實廠臭氧 / 生物活性碳濾床進出水中有機物性質之變化
黃于珊
1、曹靜雯、專題生、邱俊彥、詹聖慶、賴文亮
21大仁科技大學環境管理研究所。
研究計畫編號：MOST 103-2221-E-127 -001 -MY3 摘 要
本研究選取南部澄清湖(CCL)及鳳山(FS)高級淨水處理廠，利用螢光激發發射光譜圖(Excitation emission fluorescent matrix, EEFM) 及紫外光吸收光譜 (UV-Vis spectrometry)，NPDOC、有機物分子量與濁度與粒徑變化，進行臭氧/生物活性 碳濾床單元中進出水的顆粒物理性質及水中有機物性質之變動，探討兩座水廠生物活性碳濾床操作效能之差異。結果顯示，
關鍵詞：
一、
前言
國內淨水廠常用之淨水程序為混凝、沉澱、
過濾及消毒為主。但因在國內原水水質遭受污染 日漸嚴重，在汙水處理的觀念尚未落實之前，使 飲用水水源水質的安全性備受關切[1]。自來水處 理程序中，活性碳主要目的是為了去除臭味的物 質，但是現在卻逐漸將其應用於水中毒性及致癌 物質的去除[2]。因活性碳表面具微小的孔隙，讓 大分子無機物無法進入孔隙中被吸附，由於水中 腐植質分子量較大，活性碳吸附對水中腐植質之 處理效率一般遠低於對水中特定有機物(如農藥 及其他毒性物質)之處理效能[3]。為了增加對水中 腐植質的吸附效果，常使用前處理方法(如添加 臭氧)降低腐植質分子量大小而改善吸附能力。
臭氧消毒雖可降低三鹵甲烷 (THM) 或鹵化 醋酸 (HAAs) 等氯化有機物的生成，但臭氧無法 將原水中的天然有機物完全氧化成無機態，在含 有溴離子(Br-)的原水中，若臭氧劑量足夠，易生 成臭氧消毒副產物，包括溴酸鹽(bromate)、溴酚 (bromophenos)、 溴仿(bromoform)、 溴 化 醋 酸 (bromoacetic acids) 、醛類 (aldehydes) 、脂肪酸 (fatty acid) 及 生 物 可 利 用 有 機 碳 (Assimilable oraginc carbon,AOC) 等[4]。而活性碳在淨水處理 上對有機物染物有良好的去除。而近年來發現臭
氧接活性碳濾床，對降低清水生物潛勢-增加水 質生物穩定性有幫助。主要是利用活性碳濾床內 之吸附及生物作用，可將臭氧化生成之生物可利 用有機物去除，稱為生物活性碳 (BAC)。
依研究指出，臭氧/生物活性碳濾床附著更 多生 物膜 時， 可 能導致 較多的溶 解性 微 生 物 (Soluble microbial product, SMP)產物釋出[5]，其 他學者也指出，部分SMP物質屬碳水化合物及 碳白質成份，可能干擾生物濾床對原進流水中原 始DOC(dissolved organic carbon)去除，且生物濾 床穩定化過程，不同深度微生物活性與SMP含 量、成份及有機物性質，及形成之SMP或生物 濾床無法分解之有機物或生物分解較慢有機物進 入配水管網後，皆可能會影響管線表面生物膜之 形成[6]。
而生物濾床去除有機物量常以DOC為主，
因其只顯示量的變化無法顯示性質之改變，而生 物濾床的微生物會利用原水中的有機物改變出水 中有機物之性質，進而採用 DOC之分析方式，
但能仍無法釐清水中有機物在生物濾床之變化。
近年來，普遍使用螢光光譜法偵測水中有機 物質，因其優點簡單、快速且不需複雜前處理，
