Prosiding Pertemuan dan Presentasi llmiah
P3TM-BATAN, Yogyakarta 14 -15 J'uli 1999 Buku II 225
$~b
TERMODlNAM[KA DAN KINETIKA REAKSI U3Si2 DENGAN Al DALAM KEAD}~N CAMPURAN SERBUK DAN PELA T
Tumpal.P., Adel. F
P3IB-Batan, Kawasan Puspiptek, Serpong, Tangerang
Rochim S
FT -Mesin, ITB, Bandung
Husna. M.
P2TBDU- Batan, KawasQ~n Puspiptek, Serpong, Tangerang
ABSTRAK
TERMODINAMIKA DJ\N KINETIKA REAKSI U3Siz DENGAN AI DALAM KEADAAN CAMPURAN SERB UK DAN PELA T. Tennodinamika dan kinetika reaksi U3Si2 dengan AI, baik dalam keadaan serbuk maupun dalam keadaan pelat elemen bakar U3Si~AI hasil fabrikasi PEBN, telah diteliti dengan menggunakan metoda Differential Thennal Analysis (DTA). Sampel DTA disiapkan dalam b(~ntuk campuran serbuk U3Si2 dengan AI dan bentuk petal hasil fabrikasi. Tennogram DTA mod/J's dinamis, sampel campuran serbuk U3Sh dengan AI menunjukkan bahwa temperatur reaksi bahan tersebut tetjadi pada saat peleburan AI, sedangkan sampel bentuk petal hasil fabrikasi, tetjadi sebelum dan sampai peleburan AI. Reaksi bahan untuk sampel petal berlangs/J'ng relatif cepat dibanding dengan sampel bentuk campuran serbuk. Tennogram DTA modu:~ dinamis untuk sampel petal, menunjukkan bahwa temperatur reaksi, menumn yaitu.. 650; 63fi; 634 dan 63~C, tetapi entalpi reaksi yang muncul sebelum peleburan AI, meningkat yaitu.. 0,6'8; 2,11; 2,31 dan 3,59 micro volt x s/mg. berturut tumt untuk tingkat muat ..3,6; 4,2; 4,8 di3n 5,2 gU/cm3. Tennogram DTA modus satatis sampel petal pada temperatur 640"C selam'a 22 jam, menunjukkan bahwa reaksi bahan tidak berlangsung secara tems menems, namun h~tjadi secara bertahap.
ABSTRAC
THE THERMODYNAM/(; AND KINETICS OF U3Siz WITH AI REACTIONS IN COMPOSITES POWDER AND PLA Tf: CONDITION. The thermodynamic and kinetics of U3Si2 with AI reactions in powder compact of steady state condition and U3SirAI fuel element plate of resulting fabrication condition have been investigated by means of Differential thermal analysis
(DTA) method. Differential Thermal Analysis thermogram of composites powder condition showed that it reaction temperature of U3Si2 with AI occured in the range of AI melting temperature but the U3~)irAI fuel element plate occured before the the range of AI melting temperature. It reaction was more faster than composite powder reaction temperature. Differential Thermal Anal.vsis thermogram of dynamic state released that it reaction temperature decreased to be of: 650; 636,' 634 and 63~C and than reaction of enthalpy were increased at:. 0.68,' 2.11,' 2.31; and 3.ti9 micro volt x slmg for loading level of 3.6; 4.2; 4.8 and 5.2 gU/cm3 respectively. Differential Thermal Analysis thermogram states model of U3SirAI fuel element plate on 64d'C during 22 hours, released that reaction was not continuos stage.
