frosiding Seminar ke-5 Reaktor Temperatur Tinggi
Yogyakarla, 22 Nopember 2000 ISSN: 0854 -8803
PENGARUH KONSENTRASI URANIUM DAN POLIVINIL ALKOHOL
TERHADAP KUALITAS BUTIRAN UO2 UNTUK BAHAN BAKAR REAKTOR
SUHU TINGGGI C II
Damunir: Sukarsono, Bangun wasito, Endang Nawangsih Pusat Penelitian clan Pengembangan Teknologi Maju -Batan
ABSTRAK
PENGARUH KONSENTRASI URANIUM DAN POLIVINIL ALKOHOL
TERHADAP KUALIT AS KERNEL UOz UNTUK BAHAN BAKAR REAKTOR SUHU TINGGI. Pengaruh konsentrasi uranium dan Polivinil alkohol(PV A) terhadap kualitas butiran UO2 untuk bahan bakar reaktor suhu tinggi telah diteliti. Butiran UO2 dibuat melalui pengendapan gel dengan proses gelasi internal. Larutan uranil nitrat yang mengandung uranium
100 g/1larutan, dinetralkan dengan ~OH 1M. Larutan diubah menjadi sol dengan menambahkan 60 g PV A/l larutan sambil diaduk clan dipanaskan pada suhu 80 °C selama 20 menit. Untuk mendapatkan gel berbentuk bola, larutan sol diteteskan ke dalam larutan medium ~OH 5 M. Gel yang terbentuk berupa bola kecil, lalu dicuci, disaring clan dipanaskan pada suhu 120 °C. Setelah itu gel dikalsinasi pada suhu 800 °C selam 4 jam, menghasilkan butiran U3Os. Butiran U3Os direduksi dengan gas hidrogen dalam media gas nitrogen pada suhu 800 °C selama 4 jam,menghasilkan butiran UO2. Dengan cara yang sarna dipelajari pengaruh konsentrasi uranium 150-250 g/1larutan dan PV A 40-80 g/1larutan. Kualitas butiran UO2 ditentukan dari sifat fisisnya berupa densitas, luas muka spesifik, volume total pori dan jari-jari pori memakai surface areameter dengan gas N2 sebagai absorben, clan ukuran butir dengan mikroskop optis. Hasil percobaan menunjukkan bahwa perubahan konsntrasi uranium dan PV A pada proses gelasi internal berpengaruh terhadap densitas, luas muka spesifik, volume total pori danjari-jari pori butiran oksida UO2.
ABSTRACT
THE INFLUENCES OF URANIUM CONCENTRATION AND POLYVINYLALCOHOL
ON mE QUALITY UO2 MICROSPHERE FOR FUEL OF HIGH
TEMPERATURE REACTOR. The influences of uranium concentration a~PVA on f~.e quality of UO2 microspheres for fuel of high temperature reactor have been investigated. The UO2 particles were prepared by gel precipitation using internal gelation prom-s. Uranyl nitrate solution containing uranium of 100 gil was neutralized using NH4OH 1 M The solution was changed into sol by adding 60 g PV All solution while stirred and heated up to 80 DC for 20 minutes. In order to find gels in sperical shape, the sol solution was dropped into 5 M NH~H medium. The formed gels were small spheres, was washed, screened and heated up to 120 DC. After that, the gels were calcined at 800 DC for 4 hours, resulting in UjOa spheres.
The U3Oa particles were reduced using H2 gas in a N2 media at 800 DC for 4 hours, yielded in UO2 spheres. Using a similar prosedure, the influence of uranium concentration of 150-250 g/l and PV A 40-80 g/l were studied. The qualities of UO2 particles were obtained by their physical properties ,i.e. density, spesific surface area, total volume of pores dan pore radius using surface areameter and N2 gas used as absorbent, and the particle size was observed using optical microscope. The result showed that the changing of uranium and PV A concentrations on the internal gelation affected the density, specific surface area, total volume of pores and pore radius of UO2 particles.
