknik partikel asosiasi koinsidensi alpha-gamma. Skema eksperimen teknik PGFNAA disajikan pada Gambar 3.
Gambar 3. Skema eksperimen teknik PGFNAA
II.7. Teknik analisis unsur Karbon (C)
Cuplikan grafit diaktivasi dengan neutron 14 MeV dari generator neutron selama 30 menit dan secara
in situ dilakukan pencacahan dengan alat spektrometer gamma. Diperoleh beberapa puncak spektrum dengan energi yang dapat diketahui. Mengacu pada NAA (Neutron Activation Analysis) dengan mempertimbangkan tampang lintang reaksi, kelimpahan isotop, maka pada tiap-tiap puncak energi dapat ditentukan unsurnya.
ISSN: 0853 – 0823
III. HASIL DAN PEMBAHASAN III.1. Kalibrasi alat
Sebelum dilakukan pencacahan, maka perlu dilakukan terlebih dahulu kalibrasi energi pada alat cacah (MCA-AccuSpec). Kalibrasi energi ini dilakukan dengan tujuan agar dalam pencacahan cuplikan diperoleh hubungan antara nomor salur (kanal) yang bersesuaian dengan energi cuplikan. Dalam kalibrasi energi digunakan sumber standar Cs-137 dan Co-60 yang memancarkan sinar gamma dengan energi 662 keV, 1173 keV dan 1332 keV. Dengan mengikuti program (software) grecal yang tersedia pada MCA-AccuSpec, maka dapat ditentukan kalibrasi energi pada alat spektroskopi gamma dengan hasilnya ditunjukkan pada Gambar 4.
Gambar 4. Hasil Kalibrasi efisiensi.
Dilakukan kalibrasi efisiensi dengan tujuan untuk mencari efisiensi deteksi dari detektor yang digunakan yaitu dengan membandingkan antara laju cacah yang diterima detektor dengan laju emisi dari sumber radiasi standar. Kalibrasi dilakukan dengan jarak detektor dan sumber radiasi adalah 2,5 cm sesuai optimasi spektrometri gamma. Dengan membadingkan laju cacah yang diperoleh dengan laju emisi pada sumber standar akan diperoleh nilai efisiensi dari detektor.
y = 10.205x-0.9983 R2 = 0.9727 0 0.005 0.01 0.015 0.02 0.025 0.03 0.035 0.04 0.045 0 500 1000 1500
Energi gamma (keV)
E fis ie n s i
Gambar 5. Hasil kalibrasi efisiensi
Hasil kalibrasi efisiensi menggunakan sumber standar Eu-152 yang ditunjukkan pada Gambar 5 diperoleh tingkat korelasi koefisien R2 = 0,9727 masih cukup baik untuk aplikasi spektroskopi nuklir.
III.2. Pengukuran Fluks Neutron
Untuk memperoleh fluks neutron yang tinggi maka arus ion deutron ditingkatkan dan dipertahankan pada kondisi optimum operasi generator neutron. Perhitungan fluks neutron dihitung dengan persamaan sebagai berikut [Nargolwalla et al. 1973]
dengan φ = fluks neutron, σ = tampang lintang reaksi, λ = tetapan peluruhan ta = waktu yang diperlukan untuk iradiasi,
td = waktu tunda (coolling time)
tc = waktu yang diperlukan untuk pencacahan, m = massa cuplikan
a = kelimpahan relatif isotop cuplikan
NA= bilangan Avogadro, BA= berat atom unsur cuplikan
Dengan data yang ada pada data nuklir (tabel aktivasi) diperoleh nilai fluks neutron saat dilakukan untuk aktivasi cuplikan adalah 1,05x106 neutron/cm2.detik atau intensitas neutron 3.5x107 n/detik.