PENDAHULUAN
P EBN-BA TAN (sekarang P3TBDU), telah memfabrikasi pelat elemen bakar U3Siz-AI dengan berbagai tingkat muat yaitl: 3,6; 4,2; 4,8 dan 5,2 g U/cm3. Pelat elemen bahan bakar itu, dibuat dengan mendispersik:m serbuk U3Siz berukuran :I: 125 ~m dan :I: 40 I.LIn dalam matriks
serbuk Al berukuran :1:10 ~m. Campuran bahan bakar itu dikenai proses pengepresan membentuk inti elemen (meat) dengan dime:nsi panjang sekitar
100,60 mm, Iebar 60,35 mm dan tebal sekitar 3,15 mm. Elemen bahan bakar tersebut, kemudian dirakit dengan pembungkus AlMg2 yang kemudian di roll panas menjadi pelat elemen bakar nuklir dengan ketebaIan:t 1,40 mm (1)
Pada saat serbuk U3Si2 dan Al di roll panas sekitar temperatur 415°C diduga akan terjadi suatu reaksi awal pada saat pengerolan tersebut. Setelah menjadi bahan bakar bentuk pelat juga diduga akan terjadi, baik sebagai reaksi Ianjutan maupun reaksi awal di dalam pelat elemen bakatr tesebut.Untuk
Teknologi Proses ISSN 0216-3128
Ho adalah entalpy pacta oK clan Cp adalah panas jenis pacta tekanan tetap. Besaran E dari persamaan 1 daD H dari persamaan 2 dihubungkan melalui P daD V sebagai berikut,
H = E + PV (3)
Untuk system condense seperti keadaan padat pada tekanan atmosfIr basil PV dapat diabaikan, maka E =H.
Diduga ada perbedaan thennodinamika dan kinetika reaksi baik akibat adanya perbedaan tekanan parsial antara U3Si2 dengan Al maupun karena perbedaan komposisi akibat tingkat muat yang semakin meningkat yaitu daTi: 3,6; 4,2;4,8 dan 5,2 gU/cm3. Selain itu juga akan dipelajari perbedaan tennodinamika dan kinetika reaksi tersebut akibat adanya pengerolan panas pada temperatur 425°C dengan bahan yang belum dirol (dalam bentuk serbuk).
Untuk mengetahui hipotesa tersebut, dilakukan penelitian dengan memanaskan sampel daTi berbagai kondisi tersebut diatas. Pemanasan sampel dilakukan baik untuk sampel yang belum dirol yaitu dalam bentuk serbuk U3Si2 dengan Al pada komposisi 3,6 gU/cm3, maupun sampel yang sudah dirol yaitu dalam bentuk pelat. Pemanasan sampel dilakukan dengan alat DT A pada temperatur kisaran pemanasan 30 hingga 700°C dengan 3x pengulangan pada kondisi aliran Argon UHP 99,9999% pada tekanan atmosfer. Modus pemanasan dengan DT A, yaitu isotennal dan dinamis dalam kondisi percobaan yang sarna. Dari pendekatan penyelelesaian tersebut, diharapkan akan diketahui perubahan sifat tennodinamika yaitu ; entalpy reaksi dan temperatur reaksi. Sedangkan untuk kinetika reaksi diketahui dengan mengamati kecepatan reaksi bahan tersebut.
mengetahui lehipotsa tersebut perlu dilakukan analisa termal terhadap baik yang berupa serbuk maupun bentuk pelat. Selain itu untuk mengetahui ujuk kerja pelat elemen bakar di dalam reaktor nuklir, diperlukan suatu penelitian daTi berbagi aspek, antara lain aspek termodinamika daD kinetika reaksi pacta temperatur operasi nonnal daD atau pacta temperatur di atas operasi norrnal.
Penelitian ini bertujuan untuk mempelajarai termodinamika daD kinetika n:aksi U3Si2 dengan AI baik sebelum dibuat menjadi pelat elemen bakar maupun yang sudah beJl1pa pelat elemen bakar,.khususnya untuk kondjisi temperatur operasi di atas normal. Temperatur operasi di atas normal dapat terjadi pacta saat LOICA (lost of coolant accident) atau temperatur sc~cara lokal ditempat terjadinya reaksi fusi.
Sebelum elemen bak~Lf digunakan di dalam Reaktor, terlebih dahulu dilakukan simulasi perlakuan panas di laboratorium dengan menggunakan alat DifJrensuu Thermal Analysis (DTA), guna memprediksi kemungkinan-kemungkinan yang terjadi di dalam reaktor pacta
saat pelat elemen bakar mengalami kenaikan
temperatur.