且可提供有機物之分子結構、化學及官能基等特 性[7]。三維螢光激發發射光譜 (EEM)，已被用於
區分水中天然溶解性有機碳 (DOC) 不同類型及 來源。故本研究以螢光光譜儀配合其他參數如濁 度、顆粒粒徑及表面電位等，評估淨水廠生物活 性碳濾床對有機物移除之效能。
二、方法與材料
2.1. 實廠操作流程及參數分析
本研究選取南部某兩座淨水廠 (CCL、FS)，
此淨水廠水源來自高屏溪攔河堰之地表水。淨水 程序如圖1，採樣時間為2016年3、6、11及12 月，為生物活性碳濾床之進出水。
原水→膠凝→快濾→臭氧→生物活性碳→清水
圖1 鳳山淨水廠之淨水程序
2.2. 參數分析
2.2.1. 非 揮發 性溶 解性 有 機 碳(non-purgable dissolved organic carbon, NPDOC)
將樣本以 0.22 μm 濾膜 (Mixed cellulose ester, Advantec MFS Inc., Japan) 過濾，將濾液以磷酸 (H3PO4, Merck, Germany) 酸化至pH < 2 後，裝 入棕 色 玻 璃 瓶中 ，以 總有 機 碳 分析 儀(Lotix, Teledyne Tekmar, U.S.A)進行測定，樣本在分析 前，利用酸化及氣提方式先行去除無機碳之步驟 去除揮發性有機物(Purgeable organic matter)，因 此本分析方法所得之碳量稱為非揮發性溶解性有 機碳。
2.2.2. 螢 光 激 發 發 射 光 譜 EEFM(Excitation emission fluorescent matrix, EEFM)
本 研 究以螢 光 光 譜儀 (F-4500, Hitachi, Japan) 進行水樣之螢光特性測定，樣本分析前須 經0.22 m之濾膜(Mixed cellulose ester, Advantec MFS Inc., USA)過濾隨後約取八分滿之水樣於一 公分之石英比色管（四面透明）中，進行樣本 3-D 掃描，掃描後利用螢光圖譜分析軟體本身的 功能，將水樣圖譜與空白圖譜相減後，即可得到 樣本真實之螢光圖譜。相關操作條件，包括激發 及發射波測定範圍分別為 200-400 nm 及 250- 550 nm， 光柵 設定條 件 10 nm，掃 描 速度 為 2400 ( nm/min )，PMD 設定為 700 V。超純水作 為空白背景值，所有呈現之樣本均需扣除背景值。
2.2.3. 紫 外 光 - 可 見 光 吸 收 光 譜 (UV
Absorption Spectrometer)
將 所得 樣本經 0.22 m 之 濾膜(cellulose acetate, MFS, USA )過濾後進行測定，將紫外光 及可見光譜儀（U-2900, Hitachi, Japan）之波長 範圍設定於 200-600 nm，測定前使用實驗室之 超純水置入樣品槽，進行儀器歸零校正之步驟，
隨後取約八分滿之水樣於一公分之石英比色管中 將其置入樣品槽內，進行樣本分析。紫外光吸收 光譜之操作條件：掃描起始至結束波長為200- 600 nm ，光柵寬度為1.5 nm，掃描速度則是 400 nm/min。
2.2.4. 分子量分析(Molecular Weight cut-off) 水樣經0.45μm之濾膜(Mixed cellulose ester, Advantec MFS Inc., USA)過濾、參考 (Her et al.
