ANALISIS RADIONUKLIDA
137CS DALAM PELAT ELEMEN
BAKAR (PEB) U
3SI
2-AL DENSITAS 2,96 G/CM
3
PASCA IRADIASI
Arif Nugroho
1, Dian Anggraini
2, Noviarty
31,2,3Pusat Teknologi Bahan Bakar Nuklir-Badan Tenaga Nuklir Nasional Kawasan PUSPIPTEK Gedung No.20, Serpong 15314
Abstrak
ANALISIS RADIONUKLIDA 137Cs DALAM PELAT ELEMEN BAKAR (PEB) U3Si2-Al
DENSITAS 2,96 g/cm3 PASCA IRADIASI. Telah dilakukan analisis radionuklida 137Cs dalam Pelat Elemem Bakar (PEB) U3Si2-Al pasca iradiasi. PEB U3Si2-Al dipotong dengan ukuran 3x3x1,37 mm atau
setara 0,032 g, kemudian dilakukan pelarutan menggunakan larutan HCl 6 M dan HNO3 6 M. Larutan yang
dihasilkan kemudian disaring untuk memisahkan endapan dan supernatant, selanjutnya supernatan yang diperoleh ditepatkan volumenya menjadi 25 ml menggunakan air bebas mineral dan dikocok hingga homogen. Larutan PEB diambil 1 ml kemudian ditimbang beratnya dan dilakukan analisis radionuklida
137
Cs menggunakan spektrometer-γ. Metode analisis radionuklida 137Cs yang digunakan adalah metode ASTM E320-79 dan E692-00. Tujuan analisis radionuklida 137Cs digunakan untuk analisis burn up bahan bakar. Prinsip dasar metode ini adalah pengendapan radionuklida 137Cs melalui Cs-carrier sebagai pembawa dalam proses pengendapan pada temperatur dibawah 4oC, sebagai CsClO4 dari reaksi CsNO3
dengan asam perkhlorat. Aktivitas radionuklida 137Cs hasil pengendapan ditentukan dengan metode relatif menggunakan 137Cs standar, sehingga diperoleh kandungan radionuklida 137Cs dalam PEB U3Si2-Al pasca
iradiasi. Rekoveri metode pengendapan CsClO4 sebesar 96,87 ± 1,541%. Nilai rekoveri metode lebih baik
dari batas acuan ASTM sebesar 90%, hal ini menunjukkan bahwa metode ini akurat digunakan untuk analisis radionuklida 137Cs larutan PEB U3Si2-Al pasca iradiasi. Kandungan radionuklida 137Cs dalam
0,032 g PEB U3Si2-Al densitas 2,96 g/cm3 pasca iradiasi diperoleh sebesar 0,9586 ± 0,0373 ng.
Katakunci : Analisis radionuklida 137Cs, pengendapan CsClO4, spektrometer-γ.
Abstract
THE ANALYSIS OF 137Cs IN POST IRRADIATED FUEL ELEMENT PLATES (PEB) – 2.96
g/cm3 U3Si2-Al.The analysis of 137Cs in post irradiated fuel element plates (PEB) solution has been done by
dissolving the fuel element plates of U3Si2-Al which has size 3x3x1.37 mm or equal to 0.032 g, in 6M HCl
and 6 M HNO3 and then has been separated into the solution and supernatant. Therefore, the supernatant
has been added with free mineral water until the volume becomes 25 ml and has been made into homogenous solution. The analysis has been initiated by taking 1 ml of the solution, then has been weighed and has been analysed by using gamma spectrometer. The method of analysis is referred to E320-79 and E692-00 ASTM Methods which have basic method using Cs as carrier (as CsClO4) in the sedimentation process under 4oC
temperature as the product of reaction between CsNO3 and perchlorixc acid. The activity of 137Cs sediment is
investigated by comparison with the standard 137Cs until the concentration of 137Cs in the post irradiated-fuel element plates of U3Si2Al has been obtained. The recovery method of CsClO4 sedimentation method has
achieved 96.87± 1.54 %. This value is better than the ASTM reference limit at 90%. This means that the method is accurate to be used in 137Cs analysis in post-irradiated- fuel element plates (PEB) U3Si2-Al. The
result of analysis 137Cs in 0.032 g of post irradiated fuel element plates U3Si2-Al, which has density
2,96gr/cm3 is 0.9586± 0.0373 ng
PENDAHULUAN
Instalasi Radiometalurgi (IRM) terintegrasi dengan Bidang Pengembangan Radiometalurgi. Instalasi ini dalam SK Kepala BATAN mempunyai tugas untuk melaksanakan pengembangan radiometalurgi, analisis fisikokimia dan pemeriksaan material pasca iradiasi (Post Irradiation Examination Program, PIE Program) terhadap bahan bakar reaktor riset maupun bahan bakar reaktor daya beserta komponennya. Program uji pasca iradiasi meliputi pemeriksaan dan pengujian merusak dan tidak merusak. Salah satu pengujian merusak pasca iradiasi elemen bakar yang dilakukan adalah penentuan derajat bakar (burn up) bahan bakar reaktor riset[1].