Prosiding Seminar ke-5 Reaktor Temperatur Tinggi
Yogyakarta, 22 Nopember 2000 ISSN.. 0854 -8803
PENDAHULUAN
Salah satu pengembangan reaktor daya tipe maju adalah reaktor suhu tinggi (RTT)
yang dapat dimanfaatkan sebagai sumber listrik clan panas. Reaktor ini memiliki
keselamatan melekat yang ,. handal, menggunakan grafit sebagai moderator clan.. berpendingin g~s helium, beroperasi pada suhu tinggi (1120-1350 °C) pada bahan
bakarnya, sedangkan temperatur pendingin yang keluar dari reaktor dapat
mencapai 950 °c. Perkembangan reaktor tersebut disertai pula perkembangan teknologi
bahan bakar
RTT yang dikembangkan di Inggris, Jerman, bahan bakarnya sepertiBelanda, Rusia clan Cina berbentuk bola, sedangkan bahan bakar yang dikembangkan di Amerika Serikat clan Jepang berbentuk blok prisma segi enam dengan partikel bahan
bakar terletak dalam batang vertikal (1,2).
Bahan bakar RTT berupa partikel-partikel berlapis berbentuk bola, bagian terdalam dalam setiap butir terdapat beberapa butiran UO2 kecil bulat berbentuk bola.
Butiran UO2 tersebut mempunyai densitas tinggi, kompak clan tidak mudah pecah pada suhu tinggi clan dilapisi dengan pirokarbon (PyC) berpori, agar dapat menampung basil
fisi. Di luarnya adalah lapisan pirokarbon dengan kerapatan tinggi untuk mengungkung
basil fisi, lalu lapisan silikon karbida sebagai penghalang mekanik clan kimia pada suhu tinggi, clan terluar adalah pirokarbon lagi sebagai penahan mekanik untuk bahan bakar kernel UO2 tipe TRISO (3 ) .
Butiran UO2 dapat dibuat melalui proses pengendapan gel, salah. satu di
antaranya adalah dengan proses gelasi internal Proses gelasi internal dapat dilakukan dengan menggunakan uranil nitrat sebagai umpan gelasi clan zat aditif sebagai pemadat
(solidifikasi) seperti polivinil alkohol (pV A), hidrofurfural clan derivatif selulose.
Polivinil alkoh~l banyak digunakan karena dapat bereaksi sempuma dengan uranium(4). Agar mudah membentuk butiran gel U-PV A, larutan uranil nitrat dicampurkan dengan
PV A, kemudian diteteskan ke dalam larutan medium amonium hidroksida. Butiran gel
memadat selama gerak jatuh karena terjadi reaksi antara butiran gel dengan molekul amonia. Kemudian gel dicuci, dipisahkan clan dikeringkan. Butiran gel yang sudah
kering dikalsinasi untuk menghasilkan butiran U30S, kemudian direduksi menjadi butiran UO2 dengan H2 pada suhu 700-800 °C. Perubahan butiran uranium dioksida menjadi bahan bakar kernel seperti diagram alir pada Gambar 1(4,5).
Prosiding Seminar ke-5 Reaktor Temperatur Tinggi
Yogyakarta, 22 Nopember 2000 ISSN: 0854 -8803
L~~~
../ PYA.
.,L
',...,
/
Aditif
/
.-wL~~-;Y
1
~.,/;~NO31Ii7.0
7
-~""
/ I~propan?l
/
l
S~~or&anik/'
,.,
~L~~~~~~~I
+
.,.,L:~~;~~~77
[;iJ
Diagram alir pembuatan butiran VO2 lewat pembuatan gel V-PV A (3-5) Gambar 1
Kualitas butiran UO2 hasil reduksi butiran U30g di atas dapat ditentukan dari
sifat fisis clan kimia seperti densitas, luas muka, ukuran butir, porositas, kadar air,
ketakmurnian clan lain -lain. Kualitas butiran oksida uranium tersebut
dipengaruhi
oleh beberapa variabel, misalnya banyaknya uranium dan PV A yang digunakan. JikaProsiding Seminar ke-5 Reaktor Temperatur Tinggi
Yogyakarta, 22 Nopember 2000 ISSN: 0854 -8803
jumlah PV A yang digunakan besar sedang uraniumnya kecil akan terjadi kenaikan kekentalan larutan sol. Akibatnya sulit digelasikan dalam larutam amonium hidroksida,
clan gel yang terbentuk tidak bulat clan ada ekornya. Sebaliknya jika jumlah PV A yang
digunakan sedikit clan uraniumnya banyak, menyebabkan pencampurannya tidak
sempuma, proses pembentukan gel banyak mengalami kegagalan clan gel yang terbentuk banyak yang pecah saat samapi didasar kolom gelasi. Kerusakan gel juga
terjadi pada proses kalsinasi, gel mudah pecah clan butiran oksida V30g akan mengalami kerusakan clan pecah menj adi serbuk oksida uranium sebelum dilakukan
reduksi dengan hidrogen. Kondisi tersebut mempengaruhi kualitas butiran oksida VO2
terutama sifat fisis clan otomatis berpengaruh pada kuahtas bahan bakar kernel VO2. Tujuan penelitian ini adalah mempelajari pengaruh perubahan konsentrasi
uranium clan PV A terhadap kualitas butiran oksida VO2.
