Logam zirkon dapat dipakai sebagai batao

204

7'

BuklllI

Prosiding Pertenulan dun Pre,yentas; Ilmiah PPNY-BATAN Yogyakarta, 25-27 April

KLORINASI ZrOl BASIL OLAHAN PASIR ZIRKON

Sunardjo, Budi Sulistyo, Dwiretnani S, Busron Masduki

PPNY-BATAN. Jl. Babarsari, P.D. Box 1008, Yogyakarta 55010

ABSTRAK

KLORINASI ZrO2 HASIL OLAHAN PAS1R ZlRKON. Telah dilakukan penelUian klorinasi ZrO2 dengan menggunakan alat khlorinatoryang terbuat dari gelas kuarsa. ZrO1yang digunakan dibuat dalam bentuk briket dengan menambah sukrose dan kokas. Klorinasi menggunakan gas Clz dan untuk menghilangkan udara dalam reaktor digunakan gas argon. Metode yang digunakan dalam proses ini adalah sistem unggun diam ("fvced bed"). Proses klorinasi dijalankan pada suhu antara 50rJ'Csampai dengan 100rJ'Cdan waktu klorinasi antara 5 menUsampai dengan 30 menU. Dari hasil penelitian ini diperoleh hasilyang optimumpada suhu 90rJ'Cdan waktu 25 menU.

ABSTRACT

THE CHLORINATION OF ZrOz PRODUCING FROM ZlRCON SAND PROCESs. The chlorination ofZrOz producingfrom zircon sand process was investigated. The apparatus for this process from made of quarts glass. Zircon oxide was made briquets form wich added by cocas and saccharose. The chlorine gas was used in this process and Argon gas to release oxygen in the reactor. The mixed bed system was used in this process. The chlorination process carried out at 5000-1OOOOCtemperature 5 - 30 minutes time.

The optimum result of this investigation was temperature of9000C and time of25 minutes.

PENDAHULUAN

L

ogam zirkon dapat dipakai sebagai batao pembuatan kelongsong bahan bakar nuklir karena mempunyai sifat-sifat tertentu yang dapat memenuhi persyaratan yang diinginkan. Logam tersebut dapat diperoleh dari pasir zirkon yang mempunyai kadar zirkon lebih kurang 40 %. Sifat-sifat logam tersebut antara lain: mempunyai penampang lintang yang relatifkecil yakni 0,2 barn, tahan terhadap suhu tinggi, mempunyai struktur yang baik sehingga dapat mempennudah dalam pelepasan bahan bakar setelah habis dipakai(I,2). Logam zirkon dalam reaktor nuklir biasanya digunakan sebagai peralatan yang memerlukan persyaratan khusus misalnya untuk bejana tekan, tangki, pipa clan sebagai kelongsong batao bakar nuklir dalam bentuk aliasi(3). Persyaratan yang barns dipenuhi agar dapat dipakai sebagai bahan pembuatan kelongsong batao bakar nuklir antara lain mempunyai kemumian yang tinggi, kandungan Hfharus seminimal mungkin karena Hf mempunyai penampang lintang yang relatif besar yakni 115 barn, sehingga dapat mengakibatkan penyerapan neutron yang relatif cukup basar. Logam zirkon yang mumi nuklir untuk batao struktur reaktor, kandungan Hftidak boleh lebih besar dari 100prill,

karena setiap 100 ppm Hf akan dapat menaikkan penampang serapan neutron sebesar 0,01 bam(J).

Didalam pengolahan pasir zirkon menjadi zirkon ingot acta beberapa tahapan proses antara lain:

1. Pembuatan ZrOCIz.8H2Odari pasir zirkon 2. Pembuatan Zr02 dari ZrOCIz.8H2O 3. Pembuatan zirkon ingot dari Zr02

Pacta bagian pembuatan zirkon ingot dari Zr02 masih mengalami beberapa tahapan lagi antara lain: proses klorinasi zrO2 menjadi ZrCl4 , proses purifikasi ZrCl4 clan proses peleburan Zr sponge. Untuk proses klorinasi Zr02 menjadi ZrCI4, Zr02 dibuat dalam bentuk briket. Dengan bentuk briket ini diharapkan dapat meningkatkan efisiensi reaksi klorinasi tersebut. Pembriketan adalah suatu cara untuk memadatkan suatu batao yang mempunyai diameter kecil menjadi suatu bentuk padatan yang mempunyai diameter lebih besar, mempunyai kekerasan tertentu, porositas tertentu sehingga mampu menahan beban serta mudah dialiri gas. Kestabilan briket sangat dipengaruhi oleh ukuran butir, komposisi campuran, jumlah perekat clan suhu pemanasan. Dari beberapa pengaruh tersebut akan menentukan besamya porositas, rapat massa clan daya hantar

panas .