Penentuan derajat bakar (burn up) 235U atau fraksi U secara mutlak sangat penting untuk mengetahui unjuk kerja elemen bakar yang telah diiradiasi, yang selanjutnya digunakan sebagai data masukan dalam pengembangan elemen bakar nuklir. Berdasarkan reaksi inti atom U, terdapat beberapa cara penentuan burn up dan salah satunya adalah dengan cara pengukuran komposisi isotop radioaktif dengan menggunakan spektrometer α dan γ. Salah satu isotop pemancar γ yang digunakan sebagai pemonitor pada penentuan burn up elemen bakar nuklir adalah isotop Cs. Diantara alasan pemakaian radionuklida 137Cs adalah mempunyai waktu paruh yang panjang sekitar 30,17 tahun serta tidak tergantung pada parameter lain yang terpisah dari spektrum netron[2]. Pelat elemen bakar (PEB) U3Si2-Al densitas 2,96 g/cm3 pasca iradiasi telah
berada di hotcell Instalasi Radiometalurgi (IRM) untuk dilakukan beberapa pemeriksaan dan pengujian, untuk menunjang kegiatan tersebut maka pada penelitian ini akan dilakukan analisis 137Cs dalam pelat bahan bakar nuklir tersebut guna mendapatkan salahsatu data yang diperoleh dalam perhitungan burn up U3Si2-Al. Hipotesa dari
penelitian ini adalah radionuklida 137Cs mempunyai waktu paruh sekitar 30,17 tahun, sehingga di dalam PEB U3Si2-Al tersebut diduga masih banyak
kandungan radionuklida 137Cs sebagai hasil fisi dari
235
U yang terdapat di dalam bahan bakar tersebut. Bahan bakar pasca iradiasi merupakan bahan yang mempunyai paparan yang sangat tinggi sehingga pengukuran tersebut sangat membahayakan keselamatan manusia. Oleh karena itu dibutuhkan sampel yang sangat kecil untuk memperoleh paparan radiasi yang diperkenankan. Untuk memperoleh keadaan tersebut salah satunya dilakukan pelarutan PEB dalam jumlah yang sangat kecil. Pelarut yang sesuai untuk pelarutan PEB U3Si2-Al adalah larutan HCl 6 M dilanjutkan
dengan larutan HNO3 6 M. Larutan HCl 6 M
digunakan untuk melarutkan bahan kelongsong dan matrik, selanjutnya pelarut kedua HNO3 6 M
digunakan untuk melarutkan serbuk bahan bakar (U3Si2). Pelarut ini sangat efektif untuk melarutkan
uranium pada PEB karena menghasilkan uranium terpungut melalui proses ekstraksi sebesar 98,55%[3]. Adapun reaksi pelarutan kelongsong AlMg2 dengan HCl sebagai berikut:
U3Si2 Al{AlMg} + 8 HCl → 2 AlCl3 + MgCl2
+ 4 H2↑ + U3Si2↓ (1)
Reaksi pelarutan serbuk bahan bakar U3Si2 dengan
HNO3 sebagai berikut:
U3Si2 + 6 HNO3 → 3 UO2(NO3)2 + 3 H2↑
+ 2 Si↓ (2)
Larutan uranil nitrat (UO2(NO3)2) yang dihasilkan
kemudian dilakukan analisis kandungan radionuklida 137Cs dengan cara pengendapan CsClO4 menggunakan ion Cs carrier (non-aktif) dan
keradio-aktifannya dianalisis dengan spektrometer-γ sesuai dengan metode ASTM E320-79[4] dan E692-00[5]. Pada penelitian ini pengaruh temperatur pengendapan sangat besar sehubungan dengan besarnya kelarutan atau tetapan kelarutan (Ksp) dari endapan tersebut. Kelarutan CsClO4 pada
temperatur 0oC adalah 0,8 g/100ml, dan pada suhu 25oC sebesar 1,974 g/100ml. Oleh sebab itu, proses pengendapan dilakukan pada temperatur tetap dibawah 0oC (menggunakan penangas-es atau ice-bath)[5].