(2004)之文獻，利用高效能液相層析儀HPLC (L-
7455, Hitachi, Japan)配 合 DAD 偵檢器(Diode array detector)進行分子量之測定。移動相(Mobile phase)為 2.4 mM NaH2PO4 、1.6 mM Na2 HP4 及 25 mM N2SO4 混合成 pH 6.8 ，離 子強度 100 mM 之磷酸緩衝液，流速為 0.5 mL/min。分析管 柱安裝於 外 部尺 寸(W×D×H)：185 ×108 × 490 mm，烘箱尺寸：45 × 26 × 330 mm 恆溫箱(CH- 900, ChroMDech, Taiwan)內，固定溫度 30℃，
溫度穩定性±0.3℃，避免移動相因溫差所產生之 氣泡干擾。DAD 偵檢器偵測波長設定為 210 nm，分析管柱為 TSK HW-55S(Tosoh, USA)，內 徑、長度分別為 7.8 mm 及 300 mm，內部填物 為 hydroxylated methacrylic polymer，粒徑及平 均孔徑大小為 20－40 μm與 125 Å，pH 穩定範 圍為 2-13。為了得知樣本分子量分佈，以一系 列已知分子量且分佈狹窄之高分子聚合物作為標 準品(polyethylene glycol, PEG, Sigma, USA)作為 標 準 品 ， 分 子 量 大 小 為 410,000、150,000、50,000、25,000、5,000、1000 及丙酮(58 Da)，將標準品以移動相稀釋成適當濃 度後，以 150 μL 平 頭微 量注射針(Gasstight, USA)抽取並 注入體 積為 100 μL 之 Sample loop，由各標準品之 SEC 圖譜可得其停留時間 與分子量之線性關係式。
2.2.5. 濁度、粒徑分佈及表面電位
濁 度測定 方 法根 據環保 置 公 告之 NIEA W219.52C 水中濁度檢測方法－濁度計法進行。
界達電位分析儀(Zetasizer NanoZ, Malvern, U.K.)是以 PCS (Photon correlation spectroscopy) 法進行偵測溶液或懸浮液中顆粒之擴散速率，利 用 兩束 雷射 光束 交 叉於 量測管 內 之 靜止 層 (Stationary layer)，使其產生干涉條紋(Interference fringe)。樣品粒子在干涉條紋中移動時所產生之 散射光，經由 PM (Photo-multiplier)管收集後，
以其強弱及變化速率，準確偵測出粒子之電泳速 度，再計算出其界達電位值，本設備可量測之電 位大小屬於沒有限制，即可測定之粒徑大小範圍 0.3 nm ~ 10 m。界達電位其偵測原理為在充滿待 測水樣之量測管兩側施以適當之電壓，利用電場 之作用，樣品中粒子向其相反極性之方向移動，
產生電泳速度(Electrophoretic Mobility)。所偵測 出之電泳速度，再以 Henry function 換算成界 達電位。另粒徑大小亦是藉由偵測懸浮液中顆粒 之擴散速率，利用兩束雷射光束交叉於量測管內 之靜止層(Stationary layer)，接收到偏離原行進方 向的雷射光，當粒子較小時，雷射光偏離的角度 就會較小，反之，粒子較大時，就會產生較大的 偏離角度，內建公式計算粒徑大小。
三、結果與討論
3.1. 濁度、顆粒粒徑及表面電位之變化
圖1 為2016年3月至12月份CCL及FS經 生物活性碳程序後之濁度變化。圖1(A)CCL各月 份生物活性碳濾床進水濁度，3、6、11及12月 分別為0.08、0.24、0.24及0.1 NTU；出水則為 0.03、0.11、0及0.07 NTU ，CCL在各月份濁度 皆有去除，去除率為63%、54%、100%及30%。
圖1(B)各月份生物活性碳濾床進水濁度變化3月
為0.06 NTU、6月0.38 NTU、11月為0.02 NTU 及12月為0.19 NTU，而出水濁度變化3、6、11 及12月分別為0.01、0.04、0及0.24 NTU。濁度 去除率部分，在3、6及11月均有去除，分別為
58%、34%及5%，但在12月濁度沒有去除反而
增加26%。
圖1 2016年(A)CCL(B)FS生物活性碳濾床進出 水不同月份之濁度去除率。
