DIFUSI STRONSIUM DALAM BENTONIT SEBAGAI CALON BAHAN BUFFER PADA SISTEM PENYIMPANAN LIMBAH

(1)

DIFUSI STRONSIUM DALAM BENTONIT SEBAGAI CALON

BAHAN BUFFER PADA SISTEM PENYIMPANAN LIMBAH

Heru Sriwahyuni, Pratomo Budiman S, Budi Setiawan

Pusat Teknologi Limbah Radioaktif – Badan Tenaga Nuklir Nasional, E-mail : [email protected]; [email protected]; [email protected]

ABSTRAK

DIFUSI STRONSIUM DALAM BENTONIT SEBAGAI CALON BAHAN BUFFER PADA SISTEM PENYIMPANAN LIMBAH.Studi migrasi Sr dalam bentonit, sebagai calon bahan buffer, telah dilakukan. Ca-bentonit alami asal Nanggulan Kulon Progo, Yogyakarta digunakan pada penelitian ini. Stronsium digunakan sebagai model untuk radionuklida dalam limbah aktivitas rendah dan sedang. Percobaan non-steady state satu-dimensi dilakukan dengan mengadopsi metode in-diffusion, untuk memperoleh koefisien difusi sebagai fungsi densitas kering bentonit. Hasil menunjukkan bahwa koefisien difusi Sr turun sebagai fungsi densitas kering bentonit. Rendahnya koefisien difusi berkaitan dengan tingginya faktor retardasi, yang karenanya akan menunda pelepasan radionuklida dari fasilitas disposal limbah ke geosfir.

ABSTRACT

DIFFUSION OF STRONTIUM IN BENTONITE IS CANDIDATE OF BUFFER MATERIAL IN THE RADIOACTIVE WASTE DISPOSAL SYSTEM.Study on diffusion of Sr in bentonite, as candidate for buffer material, has been performed. Natural Ca-bentonit from Nanggulan Kulon Progo, Yogtakarta was used in this work. Strontium were used as a model for radionuclides present in low- and intermediate-level waste. One dimensional non-steady state diffusion experiment was conducted, in adopting the in-diffusion method, to get the apparent diffusion coefficient as a function of dry density in bentonite. The result shown that the apparent diffusion coefficient of Sr decreased by the dry density of bentonie. The low apparent diffusion coefficient was related to the high retardation factor, in this case the realease of radionuclides from a disposal facility to geosphere will be retarded.

PENDAHULUAN

i banyak negara, bentonit telah dipertimbangkan untuk digunakan sebagai calon bahan buffer pada sistem disposal limbah radioaktif. Hal ini terutama karena konduktivitas hidraulik yang rendah serta faktor retardasi yang tinggi terhadap pelepasan radionuklida dari fasilitas disposal [1,2]. Rendahnya konduktivitas hidraulik bentonit berfungsi untuk menghambat intrusi air tanah ke wadah limbah, yang karenanya akan menunda korosi. Kemampuan tersebut diperkirakan menurun sedikitnya setelah beberapa dekade, yang setelah itu fungsi isolasi bentonit terhadap pelepasan radionuklida akan menonjol. Berkaitan pula dengan rendahnya konduktivitas hidrolik bentonit tersebut, migrasi radionuklida banyak dideskripsikan dalam mekanisme difusi. Karena itu koefisien difusi memiliki peran penting, untuk digunakan dalam pengkajian unjuk kerja engineered barrier sistem disposal limbah. Struktur molekul bentonit disajikan pada Gambar 1.

Sejumlah penelitian tentang migrasi radionuklida dalam bentonit telah banyak dilakukan. Namun pada penelitian-penelitian tersebut, umumnya digunakan jenis-jenis bentonit Wyoming (USA), dan Kunigel V1 (Jepang) [4-8]_.

Gambar 1. Skema molekul bentonit[3].

Sedangkan penggunaan bentonit asal Indonesia, yang berpotensi untuk digunakan dalam sistem disposal limbah di Indonesia, masih sangat langka. Pada penelitian ini digunakan bentonit asal Nanggulan Kulon Progo, Yogyakarta, yang merupakan jenis Ca-bentonit[9]_{. Pada}

penelitian-penelitian sebelumnya jenis bentonit ini telah digunakan, baik dalam bentuk alami (Ca-Bentonit)

(2)

maupun termodifikasi (Na- Sedangkan penggunaan bentonit asal Indonesia, yang berpotensi untuk digunakan dalam sistem disposal limbah di Indonesia, masih sangat langka. Pada penelitian ini digunakan bentonit asal Nanggulan Kulon Progo, Yogyakarta, yang merupakan jenis Ca-bentonit [9]_.