TATAKERJA
Bahan Kimia
Bahan Kimia yang digunakan terdiri atas larutan uranil nitrat hasil pelarutan UO2
Perancis. P VA clan bahan kimia yang lain.
Ala!
Alat yang digunakan terdiri dari:
1 Alat proses pembuatan gel, berupa kolom panjang, dibawahnya berupa labu
penampung butiran gel clan untuk ageing
Surface areameter NaV A-IOOO sebagai alat analisis luas muka, jari pori-pori clan volume pori total dan densitas
3
Potensiograf Metrohm sebagai alat analisis uranium clan kadar nitrat.4.
5
pH Meter Beckmann sebagai alat pengukuran keasaman larutan
Mikroskop Optis sebagai analisis ukuran butir, penampang muka gel clan butiran
oksida uranium.
CARA KERJA
L Pengaruh konsentrasi uranium
Larutan uranil nitrat yang mengandung 100 g V/l dimasukkan kedalam gelas pial a 250 ml, ditambah amonium hidroksida sampai perbandingan ion amoniumlion nitrat = 0, 6 clan 30 ml larutan 60 g PV All, larutan diaduk selama 20 menit sambil
Prosiding Seminar ke-5 Reaktor Temperatur Tinggi
Yogyakarta, 22 Nopember 2000 ISSN: 0854 -8803
dipanaskan pada suhu 80 °C supaya terbentuk sol Agar butiran gel berbentuk bola,
larutan sol diteteskan ke dalam larutan medium ~OH 5 M pacta suhu kamar (27-28 °C) dengan menggunakan jarum suntik. Gel yang dihasilkan direndam dalam
larutan medium tersebut selama 24 jam, lalu dicuci dengan ~OH 2,5 % clan air bebas mineral masing-masing sebanyak tiga kali. Gel dikeringkan pacta suhu 120 °c, lalu
dikalsinasi pacta suhu 800 °c selama 4 jam untuk mendapatkan butiran U30g. Jika butiran V30g tidak mengalami kerusakan selama kalsinasi, proses dilanjutkan ke reduksi
pada suhu 800 °C selama 4 jam dengan gas hidrogen dalam medium gas nitrogen
sehingga didapat butiran VO2 Setelah percobaan selesai, percobaan diulangi untuk kadar uranium 150, 200, 250, 300 dan 400 g/l. Butiran oksida VO2 hasil reduksi
tersebut diukur densitas, luas muka spesifik, jari-jari pori dan volume pori total secara serempak menggunakan surface areameter analizer NaV A 1000, dengan gas nitrogen
sebagai absorben. Penampang permukaan clan bentuk butirannya
diamati dengan
mikroskop optis.
11 Pengaruh Konsentrasi Polivinil alkohol
Dengan cara yang sarna seperti di atas, percobaan diulangi dengan
rnernvariasikan 40, 80, 100, 120 clan 140 g PVA/I.. Masing-rnasing Iarutan PYA
ditambahkan ke dalam Iarutan uranil nitrat yang rnengandung 100 gUll clan diaduk selarna 20 rnenit pada suhu 80 °c, kernudian didiarnkan sarnpai suhu Iarutan sarna
dengan
suhu kamar.
