PENETPs.PAN :Pa233 SECARAKUANTITATIF MENGGUNAKAN SPEKTROMETRI GAMMA ABSTRAK ABSTRACT PENDAHULUAN

Prosiding Pertemuan dan Presentasi llmiah

P3TM-BA TAN, Yogyakarta 14 -15 Juli 1999 Buku II 49

S3(:J

PENETPs.PAN :Pa233

SECARAKUANTITATIF

MENGGUNAKAN

SPEKTROMETRI

GAMMA

Sukirno, Sudarmadji, J. Jati Pramana

P3TM-Batan, Jl. Babarsari Katak Pas 1008. Yagyakarta 55010

ABSTRAK

PENETAPAN Pa233 SI:CARA KUANTlTA TlF MENGGUNAKAN SPEKTROMETRl GAMMA. Telah dilakukan penetapan konsentrasi protaktinium 233 dengan menggunakan spektrometer r yang dilenqkapi dengan detektor Ge (Li). Protaktinium diidenfikasi melalui puncak spektrum gamma Pa 33 pada tenaga 0,2750, 0,3001, 0,3119, 0,3405, 0,3754, 0,3985 dan 0,4158 MeV. Selanjutnya, Pa233 ditetapkan secara kuantitatif menurut prosedur analisis spetrometer gamma secara absolut (kalibra~:i % efisensi -tenaga) menggunakan puncak spektrum gamma pa233. Torium seberat 0,046, 0,065, dan 0,083 gram diiradiasi dengan netron, selama 12 jam dalam fasilitas Lazy Susan dengan fluks netron sekitar 1,01x1011 n cm-2.s-1, berturut-turutmenghasilkan Pa233 sebesar 5,988; 2",520 dan 29,890 jig. Hasil pengukuran batas deteksi minimum untuk radionuklida Pa233 dengan menggunakan peralatan spetrometer r adalah 6,57 X 10 -6 jig

ABSTRACT

THE QUANTITATIVE DETERMINATION OF pa233 BY USING GAMMA SPECTROMETRY. Detennination of protact.inium-233 concentration has been carried out by using r spectrometer equioped with a Ge (Li) (:Jetector. The protactinium was identified from gamma spectrum peak of

2.13

Pa at the enewy of 0.2750, 0.3001, 0.3119, 0.3405, 0.3754, 0.3985 and 0.4158 MeV. Furthennore, pa23 was quantitatively detennined by using gamma spectrometer analysis of absolute method (calibration of % efficiency -energy) and gamma spectrum of pa233. Thorium of 0.046, 0.065 and 0.083 gram was irradiated with neutrons for 12 hours in Lazy Susan facility with neutron flux of 1.01x1011 n cm-2 S-I, which yields pa233 of 5.988; 21.520 and 29.890 flg resgectively. The result of the measurement of the minimum detection limit for radionuclide of Pa 33 using r spectrometE~r equipment was 6.57 x 10 -6 flg.

PENDAHULUAN

sebagai

bahan pembiak yang dapat diubah menjadi

bahan fisil melalui proses

penangkapan

netron yaitu

unsur yang dapat belah melalui proses penangkapan

netron. Isotop torium 232 apabila dibombardir

dengan netron akan berubah dengan basil mayor

yang diharapkan

U233

yang merupakan bahan fisil,

reaksinya dapat

ditulis seperti dibawah ini(I.2).

-p

Th232

(n y) Th233

~

Pa233 ~ U233

, 27,4h

Isotop Pa233 tidak stabil yang meluruh men~hasilkan U233 yang mempunyai umur para 1,62 x 10 tabun daD japat dipisahkan secara kimia. Pa233 sebelum dipisahkan secara kimia perlu diketahui kadar yang terjadi secara kuantitatif. Salah satu cara untuk menentukan konsentrasi Pa233 adalah dengan menggunakan spektrometri y. Dengan dapat menetapkan Pa23 secara kuantitatif dengan basil yang akurat, diharapkan basil penetapan ini ak~ P a233 dengan umur paro 27,4 hari dapat dihasilkan