Analisis kandungan radionuklida 137Cs dalam endapan CsClO4 dilakukan menggunakan
spektrometer-γ. Jumlah radionuklida 137Cs yang terkandung dalam sampel uji PEB U3Si2-Al dapat
dihitung menggunakan rumus[6]:
A = λ N (3) N = (4) W = (5) dengan N = jumlah atom radionuklida 137Cs A = aktivitas radionuklida 137Cs
= waktu paruh radionuklida 137Cs W = berat radionuklida 137Cs
BA Cs-137=Berat atom radionuklida 137Cs Na = Bilangan Avogadro
METODE
Bahan yang digunakan dalam penelitian ini adalah PEB U3Si2-Al densitas 2,96 g/cm3 pasca irradiasi
HCl dan HNO3 sebagai pelarut PEB U3Si2-Al,
larutan HClO4 sebagai pembentuk endapan CsClO4,
CsNO3 sebagai carrier, air bebas mineral sebagai
bahan pencuci endapan dan pelarut, dan aseton sebagai bahan penyerap air/pengering endapan CsClO4 yang terbentuk.
Peralatan yang digunakan adalah spektrometer-γ dari EG & G ORTEC dengan detektor HPGE, timbangan analitik, sentrifius, beaker gelas, labu takar, corong gelas, kertas saring, pipet, tabung reaksi, oven, serta alat pendukung keselamatan seperti can timbal, baju apron dan surveymeter.
Langkah kerja yang dilakukan dibagi atas dua bagian, yang pertama pelarutan PEB U3Si2-Al dan
yang kedua pengendapan CsClO4 dan pengukuran
menggunakan spektrometer-γ. 1. Pelarutan PEB U3Si2-Al
PEB U3Si2-Al densitas 2,96 g/cm3 dipotong
dengan ukuran 3x3x1,37 mm atau setara dengan berat 0,032 gram, selanjutnya dilarutkan menggunakan 5 ml HCl 6 M dan 5 ml HNO3 6 M. Endapan yang terbentuk
dipisahkan dari larutannya dengan penyaringan. Larutan yang diperoleh diencerkan menjadi 25 ml menggunakan air bebas mineral dan dikocok hingga homogen. Larutan diambil 1ml dalam botol plastik untuk dilakukan analisis radionuklida 137Cs dengan pengulangan pengukuran secara duplo. 2. Pengendapan CsClO4 dan pengukuran
menggunakan spektrometer-γ
Larutan PEB U3Si2-Al sebanyak 1 ml dituang
kedalam tabung reaksi, botol plastik dibilas menggunakan air bebas mineral sebanyak 2 ml selanjutnya dituang kembali ke dalam tabung reaksi. Sebagai bahan carrier ditambahkan serbuk CsNO3 sebanyak 100 mg ke dalam
larutan PEB kemudian diaduk sampai homogen. Selanjutnya larutan didinginkan menggunakan penangas es sehingga
temperatur percobaan diharapkan 0oC sesuai prosedur ASTM E320-79 dan E692-00, kemudian ditambahkan HClO4 70% sebanyak
2 ml dan dibiarkan sampai proses endapan CsClO4 menjadi sempurna selama 1 jam.
Selanjutnya dilakukan sentrifius selama 5 menit, dan dilakukan pemisahan supernatant dari endapan dengan menggunakan pipet. Supernatant dimasukkan ke tabung reaksi yang kosong sedangkan endapan dicuci dengan air bebas mineral dingin dan aceton. Endapan dikeringkan pada temperatur kamar, lalu ditimbang dan dicacah menggunakan spektrometer-γ. Dalam usaha untuk mendapatkan hasil secara kuantitas luas puncak radionuklida 137Cs sampel dibandingkan dengan luasan puncak radionuklida 137Cs standar yang telah diketahui aktivitas dan diukur pada energi 661 KeV.
HASIL DAN PEMBAHASAN
Pengamatan secara fisik proses pelarutan sampel uji PEB U3Si2-Al dengan pelarut HCl 6 M dilanjutkan
dengan larutan HNO3 6 M adalah warna larutan
kuning muda UO2(NO3)2 dan endapan warna
abu-abu Si. Waktu reaksi berkisar kurang dari 2 jam. Secara stokhiometri jumlah HCl dan HNO3 yang
digunakan untuk melarutkan PEB U3Si2-Al sudah
memenuhi proses reaksi pelarutan menjadi larutan uranil nitrat. Terhadap hasil larutan U3Si2-Al yang
diperoleh dilakukan analisis radionuklida 137Cs menggunakan spektrometer-γ.