圖2為2016年3月至12月CCL及FS經生 物活性碳濾床程序後之表面電位變化。圖2顯示 生物活性碳濾床進出水皆為負電位，因和水中有 機物大多為負電位相關。圖2(A)進水部分在 3、6、11及12月分別為 -9.73、-11.4、-15.2及- 12.9；出水部分則為 -8.75、-11.3、0.134及- 8.75。圖2(B)進水部分以11月最不負，其值為- 7.7 mV，3、6及12月分別為 -16.9、-16.8及-
13.6 mV；出水部分則和進水相同，皆是11月最
不負，其值為 -4.17 mV，而3、6及12月各別為 -5.04、-9.6及-12.2 mV。依此結果得知，經生物 活性碳濾床後水中有機物電位減少。
圖2 2016年(A)CCL(B)FS生物活性碳濾床進出 水不同月份之電位變化
圖3為2016年3月至12月CCL及FS經生 物活性碳濾床程序後平均粒徑之變化。圖3(A) 水部分在3、6、11及12月分別為
313.9、798.1、712及812.4nm；則出水為
68.18、1,794、269.2及831.1nm，在3及11月均 有去除，而6及12月反而增加，推測可能與濾 料流出有關。
圖3(B)進水部分在3、6、11及12月分別為 509.5、878.2、24.73及342.5 nm；則出水分別為 176.1、563.3、72.02及482 nm。3月及6月平均 粒徑均有去除，而11及12月則反之。
圖3 2016年(A)CCL(B)FS生物活性碳濾床進出 水不同月份之平均粒徑變化
3.2.有機碳含量及SUVA值之變化
圖4(A)為2016年3月至12月CCL及FS經 生物活性碳濾床程序NPDOC之變化。圖4(A)進 水部分在3、6、11及12月分別為0.6、1.4、0.5 及0.9mg-C/L；出水部分則為0.3、5.8、0.6及 0.8 mg-C/L。圖4(B)在各月份進水為
0.4、1.2、0.4及1 mg-C/L；出水則為 0.2、0.8、0.4及0.6 mg-C/L。
圖4(A)6及11月沒有去除反而增加了332%
及42%，此可能與後臭氧可有效轉化大分子量之
有機物成為小分子，有利於生物濾床微生物之滋 生，大量微生物滋生後，產生大量之有機物釋出 有關[6]。
圖4 2016年(A)CCL(B)FS生物活性碳濾床進出 水不同月份之NPDOC去除
將各樣本所測得之UV254(cm-1)值除以
DOC(mg/L)，再乘以100得SUVA(L/mg-m)值，
>大於 4，屬大分子之疏水性腐植質；2-4疏水性
與親水性分子混合；小於2，非腐植質之小分子 親水性物質[7]。圖5(A)CCL淨水廠之生物活性碳 濾床之進出水部分，3、6、11及12月分別為 1.30、2.75、2.25及0.41 L/mg-m；出水則為，
2.39、0.39、2.98及0.19 L/mg-m，6月及12月去 除85%及56%，而3月及11月則增加了83%及
32%。圖5(B)FS淨水廠之生物活性碳濾床之進出
水部分，3、6、11及12月分別為
5.62、3.92、2.85及0.82 L/mg-m；出水則為，
16.48、5.99、3.28及1.15 L/mg-m，去除率部分 則四個月分皆增加，分別為193%、52%、15%及
39%。CCL6月屬疏水性與親水性分子混合，12
月則屬非腐植質之小分子親水性物質，但3及11 月則無去除，反增加為大分子之疏水性腐植質。
FS皆無去除，3及6月進出水皆為大分子之疏水
性腐植質，11月進出水皆為疏水性與親水性分子 混合，12月進出水為非腐植質之小分子親水性物 質。
圖5 2016年(A)CCL(B)FS生物活性碳濾床進出 水SUVA值之變化
3.3. 螢光激發發射全譜圖、腐植化指數 (Humification index, HIX)及生物指數 (Biological index, BIX)
根據文獻指出，可將三維螢光全譜中激發與 發射波長位置區分為 5個區塊，激發波長小於 250 nm，發射波長小於 350 nm屬芳香型之蛋白 質 (aromatic protein)，此部分為第 I及 II區；激 發波長小於 250 nm，發射波長大於 350 nm屬黃 酸 (fulvic acid)，為第 III區；激發波長小於 250-280 nm，發射波長小於 380 nm屬於溶解性 微生物代謝物質 (Soluble microbial by-product- like)，為第 IV區；激發波長大於 280 nm，發射 波長大於 380 nm，屬似腐植酸 (humic acid-like) 物質，為第 V區[8]。