Penelitian sebelurnn:ya telah dilakukan, antara lain, pengaruh tin,gat moat terhadap penggembungan pelat elemen bakar U3Si2-Af2, pengaruh tingkat moat terhadap karakteristik pelat elemen bakar(3). Dari basil peJllelitian tersebut telah dapat ditentukan bahwa basil reaksi U3Si2 dengan AI adalah U(Al,Si)3 daD basil reaksi ini dapat menimbulkan penggembungan pacta pelat tersebut.
TEORI
TATA KERJA
Sampel DT A disiapkan baik yang berupa campuran serbuk U3Si2 dengan Al pada komposisi 3,6 g U/cm3 maupun yang berupa pelat elemen bahan bakar basil fabrikasi (pres. + rol panas + rol dingin + bingkai ) dengan ukuran 1,5 x 1,5 x 0,14 cm3, dari berbagai tingkat muat yaitu : 3,6; 4,2; 4,8; daD 5,2 gU/cm3. Masing-masing sampel diuji dengan STA(Simultaneous Thermal Analysis). Menggunakan alat buatan Perancis SET ARAM TAG. 24, dengan metode DTA modus dinamis (pemanasan sampel dari temperatur kamar hingga 700°C) dalam aliran gas Argon UHP 99,9999% pada tekanan atmosfIr. Selain itu, sampel bentuk pelat dari tingkat muat 3,6 gU/cm3 juga diuji dengan alat STA tersebut dengan metode DTA modus statis (yaitu: pemanasan pada temperatur 640°C selama 22 jam) dalam kondisi daD tekanan yang sarna. Konsep kesetimbangan clan kinetika reaksi
adalah sangat bervariasi dengan pararneter-parameter termodinamika. Tekanan (P) clan temperatur (T) adalah parartleter termodinamika intensif, sedangkan parameter ekstensifnya adalah Eo clan Cv. Hubungan parameter ekstensif tersebut adalah sebagai berikut :
T
E = Eo+ JCVdt (1)
n
Eo = Energi dalam dari matrik Ipada oK Cv = Panas jenis untuk volume konstan
Besaran entalpy atau Jlcandungan panas dari material adalah H yang didefmisikan sebagai berikut:
(2)
Tumpal, P., dkk Teknologi Proses
Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah
P3TM-BATAN, Yogyakarta 14-15.Juli 1999 Buku II 22
Pada kurva pemanasan I Gambar (lA), pada awal peleburan AI, terdapat penyimpangan
base-line relatif sedikit kearah bagian atas, sedangkan pada pemanasan II dan III peristiwa tersebut tidak tampak. Selain itu, juga luas puncak pemanasan pertama lebih besar dari pemanasan kedua atau ketiga. Dari kedua macam fakta keadaan
tersebut diduga bahwa penyimpangan base-line tersebut diidentifIkasi sebagai awal reaksi U3Siz dengan AI, dan reaksi berlangsung saat peleburan Al tersebut. Entalpi reaksi eksotermik tersebut tidak menimbulkan puncak eksotermik yang jeIas, karena entalpi reaksi tersebut langsung digunakan untuk peleburan AI. Perbedaan luas tersebut diidentifIkasi sebagai data yang mendukung terjadinya reaksi eksotermik yang berlangsung baik pada pemanasan kedua maupun pemanasan ketiga.
A 8 C 0
HASIL DAN PEMJBAHASAN
Gambar I, menunjukkan Thermogram DT A serbuk campuran U3Si2 dengan Al pada kisaran 30 -700°C, dengan tiga kali pengulangan, masing-masing : gambar A. pemanasan pertama, B. pemanasan kedua, clan C. pemanasan ketiga. Pada ketiga bagian thermogram DTA tampak perbedaan bentuk clan besar Iuas puncak endotermik. Pada thermogram DTA tersebut tidak tampak secarajelas puncak eksotermik, akibat peristiwa reaksi antara U3Si2 dengan AI. Puncak yang tampak dengan jelas pada thermogram adalah punc:ak endotermik sebagai hasil peristiwa peleburan Al saja.
~
I~
~
..
\
..