III.3. Sistem Deteksi
Ada dua detektor yang sesuai untuk digunakan dalam pencacahan yaitu detektor sintilasi dan detektor HPGe (high purity germanium). Keuntungan detektor sintilasi misal NaI(Tl) mempunyai efisiensi deteksi yang relatif baik, resolusi rendah, operasi sederhana, dan detektor ini mempunyai sensitivitas rendah terhadap paparan/medan neutron, sehingga detektor ini layak dipakai dalam sistem PGFNAA, karena detektor akan berada pada medan neutron selama aktivasi neutron. Sedangkan detektor HPGe mempunyai resolusi tinggi, tetapi efisiensi relatif rendah dan dioperasikan dengan pendinginan nitrogen cair dan juga sensitif terhadap paparan/medan neutron, sehingga apabila digunakan diperlukan pengamanan dengan cara memperisai dari radiasi neutron. Gabungan antara perisai Pb dan LiF biasanya digunakan untuk mengamankan detektor HPGe dari radiasi neutron.
III.4. Kolimator neutron
Fungsi kolimator adalah dan mencegah agar neutron tidak menyebar hingga diperoleh fluks yang besar disamping itu sebagai perisai neutron terhadap detector. Kolimator dipilih dengan bahan besi (Fe), karena mempunyai tampang lintang makroskopi yang besar sehingga mampu mengatenuasi neutron yang menyimpang dari kanal kolimator. Kolimator Pb untuk mengatenuasi gamma yang timbul adanya interaksi neutron cepat dengan bahan kolimator Fe sehingga foton gamma tidak tercacah oleh detektor, sedang bahan paraffin pada kolimator untuk refelektor neutron agar berkas neutron tidak menyebar ke dinding, sehingga akan diperoleh fluks neutron yang besar
Karena detektor digunakan untuk pencacahan on line irradiation, maka detektor ini harus dilindungi dari paparan neutron agar terhindar dari kerusakan akibat medan neutron. Perisai neutron yang relatif baik terhadap neutron adalah bahan beton barit, bahan ini mempunyai tebal paro besar, disamping perisai beton barit juga dipasang perisai LiF agar detektor tidak dikenai neutron termal, bahan LiF berfungsi untuk menangkap atau menyerap neutron termal yang timbul dari moderasi neutron cepat dengan bahan dan juga dipasang bahan Pb sebagi perisai detektor, karena bahan ini menyerap energi gamma yang timbul dari interaksi neutron dengan bahan-bahan disekitar detektor meupun kolimator
Posisi detektor dibuat dengan sudut 900 terhadap neutron datang agar detektor tidak terkena paparan neutron, sehingga detektor lebih aman dari paparan nutron, disamping itu tata letak eksperimen seperti ini nantinya dapat digunakan untuk teknik koinsidensi partikel asosiasi alpha-gamma. Detektor gamma berada dalam medan neutron maka alat ini harus dilindungi dari efek kerusakan akibat neutron menggunakan perisai radiasi Pb dan LiF disamping itu adanya cacah latar yang tinggi yang dideteksi oleh detektor gamma. Cacah latar ini tidak bisa dihindari namun bisa dikurangi dengan teknik pencacahan Compton suppresi.
III.5. Analisis Kualitatif
Data hasil eksperimen aktivasi neutron cepat 14 MeV terhadap cuplikan grafit ditampilkan pada Gambar 6 adalah contoh spektrum energi dari cuplikan grafit yang diiradiasi dengan neutron cepat 14 MeV dari generator neutron dapat dilihat bahwa energi spektrum sinar γ yang dipancarkan energi 4,43 MeV. Pada energi 4,43 MeV, dengan mengacu pada data table isotop [IAEA Tables] dan Neutron Activation Tables dengan mempertimbangkan tampang lintang reaksi, waktu paro, kelimpahan isotop, maka energi tersebut berasal isotop karbon, sehingga dapat diduga dalam cuplikan terdapat terkandung unsur karbon.
⎟ ⎠ ⎞ ⎜ ⎝ ⎛ ⎟ ⎠ ⎞ ⎜ ⎝ ⎛ ⎟ ⎠ ⎞ ⎜ ⎝ ⎛
−
−
−
−
−
=
tc
e
t
e
t
e
t
Y
a
A
mN
BA
C
.
1
.
.
1
1
.
2
ln
.
2 / 1 2 / 1 2 / 1λ
λ
λ
ε
σ
φ
ISSN: 0853 – 0823
Gambar 6. Spektrum energi gamma serentak dari grafit.
