PEMBUATAN SUPERKONDUKTOR SUHU TINGGI Tl 2-x Crx Ba2 CaCu2O 8- δ (Tl-2212) DENGAN REAKSI STOIKIOMETRI

PEMBUATAN SUPERKONDUKTOR SUHU TINGGI Tl2-x

CrxBa2CaCu2O8-

_δ

(Tl-2212) DENGAN REAKSI STOIKIOMETRI

1

Syahrul Humaidi, 1Eddy Marlianto, 1Marhaposan S dan 2Roslan Abd-Shukor

1

Jalan Bioteknologi No.1 Kampus USU, Medan 20155, Indonesia Departemen Fisika, FMIPA, Universitas Sumatera Utara

2

Email: humaidi2009@gmail.com

School of Applied Physics, FST, Universiti Kebangsaan Malaysia

ABSTRAK

Superkonduktor Tl2-xCrxBa2CaCu2O8-δ (Tl-2212) dengan x= 0.0, ..., 0.3 telah disediakan

melalui metode konvensional (reaksi stoikiometri) dengan bahan pelopor serbuk Barium Karbonat. Bahan pelopor disinter pada suhu 9000C selama 24 jam dengan 2 kali

penggerusan. Setelah Tl2O3 dan Cr2O3 ditambahkan, serbuk ditekan dengan penekan

hidrolik sebesar 7 ton selama 10 menit untuk menghasilkan pelet setebal 2 mm dan diameter 13 mm. Pelet selanjutnya disinter pada 900oC dalam tube kuarsa sambil dialiri gas oksigen selama 4-5 menit dan didinginkan sampai temperatur kamar. Hambatan sampel ditentukan dengan metode van der Pauw dengan cat perak sebagai kontaknya menggunakan pompa vakum model kompressor Edwards Cryogenics 8200 dan CTL-Cryogenics model 22 dalam batas temperatur 300K-30K. Keberadaan fasa Tl-2212 ditentukan dengan difraksi sinar-X metode serbuk dengan 2Θ= 0o-60o. Dari hasil kurva hambatan melawan temperatur, terlihat bahwa sample bersifat logam sebelum

menunjukkan gejala superkonduktivitas. Temperatur kritis berkisar dari 75K sampai 96 yang mengindikasikan sampel tergolong superkonduktor suhu tinggi. Temperatur kritis meningkat dari 93K menjadi 96K dengan penambahan 0.2 mole% Cr2O3, Analisa XRD

menunjukkan semua sampel yang disediakan berfasa mayor Tl-2212.

Kata kunci: superkonduktor suhu tinggi, temperatur kritis, Tl-2212 dan cryogenics

ABSTRACT

High Temperature Superconductor Tl2-xCrxBa2CaCu2O8-δ (Tl-2212) dengan x= 0.0, ..., 0.3

have been synthesized via the solid state reaction method (stoichiometric) with BaCO3

precursor. The powders were sintered at 900o

load of 7 metric tons using hydraulic press for 10 minutes with addition of Tl

C for 24 hours with twice grounding. The powders were then pressed into pellets of 13 mm diameter and 2 mm thickness under a

2O3 and

Cr2O3. The pellets were sintered at 900oC in a quarz tube in oxygen flow for 4-5 mins

followed by furnace cooling. The van der Pauw method with silver paste contact has been employed to study the resistance of materials. The resistance and temperatur

dependence were conducted in the range of 300K-30K using Edwards Cryogenics 8200 and CTL-Cryogenics model 22 compressor and X-ray powder diffraction has been

employed to identify the Tl-2212 phase occurence with 2Θ= 0o-60o. The resistance versus temperature dependance curve showed that all samples have a metal characteristic at normal state. The critical temperature in the range of 75K-96K have been achieved. These results indicated that all of our samples were high temperature superconductors. The critical temperature increased from 93K to 96K with addition of 0.2%mole Cr2O3.

XRD results showed that the Tl-2212 as a major phase.