-u A 0 7~O7~~/5OOCO 75O"CGambar 2. Termogram DTA puncak eksotermik dan endotermik dari sam pel pelat elemen bakar UJSirAI untuk tingkat muat ..(A) 3,6 gU/cmJ (B). 4,2 gU/cmJ, (C) 4,8 gU/cmJ dan (D) 5,2 gU/cmJ
Garnbar 2, adalah Themlograrn DT A puncak eksotemlik daD endotemlik sarnpel pelat elemen bakar U3Si2-AI untuk tingkat muat : (A) 3,6 gU/cm3 (B).4,2 gU/cm3 (C) 4,8 gU/cm3 daD (D) 5,2 gU/cm3. Themlograrn DTA menunjukkan bahwa puncak eksotemlik tarnpak dengan jelas, terjadi diawal peleburan AI. Puncak eksotemlik tarnpak pada semua tingkat muat yang ada .Luas puncak eksotemlik tersebut tarnpak semakin besar untuk tingkat muat yang meningkat yaitu dari 3,6; 4,2; 4,8 daD 5,2 gU/cm3. Selain itu, akibat kenaikan tingkat muat U3Si2 pada pelat elemen bakar tersebut, juga tarnpak kemiringan kurva (harga slope) awal puncak eksotemlik semakin membesar akibat, peristiwa reaksi yang semakin cepat. Dari kedua fakta tersebut, menunjukkan bahwa jumlah kalor yang dihasilkan sebelum peleburan Al semakin meningkat dengan peningkatan tingkat muat. Disarnping itu, juga dapat dikatakan bahwa peristiwa reaksi relatif semakin cepat.
Bila peristiwa temlodinarnika daD kinetika reaksi U3Si2 dengan Al pada bahan keadaan campuran serbuk dibandingkan dengan keadaan yang sudah bentuk pelat, tampak ada perbedaan, yaitu timbul pergeseran temperatur reaksi U3Si2
Teknologi Proses Tumpal, P., dkk
dengan AI. Pada bahan dalarn keadaan serb uk, reaksi tersebut terjadi pada saat peleburan AI, sedangkan pada bahan dalarn keadaan pelat, reaksi terse but mulai pada temperatur 637°C terjadi sebelum peleburan dan berlan,gsung sarnpai sarnpai peleburan AI. Kemudian untuk tingkat muat yang
semakin tinggi pada bahan wilarn keadaan bentuk pelat tarnpak kecepatan reaksi relatif meningkat clan besar kalor yang dihasilkan semakin meningkat pula.
Gambar 3. Termogram DTA isotermal UjSirAI pada temperatur 640"C selama 22 jam
KESIMPULAN
Pengaruh perlakuan Thermomekanik (Pemanasan dan pengerolan) pada pelat elemen bakar U3Siz-AI mengakibatkan adanya reaksi U3Siz dengan AI. Untuk bahan pelat ,entalpi basil reaksi eksotermik terjadi sebelum peristiwa peleburan AI, sedangkan bahan yang belum mengalami pengerolan, baik temperatur maupun entalpi reaksi terjadi pada saat peristiwa peleburan Al tersebut. Reaksi eksotennik yang terjadi pada pelat elemen bakar mengakibatkan perubahan panas yang berlebihan. Hal ini akan berdampak terhadap kinerja operasi Reaktor. Kondisi yang demikian ini tidak diharapkan terjadi di dalam reaktor.