圖6為2016年CCL經生物活性碳濾床程序 進出水之螢光激發發射光譜圖。圖6(A)進水及圖
6(B)出水皆出現五個主要波峰，其激發發射波長 位置分別落在222-226/292-322 nm、228-236/331- 337 nm、230-248/397-421 nm、268-280/301- 346nm與279-308/397-406nm。但在11月(A-3及 B-3)部分，Peak V似腐植酸 (humic acid-like)物 質經臭氧化後去除。
2 0 0 2 5 0 3 0 0 3 5 0 4 0 0
A - 1 B - 1
2 0 0 2 5 0 3 0 0 3 5 0 4 0 0
A - 2 B - 2
2 0 0 2 5 0 3 0 0 3 5 0 4 0 0
A - 3 B - 3
2 5 0 3 0 0 3 5 0 4 0 0 4 5 0 5 0 0
2 0 0 2 5 0 3 0 0 3 5 0 4 0 0
Excitation(nm)
A - 4
2 5 0 3 0 0 3 5 0 4 0 0 4 5 0 5 0 0 5 5 0
0 6 0 1 2 0 1 8 0 2 4 0 3 0 0 3 6 0 4 2 0 4 8 0 5 4 0 6 0 0 6 6 0 7 2 0 7 8 0 8 4 0 9 0 0
E m i s s i o n ( n m ) B - 4
I I I I I I
I V V
I I I I I I
I V V
I I I I I I
I V V
I I I I I I
I V V
I I I I I I
I V V
I I I I I I
I V V
I I I I I I
I V V
I I I I I I
I V V
圖6 2016年CCL生物活性碳濾床進出水(A)3
月、(B)6月、(C):11月、(D):12月之螢光激發發 射光譜圖(1:進水；2:出水)
圖7為2016年FS經生物活性碳濾床程序進 出水之螢光激發發射光譜圖。圖7(A)進水及圖 7(B)出水部分在五類有機物出現五個主要波峰，
其激發發射波長位置分別落在224-228/252-319 nm、226-246/301-373 nm、226-304/55-421 nm、228-304/304-388nm與252-310/403-451 nm。但在圖7(A-3)及(B-3)部分則和CCL相同，
Peak V似腐植酸 (humic acid-like)物質經臭氧化 後去除。
2 0 0 2 5 0 3 0 0 3 5 0 4 0 0
A - 1
Excitation(nm)
I I I I I I
I V V
2 0 0 2 5 0 3 0 0 3 5 0 4 0 0
A - 2 B - 2
I I I I I I
I V V
I I I I I I
I V V
2 0 0 2 5 0 3 0 0 3 5 0 4 0 0
A - 3 B - 3
I I I I I I
I V V
I I I I I I
I V V
2 5 0 3 0 0 3 5 0 4 0 0 4 5 0 5 0 0
2 0 0 2 5 0 3 0 0 3 5 0 4 0 0
A - 4
2 5 0 3 0 0 3 5 0 4 0 0 4 5 0 5 0 0 5 5 0
0 4 0 8 0 1 2 0 1 6 0 2 0 0 2 4 0 2 8 0 3 2 0 3 6 0 4 0 0 4 4 0 4 8 0 5 2 0 5 6 0 6 0 0 6 4 0 6 8 0
E m i s s i o n ( n m )
B - 4
I I I I I I
I V V
I I I I I I
I V V
B - 1
I I I I I I
I V V
圖7 2016年FS生物活性碳濾床進出水(A)3月、
(B)6月、(C):11月、(D):12月之螢光激發發射光 譜圖(1:進水；2:出水)
圖8為(A)CCL(B)FS五類有機物去除率。依
[9]將有機物光譜區分為五大類，去除Rayleigh散 射線之全譜圖分五大區塊，再將各區塊間之小區 塊數之螢光強度進行累加再除以小區塊數，即得 不同有機物之平均螢光強度值，再除以五類不同 有機物平均螢光強度值，即可算出各類溶解性有 機物之平均螢光強度百分比之變化。
