EVALUASI PEMBUATAN
99Mo HASIL REAKSI (n,
) TERHADAP
SASARAN MoO
3ALAM DI PRR – BATAN PERIODE TAHUN 2006 -
2011
Sriyono, Hotman Lubis, Abidin, Herlina, dan Hambali Pusat Radioisotop dan Radiofarmaka – BATAN
Gedung 11, Kawasan Puspiptek, Serpong, Tangerang Selatan 15314 Telp. 021-7564131, Fax. 021-7564131, e-mail : sriyonoprr@batan.go.id
ABSTRAK
EVALUASI PEMBUATAN RADIOISOTOP 99Mo HASIL REAKSI (n,) TERHADAP SASARAN MoO3 ALAM DI PRR – BATAN PERIODE TAHUN 2006 - 20011.
Molibdenum-99 (99Mo) adalah radioisotop yang mempunyai waktu paro (t½) 66 jam dan meluruh dengan memancarkan β
membentuk radioisotop Teknesium-99m (99mTc). Radioisotop 99mTc merupakan radioisotop waktu paro pendek (t½ = 6 jam) dan pemancar gamma murni pada energi 140 KeV sehingga cocok untuk pencitraan di bidang kedokteran nuklir. Lebih dari 80% radioisotop medik di dunia untuk diagnosa berbagai jenis penyakit menggunakan 99mTc. Radioisotop 99Mo biasanya diproduksi melalui reaksi pembelahan inti uranium-235 (235U) dan iradiasi neutron terhadap sasaran MoO3 baik alam maupun diperkaya
98
Mo hingga >98% di dalam teras reaktor. Dalam makalah ini dilaporkan evaluasi kegiatan pembuatan 99Mo untuk keperluan penelitian dan pengembangan untuk penyiapan radioisotop medik 99mTc dalam rangka menopang kebutuhan 99mTc dalam negeri. Pembuatan 99Mo di Pusat Radioisotop dan Radiofarmaka-BATAN dilakukan dengan metode aktivasi neutron termal terhadap sasaran MoO3 alam di dalam reaktor G.A. Siwabessy. Dari kegiatan tersebut diperoleh radioisotop 99Mo dengan keradioaktivan 0,35 – 34,5 Ci dan mempunyai aktivitas jenis sekitar 0,6 – 1,6 Ci/g Mo pada saat end of irradiation (EOI) yang mana bisa digunakan untuk penyiapan 99mTc melalui metode kolom kromatografi berbasis poly zirconium compound, metode ekstraksi pelarut methyl ethyl ketone dan kolom kromatografi alumina serta digunakan sebagai perunut radioisotop untuk uji kapasitas serap material berbasis zirkonium (MBZ).
Kata kunci : Molibdenum-99, Teknesium-99m, Molibdenum (VI) oksida alam.
ABSTRACT
EVALUATION OF 99Mo RADIOISOTOPE PRODUCTION BY (n,) REACTION OF NATURAL MoO3 TARGET IN PRR–BATAN PERIOD OF 2006 - 2011.
Molybdenum-99 (99Mo) is a radioisotope which has a half life (t½) for 66 hours and decays by β -
emitting to form Technetium-99m (99mTc). The radioisotope has short half life (t½ = 6 hours), and pure gamma radiation at 140 KeV so that suitable for nuclear medicine imaging. More than 80% of medical radioisotopes in the world for diagnose of various types of diseases use 99mTc. Molybdenum-99 radioisotopes were usually produced by the fission reaction of uranium-235 (235U) and neutron activation of MoO3 target both natural and enriched 98Mo up to >98% in the reactor core. In this paper, it was reported the evaluation of 99Mo production activities for research and development for preparation of medical 99mTc radioisotopes in order to fulfill domestic demand. Preparation of 99Mo in the Center for Radioisotope and radiopharmaceutical-BATAN have been done by thermal neutron activation method of natural MoO3 targets in the G.A. Siwabessy reactor. The activity obtained 99Mo radioisotope with radioactivities 0.3 to 34.5 Curies and had specific activity around 0.6 – 1.6 Ci/g Mo at the end of irradiation (EOI) which could be used for 99mTc preparation by column chromatography method based poly zirconium compound, methyl ethyl ketone solvent extraction and
alumina column chromatography method and also used as radioisotope tracer to test the adsorption capacity of material based on zirconium (MBZ).