Pada penelitian-penelitian sebelumnya jenis bentonit ini telah digunakan, baik dalam bentuk alami (Ca-Bentonit) maupun termodifikasi (Na-bentronit) [10- 15]_.bentronit)[10- 15]_.

Dalam penelitian ini stronsium digunakan sebagai unsur model, yang salah satu radionuklidanya terdapat secara riil dalam limbah radioaktif. Radionuklida 90_{Sr terbentuk dari hasil}

fisi bahan bakar nuklir [18]_{. Selain sebagai}

radionuklida dalam limbah altivitas tinggi 90_Sr

dapat ada dalam limbah aktivitas rendah dan sedang, yaitu sebagai radionuklida bekas pakai pada kegiatan kedokteran nuklir, industri dan riset (MIR). Radionuklida tersebut digunakan dalam

performance assessment untuk disposal limbah

aktivitas rendah dan sedang [17-19]_{. Hasil dari}

penelitian ini akan disumbangkan bagi pengayaan data base tentang kelakuan radionuklida dalam bahan penyangga, yang selanjutnya untuk disubstitusikan kedalam model migrasi dalam rangka pengkajian unjuk kerja penghalang rekayasa.

TEORI

Proses difusi terutama diklasifikasikan menjadi difusi non-steady state dan difusi steady state. Dalam hal difusi non-steady state, parameter difusi dikenal dengan sebutan koefisien difusi Da (m2/s). Teori dasar difusi ini banyak dibahas dalam pustaka [21]_{Persamaan dasar difusi satu dimensi}

diberikan oleh hukum Fick II, seperti berikut:

2 2 0 x x) C(t, D t x) C(t, ∂ ∂ = ∂ ∂ (1) dimana C(t,x) ialah konsentrasi unsur terdifusi

dalam spesimen bentonit untuk waktu t (s) dan jarak x (m). Penyelesaian secara analitik persamaan (1) dapat dilakukan dengan menggunakan syarat awal dan syarat batas:

Untuk sumber planar, dimana zat terlarut berada pada jumlah kecil dalam suatu sistem silinder dengan panjang tak hingga, diasumsikan proses difusi independen terhadap panjang jejak difusi. Syarat awal dan syarat batas ditulis seperti berikut: C(t,x) = 0, t = 0, t ≠ x ; C(t,x) = 0, t ≠ 0, x = ±∞ ; dan

∫

∞ ∞ − = C(t,x)dx M

dimana M ialah jumlah total zat terdifusi per satuan luas (kg.m-2_{), solusi Persamaan (1) dapat ditulis}

sebagai: ⎥ ⎦ ⎤ ⎢ ⎣ ⎡ = t 4D x exp t D 2 M x) C(t, a 2 a (2)

dalam bentuk log :

[

]

Log C(t, x) x 4D t log M 2 D t 2 a a = + ⎡ ⎣ ⎢ ⎢ ⎤ ⎦ ⎥ ⎥ (3)

selanjutnya koefisien difusi Da dapat diperoleh dari koefisien arah garis variasi konsentrasi, C(t,x), sebagai fungsi jarak jejak, x.

TATA KERJA

Bahan

Bentonit, sebagai Ca-bentonit, asal Nanggulan, Kulon Progo, Yogyakarta digunakan dalam penelitian ini. Komposisi kimia bentonit disajikan pada Tabel 1. Bahan utama lain yang digunakan meliputi larutan Sr, yang tersedia sebagai larutan standar 1000 ppm buatan EMerck. Kemudian larutan sediaan Sr 0.01 N dibuat, yang siap digunakan dalam penelitian ini. Peralatan utama yang digunakan dalam penelitian ini, ialah kolom difusi dari bahan stainless steel seperti pada Gambar 2. Peralatan lain ialah instrumen Spektrometri Serapan Atom (SSA).