圖8(A)CCL可看出五類有機物去除率部分，
6月對I及IV 類皆有去除，分別去除54.4%及 43.9%；12月對五類皆有去除，I、II、III、IV及 V類去除率分別為27.3%、46%、38.6%、67%及
43%。其餘部分皆無去除。圖8(B)FS五類有機物
去 除 部 分 ，6 月對五類 皆有 去 除 ， 分別為 79.7%、56.5%、50.6%、62.4%及47.9%；11月 則對 I 及 II 類有 去 除 ， 去 除 率 為 31.9%及 21.5%；12月除了II 類以外皆有去除，1 類為 17.2%、III類為4.4%、IV類為15.1%及V類為 3%。
圖 8(A-6) 及 (B-6) 為 CCL 及 FS 2016 年
3、6、11及12月總螢光強度。圖8(A-6)CCL各 月 份 總螢 光強度 去 除 率 ，6 及12 月去 除 率 為 22.3%及45%；3及11月則增加96%及224%。
圖8(B-6)FS總螢光強度去除率，6及12月去除 率為55.5%及2.7%；3月及11月則和CCL相同 皆為增加，各增加52.3%及55.7%。
圖8 (A)CCL(B)FS五類有機物去除率(1：I 類為 芳香型之蛋白質酪胺酸；2：第II類屬芳香型之 蛋白質與 BOD5有關之物質；3：第 III類屬黃酸 (fulvic acid)物質；4：第 IV類屬溶解性微生物代 謝物質；5：第 V類，屬似腐植酸物質；6:總螢
光強度)
生物指數(Biological index, BIX)可解釋水樣 中有機物形成時間，其計算方式為固定激發波長 310 nm，發射380 nm 與430 nm相除[10]。大於1
者為原生之DOM，0.6-0.7者則屬新生之DOM，
0.8-1者為生物和微生物新生之DOM。
圖9(A)為CCL生物活性碳濾床，其進水部
分，3、6、11及12分別為0.96、1.05、0.9及 1.08；出水值降為0.74、0.81、0.89及0.82。圖
9(B)FS生物活性碳濾床，其進水部分，3、6、11
及12分別為0.91、0.81、0.96及0.98，出水值為 0.83、0.82、0.78及0.83。FS淨水廠11及12月 值皆為升高。CCL及FS進出水皆為生物與微生 物新產生的DOM。
圖9 2016年(A)CCL(B)FS生物活性碳濾床進出 水之生物指數
腐植化指數(Humification index, HIX)可作為 DOM中腐植化來源之判斷，其計算方式是固定 激發波長254 nm，以高發射波長435-480 nm與 低發射波長300-345進行相除[11]，其值屬陸地來 源者，其值高達10-16，水中原生生物或細菌之 生長之值則是小於4。
圖10(A)CCL生物活性碳濾床進出水部分，
在3、6、11及12月為1.19、0.59、0.76及1，則 出水為1.79、1.41、0.76及1.79。圖10(B)FS生 物活性碳濾床進出水部分，在3、6、11及12月 為 2.59、2.89、0.53 及 1.18， 出 水 部 分則為 1.47、2.12、1.30及1.47。CCL及FS各月份進出 水部分皆小於4為水中原生生物或細菌。
圖10 2016年(A)CCL(B)FS生物活性碳濾床進出 水之腐植化指數
3.4. UV 吸收係數
圖9
3.5 分子量大小
圖5為2016年3月至12月CCL及FS經生物 活性碳濾床程序分子量之變化。低分子量有機化 合物容易被生物體利用，而大分子之物質生物難 以降解，UV210 可代表蛋白質胺基酸物質之變化
[12]。圖5(A)三月(A-1)分子量大小為12 kDa與47 KDa，六月(A-2)、十一月(A-3)及十二月(A-4) 分
子量大小為12 kDa與43 kDa。圖5(B)三月(A-1) 分子量大小為14 kDa與39 kDa，六月(A-2) 分子 量大小為7 kDa與30 kDa，十一月(A-3) 分子量 大小為12 kDa與43 kDa。十二月(A-4) 分子量大 小為12 kDa與47 kDa。CCL及FS皆有兩個明顯 波峰
圖10 2016年(A)CCL(B)FS生物活性碳濾床進出 水之分子量變化(1:3月、2:6月、3:11月、4:12
月)
四、結論
五、致謝 六、參考文獻
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