Radionuklida 137Cs diendapkan dalam bentuk CsClO4, rekoveri metode pengendapan 137Cs
dilakukan melalui perbandingan berat endapan CsClO4 yang dihitung secara teoritis dengan berat
endapan CsClO4 dari hasil pengendapan CsNO3.
Data hasil perhitungan tersebut dapat dilihat pada Tabel 1.
Tabel 1. Data Berat Endapan CsClO4 (g) Dari Perhitungan Teori Dan Percobaan
Sampel Berat CsNO3,g Berat Endapan CsClO4 (teoritis),g Berat Endapan CsClO4 (percobaan),g Berat yang
hilang,g % rekoveri metode
Kode-1 0,100 0,1192 0,1142 0,0050 95,78
Kode-5 0,100 0,1192 0,1168 0,0024 97,96
Hasil rerata berat yang hilang = 0,0037 g 96,87 ± 1,541% Endapan CsClO4 diperoleh dengan menambahkan
larutan HClO4 pada larutan sampel CsNO3 pada temperatur dibawah 0oC. Adapun persamaan reaksi antara CsNO3 dan HClO4 adalah sebagai berikut:
CsNO3 + HClO4 → CsClO4↓+ HNO3 (6)
Berat endapan CsClO4 secara teoritis dihitung
berdasarkan stokhiometri menggunakan persamaan reaksi (7), dimana 0,1 g CsNO3 akan
menghasilkan endapan CsClO4 sebanyak 0,1192 g.
Hasil endapan CsClO4 yang diperoleh dari
percobaan terlihat mendekati nilai teoritisnya, jumlah CsClO4 yang tidak terendapkan (hilang)
dengan endapan. Nilai rekoveri metode pengendapan diperoleh sebesar 96,87 ± 1,541% lebih besar dari yang dipersyaratkan dalam ASTM E320-79 sekitar 90%[3].
Penentuan aktivitas radionuklida 137Cs dilakukan dengan menggunakan spektrometer-γ melalui perhitungan nilai cacah per detik dari luas spektrum 137Cs pada energi 661 Kev. Dalam penggunaan alat spektrometer-γ terlebih dahulu dilakukan kalibrasi energi. Kalibrasi energi dilakukan dengan menggunakan sumber standar Co-60 yang memiliki dua energi yaitu 1173,24 KeV dan 1332,5 KeV dalam waktu 1000 detik. Setelah alat spektrometer-γ dikalibrasi maka siap dipakai
untuk pengukuran sampel. Analisis kuantitatif dalam spektrometer-γ membutuhkan kalibrasi efisiensi. Efisiensi detektor dapat dihitung menggunakan rumus[5]:
Efisiensi detektor = x 100% (7)
dengan cps = cacahan pengukuran standar 137Cs dps = aktifitas standar 137Cs Y = fission yields
Data hasil perhitungan efisiensi detektor dapat dilihat pada Tabel 2.
Tabel 2. Data Hasil Perhitungan Efisiensi Detektor
Spesifikasi radionuklida 137Cs standar Nilai Aktivitas awal radionuklida 137Cs pada tanggal 1-11-1989,Bq 3,68.104 Aktivitas awal radionuklida 137Cs pada tanggal 16-8-2009,Bq 23368,8 Jumlah cacahan per detik radionuklida 137Cs dalam CsClO4
pada tanggal 16-8-2009,cps 26,2965 ± 0,235
Efisiensi detektor, % 0,1324 ± 0,0042
Perhitungan jumlah radionuklida 137Cs yang terkandung dalam sampel uji PEB U3Si2-Al ditentukan dengan mengukur radionuklida 137Cs dalam endapan CsClO4 yang dihasilkan. Endapan CsClO4 yang mengandung radionuklida 137Cs dicacah selama 4000 detik pada energi 661 KeV. Selanjutnya untuk mengetahui aktivitas radionuklida 137Cs yang terkandung dalam endapan CsClO4
maka jumlah cacahan per detik yang diperoleh dibagi dengan efisiensi detektor sesuai dengan persamaan (7). Jumlah radionuklida 137Cs yang terkandung dalam sampel uji PEB U3Si2-Al dapat dihitung menggunakan rumus persamaan (5), hasil perhitungan jumlah radionuklida 137Cs yang terkandung dalam sampel uji PEB U3Si2-Al dapat dilihat pada Tabel 3.