dengan menggunakan fasilitas reaktor nuklir melalui iradiasi Th232 dengan netron termal. Pa233 meluruh den~an memancarkan zarah 13 menghasil-kan isotop U 33, yang dapat belah sehingga penting bagi industri nuklir. U233 saJllgat penting sebab memiliki tampang lintang yang bes;J.r clan dihasilkan daTi bahan fertil yang berlimp;:Ih clan lebih murah harganya dibandingkan dengan uranium. Pengem-bangan reaktor yang menggun;lkan torium dengan bahan fisil U233 terutama karena harga eta (11) yaitu banyaknya pel~asan netron per netron yanffi diabsorpsi(l), U 3 lebih tinggi dati pada PU23 maupun U23S.

Torium akan tidak mengandung bahan dapat belah sererti uranium yang mengandung bahan fisil U23. Seperti telaJl diketahui torium

ISSN 0216-3128 Kimia Nuklir

jarak sumber ke permukaan detektor Ge(Li) ada1ah 12 cmo Ka1ibrasi tersebut diper1ukan untuk mempermudah ana1isis kuantitatif spektroskopi nuk1ir. Penetapan Pa233 secara kuantitatif di1akukan secara abso1ut sehingga sangat diper1ukan ka1ibrasi efisiensi pada masing-masing tenaga, ditentukan berdasarkan rumus(3,4):

dilanjutkan untuk pemisahan Pa233

dari iradiasi

torium (Th231 pada penelitian lebih lanjut. Dengan

demikian dapat diperoleh bahan fisil dengan cara

yang relatif lebih mudah bila dibandingkan dengan

pemisahan

isotop secara

fisis U235

dari U238.

Untuk menentukan Pa233 digunakan

spektrometri y yang mempunyai kepekaan sangat

tinggi. Selain berperan penting dalam analisis

pengaktivan

netron, tentu saja dapat dipakai sebagai

penentuan berbagai radio isotop secara kualitatif

maupun kuantitatif. Spektrometer gamma dapat

didefmisikan sebagai suatu cara pengukuran dan

identifIkasi zat-zat radioaktif

dengan jalan

mengamati

spektrum karakteristik yang ditimbulkan

oleh interaksi foton gamma yang dipancarkan zat

radioaktif tersebut dengan materi detektor(3).

Spektrometer gamma merllpakan suatu metoda

pengukuran yang bersifat nisbi sehingga sebelum

suatu perangkat spektrometer

y dapat dipakai untuk

melakukan analisis alat tersebut perlu dikalibrasi

lebih dahulu secara cermat dan teliti. Ada 2 macam

kalibrasi yang perlu dila1<:ukan,

yaitu kalibrasi

tenaga dan efisiensi. Kalibrasi tenaga diperlukan

untuk tujuan analisis kuantitatif spektroskopis

nuklir. Setelah kalibrasi tenaga dilakukan secara

berulang-ulang dan didapatkan yang mantap dan

mempunyai ketelitian tinggi maka dapat dilakukan

pengukuran. Sedangkan kalibrasi

efisiensi

diperlukan untuk mempermudah

analisis kuantitatif

secara absolut dalam spektrometer

gamma. Sebelum

penentuan unsur secara absolut dapat dilakukan,

efisiensi detektor sepektrom(~ter

y harus ditentukan

terlebih dahulu. Sarna s(~perti dalam banyak

pengukuran lain, deteksi sinar y tidak dapat

dilakukan dengan efisiensi 100 %. Sepektrometer

y

hanya mampu memberikan laju cacah c yang

merupakan fraksi dari A. Suatu sumber radioaktif

akan memancarkan radioaktif kesegala arah

sedangkan detektor nuklir mempunyai ukuran

tertentu, sehingga hanya sebahagian

saja dari sinar

radioaktif dapat diterima oleh detektor. Disamping

itu tidak semua radiasi nuklir yang mengenai

detektor dapat

menghasilkan

:pulsa

listrik.