Key words : Molybdenum-99, Technetium-99m, Natural Molybdenum (VI) oxide
PENDAHULUAN
olibdenum-99 (99Mo) adalah suatu isotop dari unsur molibdenum yang selama ini diproduksi menggunakan sasaran uranium pengkayaan tinggi (high enriched uranium = HEU). Saat ini hanya enam reaktor nuklir di dunia yang memproduksi 99Mo yaitu High Flux Reactor (HFR) di Belanda, National Research Universal (NRU) di Kanada, Belgium Reactor (BR2) di Belgia, Safari-I di Afrika,Osiris di Perancis dan Maria di Polandia. Usia reaktor-reaktor tersebut rata-rata sudah melebihi 47 tahun dan perlu dilakukan penjadualan kembali (rescheduling). Sekarang kepedulian tentang usia, keamanan dan kendala operasi reaktor meningkat menyusul publikasi serangkaian masalah teknis dan rencana shutdown yang terjadual dengan baik.[1]
Radioisotop Teknesium-99m (99mTc) adalah radioisotop anak dari 99Mo, mempunyai waktu paro pendek (t½ = 6 jam), pemancar gamma
murni pada energi 0,140 MeV sehingga cocok untuk pencitraan di bidang kedokteran nuklir dan mempunyai sifat fisik dan kimia yang mudah bersenyawa dengan sediaan radiofarmaka untuk mendiagnosa berbagai jenis penyakit. Di Amerika Serikat, penggunaan 99mTc untuk keperluan diagnosa mencapai kira-kira 50.000 diagnosa per hari.[2, 3]
Radioisotop 99mTc diperoleh dari hasil peluruhan 99Mo waktu paro panjang (t½ = 66 jam)
dan telah dilaporkan ada empat metoda pemisahan
99m
Tc dari radioisotop induk 99Mo yaitu : Kolom kromatografi berbasis alumina, ekstraksi pelarut menggunakan methyl ethyl ketone, sublimasi teknesium heptoksida, dan elusi dari gel metalik molibdat.[4]
Sebagai radioisotop induk, 99Mo dapat diproduksi dengan dua cara yaitu melalui reaksi pembelahan inti uranium-235 (235U) dan penangkapan neutron terhadap sasaran MoO3 baik
alam maupun diperkaya 98Mo hingga >98%. Cara yang pertama bisa diperoleh radioisotop 99Mo dengan aktivitas jenis yang tinggi (>104 Ci/g Mo) namun memerlukan teknologi yang mahal dan sangat rumit serta menghasilkan limbah radioaktif dalam jumlah yang besar. Disamping itu berdasarkan Kongres Amerika Serikat penggunaan uranium pengkayaan tinggi (HEU) untuk bahan bakar reaktor riset dan produksi 99Mo saat ini telah
pemakaian untuk senjata nuklir.[5] Berdasarkan pertimbangan tersebut, maka cara kedua melalui penangkapan neutron terhadap sasaran MoO3 alam
bisa merupakan pilihan karena proses pembuatannya yang mudah, murah dan tidak menimbulkan limbah radioaktif waktu paro panjang, meskipun radioisotop 99Mo yang dihasilkan mempunyai aktivitas jenis (specific activity) rendah sekitar 0,6 – 1,6 Ci/g Mo pada saat end of irradiation (EOI).
Di beberapa negara telah dikembangkan pembuatan 99Mo dengan cara iradiasi neutron terhadap sasaran MoO3 alam untuk mendapatkan
radioisotop medik 99mTc. Tanase, dkk. telah melaporkan pembuatan generator 99Mo/99mTc berbasis poly zirconium compound sedangkan Sankha Chattopadhyay, dkk. telah melakukan ekstraksi 99Mo dengan methyl ethyl ketone untuk memperoleh radioisotop 99mTc. Pusat Radioisotop dan Radiofarmaka-BATAN juga sedang melakukan penelitian dan pengembangan pembuatan radioisotop medik 99mTc dari radioisotop 99Mo dengan cara kolom kromatografi dalam bentuk generator 99Mo/99mTc berbasis penyerap zirkonium dan cara ekstraksi pelarut.