Untuk mengatasi cacah latar pada teknik PGFNAA dapat diatasi dengan teknik compton suppresion spectrometry. Lunardon. et.al., melaporkan bahwa dengan menggabungkan teknik FNA dan teknik asosiasi partikel (associated particle technique) dapat mendeteksi grafit didalam tas [Womble et al, 1995, Lunardon et al, 2003]. Teknik ini mempunyai keunggulan yaitu sensitivitas tinggi, teknologi lebih sederhana, mampu memindai kontainer ukuran kecil dan besar, dan harganya bisa murah. Pada teknik ini target dideteksi dengan mengukur sinar gamma yang berasosiasi dengan partkel neutron [Valkovic, 2006]. Teknik ini juga dapat digunakan dilapangan untuk mendeteksi ranjau [Vesti G. et al, 2002]. Sumber utama cacah latar pada PGNAA adalah berasal oksigen dan nitrogen dari udara, besi dan alumunium sistem pencacahan (ruang iradiasi sampel) dan dari fluor berasal dari Teflon bahan pemegang dan wadah sampel [Lindstrom RM, 1993]. Cacah latar alam dari K-40, uranium dan thorium juga berkontribusi.
IV. KESIMPULAN
Telah berhasil dilakukan instalasi sistem PGFNAA dengan menggunakan akselerator generator neutron reaksi D+T yang dapat digunakan untuk analisis unsur karbon dari sampel grafit. Tata letak eksperimen dan sistem perisai radiasi neutron dan gamma sangat menentukan bentuk spektrum gamma yang diperoleh yang dalam hal ini berkaitan dengan cacah latar dari sampel. Hasil eksperimen pada fluks neutron orde 106 n/cm2.detik menunjukkan bahwa unsur karbon dapat dicirikan menggunakan energy 4,43 MeV dalam waktu iradiasi 30 menit.
V. UCAPAN TERIMA KASIH
Dalam kesempatan ini penulis mengucapkan terima kasih kepada Sdr. Suraji, Agus Tri P, dan Elin Nuraini yang telah membantu dalam aktivasi cuplikan, semoga amal kebaikan Sdr. mendapat imbalan dari Allah SWT
VI. DAFTAR PUSTAKA
Darsono, 2009. Telaah Teknik Analisis Aktivasi Neutron Gamma Serentak dan Potensi Aplikasinya,
Prosiding Seminar Nasional Analisis Aktivasi Neutron, Vol , pp Yogyakarta
R. Acharya, and A.V.R. Reddy, 2003, Neutron Activation Analysis and Application, IANCAS Bulletin Vol II. N0.2, Indian Association of Nuclear Chemists and Allied Scientist, Bombay, India. pp 111-120 Gerhard Erdtmann, 1976, Neutron Avtivation Tables, Kernchemie in Einzeldarstellungen, Vol 6, Verlag
Chemie, New York. pp 11-23.
Anonim, www.nds_iaea.org. Table Isotop Data, IAEA, Wina, Austria.
Nargolwalla, Sam..S., Przybylowicz Edwin, 1973, Activation Analysis with Neutron Generators, John Wiley and Sons, New York. pp 274-281.
Womble, P.C., Schultz, F.J., Vourvopoulus, G., 1995. Nondestructive Characterization using Pulsed Fast-thermal Neutrons. Nucl. Instrum. Methods B 199, 757–760.
Lunardon, G. Nebbia, S.Presente, G.M.Romegroh, 2003, A Large Area Scanning System using 14 MeV Tagged Neutron Beam for non Destructive Analysis, The fifth international topical meeting on industrial radiation and radioisotope measurement applications, June, Bologna, Italy
Valkovic ,V., 2006, Application of nuclear techniques relevant for civil security, Journal of Physics :Conference Series 41, 81-100
Viesti, G., Lunardon, G. Nebbia, M. Barbui, M. Cinausero, E Fioretto, G.D. Erasmo, M. Polomba and V. Fillippini., 2002, Landmine Detection System, Application of Accelerator in Research and Industry, 17th International conference, Nov., Denton(USA), AIP CP^*, 924-927
Lindstrom, RM., Paul, R.L., Heald, A.E, Anderson, D.L, and Molnar, G, 1993, “Neutron Capture Prompt Gamma-ray Activation Analysis at the NIST, Cold Neutron Research Facility”’ J. Radional Nucl. Chem, 167, 121-126