1. Pendahuluan

Perkembangan superkonduktor, bahan tanpa hambatan listrik pada temperatur kritisnya

dimulai sejak fisikawan Belanda ( H. Kamerlingh-Onnes) menemukan fenomena

superkonduktivitas pada 1911.[1]

Seiring dengan perkembangan cryogenics, maka bahan superkonduktor dibagi atas 2

kelompok besar yaitu superkonduktor suhu rendah dan superkonduktor suhu tinggi. Sejak penemuan ini, perlombaan mencari bahan

superkonduktor dengan temperatur kritis yang lebih tinggi dilakukan para ahli di seluruh

dunia. Sampai pertengahan 1980-an, hanya aloi niobium-germanium yang mempunyai

suhu genting tertinggi sekitar 23 K. Kenyataan ini membuat komunitas ahli sains hampir

frustasi dan sampai pada kesimpulan superkonduktor telah mencapai klimaks, maka

harapan memperoleh superkonduktor suhu kamar hampir dilupakan.

[2]

Dewasa ini modifikasi dilakukan untuk menghasilkan bahan baru yang memiliki

temperatur kritis yang lebih tinggi, sampai temperatur kamar tercapai. Diantara bahan

yang menarik perhatian para ahli sain adalah superkonduktor berdasarkan Thalium

Barium Tebaga Oksida (Tl-Ba-Ca-Cu-O atau TBCCO), yang memiliki beberapa sistem

yang masing-masing sistem memiliki berbagai phasa mensuperkonduksi.[2, 3] Walaupun

pembuatannya agak sulit,[4] namun kombinasi unsur Tl dengan tembaga oksida umumnya

memiliki temperatur kritis yang tinggi.[5] Setelah ditambah aditif unsur lain, temperatur

kritis diatas 100K dapat dicapai.[6] Umumnya bahan superkonduktor berdasarkan Talium

Barium Tebaga Oksida (Tl-Ba-Cu-O) ini disediakan dengan berbagai cara seperti :

metode konvensional (stoikiometri), screen-printing, ko-presipitasi dan tape. Disamping itu

dikenal pula sistem tertutup (closed system) dan sistem terbuka (open system) berkaitan

dengan sifat Talium.[1]Pada penelitian ini kami memilih metode konvensional

(stoikiometri)dengan sistem terbuka mengingat unsur Talium yang berbahaya. Pada

penelitian kami terdahulu [10], kami sudah mendapatkan temperatur sinter optimum untuk

penambahan Thalium pada 900oC dengan lama sintering (18 jam + 6 jam) dengan reaksi

stoikiometri. Selanjutnya kami akan mencoba untuk memberikan doping Cr2O3 untuk

melihat pengaruhnya terhadap temperatur kritis. M Fatmasari[6] telah menyelidi

penambahan Cr2O3 pada phasa Tl-1212. Mereka mendapatkan temperatur kritis diatas

100K dapat setelah penambahan doping. Usaha untuk menaikkan temperatur kritis bahan

superkonduktor ini adalah dengan membentuk phasa yang stabil. Penelitian yang

terdahulu[6,7] telah menyelidiki phasa Tl-1212 dan mendapatkan adanya komposisi

optimum untuk Tc onset sebesar 105K. Hal ini mendorong kami untuk mencari komposisi

pada struktur mikronya, diharapkan bahan yang akan dihasilkan mempunyai Tc onset

yang lebih tinggi dari 105K. Temperatur kritis bahan superkonduktor yang masih rendah

menyebabkan keterbatasan aplikasi praktisnya. Sampai sekarang, semua bahan

superkonduktor masih memerlukan proses pendinginan untuk beroperasi. Dengan

demikian masalah temperatur kritis yang masih rendah harus diatasi dengan inovasi baru

peningkatan temperatur kritis yang signifikan.

2.Bahan dan Metodologi

2.1. Metode pembuatan sampel

Dalam pembuatan sampel, maka metode reaksi zat padat (solid state reaction) dengan

reaksi stoikiometri. Reaksi dimulai dari pencampuran dengan perbandingan % mole

bahan dasar yakni: serbuk BaO (99,99%), serbuk BaCO3 (99.99%), serbuk CaO (99.95%)

dan serbuk CuO (4N). Selanjutnya bahan dasar ini di grain dalam suatu mortar porselen

selama 1 jam dan dibentuk menjadi pellet dengan tebal (2-3) mm dan diameter 13 mm.