TATA KERJA
Bahan dan peralatan
Bahan yang digunakan sebagai sasaran dalam kegiatan ini adalah serbuk MoO3 dari E.
Merck, Sigma-Aldrich dan Mitsuwa’s Pure Chemicals Japan, Sodium hidroksida dari E. Merck dan aquabidest dari IPHA-Indonesia. Sedangkan ampul kuarsa diperoleh dari dalam negeri, wadah sasaran dan kapsul iradiasi dari bahan aluminium derajad nuklir tipe JIS A-1050 dipasok dari Jepang. Untuk penimbangan sasaran MoO3
digunakan neraca analitik ACCULAB Type ALC– 110 4, seperangkat alat las acetylene digunakan untuk penutupan ampul kuarsa, Las argon TELWIN type Super Tic 180 AC/DC untuk penutupan wadah dan kapsul iradiasi serta dose calibrator ATOMLABTM 100-plus digunakan untuk pengukuran keradioaktivan 99Mo. Untuk mengukur kemurnian radionuklida digunakan spektrometer gamma yang dilengkapi dengan multi channel analyzer dari ORTEC, detektor Germanium kemurnian tinggi GAMMA-X HPGe, DSPEC-LF
M
COOLERII dan UPS Model : NTP-1000 s/d 5000 L. Spektrometer gamma tersebut telah dikalibrasi dengan sumber standar 152Eu dan 133Ba.
Cara Kerja
Preparasi Sasaran MoO3
Sebanyak 0,5 – 34 g serbuk MoO3 alam
dikemas dalam ampul kuarsa yang ukurannya disesuaikan dengan jumlah sasaran yang akan diiradiasi kemudian ditutup dengan cara pengelasan menggunakan las acetylene. Selanjutnya ampul tersebut dimasukkan ke dalam wadah dari bahan aluminium derajat nuklir ukuran diameter luar 25,4 mm dan panjang disesuaikan dengan massa sasaran yang akan diiradiasi kemudian bagian bawah dan atas wadah tersebut ditutup dengan cara pengelasan menggunakan las argon lalu dilakukan uji kebocoran dengan cara uji gelembung (bubble test). Apabila ditemukan adanya kebocoran maka wadah aluminium tersebut harus dilas ulang atau jika perlu diganti. Jika tidak ditemukan kebocoran selanjutnya wadah tersebut dimasukkan ke dalam kapsul iradiasi yang terbuat dari bahan aluminium derajat nuklir dengan ukuran diameter 3,14 mm x panjang 450 mm yang bagian bawah ditutup dengan pengelasan sedangkan bagian atas ditutup dengan tutup berulir.
Kapsul iradiasi tersebut selanjutnya dikirim ke reaktor G.A. Siwabessy PRSG-BATAN Serpong dengan melampirkan isian formulir iradiasi dan formulir pengujian kapsul iradiasi dari Bidang Radioisotop - PRR. Kemudian diiradiasi di fasilitas iradiasi Central Irradiation Position (CIP) selama waktu yang terkontrol pada daya 15 MW.
Perlakukan Sasaran MoO3 Pasca Iradiasi Pasca iradiasi, kapsul iradiasi dipindahkan dari fasilitas iradiasi di reaktor ke fasilitas hotcell radioisotop melalui transfer channal yang terhubung pada kedua fasilitas tersebut. Di dalam hotcell kapsul iradiasi dibuka tutupnya menggunakan kunci sok 12 mm kemudian wadah aluminium dikeluarkan dan dipotong menggunakan pemotong pipa (tube cutter) selanjutnya ampul kuarsa dipotong menggunakan pemotong mekanik untuk mengeluarkan sasaran MoO3 teriradiasi lalu
dimasukkan ke dalam sebuah erlenmeyer dan dilarutkan dengan larutan NaOH 6N yang jumlahnya tergantung dari berat sasaran MoO3 yang
diiradiasi.
Larutan 99Mo yang dihasilkan selanjutnya di cuplik dan diukur radioaktivitasnya menggunakan dose calibrator ATOMLAB 100-plus pada dial 180 dan kemurnian radionuklida dianalisa/diketahui dengan menggunakan spektrometer gamma. Kemudian, larutan 99Mo
tersebut siap digunakan untuk keperluan penelitian dan pengembangan.