BASIL DAN PEMBABASAN
Tabel 1 clan Gambar 2 menunjukkan bahwa butiran UO2 hasil reduksi dari butiran oksida U30g mempunyai sifat fisis ( densitas, luas muka spesifik, jari-jari clan
volume total pori-pari-pori ) berbeda. Perbedaan tersebut disebabkan oleh perbedaan
jumlah uranium yang digunakan sebagai umpan gelasi. Untuk gel berkadar uranium besar clan PV A kecil, dalam proses gelasinya, gerak jatuh tetesan gel relatif cepat,
sehingga gel terbentuk kurang sempurna clan gel mudah pecah. Sebaliknya untuk gel berkadar uranium kecil clan PV A juga kecil, proses gel~sinya banyak mengalami
kegagalan, bentuk gel tidak baik(ada ekor) clan pada pemanasan suhu tinggi
menghasilkan butiran oksida uranium berpori-pori besar. serta mudah pecah menjadi
Prosiding Seminar ke-5 Reaktor Temperatur Tinggi
Yogyakarta. 22 Nopember 2000 ISSN: 0854 -8803
serbuk oksida uranium sebelum dilakukan reduksi Akibatnya kualitas butiran VO2
terutama densitas, luas muka spesifik, volume total pori clan jari-jari pori berubah
seperti terlihat pada Tabell clan Gambar 2.
Tabell
Hasil analisis sifat fisis butiran UO2 pada variasi kadar uranium mengguna kan surface aria meter analizer NOV A-IOOO.Kadar
Uranium Hasil Analisis fisis butiran U02
Densitas
Diameter
butiran UO2 ( ):.tm)No
(giml)
~!L
10,926 10,574 9,984 9,010 100 150 200 2500,762
0,858
0,873
1,241813
839
825
827
2
3 4 2 0.5 M~
-
U U~
-0 t-.~ 0 c.. .Qj E ~ 0>
0.4 0.3 0.2 0.1 1 0 100 150 200 250 Perubahan Uranium,g/lGambar 2. Hubungan antara perubahan kadar uranium dengan volume jari-jari pori butiran UO2.
total
clanSelain itu, pada Tabel 1 clan Gambar 2terlihat bahwa butiran oksida UO2 hasil reduksi
oksida U30g dengan kadar 100 gUll mempunyai densitas paling besar dibndingkan
163 ~ Surface area
Soesifik
1.81.6 1.41.2 c 0 ... ~~
iii~
~
.~ 0 Q. .~ ~ I .~ ~ ~Prosiding Seminar ke-5 Reaktor Temperatur Tinggzo
Yogyakarla, 22 Nopember 2000 ISSN: 0854 -8803
dengan butiran oksida dengan kadar uranium lebih besar. Hal ini karena selarna proses reduksi butiran U30g mengalami kerusakan akibat pemanasan. Hasil analisis terbaik
berasal dari hasil
proses gelasi dengan kadar uranium sebesar 100 g /1 larutan clanPV A sebesar 60 g/1, dengan densitas butiran V02, 10,926 g/ml, luas muka spesifik,
0,762 m2fg, diameter butiran, 813 J.tm, volume ori total, 0,205 e-O3 ccfg, clan jari-jari
,241 ~m.
pan:Pada perboaan dengan perubahan variabel PV A terlihat bahwa kekentalan larutan meningkat.