206 Bukll /l

Prosiding Pertemuan £Ian Presentasi ffmiall PPNY-BATAN Yogyakarta, 25-27 April

pemanas dimatikan. Setelah suhunya tercapai suhu kamar, gas argon dialirkan kembali selama 10menit untuk mengusir gas Ch yang masih tersisa. Kemudian alat dibuka clan basil sublimasi yang diperoleh diambil, ditimbang clan dianalisis kadar Zr nya dengan alat Spektrometer Pendar Sinar X. Demikianjuga briket yang masih tersisa ditimbang clan dianalisis kadar Zr nya. Percobaan diulangi lagi dengan variasi waktu sebagai berikut: 5 menit; 10 menit; 15 menit; 20 menit, 25 menit clan 30 menit.

Parameter suhu klorinasi

Parameter suhu klorinasi dilakukan dengan cara seperti pacta parameter waktu klorinasi hanya suhunya divariasi sebagai berikut: 500°C;600°C; 700°C; 800°C;900°C 950°C clan 1000°C.

HASIL DAN PEMBAHASAN

Parameter Waktu Klorinasi

(Berat briket: 7,00 g, jumlah briket: 3 bh, Suhu: 900°C, laju alir gas Ch 0,836 11m). Dari tabel 1 clan gambar 2 terlihat grafik

Tabell. _{Hubungan antara waktu dan berat} ZrCI4

hubungan antara waktu clanberat ZrC14.Berat ZrCI4 mula-mula naik kemudian turnn. Pacta waktu 5 sampai 25 menit mengalami kanaikan, yang diperkirakan karena reaksi gas klor dengan briket sudah berjalan dengan baik sehingga semakin banyak ZrCI4 yang terbentuk. Tetapi setelah waktu mencapai 30 menit basil ZrCI4sudah mulai berkurang . Hal ini karenajalannya reaksi antara Zr dengan gas Ch terhambat oleh adanya sisa briket setelah reaksi sehingga menghambat kontak antara gas Cb dengan briket. Hal ini dapat dibuktikan dari analisis jumlah ZrCI4 pacta waktu 30 menit lebih

1.28eratIgraml + 0.8 0.6 0.4 0.2 0 0 10 15 /0 25 Watillm/lill

-

8eral Zr -+- 8eralZrCl4 35 40 30

Gambar 2. Grajik Hubungan antara waktu dengan berat ZrC/4

rendah hila dibandingkan dengan waktu 20 menit clanbelum mencapai angka 0 berarti Zr dalam briket masih actaclanbelum habis hanya reaksinya yang terhambat. Jadi waktu yang optimum dicapai pactawaktu 25 menit.

Parameter Suhu Klorinasi

(Berat briket 7,00 gram, jumlah briket 3 bh, waktu 25 menit, laju alir gas Cb 0,836 Urn).

Dari tabel 2 clan gambar 3 terlihat bahwa Tabell. Hubungan antara suhu dan berat

ZrCI4

pacta suhu 500°C sampai dengan suhu 900°C grafiknya mengalami kenaikan clan setelah mencapai suhu 950°Cmulai mengalami penurunan. Hal ini disebabkan karena pacta suhu 500°C sudah mulai terjadi reaksi klorinasi clan setelah suhu mencapai 900°C reaksi klorinasi terjadi secara sempurna ini dapat dilihat pactabasil analisis bahwa berat ZrC~ yang terbentuk sebanyak 1,1037 gram, tetapi setelah suhu mencapai 950°C gas ZrCl4yang terbentuk tidak dapat menyublim dengan sempuma karena suhunya terlalu tinggi sehingga banyak gas ZrCI4yang ikut terbawa melalui gas huang. Jadi suhu optimum dicapai pactasuhu 900°C.