HASIL DAN PEMBAHASAN
Unsur molibdenum di alam mengandung isotop 98Mo dengan kelimpahan 24,13% dan isotop lainnya berupa 92Mo(14,84%), 94Mo(9,25%),
95Mo(15,92%), 96Mo(16,68%), 97Mo(9,55%) dan 100Mo(9,63%). Isotop-isotop tersebut apabila
diaktivasi dengan neutron akan membentuk radioisotop berupa 99Mo (t½ = 66 jam), 93Mo (t½ =
3,5x103 tahun) dan 101Mo (t½ = 14,6 menit).
Isotop-isotop tersebut mempunyai tampang lintang untuk reaksi (n,) masing-masing sebesar 0,13 barn; <0,006 barn; 0,016 barn; 14,5 barn; 1,0 barn; 2,2 barn dan 0,199 barn seperti pada Tabel 1. [6]
Pada Tabel 1 terlihat hanya ada 3 jenis radioisotop yang terjadi namun hanya radioisotop
99Mo yang dominan terjadi karena kelimpahannya
di alam 24,13% dan penampang lintang (cross section) 0,13 barn. Radioisotop 93Mo kemungkinan terbentuknya kecil karena penampang lintangnya kecil hanya < 0,006 barn dan maktu paronya panjang (3,5 x 103 tahun) sedangkan radioisotop
101Mo bisa terbentuk namun waktu paronya pendek
(14,6 menit) jadi akan cepat meluruh.
Pusat Radioisotop dan Radiofarmaka – BATAN dari tahun 1997 - 2011 telah melakukan proses iradiasi sasaran Molibdenum oksida (MoO3)
alam sebanyak 93 kali untuk membuat radioisotop
99Mo yang digunakan untuk keperluan penelitian
dan pengembangan. Dalam makalah ini penulis hanya menampilkan hasil proses pembuatan radioisotop 99Mo selama periode tahun 2006 - 2011 seperti pada Tabel 2 dan Gambar 2. Dalam pembuatan radioisotop 99Mo digunakan bahan sasaran MoO3 alam yang beratnya bervariasi dari
0,5 – 34 gram disesuaikan dengan kebutuhan dan dihasilkan radioisotop 99Mo dengan radioaktivitas total sebesar 0,35 – 34,50 Ci (Pada saat EOI). Reaktor G.A. Siwabessy mempunyai fluks neutron 1014 n/cm2/detik bisa digunakan untuk melakukan iradiasi sasaran MoO3 alam dengan berat 0,5 – 34
gram dan diperoleh 99Mo dengan aktivitas jenis dari 0,6 – 1,6 Ci/g Mo pada saat EOI.
Hasil pengukuran larutan bulk 99Mo menggunakan spektrometer gamma bisa dilihat pada Gambar 1 dimana hanya terlihat puncak-puncak energi dari 99Mo yaitu pada energi 181 KeV; 366,5 KeV; 739,4 KeV dan 777,9 KeV serta puncak energi 99mTc pada energi 140 KeV sebagai anak luruh dari 99Mo dan tidak ada pengotor dari radionuklida yang lain. Ini menunjukkan bahwa radioisotop yang terbentuk murni radioisotop 99Mo.