Tabel 3. Hasil Perhitungan Jumlah Radionuklida 137Cs Yang Terkandung Di Sampel Uji PEB U3Si2-Al
Sampel PEB U3Si2-Al
densitas 2,96 g/cm3
Nilai
Kode-1 Kode-5 rerata
Jumlah cacahan per detik radionuklida
137
Cs dalam CsClO4 pada tanggal
14-12-2009,cps
4,36 ± 0,03 4,48 ± 0,04
Aktivitas radionuklida 137Cs,Bq/ml sampel 3878,49 ± 150,60 3979,57 ± 155,00 Aktivitas 137Cs,Bq/g pelat 3030071 ±
117,658
3109038 ± 121,095 Jumlah atom (N) radionuklida
137 Cs,mol/atom 4160078132640 ± 161536304902 4268494367738 ± 166255068436 4214286250189 ± 163895686669 Berat radionuklida 137Cs,ng 0,9463 ± 0,0367 0,9709 ± 0,0378 0,9586 ± 0,0373 pekerjaan antara kode-1 dan kode-5 tidak jauh
berbeda, hal ini menunjukkan bahwa presisi metode pelarutan pelat elemen bakar U3Si2-Al dan
pengendapan CsClO4 cukup baik. Hasil analisis
radionuklida 137Cs dalam sampel uji PEB U3Si2-Al
diperoleh sebesar 0,9586 ± 0,0373 ng. Hasil yang diperoleh ini sangat kecil jumlahnya, kemungkinan disebabkan pengambilan cuplikan PEB U3Si2-Al
dengan kode S4k berada pada ujung PEB, sehingga
jumlah uranium yang terkandung dalam cuplikan kecil. Kemungkinan kedua adalah waktu penyimpanan sampel PEB U3Si2-Al telah
berlangsung selama ±15 th mendekati waktu paruh radionuklida 137Cs (30,17 th), artinya banyak radionuklida 137Cs yang sudah meluruh sehingga kandungan radionuklida 137Cs dalam sampel PEB U3Si2-Al menjadi sedikit.
KESIMPULAN
Analisis radionuklida 137Cs dalam Pelat Elemen Bakar (PEB) U3Si2-Al densitas 2,96 g/cm3 pasca
iradiasi telah dilakukan sesuai dengan metode standar ASTM E320-79 dan E692-00. Nilai rekoveri metode sebesar 96,87 ± 1,541% lebih baik dari batas acuan ASTM sebesar 90%, hal ini menunjukkan bahwa metode ini akurat digunakan untuk analisis radionuklida 137Cs dalam PEB U3Si2
-Al pasca iradiasi. Kandungan radionuklida 137Cs dalam 0,032 g PEB U3Si2-Al densitas 2,96 g/cm3
pasca iradiasi diperoleh sebesar 0,9586 ± 0,0373 ng.
UCAPAN TERIMA KASIH
Penulis mengucapkan terima kasih kepada rekan-rekan kerja kelompok fisikokimia dan bidang keselamatan kerja yang terlibat dalam proses pemindahan sampel dari hot cell ke laboratorium kimia.
DAFTAR PUSTAKA
1. http://www.batan.go.id/ptbn
2. S.AMINI, LUKMAN HAKIM, ANTONIO
GOGO, HUDI HASTOWO, AMIR
HAMZAH, J. SITORUS PANE, Analisis Fraksi Bakar Elemen Bakar Silisida (RISIE2) Secara Pengukuran 134Cs/137Cs, Proceedings Seminar Sains dan Teknologi Nuklir, PPTN-BATAN, Bandung, 21-22 Maret 1995.
3. SUTRI INDARYATI, YANLINASTUTI, Pemungutan Uranium Dari Gagalan Pelat Elemen Bakar U3Si2-Al Dengan Cara
Pelarutan, Prosiding Seminar Pengelolaan Perangkat Nuklir, PTBN-BATAN, Tangerang, 11September 2007.
4. AMERICAN STANDARD TEST
METHODS, ASTM E320-79, “Standard Test Methods for Cesium-137 in Nuclear Fuel Solutions by Radiochemical Analysis”. Standard Test Methods For Nuclear Material, USA, Vol.12.1,1990.
5. AMERICAN STANDARD TEST
METHODS, ASTM-E 692-00,”Standard Test Methods for Determining The Content of Cesium-137 inirradiated Nuclear Fuels by High Resolution Gamma-Ray Spectral Analysis”, Standard Test Methods For Nuclear Material,USA, Vol.12.1,2000.
6. WISNU SUSETYO, “Spektrometri Gamma Dan Penerapannya Dalam Analisis Pengaktifan Neutron”,Gadjah Mada University Press, 1988.