Sunarjo dkk ISSN0216-3128

No. Wah.1u Berat sublimasi Berat Zr Berat ZrCI4

(menit) (gram) (gram) (gram)

1 5 1,3176 0,1413 0,3612 2 10 1,5009 0,1610 0,4116 3 15 _2,0232 0,2170 0,5548 4 20 1,6410 0,1760 0,4499 5 25 4,0242 0,4317 1,1037 6 30 3,6990 0,3969 1,0147

No. Suhu Berat sublimasi Berat Zr Berat ZrCI4

°c _{(gram) (gram) (gram)}

1 500 0,2783 0,0298 0,0761 2 600 0,4770 0,0511 0,1306 3 700 1,6052 0,1722 0,4402 4 800 1,6880 0,1811 0,4630 5 900 4,0242 0,4317 1,1037 6 950 1,8340 0,1967 0,5039 7 1000 2,7718 0,2974 0,7603

Prosiding PertenUian dun Presentasi llmiah

PPNY-BATAN Yogyakarta, 25-27 April Buku II 205

Tujuan pembriketan tersebut selain untuk meningkatkan efisiensi reaksi antara rase padat dengan rase gas juga untuk mengurangi kehilangan bahan sewaktu pengumpanan kedalam alai klorinator. Pacta proses klorinasi terjadi reaksi sebagai berikut:

1/2ZrO2 + 1/2C + 02 +=t.1/2 ZrCI4 + CO (1)

ZrO2 + CO + 02 +=t.11zZrCI4 + CO2 (2)

1/2ZrO2 + 1/2C + Ciz ~1Iz ZrCI4 + 1/2CO2. (3)

Pactareaksi tersebut diatas untuk persamaan reaksi no.l berlangsung pacta suhu tinggi clan persamaan reaksi no.3 berlangsung pacta suhu antara 3500 --900°C. Dari reaksi tersebut ZrCl4 yang terjadi mula-mula berupa uap kemudian menyublim pacta suhu 331°C. Pacta skala laboratorium proses klorinasi ini dapat di1akukan dengan suatu pending in sistem tabling dengan panjang60 em(4).

Sifat-sifat dari ZrCl4 antara lain berbentuk serbuk berwarna putih, mempunyai titik sublimasi 331°C, titik leleh 438°C clan bila kena air akan terdekomposisi menjadi ZrOCb.8H2O serta larut dalam alkohol clan eter(4).Menurut Gilbert clan Morrison ZrCl4actayang berbentuk butiran padat clan kueh padaI. Dari beberapa bentuk tersebut y a n Keterangan: 1. Dapur Pemanas 2. Alat Sub/imasi 3. Tabung klorinator 4. Penyerap gas C/2 5. Flowmeter 6. Tangki gas Ch 7. Tangki gas argon 8. Regulator gay Ch 9. Regulator gas argon

10. Tempat pemasukan sanlfJel

Gambar 1. Rangkaian alat klorinasi ZrO2

tiTanpadat yang mempunyai densitas relatif besar clanbentuk yang lebih baik.

TAT A KERJA

A. Bahan 1. ZrO2 2. Kokas 3. Sukrose 4. Aquadest B. Alat 5. NaOH 6. Gas Argon 7. Gas Ch 8. Silikon Rubber 1. Satu Unit alai klorinator

2. Satu Unit alai analisis Spek.'trometerreDdaT Sinar X

3. Tirnbangan Elektronik 4. Satu Unit alai Ayakan 5. Pemanas (Furnace) 6. Mortar Porselin 7. Cawan Porselin 8. Satu Unit alai Ballmil 9. Sendok Porselin 10. Gelas Beker 11. Kantong Plastik C. Cara kerja

Parameter Waktu klorinasi

a h b

Untuk parameter waktu klorinasi mula-mula menyiapkan bahan berupa briket yang cara pembuatannya sebagai berikut: menimbang zrO2 sebanyak 87 gram, dengan ukLlran 0,09 mm, kokas sebanyak 9,75 gram dengan ukuran 2,12 mm clan sukrose sebanyak 3,25 gram dengan ukuran 0,30 mm. Kemudian ketiga bahan tersebut dicampur sampai homogen dalam gelas beker clan ditambah aquadest sebanyak 6 m!. Setelah homogen menimbang sebanyak 0,5 gram campuran tersebut dimasukkan kedalam alai Ballmil clan diputar dengan kecepatan 10 rpm selama 15 meDiI.

Setelah briket terbentuk ditimbang daTI

dipanaskan pacta suhu 120°C selama 2 jam clan

kemudian briket dimasukkan kedalam alai

eksikator. Diambil briket sebanyak 3 butir ditimbang clandimasukkan kedalam alai klorinator melalui temp at pemasukan sampe!. Setelah klorinator ditutup clan semua sambungan dirapatkan dengan silikon rubber, gas argon dijalankan clan pemanas dijalankan sampai suhu yang dikehendaki. Gas argon dimatikan clangas Ch dialirkan dengan kecepatan tertentu. Setelah waktu tertentu aliran gas Ch dihentikan daTI e n u k b u ISSN 0216-3128 _{Sunarjo dkk} a i k a d a