Tabel 1: Kelimpahan isotop pada Molibdenum alam dan reaksi penangkapan neutron yang terjadi dari sasaran isotop-isotopnya.[6] Isotop Kelimpahan (%) Cross section (barn) Isotop yang terjadi WaktuParo (t½) Energi Gamma (KeV) 92 Mo 14,84 <0,006 93Mo 3,5x103th - 94Mo 9,25 0,016 95Mo Stabil - 95Mo 15,92 14,5 96Mo Stabil - 96Mo 16,68 1,0 97Mo Stabil - 97Mo 9,55 2,2 98Mo Stabil - 98Mo 24,13 0,13 99Mo 66 jam 182; 739; 778 100Mo 9,63 0,199 101Mo 14,6 menit 192; 591; 1.010; 506
Tabel 2: Produksi radioisotop 99Mo dari aktivasi neutron terhadap sasaran MoO3 alam periode tahun 2006 -
2011 di Pusat Radioisotop dan Radiofarmaka – BATAN
No. No. Batch Proses Berat MoO3 (g)
Lama Iradiasi (jam)
Aktivitas 99Mo saat EOI Aktivitas jenis Pada saat EOI (Ci/g Mo) Praktis, Ci Teoritis, Ci Tahun 2006 1. RI-06-01-002-064 2 228,12 1,74 1,13 1,3 2. RI-06-02-002-065 2 249,57 1,16 1,15 0,9 3. RI-06-07-002-066 2 201,80 1,69 1,09 1,3 4. RI-06-08-002-067 2 270,00 1,80 1,17 1,4 5. RI-06-09-002-068 2 260,00 1,61 1,16 1,2 Tahun 2007 6. RI-07-05-002-069 1 249,80 0,89 0,58 1,3 7. RI-07-07-002-070 1,7 88,00 0,81 0,64 0,7 8. RI-07-09-002-071 2 256,00 1,78 1,16 1,3 9. RI-07-11-002-072 2 280,00 2,14 1,18 1,6
Tahun 2008 (Tidak ada proses) Tahun 2009 10 RI-09-01-002-073 0,5 92 0,35 0,19 1,1 11. RI-09-05-002-074 2,5 90,63 1,47 0,95 0,9 12. RI-09-06-002-075 3,5 112,07 2,32 1,50 1,0 13. RI-09-07-002-076 3,5 88,23 2,02 1,31 0,9 14. RI-09-08-002-077 3,5 138,70 2,57 1,67 1,1 15. RI-09-11-002-078 4 103,88 2,10 1,65 0,8 Tahun 2010 16. RI-10-01-002-079 34 261,00 29,50 19,74 1,3 17. RI-10-01-002-080 34 263,92 20,80 19,78 0,9 18. RI-10-02-002-081 34 264,67 34,50 19,79 1,5 19. RI-10-03-002-082 5 95,00 2,40 1,96 0,7 20. RI-10-04-002-083 5 103,50 4,00 2,06 1,2 21. RI-10-05-002-084 34 260,00 24,50 19,73 1,1 22. RI-10-06-002-085 34 103,17 25,40 13,96 1,1 23. RI-10-07-002-086 17 86,00 9,00 6,28 0,8 Tahun 2011 24. RI-11-04-002-087 1 101,08 0,89 0,41 1,3 25. RI-11-05-002-088 3 91,20 1,26 1,15 0,6 26. RI-11-08-002-089 2 72,23 1,02 0,66 0,8 27. RI-11-08-002-090 34 91,53 20,00 13,03 0,9 28. RI-11-10-002-091 1 89,93 0,62 0,38 0,9 29. RI-11-11-002-092 3,18 138,53 1,58 1,51 0,7 30. RI-11-12-002-093 2,5 111,53 1,61 1,07 1,0
Pusat Radioisotop dan Radiofarmaka-BATAN telah mampu membuat 99Mo dari skala kecil (laboratorium) orde mili Curie hingga skala relatif besar dengan radioaktivitas hingga Curie. Larutan 99Mo yang dihasilkan digunakan untuk
penelitian dan pengembangan pembuatan radioisotop 99mTc melalui generator 99Mo-99mTc berbasis poly zirconium compound (PZC), ekstrasi ethyl methyl ketone (MEK) dan kolom kromatografi. Dan juga digunakan sebagai perunut
radioisotop untuk uji kapasitas serap material berbasis zirkonium (MBZ) hasil sintesa.