Tabel 1. Komposisi kimia bentonit asal Nanggu-lan Kulon Progo, Yogyakarta[11]. No Parameter Komposisi (% berat) Metode 1 SiO2 84,79 Gravimetri 2 Al2O3 undetecable SSA 3 Fe2O3 undetecable SSA 4 CaO 3,22 Kompleksometri 5 MgO 0,40 SSA

6 Free Acid 0,08 Titrimetri

7 pH (10% larutan) 6,5 Elekrometri 8 Loss on ignition 13,29 Gravimetri

Metode

Percobaan difusi non-steady satu dimensi dengan metode in-diffusion dilakukan dengan penggunaan sel difusi, pada densitas kering bentonit 600, 700, 800, 900 dan 1000 kg/m3_.

Pengkondisian dengan perendaman spesimen bentonit dalam sel difusi dalam air bebas mineral selama 1-2 minggu, dilakukan untuk mencapai kondisi jenuh spesimen bentonit dengan air. Dalam hal ini pada kedua sisi sel difusi dipasang metal filter. Setelah pada salah satu sisi bentonit dalam sel

(3)

difusi diteteskan 0,25 ml larutan Sr, perendaman dilanjutkan untuk terselenggarakannya proses difusi. Proses difusi dihentikan setelah 20 - 35 hari. Kemudian spesimen bentonit dipotong untuk memperoleh slice bentonit pada ketebalan 0,2 cm. Pelarutan Sr dalam slice bentonit dilakukan menggunakan 15 ml larutan HNO3 1 M, lalu

pemisahan suspensi dilakukan dengan bantuan syringe mikro-filter 0,45 µm, dan pengukuran konsentrasi Sr dalam filtrat dilakukan dengan bantuan alat SSA.

Gambar 2. Skema kolom difusi.

HASIL DAN PEMBAHASAN

Profil konsentrasi Sr dalam slice bentonit pada densitas kering 600 dan 1000 kg/m3_{, disajikan}

pada Gambar 3. Selanjutnya dari hasil pengukuran koefisien arah pada kurva log konsentrasi Sr sebagai fungsi kuadrat jarak jejak merupakan koefisien difusi. Hasil pengukuran koefisien difusi Sr, pada berbagai kondisi densitas bentonit, dirangkum dalam Tabel 2.

Sebagai pembanding ditampilkan koefisien difusi Cs – Sr - Pb dalam bentonit Nanggulan (Yogyakarta) dan koefisien Cs - 3_{H dalam bentonit}

Kunigel VI (Jepang) [7]_{juga koefisien difusi Sr dari}

bentonit Kunipia (Jepang) [21]_{untuk densitas kering}

bentonit 1800 dan 2000 kg/m3_{. Perbandingan}

koefisien difusi dari masing-masing unsur dapat dilihat pada Tabel 3.

Penyajian dalam bentuk kurva koefisien difusi sebagai fungsi densitas kering bentonit disajikan pada Gambar 4. Diperlihatkan bahwa koefisien difusi turun terhadap densitas kering bentonit. Untuk Sr nilai koefisien difusi dalam bentonit Nanggulan lebih tinggi dibandingkan dengan koefisien difusi dalam bentonit Kunipia, yaitu dengan faktor 2 Sr.

Tabel 2. Koefisien difusi Sr dalam bentonit Nanggulan, Kulon Progo.

Sr No Perc Densitas (kg/m3) t difusi (h) Da (m2/s) 1 2.79 x 10-11 2 600 23 2.92 x 10-11 3 1.89 x 10-11 4 700 26 1.74 x 10-11 5 1.46 x 10-11 6 800 29 1.39 x 10-11 7 1.13 x 10-11 8 900 32 1.19 x 10-11 9 1.11 x 10-11 10 1000 35 9.24 x 10-12

Tabel 3. Koefisien difusi Cs dan Sr dalam ben-tonit Nanggulan, Yogtakarta (KPY), pada densitas kering (d) 1800 dan 2000 kg/m3 (hasil ekstrapolasi).