kenaikan
jumlah
PV A menyebabkanAkibatnya kekentalan
tersebut, bentuk gel U-PV A setelah diteteskan dalam larutan medium ~OH berbentuk pipih, bulat clan lonjong. Pada Tabel 2 clan Gambar 3 ditunjukkan
perbedaan sifat fisis butiran UO2 yaitu densitas, luas muka spesifik, volume pori total dan jari-jri pori hasil reduksi butiran U3Og. Butiran U3Og di hasilkan dari gel variasi PV A yang dibuat dari 100 ml dengan kadar uranium = 100 g/l clan kadar PV A
bervariasi antara 40 -80 g/l pada suhu operasi 80 °C. Untuk jumlah PV A diatas 60 g
PV NI, pencampuran antara uranil nitrat dengan PV A tidak sempurna clan gel yang
dihasilkan bentuknya pipih clan berekor. Sedangkan pada jumlah PV A di atas 60
giPV All, kekentalan larutan sol menjadi besar, akibatnya gel yang dihasilkan
bentuknya loncong. Selanjutnya pacta proses kalsinasi gel menjadi oksida U308 clan reduksi U308 menjadi U02, butiran oksida uranium tersebut banyak mengalami
kerusakan clan mempunyai pori-pori relatif besar. Hal ini kemungkinan disebabkan
oleh dekomposisi senyawa organik (PV A) yang tidak terikat oleh uranium, tetapi
terkungkung dalam jaringan kompleks U-PV A. Dari hasil penelitian ini, hasil analisis terbaik berasal dari proses gelasi sol-gel urania yang mengandung 100 g/l dan 60 g
PV NI. Densitas butiran UO2 yang dihasilkan 10,926 g/l, luas muka spesifik 0,638
m2/g, diameter butiran 813 ~m, sedangkan volume pori total 1,214 e-O3 (;c/g danjari-jari pori 0,3 5 ~m. Nickel (4) dan Zimmer(5), mempeladanjari-jari sifat fisis butiran oksida UO2
hasil reduksi butiran U3Og dengan campuran 4 % Vol H2 dengan 96 %Vol N2 pada suhu 850-900 °c. Nickel dan Zimmer memperoleh hasil butiran oksida UO2 yang
telah disintering dengan densitas sebesar 95 % densitas teoritis(DT), luas muka spesifik
sebesar 1-2 m2/g dan ukuran distribusi pori-pori sebesar 2-5~m.
Prosiding Seminar ke-5 Reaktor Temperatur Tinggi
Yogyakarla, 22 Nopember 2000 ISSN: 0854 -8803
1
Gambar 3. Hubungan antara kadar Polivinil alkohol dengan volume total clan jari pori-pori butiran UO2
Menurut persyaratan sesuai dengan pustaka (2-4), yaitu densitas, diameter dan ukuran distribusi pori-pori butiran UO2 setelah disintering, masing-masing adalah 95
% DT, 500-800 ~m dan 2-5~m. Dalam penelitian ini ukuran diameter butiran masih
Prosiding Seminar ke-5 Reaktor Temperatur Tinggi
Yogyakarla, 22 Nopember 2000 ISSN: 0854 -8803
clan ukuran distribusi pori butiran UO2 tersebut masih terlalu besar, perlu dilakukan
penelitian lebih lanjut.
KESIMPULAN
Dari hasil Percobaan clan pembahasan diatas dapat disimpulkan sbb:
1. Perubahan konsentrasi uranium clan polivinl alkohol berpengaruh terhadap kualitas
UO2
2. Kualitas butiran UO2 terbaik berasal dari gel PV A dengan kondisi faktot;cnetralisasi
LNH4 + ]/[NO3-] = 0,6, suhu 80 °C dengan kadar uranium = 100 g/l dan kadar PV A
=60 g/l. Sifat fisis butiran UO2 tersebut adalah densitas = 10,926 g/ml, luas muka
spesifik = 0,693 -0,762 m2/g, ukuran butir = 813-1834 ~m, volume pori total=
1,214 e-3 cc/g danjari-jari pori = 0,205 -0,35 Ilffi
SARAN
Mengingat diamater clan ukuran butiran UO2 masih terlalu besar, serta banyak butiran yang pecah saat pemanasan, maka perlu dilakukan penelitian lebih lanjut.
UCAPAN TERIMA KASm
Penulis mengucapkan banyak terima kasih kepada Drs. Nurwidiyadi yang telah
banyak membantu dalam analisis sifat fisis butiran UO2 menggunakan Surface araa nalizer NaV A -1000 clan rekan-rekan yang lain sampai selesainya p~~litian clan
penulisan makalah ini.
DAFTARPUSTAKA
1. SYAUKAT. A., "HTR Kogenerasi Panas dan Listrik", Pro siding Seminar ke 4
Reaktor Temperatur Tinggi dan Teknologi Nuklir , Pusat Pengkajian Tekno~ogi
Nuklir BATAN, Jakarta, 1999.