L(E)

AxI(E)

% e(E)== xlOO% ₍₁₎

dengan:

%E (E) = efisiensi detektor untuk pengukuran

sinar

y dengan

tenaga

E

A = aktivitas absolut dari radionuklida yang diukur

I (E) = intensitas

absolut sinar y dengan

tenaga E.

L(E) = integralluas puncak dengan

tenaga E

Kemudian dapat dibuat kurva hubungan %E dengan

E. Puncak sinar y dari cuplikan dengan tenaga

tertentu dapat diketahui

efisiensi

absolut

pencacahannya dengan menggunakan kurva

tersebut.

Karena aktivitas relatif dapat diamati (yaitu

integral luas puncak) maka harga absolutnya dapat

dihitung dengan

rumus(3):

(2)

cps

dps=~

dengan;

dps = disintegrasi

per detik

cps = cacah (net) per detik

Setelah kalibrasi

dilakukan

secara

berulang-ulang

dan didapatkan hasil yang mantap

dan mempunyai ketelitian yang tinggi maka dapat

dilakukan pengukuran

cuplikan.

Ditimbang 0,046, 0,065 dan 0,083 g dari

Th(NO3)4

5H2O dalam vial polietilen dan kemudian

ditutup rapat. Torium dalam vial yang tertutup rapat

diiradiasi dalam fasilitas Lazy Susan dengan tluks

netron 1,01 x lOll n/cm2/s,

selama 12 jam. Setelah

selesai iradiasi dilakukan pendinginan selama satu

minggu kemudian

dilakukan pencaCahan

cuplikan.

Cuplikan dicacah dan diamati pada unit

spektrometer

y, dengan

jarak cuplikan radioaktif ke

permukaan detektor adalah 12 cm. Diidentiflkasi

puncak-puncak

sepektrum utama pa233,

yaitu pacta

tenaga 0,2750, 0,3001, 0,3119, 0,3405, 0,3754,

0,3985 dan 0,4158 MeV. Dicatat semua para meter

yang diperlukan untuk analisis kuantitatif. Untuk

menentukan berat Pa233

secara absolut digunakan

rumus(5):

TATA KERJ~l

Bahan dan alate Th(NO3)4.5H2O

(Merck), NBL

109A dan lOA, Can1puran

U & Th dalan1 pasir

monas

it daTi New Brunswich Laboratory, USA,

Reaktor nuklir Kartini, Seperangkat alat cacah

spektrometer

'Y,

Timbangan Ohaus GT 410, Vial dan

Perisai timbal

A.M

Nf<1>crS (3)

w=

dengan:

W = berat nuklida yang diperhatikan (g)

A = disintegrasi

per detik (dps)

Cara kerja

Dilakukan kalibrasi efisiensi clan tenaga dengan menggunakarl sumbe:r multi gamma Eu 152,

Kimia Nuklir Sukirno, dkk

Prosiding Pertemuan dan Presentasi llmiah

P3TM-BATAN, Yogyakarta 14-15 Juli 1999 Buku II

₅₁

dan intensitas

absolutnya. Karakteristik tenaga sinar

y terhadap efisiensi absolut dengan sumber

multigamma EU152

dapat dilihat pada tabel 5. Jarak

sumber radioaktif cuplikan ke detektor sangat

mempengaruhi

efisiensi deteksi. Makin dekat jarak

antara cuplikan dari detektor maka makin besar

harga efisiensi

deteksi.

0,5 , -," 'r""'.'~~::

M = berat atom, gram

N = bilangan Avogadro (6,02.1023) f = intensitas absolut (%)

S = faktor kejenuhan (I -e"Alij <I> = fluks netron (n/cm2/s) 0" = tampang lintang (barn)

Berat atom, bilangan Avogadro, tampanr lintang netron, umur para, dapat dilihat pacta tabel(6 . Penentuan batas deteksi minimum (MDL = Minimum Detection Limit) unsur dengan menggunakan spektrometer 'Y dihitung berdasarkan rumus(7): I

~

-03OJ . c:

..