No Unsur Jenis Bentonit [Ref] d (kg/m3₎ Da (m2_/s) Rd 1800 3,18x10-10 1 3_{H Kunigel}_V1[7] 2000 2,50x10-10 1800 3,87x10-11 ₈ Cs Kulon Progo 2000 3,22x10-11 ₈ 1800 6,50x10-12 ₅₉ 2 137_{Cs Kunigel}_V1[7] 2000 5,20x10-12 ₄₉ 1800 1,23x10-12 ₂₅₈ Sr Kulon Progo 2000 7,44x10-13 ₃₃₆ 1800 4,34x10-12 ₇₄ 3 90_{Sr Kunipia}[6] 2000 4,30x10-12 ₅₉ 1800 3.20x10-11 ₁₀ 4 Co Kulon Progo[23] 2000 2.54x10-11 ₁₀ 1800 3.70x10-11 ₉ 5 Pb Kulon Progo[24] 2000 3.03x10-11 ₈

Dari hasil pengukuran koefisien difusi dapat diperkirakan faktor retardasi, Rd, dan koefisien distribuasi, Kd, unsur dalam bentonit terkompaksi. Faktor retardasi, Rd, didefinisikan sebagai ratio koefisien difusi dalam badan air terhadap koefisien difusi dalam bentonit, seperti pada persamaan (4) berikut:

Da Dp

Rd = ₍₄₎

dimana: Rd ialah faktor retardasi, sedangkan Dp dan Da (m2_{/s) masing-masing ialah koefisien difusi} 3_{H dalam badan air dan koefisien difusi}

radionuklida dalam bentonit

Untuk memperoleh nilai koefisien difusi

3_{H dalam badan air, dapat dilakukan pendekatan}

melalui pengukuran koefisien distribusi 3_{H pada}

bentonit. Menurut SATO[21]_{, dengan test serapan}

(4)

demikian kecil dan dapat diabaikan, karena itu koefisien difusi dalam badan air dapat diasumsikan sebagai koefisien difusi 3_{H dalam spesimen}

bentonit. Selanjutnya faktor retardasi dapat diperoleh dengan menggunakan koefisien difusi 3_H

seperti diberikan pada persamaan di atas [8]_.

Koefisien difusi yang rendah memberikan koefisien retardasi yang tinggi, dan pelepasan radionuklida akan terhambat.

Hubungan antara koefisien difusi dengan koefisien distribusi, Kd, diberikan oleh persamaan (5) berikut [21]_: Kd . d Dp . Da + φ φ = ₍₅₎

dimana Kd ialah koefisien distribusi (m3_/kg), φ

dan d ialah porositas bentonit dan densitas kering bentonit (kg/m3_).

Gambar 3. Difusi Sr dalam bentonit asal Nanggulan: konsentrasi Sr dalam spesimen bentonit sebagai fungsi jarak jejak, pada densitas kering 600 dan 1000 kg/m3.

Gambar 4. Koefisien difusi Sr dalam bentonit sebagai fungsi densitas bentonit.

KESIMPULAN

Dengan metode in-diffusion telah diperoleh koefisien difusi stronsium. Nilai koefisien difusi dalam bentonit Nanggulan tersebut bila dibandingkan dengan koefisien difusi untuk jenis bentonit lain (Kunipia, Jepang) berada pada orde magnifik puluhan yang sama, pada densitas bentonit rendah. Pada ekstrapolasi ke densitas kering yang diperkirakan akan digunakan secara riil

sebagai bahan buffer, koefisien difusi dalam bentonit Nanggulan lebih rendah dibandingkan untuk bentonit Kunipia. Selanjutnya, dari koefisien difusi yang rendah dapat diperkirakan faktor retardasi yang tinggi, yang merupakan faktor favorabel bagi penghambatan migrasi radionuklida dalam bahan buffer. Sehingga akan menunda pelepasan radionuklida dari tempat penyimpanan limbah ke geosfir. Sekalipun telah diperoleh data penting, yang diharapkan dapat digunakan dalam pengkajian unjuk kerja engineered barrier dalam sistem disposal limbah. Banyak aspek yang masih perlu dipelajari untuk memperoleh penjelasan lebih detail. Sementara tapak disposal belum ditetapkan, perlu dilakukan studi yang dapat mengantisipasi kemungkinan kondisi yang secara riil terdapat dalam formasi geologi.

UCAPAN TERIMA KASIH

Disampaikan kepada Perusahaan Daerah Aneka Industri dan Jasa Anindya Propinsi Daerah Istimewa Yogyakarta. Unit Pertambangan atas bantuan bahan penelitian yang digunakan.

DAFTAR PUSTAKA

1. R. Push, “Use of Clays as Buffer in Radioactive Repository”, Lulea University, Lulea Swedia (1983).

(5)

2. PNC, “Research and Development on Geological Disposal of High-Level Radioactive Waste”, PNC-TN1410 93-012, PNC Technical Report, Tokyo (1993).