Akibat peningkatan tulgkat muat pacta pelat elemen bakar, maka luas puncak endotennik tampak semakin kecil. Untuk tingkat muat U3Si2 yang meningkat di dalam matril<: AI, selain dapat menimbulkan peningkatan kekerasan juga menimbulkan perubahan kir.tetika reaksi U3Si2 dengan AI. Reaksi tersebut relatif lebih cepat dan lebih awal pacta tingkat muat yang lebih besar dibanding tingkat muat yang. lebih rendah. Hal tersebut juga menimbulkarl perubahan sifat tennodinamik reaksi bahan tersebut, yaitu panas yang ditimbulkannya sebelum peleburan Al juga menjadi lebih besar, seperti yang ditunjukkan oleh Tabell, kolom 5
Tabell. Data basil pengukuraIl dengan DTA
DAFTAR PUSTAKA
Gambar 3, menunju1~an bahwa reaksi U3Si2 dengan Al pada temperatur 640°C tidak berlangsung secara terns menenls akan tetapi terjadi secara bertahap. Tahap pertam:a terjadi sejak awal pemanasan yaitu pada bagian I:a) daD tahap kedua terjadi setelah sekitar 10 janl pemanasan yaitu bagian (b) dan tahap ketiga pada bagian (c) daD tahap ke empat daD kelima pada bagian (d) daD (e). Entalpi reaksi besar terjadi pada waktu bagian (a), (c) daD (e). Waktu selang antara reaksi dari bagian (c) ke (e) adalah lebih besar dmi pada waktu selang bagian (a) ke (c) Hal ini dapat terjadi, karena basil reaksi merupakan penghalang difusi Al ke U3Si2 untuk terjadinya reaksi berikutnya. Semakin banyak basil reaksi semakin lambat terjadinya reaksi berikutnya
1. SURIPTO, A., Pengembangan Elemen Bakar Dispersi Uranium Silisida, Majala URANIA -BATAN Vol.l,No.l (1995)
2. TUMPAL P, dk., Pengaruh Tingkat Muat Terhadap Penggebungan Pelat Elemen bakar U3Si2-AI. Prosiding Pertemuan Ilmiah gains Materi Serpong 22-23 Oktober 1996
3. TUMPAL P, dk.., Pengaruh Tingkat Muat U3Si2 Terhadap Karakteristik Pelat Elemen Bakar U3Si2-AI, Daur Bahan Bakar Nuklir ke 4, JAKARTA 1-2 Desember 1998
4. A.G. SAMILOV, A,G,. KASTONO A,I.AND .VOLKOV V,S., "Dispersion Fuel Nuclear Reactor Element", Atomizdat, Moskowlowa 1965.
5. DOMANGGALA,R., maMAS C,L, SNELGOVE, J.,MIRON I., HOMA, and ROBERT, HENRICH R., "Diffrential Thermal Analysis of U3Si-AI and U3Si2-AI Reaction", Argonne 1989.
Prosiding Perlemuan dan Presentasi IImiah
P3TM-BATAN, Yogyakarla 14-15Juli 1999 Buku II 229
6. HOFMAN GLAND SNELGROVE,J,L., "Dispersion Fuels Nuclear Materials", Argonne National Laboratory, USA.
7. DWIGHT, A.E., "Study of Uranium Aluminium System", Material Science Division. Sept. 1982. 8. WIENCEK,T,C.," Thennal Compability Studies
of Unirradiated Uranium Silicide Dispersed in Aluminium", Prociding of the 1984, International meeting on Reduced Enrichment for reseach and test reactors, October 1984, Argonne, Illinois, USA,ANL/RERTRn'M (6 Juli
1980)
TANYA JAWAB
basil penelitian sara, setelah Al melebur pada 640 DC baru kemudian terjadi difusi Al ke serbuk U3Siz membentuk U(AI,Si)3. Terbentuknya U(AI,Si)3 itu terjadi setelah Al melebur, yaitu pada suhu 650 DC. Bagaimana pendapat Bapak?
Tumpal
-<!;.- Pada prinsipnya tidak ada perbedaan dari kedua data tersebut, karena tidak ada batas yangjelas untuk pemisahan terjadinya reabi U3S& dengan AI.
Sahat Simbolon
» Bagaimana basil reaksi U3Siz dengan AI?
» Apakah peak yang dihasilkan bukan merupakan akibat reaksi U3Siz dengan AI?
Tumpal
-<!;.- U~i2 + AI-+x UAI3 +y USi3
-<!;.- Peak yang ke alas merupakan hasil reabi U3Si2 dengan AI, sedangkan yang puncaknya ke bawah adalah peleburan AI.
Aslina Ginting
>- Mohon penjelasan analisis serbuk U3Si2-AI daTi 30 -700 °C dengan D~rA. Pada saat suhu berapakah muncul senyawa U(AI,Si)3. Menurut
ISSN 0216-3128 Teknologi Proses