OJ 0,2

-w 0,1 0 0.1

\:

(4)

~

~

~. -"-~ ,...,- ..~~,.-:-:-l 0,3 0,5 0,7 0,8 1,1 1;3 t,5 t.1 Ten a 9 a (MeV)

Gambar 2: Kurva kalibrasi efisiensi absolut. Apabila dibuat plot tenaga sinar 'Y versus efisiensi absolut basil perhitungan masing-masing:~ akan didapatkan suatu garis lengkung regrasi, d?ri tenaga rendah dengan efisiensi besar menuju tenaga yang lebih tinggi dengan efisiensi absolut yang lebih rendah, dapat dilihat pacta gambar 2, Kurva yang terjadi adalah kurva kalibrasi efisiensi absolut. Nampak bahwa pacta daerah tenaga rendah (E < 0,5 Me V) efisiensi akan naik dengan kenaikkan tenaga sinar 'Y yang dideteksi sedangkan pacta daerah (E > 0,5 MeV) berlaku sebaliknya, efisiensi justru akan turun oleh kenakkan tenaga sinar 'Y. Efisiensi merupakan perbandingan jumlah cacah radiasi yang dapat diterima oleh sistem terhadap jumlah cacah radiasi yang dikeluarkan oleh sumber cuplikan radionuklida, dengan berbagai koreksi yaitu antara lain jarak cuplikan-detektor, cacah latar, hamburan balik dan sebagainya.

Untuk menetapkan Pa233 kuantitatif secara absolut dengan spektrometer gamma, diidentiflkasi melalui puncak-puncak spektrum utama pa233 yaitu pacta tenaga sinar 'Y 0,2750, 0,3001, 0,3119, 0,3405, 0,3754, 0,3985 dan 0,41585 MeV. Puncak-puncak spektrum utama sinar 'Y Pa233 dapat dilihat pacta gambar 3. Melalui tenaga sinar 'Y tesebut dapat dilihat pacta tabel tenaga(6), diketahui intensitas absolutnya masing-masing spektrum.

Tabel 6 merupakan data intensitas absolut pacta tenaga masing-masing spektrum tenaga sinar 'Y,

untuk lebih jelas dapat dilihat pacta gambar 3 yang merupakan puncak-puncak spektrum dari Pa233. Sedangkan untuk mendapatkan %e dari pacta pa233, yaitu dengan cara memplotkan masing-masing tenaga sinar 'Y Pa233, yaitu pacta gambar 2 sehingga setiap tenaga sinar 'Y mempunyai %e yang berbeda juga. Cara lain untuk mendapatkan %e bisa melalui dim ana;

CMDL = konsentrasi minimum unsur yang diperhatikan (Jlglg)

Csld = konsentrasi unsur dalam standar acuan (Jlglg) Net = Cacah netto

Sebagai standar acuan dipakai standar dengan kode NBL II0A clan IO9a dar'i New Brunswich

Laboratory, USA.

HASIL

DAN PEMB./\HASAN

~

...W'

/

Karakteristik radionuklida standar sumber multigarna europium-l52 EUlS2 dapat dilihat pacta tabel 4. Apabila dibuat plot tenaga sina,r y versus nomor salur puncak serapan total masing-masing akan didapat suatu garis lurus., dapat dilihat pacta garnbar 1, yang merupakan kurva kalibrasi tenaga. Dari data tabel 1, lewat perhitungan regresi linier diperoleh persamaan : Y = 1993.,3 X + 2.04

Y= nomor salur dan X = tenaga sedangkan koefesien korelasi (r) = 0,9999 3.500 . 3.0CJ) 2.500 ~ Y=1993,3 X + 2,04 ~ 2.0CJ) R = 0,9999 OJ 1.500 1.0CJ) 500

/

0

~

~

~

~

~

...