3. Y.L. Jan, S.C. Tsai, C.N. Hsu, “Associating Characterization of Bentonite-Based Buffer/ Backfill Materials by Distribution Ratio (Rd) and Plastic index (PI)”. J. Marine Scie Technol. 15 (1), 17-23 (2007).

4. A. MURINEN, J. RANTANEN, P. PENTTILA-HILTUNEN, “Diffusion Mecha-nisms of Strontium, Cesium and Cobalt in Compacted Bentonite”, Sci. Basis Nucl. Waste Manag. IX (MRS 50), 617 (1985). 5. B. CHRISTIANSEN, B. TORSTENFELT,

“Diffusion of Nickel, Strontium, Iodine, Cesium and Americium in Loosely Compacted Bentonite at High pH”, Radiochim. Acta 44/45, 219 (1988).

6. B. TORSTENFELT, K. ANDERSSON, H. KIPATASI, B. ALLARD, U. OLOFSSON, "Diffusion Measurements in Compacted Bentonite", Sci. Basis Nucl. Waste Manag., 295 (1982).

7. B. TORSTENFELT, B. ALLARD, K. ANDERSSON, H. KIPATASI, L. ELIASSON, U. OLOFSSON, H. PERSSON, "Radionuclide Diffusion and Mobility in Compacted Bentonite", SKB TR 83-34, Stockholm (1983).

8. B. TORSTENFELT, “Migration of Fission Product Strontium, Technetium, Iodine, and Cesium in Clay”, Radiochim. Acta 39, 97 (1986).

9. Brosur PD Anindya Yogyakarta

10. Wati, P. Budiman-Sastrowardoyo: Difusi Cobalt dalam Na-Bentonit dan Ca-Bentonit, Jurnal Teknologi Pengelolaan Limbah 10 (2), 53 – 61 (2007).

11. P. Budiman-Sastrowardoyo, Wati: Difusi Pb dalam Na-Bentonit dan Ca-Bentonit, Jurnal Teknologi Pengelolaan Limbah 12 (2), 31-36 (2009).

12. P. Budiman-Sastrowardoyo: Serapan Cesium dan Stronsium pada Na-Bentonit, Prosiding Seminar Nasional Teknologi Pengelolaan Limbah VI, PTLR BATAN & PUSPIPTEK KNRT. Serpong. 24 Juni 2008, 214-219 (2008).

13. P. Budiman-Sastrowardoyo: Serapan Kobalt pada Na-Bentonit Sebagai Calon Bahan Buffer pada Sistem Penyimpanan Limbah, Jurnal Teknologi Pengelolaan Limbah 12 (2), 11-15 (2009).

14. P. Budiman-Sastrowardoyo: Serapan Kad-mium pada NA-Bentonit, Jurnal Teknologi Pengelolaan Limbah 10 (2), 26 – 31 (2007).

15. P. Budiman-Sastrowardoyo: Sorpsi Seng pada Na-Bentonit, Jurnal Teknologi Pengelolaan Limbah 10 (1), 79 – 85 (2007).

16. M. BENEDICT, T.H. PIGFORD, H.W. LEVI, “Nuclear Chemical Engineering”, 2nd Ed., McGraw-Hill Book Company, New York, (1981).

17. W.J. Cho, J.O. Lee, P.S. Hann, H.H. Park, “Performance Assessment of Engineered Barrier for Retardation Radionuclide Release in a Low- and Intermediate-level Radioactive Waste Repository”, J. Korean Nucl. Soc 45 (3), 447-456 (1993).

18. S.C. Tsai, S. Ouyang, C.N. Hsu, “Sorption and Diffusion Behavior of Cs and Sr on Jih-Hsing Bentonite”, Applied Radiation and Isotope 54, 209-215 (2001).

19. J. CRANK, “The Mathematics of Diffusion”, 2nd ed, Oxford Univ. Press, London (1975). 20. I.G. McKinley, J. Hadermann: "Radio-nuclide

sorption data base for Swiss safety assesement", NAGRA-CEDRA, TR 84-40, Wurenlingen-Switcherland (1985).

21. H. SATO, T. ASHIDA, Y. KOHARA, M. YUI, N. SASAKI, “Effect Dry Density on Diffusion of Some Radionuclides in Compacted Bentonite”, J. Nucl. Sci. Technol. 29 (9), 873 (1992).