, SANTA.A.S., PURWADI.D., "Kajian Bahan Bakar RTT", Pro siding Seminar ke 4 Reaktor Temperatur Tinggi dan Teknologi Nuklir , Pusat Pengkajian Teknologi Nuklir BATAN, Jakarta, 1999.
PURWADI.W..
2.
't'"
Prosiding Seminar ke-5 Reaktor Temperatur Tinggi
Yogyakarta, 22 Nopember 2000 ISSN: 0854 -8803
DJOKOLELONO, M., SOENTONO,S., SUSANTO.B.G., "Studi Penggunaan Reaktor Suhu Tinggi Untuk Produksi Listrik dan Proses Industri di Indonesia ",
lr, PPNY
3
Prosiding PPI Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan clan Teknologi Nukli
BAT AN, Yogyakarta, 1997.
NICKEL,H., "Development of Coated Fuel Particles, KFA Contribution
4
Within
The Frame of The Germany High Temperature Reactor Fuel Development Program ", Kernforscunganlagle, Julich, KF A, Jul-687 -R W, pp 1-12, August 1970.
ZIMMER,E., GANGULY, C., BORCHARDT,J and LANGEN,H., "SGMP
5
Advanced Method For Fabrication Of Vo2 and Mox Fuel Pellets", Journal of
Nuclear Material, 152(1988) 169-177, North-Holland, Amterdam.
DISKUSI:
I. PERTANYAAN: (Jr. Utaja -P2PN)
Judul" Pengaruh konsentrasi Uranium terhadap kualitas" dengan hasil" Hasil
.
percobaan
menunjukkan
Hasil seperti itu adalah pengertian umum.JAWABAN: (Damunir)
Penulis tidak sependapat dengan saudara penanya, karena pada alenia terakhir
dalam abstrak dituliskan bahwa hilsil percobaan menunjukkan bahwa
perubahan konsentrasi uranium dan PV A pada proses gelasi Internal
.
berpengaruh terhadap densitas, luGS muka spesifik, volume total pori dan jari-jari pori butiran oksida UO2. Hasil terse but adalah hasil analisis sifat fisis dan
kualitas butiran UO2 menggunakan Surface area meter analizer NOVA-lOOO,
dengan gas nitrogen sebagai absorb en. Hasil ini menunjukkan hubungan an tara judul, isi makalah dan kesimpulan yang signifikan, jadi bukan pengertian secara
umum.
.#'-..
Prosiding Seminar ke-5 Reaktor T emperatur Tinggi
Yogyakarla, 22 Nopember 2000 ISSN ..0854 -8803
II. PERTANYAAN: (Dra.Hidayati, M.T -P3TM)
.Kalau dilihat dari judul, abstrak, pembahasan clan kesimpulan sepertinya tidak/kurang ada korelasinya. Iudul Pengaruh konsentrasi uranium clan
PV A. ...Dst, hasilnya sifat fisisnya tadi saya lihat dirata-rata. Mestinya tidak
dirata-rata clan dicari kondisi yang terbaiknya atau pengaruhnya, misalnya makin besar konsentrasi /makin kecil konsentrasi U& PV A kualitas kernelnya
makin baik atau makin jelek.
Dan mohon pengaruh /hasil terbaiknya
ditunjukkan dalam abstraksm maupun kesempulan sehinggga ada,kesuaianantara judul , abstrak clan kesempulan.
JAWABAN: (Damunir)
.
Judul, pembahasan dan kesimpulan sudah terdapat hubungan( korelasi) yang
signifikan. Dalam akbtraks dijelaskan hubungan antara judul, pembahasan dan
kesimpulan dengan ringkas. Penyelasanlebih lengkap dapat dilihat dalam
pembahasan. Hasil analisis sifat fisis butiran UO] tersebut tidak dirata-rata
secara keseluruhan, yang dirata ratakan adalah hasil analisis yang dihasilkan
pada kondisi terbaik yaitu pada kondisi proses gelasi internal dengan kadar 100 gUll don 60 g PVAII. Pada kondisi ini, menghasilkan butiran UO2
dengan densitas paling besar, volume total pori don jari pori-pori paling kecil
tetapi tidak dituliskan secara numerik dalam abstrak.