'-"- --~ 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 t,4 t,8 Tenaga(MeV)

Gambar 1.. Kurva kalibrasi tena~~a

Untuk memperoleh ~malisis kuantitatif

secara absolut dalam spektrometer y diperlukan kalibrasi efisiensi. Melalui peihitungan dengan

menggunakan persamaan (I) didapat harga-harga

efisiensi pada setiap tenaga sinar y yang digunakan

1,2

ISSN 0216-3128

Prosiding Pertemuan dan Presentasi /fmiah P3TM-BATAN, Yogyakarta 14-15Juli 1999

52 _{Buku II}

0,25 0.3 0.35 0,4 0,45 0,5

Gambar 3:Spektrum puncak pd33 berbagai tenaga

sinar-y

dengan teknik analisis yang cukup handal.. Pengujian metoda dilakukan dengan menganalisis unsur yang ada dalam standar acuan dengan kode NBL 110A dan 109A. Hasil analisis kemudian dibandingkan dengan nilai sertifikat, seperti dilihat pada tabel 3. Hasil perhitungan untuk standar dengan kode NBL 110A, kadar Th 10,4 ppm clan terbentuk Pa233 seberat 0,00344 I.1g, mempunyai penyimpangan 4,86 % dan NBL 109 dengan kadar Th 105,2 ppm clan terbentuknya Pa233 seberat 0,0348 I.1g, mempunyai penyimpangannya 1,82 %. Penyimpangan tersebut tidak lebih dari 10 % ini berarti metoda ini cukup dapat diandalkan.

Tabel3. Data hasil pengukuran penyimpangan dan batas deteksi untuk penetapan Pa-233.

Tabell.

Data hasil penerutuan Pa233 melalui

puncak tenaga sinar-y, berbagai

berat Th.

INBL110AI 10.4 Penetapan lewal E-y I , 160,34 924,21 98,14 14,42 28,76 32.69 Th=O~ CDS! d~ Th = 9,083 g -cps I dps 11,01 0,00344 4,86 6571n.1; NBL 109A 105,2 107,12 0,03482 1,82 ,. u'

Pada tabel 3 dapat dilihat batas deteksi ninimum konsentrasi radionuklida Pa233. Untuk mengetahui gambaran sejauh mana harga konsentrasi terkecil yang dapat terdeteksi dengan metoda cara spektrometri gamma. Perhitungan yang dipakai untuk menghitung batas deteksi minimum dengan menggunakan persamaan (4). Pengukuran batas deteksi minimum menggunakan standar sertiflkat NBL IIOA dengan konsentrasi Th sebesar I 0,4 ~g , clan setelah diiradiasi radionuklida Pa233 yang terjadi seberat 3,44.10-4 ~g, dengan barns deteksi minimumnya melalui perhitungan adalah

-6 6,57.10 ~g.

~

448,66 1268,25 1298,32 1298,10 1302,54 1233,14 1223.83 0,2750 0,3001 10,3119 10.3405 10,3754 0.3965 0,4158 I 12,61 228,40 1291,13 137,39 i 20,09 39,24 44,22

KESIMPULAN

1

2

Protaktinium-233 dapat dibuat dan ditetapkan dengan ketelitian tinggi serta dapat diandalkan melalui alat spektrometer y.

Penetapan Pa233 secara kualitatif maupun kuantitatif melalui spektrum puncak-puncak tenaga 0,3001, 0,3119, 0,3405, 0,3754, 0,3965 dan 0,4158 MeV, yang berbeda temyata menunjukkan basil yang kira-kiara sarna sehinggga baik presisi maupun penyimpangannya dapat dihandalkan dengan menggunakan alat spektrometer y.

Konsentrasi Pa233 yang terjadi seberat 3,44.10.3 Jlg daTi stadar NBL-II0A mempunyai batas deteksi minifi'um sebesar 6,57.10-6 Jlg.

3.