Radioaktivitas 99Mo yang dihasilkan selama periode tahun 2006 - 2011 sebagian besar di atas hasil perhitungan secara teoritis. Dalam perhitungan teoritis tersebut digunakan program komputer yang dibuat oleh Ibon Suparman menggunakan visual basic. Dalam program tersebut fluks neutron yang digunakan dalam perhitungan teoritis sebesar 1,75 x 1014 n/cm2/detik sedangkan hasil radioaktivitas 99Mo secara praktis apabila dihitung ulang untuk menentukan fluks neutron yang sebenarnya adalah ± 2,7 x 1014 n/cm2/detik ini sesuai dengan hasil analisis neutronik teras RSG-GAS yang telah dilakukan oleh Tukiran S., dkk. bahwa fluks neutron rerata di fasilitas Central of irradiation post (CIP) sebesar 2,75 x 1014 n/cm2/detik.[7]
KESIMPULAN
Dari tahun 1997 Pusat Radioisotop dan Radiofarmaka-BATAN telah mampu membuat radioisotop 99Mo sampai batch ke-93 pada akhir tahun 2011, dengan berat sasaran MoO3 alam yang
diiradiasi mulai dari 0,5 gram hingga 34 gram dan diperoleh 99Mo dengan aktivitas 0,35 Ci - 34,50 Ci dan mempunyai aktivitas jenis 0,6 – 1,6 Ci/g Mo pada saat EOI. Hasilini menunjukkan bahwa Pusat Radioisotop dan Radiofarmaka -BATAN mampu memproduksi radioisotop 99Mo dari skala kecil sampai skala relatif besar melalui aktivasi neutron. Radioisotop 99Mo yang dihasilkan telah dipergunakan untuk keperluan penelitian dan pengembangan dalam pembuatan radioisotop medik
99mTc melalui ekstraksi dan kolom kromatografi.
UCAPAN TERIMA KASIH
Penulis mengucapkan banyak terima kasih kepada Bapak Ibon Suparman, staf Bidang Radioisotop PRR-BATAN, yang telah membuat program perhitungan iradiasi target melalui reaksi (n,) menggunakan reaktor dalam bentuk visual basic sehingga penulis bisa menggunakan program tersebut untuk melakukan perhitungan secara teoritis dengan mudah.
DAFTAR PUSTAKA
1. MARIA LYRA, PARASKEVI CHARALAMBATOU, EIRINI ROUSSU, STAVROS FYTROS, IRINI BAKA, “Aternative production methods to face global molybdenum-99 supply shortage”, Hell Journal Nuclear Medicine 2011, 14(1), 49-55.
2. SERGEY D. CHEMERISOV, A. GELIS, P. TKAC, et al, “Argonne Activities For The
Production Of Mo-99 Using Linac Irradiation Of Mo-100”, RERTR 2010-32nd INTERNATIONAL MEETING ON Reduced Enrichment For Research and Test Reactors, October 10-14, 2010, SANA Lisboa Hotel, Lisbon, Portugal.
3. GREGORY E. DALE, SERGEY D. CHEMERISOV, GEORGE F. VANDEGRIFT, Experimental Activities Supporting Commercial U.S. Accelerator Production of 99Mo, 2010 Conference on the Application of Accelerators in Research and Industry, Fort Worth, TX, August 8-13, 2010.
4. IAEA – TECDOC - 852, “Alternative technologies for 99mTc generators”, Final report of a co-ordinated research programme, 1990-1994.
5. G.F. VANDEGRIFT, J.L. SNELGROVE, S. AASE et al., ”Converting Targets and Processes for Fission Product 99Mo From High– To Low– Enriched Uranium”, Chapter for IAEA TECHDOC, August 1997.
6. W. SEELMANN-EGGEBERT, G. PFENNIG, H. MUNZEL, H. KLEWE-NEBENIUS; Chart of The Nuclides, Institut fur Radiochemie, 5. Auflage 1981.
7. TUKIRAN S., TAGOR MS., Analisi Neutronik Teras RSG-Gas Berbahan Bakar Silisida, Kontribusi Fisika Indonesia, Vol. 12, No. 3, Juli 2001.
TANYA JAWAB Ratmi Herlani Penggunaan 99
Mo salah satunya adalah sebagai perunut untuk uji kapasitas serap material berbasis zirkonium (MBZ), apakah MBZ tersebut diperoleh dari luar atau dibuat sendiri?
Sriyono
Material MBZ dibuat sendiri dengan cara sintesa ZrCl4 memakai iso-propanol yang merupakan bahan penyerap alternatif Mo pada pembuatan generator 99Mo – 99mTc selain alumina
Giarno
Penggunaan radioisotop 99Mo dalam aplikasi di
masyarakat seperti apa, dan apakah sudah diaplikasikan di masyarakat/industri?
Sriyono
Di bidang medis, 99Mo digunakan sebagai radiofarmaka untuk diagnosa berbagai jenis penyakit, selama ini 99Mo banyak diaplikasikan di rumah sakit, bukan di industri