Prosiding Pertemuan don Presentasi Ilmiah

PPNY-BATAN Yogyakarta, 25-27 April Buku II 207

l.ZBmt (grllll) + O.B 0.6 0.4 O.Z 0 0 600 S. hiICI

-

Bmllr -+-Bm!lrCI4 1000 IZOO zoo 400 BOO

Gambar3. Grafik Hubungan antara suhu

dengan berat ZrC/4

KESIMPULAN

Dari percobaan yang telah dilakukan dengan menggunakan alat seperti tersebut diatas dengan batasan-batasan yang ada maka dapat diambil kesimpulan sebagai berikut: khorinasi zrO2 basil olahan pasir zirkon dengan alat klorinator yang terbuat dari gelas kuarsa dapat dilakukan. Waktu yang optimum adalah 25 menit clan suhu yang optimum adalah 900 °c.

UCAPAN TERIMA KASIH

Dengan selesainya penulisan laporan penelitian ini maka kami mengucapkan banyak terima kasih kepada semua pihak yang telah memberikan bantuannya sehingga penelitian ini dapat selesai.

DAFT AR PUST AKA:

I. BONY AMIN LUSTMAN AND

FRANK KERZE, JR. "The Metalurgy Of Zirconium", First Edition Mic Graw Hill Book Company New York, 1955. 2. FOSTER A.R. at a1."Basic Nuclear

Engineering" Third Edition Allyn and

Bacon Inc, Boston,London Sidney,

Toronto, 1977.

3. ANWAR MUZAWAR ata!. "Production

Of Hafnium Free Zirconium Tetra

Chloride", Pakistan.

4. GEORGE BRAUER "Hand Book Of

Preparative Inorganic Chemistry" Second

Edition Academic Press New York,

London, 1965.

TANYAJAWAB

Indra Suryawan

Hasi/ Pengamatan terhadap perubahan suhu don waktu langsung digrafikkan, sehingga gar is tidak tepat melewati titik dan kesalahan pengamatan kemungkinan cukup besOT.Apa tidak lebih baik dibuat suatu bentuk persamaan secara optimasi teknik terlebih dahulu ?

Sunarjo

Apabila dibuat bentuk persamaan secara optimasi teknik memang lebih bail<,tetapi pada umurnnya untuk basil proses seperti yang kami lakukan cukup demikian saja dalam pelaporannya. Ratmi Herlani

Pada proses klorinasi yang anda lakukan kelihatannya hanya mengandalkan 2 variabel suhu don waktu. Apakah ..ariabellain seperti kecepatan pengaliran gas Cll tidak terpengaruh ? (terutama

daTi segi ekonomis jika perlu) Sunarjo

Kecepatan pengaliran gas Ch memang berpengaruh dalam proses klorinasi. Tetapi kecepatan gas Ch belum kami pelajari pada penelitian ini.

Eric

J. Dilihat dari presentasi, ado perolehan Zr, mohon dijelaskan.

2. Kalau sudah ado zirkonium serbuk yang

dihasi/kan, dengan proses apa, mohon dijelaskan.

Sunarjo

1. Memang ada perolehan yaitu ZrCl4 yang berasal daTiklorinasi ZnO2

2. Zirkon tetra klorida yang dihasilkan dari proses Kroll

Sigit

pembuatan Bagaimana proses

ZnOCh8HlO daTipasir zirkon ?

Sunarjo

Pembuatan dari pasir zirkon adalah; Pasir zirkon dilebur dengan NaOH dalam suhu 800 °c, kemudian dilindi dengan H2O, padatannya dilindi dengan HCl, cairannya diuapkan daDdikristalkan akan menjadi ZrOCh.8H2O.

208 Buku II

Prosiding Pertemllan dun Presentasi llmiah PPNY-BATAN Yogyakarta. 25-27 April

Sri Sukmajaya

I. Alat analisa yang anda gunakan adalah XRF, dengan sumber eksitasi (MCA) mana don pada tenaga (KeV) berapa pengukuran zirkon ?

2. Kesimpulan anda antara lain menyebutkan

telah diperoleh kondisi proses optimum. parameter apa yang dijadikan dasar untuk

menarik kesimpulan ?

3. Dengan olaf analisa apa untuk menentukan

komposisi senyawa ZrCl4 ?

Sunarjo

1. Alat analisis yang digunakan adalah XRF dengan sumber eksitasi (MCA) Americium, pactatenaga(Kev) 13 KeY.

2. Parameter yang dijadikan dasar adalah waktu clansuhu klorinasi.

3. Dengan alat spektrografi emisi.