Temyata penetapan F'a233 melalui puncak E-y 0,2750 MeV selalu menghasilkan penyim-pangan daTi penetapan puncak-puncak lainya. Dimana disintegrasi per detik (dps) yang dihasilkan

melalui persamaan (2) lebih kecil selalu, dapat

dilihat pada label 1, hal ini dist~babkan pada tenaga tersebut adanya iterferensi puncak-puncak radionuklida lainnya yang mempunyai tenaga yang sangat berdekatan. Hal ini dapat diatasi dengan melakukan pemisahan radiokimia yaitu dengan kopresipitasi menggunakan MnO2 sebagai pengemban(l). Sebaliknya pene:tapan Pa~33 melalui puncak 0,3001 sampai dengan 0,4158 MeV pada umumnya menghasikan cac:ah absolut yang berdekatan satu sarna lain. Dengan demikian dalam rerata basil penetapan yang ber~LSal daTi ke 6 puncak spektrum sinar gamma dapat dilihat pada label 2 dibawah ini. Hasil penetaparl kuantitatif secara absolut (J.lg) Pa233 dengan basil sangat kecil, namun Pa233 dapat dibuat dan ditetapkan dalam ketelitian cukup tinggi dan dapat ,diandalkan dengan menggunakan alat spektrometri y

Tabel2. Data basil aktivitas rerata dan penetapan pa233 secara kuantitatif

DAFTAR

PUSTAKA

.DODDING,J. W.,et al., Separation

and

Purifica-tion of A gram of Protactinium-233.,

IDO-Kimia Nuklir Sukirno. dkk

ISSN 0216-3128 ! 643,38 1809,59 1806,79 1824,16 1814,70 1682,49 ~55,86 18,58 279,65 1661,77 176,56 25,55 49,29 54,75 948,36 2211,96 2333,87 2343,78 2307,91 2113,40 2049,70

Prosiding Perlemuan den Presenta1:i Ilmiah

P3TM-BATAN, Yogyakarla 14 -15 Juli 1999 Buku If

Tabel 6.

Data intensitas absolut daD % efisiensi Pa233

17007., U.S. Atomic Energy Commission

(1964)

DANIEL. S. JOHN and EDWAED. C.T.,

Formation of U-232 During The irradiation of

Thorium., DP-297., u.s. Atomic Energy

Commission

(1958)

SUSETYO WISNU., Spektrometri Gamma.,

Gajah Mada universit}' Press., Yogyakarta

(1988)

KUT and A.F. AKGUN., "An aplication of

marinel1i geometry in gamma ray

spectro-metry"., Intern, J, Environ. Anal. Chern (1985)

LEDDICOTTE. G. W., et al., The Use of NAA

In Analytical Chemistry., USA (1958)

GERHARD ERDTMANN., The gamma-ray

of

the radionuclides,

New York. (1979)'

WISJAHUDIN, SUKIRNO, SUMIYATNO.,

"Analisis Kadar As, Fe daD Co Pada Cuplikan

Tanah Di Daerah Semenanjung

Muria"., RPI,

PAIR, Batao, Jakarta (1997)

~~

0,2715 0,3001 0,3119 0,3405 0,3754 0,3965 0~158

~

0,2332 0,2179 O,212C 0,1941 0,1879 0,1802 O.1§§0 labs(%) 0,84 5,80 33,70 3,88 0,59 4,29 ~,59

3

4.

5,

6.

TANYA JAWAB

LAMPIRAN

Tabel4. Data kalibrasi tenaga menggunakan EU1S2

Darsono

~ Rumus batas deteksi yang anda sajikan itu nampaknya lain sekali, karena batas deteksi anda tergantung dengan standar. Padahal batas deteksi itu tergantung dengan sistem instrumentasi analisis. Tolong saudara jelaskan ?

Sukirno

~ Benar apa saudara katakan batas detekri tergantung dengan sistem instrumenasi analisis. Sedangkan untuk menguji batas detekri digunakan cup/ikan standar yang sudah pasti diketahui kadarnya, dan rumus batas deteksi yang tertu/is pada cara kerja merupakan kutipan dari pustaka (7) ha/ama.'! 132.

Asmedi. S.

~ Lepas dari aspek keilmiahan dari penelitian ini, apa sebenarnya yang menjadi "ultimate goal" dari penetapan Pa-233 secara kuantitatif

Sukirno

~ Menambah keterampilan analisis menangani Pa-233 dari hasi/ aktivasi netron terma/ dengan menggunakan instrumen spektrometri gamma sebagai la/at ana/isis.

ISSN 0216-3128 Kimia Nuklir