Selanjutnya sampel disinter selam 18 jam pada suhu 900oC. Sampai tahap ini telah

diperoleh suatu bahan pelopor (precursor material). Setelah itu sampel digrain kembali

dan disinter selama 6 jam pada suhu sintering 900oC juga dengan menggunakan furnace

yang sama dan dibiarkan sampai mencapai suhu kamar.. Setelah itu dicampurkan

Thallium Oksida (99,99%) dan Cr2O3 (99.95%) dengan perbandingan mol sebelum

disinter kembali pada 900o

Secara teori, reaksi stoikiometri dapat digambarkan sebagai berikut [syahrul Humaidi,

2012b]:

C sambil dialirkan gas oksigen selama 4 menit.

2BaCO3 + CaO + 2CuO Ba2CaCu2O5 + 2CO

Dengan tahapan sintering sebagai berikut:

2

Gambar 1: Proses sintering bahan pelopor (precursor) Ba2CaCu2O5

T(

o

C)

900-

25-

| | |

Selanjutnya setelah digerus selama 1 jam, serbuk disinter kembali selama 6 jam pada

900oC dan dibiarkan mendingin sampai suhu kamar dengan penambahan Tl2O3dan

Cr2O3 yang secara matematis dapat dilukiskan sebagai berikut:

Tl2O3 + Cr2O3 + Ba2CaCu2O5 Tl2-xCrxBa2CaCu2O8-δ

Produk reaksi stoikiometri ini diharapkan menghasilkan phasa Tl-2212 yang akan

dikonfirmasi dengan pengujian XRD.

2.2. Metode pengujian sampel

Sampel yang akan dihasilkan dalam bentuk pelet selanjutnya diukur hambatannya

dengan multimeter digital sebelum dikarakterisasi dengan Vacuum pump of

model Edwards Cryogenics 8200 Compressor dan CTL Cryogenesis Model 22

Refrigenator Controller model Lakeshore 325 autotuning temperature controller

pada range suhu kamar hingga 30K dengan pendingin Helium cair. Metode 4 titik

akan digunakan untuk mengukur hambatan sampel menit ke menit dengan

menggunakan silver paste. Sumber arus menggunakan 220 Programmable

Current Source dan Keithley 2000 Autoranging Microvolt DMM dengan arus 20

mA. Dari alat ini keluar grafik antara temperatur dan tegangan yang kemudian

dikonversi menjadi hambatan (resistance). Keberadaan phasa Tl-2212 dianalisa

dengan Difraksi Sinar-X (XRD) metode serbuk dengan

sudut 2Θ dari 5

o

sampai

60

o

dan pola yang terjadi direkodkan dengan menggunakan diffraktometer Bruker

model D8 dengan radiasi CuKα.

3. Hasil dan Pembahasan

disediakan berada diatas 70K yang mengkonfirmasikan bahwa semua sampel

dapat digolongkan kepada superkonduktor suhu tinggi.

Gambar 2: Kurva hambatan terhadap waktu untuk Tl2Ba2CaCu2O8-δ

trendline masing-masing komposisi

. Inzet adalah kurva

Penambahan Cr

2

O

3

sebanyak 0.1% mol menaikkan temperatur kritis dari 93K

menjadi 94K, penambahan 0.2% mol menjadikan temperatur kritis menjadi 96K.

Sedangkan jika Cr

2

O

3

terus ditambah sampai 0.3% mol, menyebabkan

temperatur kritis turun menjadi 92K. Dengan demikian dapat disimpulkan bahwa

untuk reaksi stoikiometri dengan Karbonat sebagai bahan dasar, penambahan

Cr

2

O

3

sebanyak 0.2% mol merupakan komposisi optimum untuk menaikkan

temperatur kritis. Hal ini disebabkan reaksi stoikiometri dapat berlangsung sempurna

pada komposisi ini. Pada penelitian terdahulu, M A Subramaniam et al.[8] melaporkan

temperatur kritis maksimum yang teramati 110K. Sementara Faizah et al.[4]melaporkan

temperatur kritis sebesar 95K dengan phase dominan Tl-2212. Perbedaan ini disebabkan

oleh perbedaan metode pembuatan bahan pelopor. Namun demikian temperatur kritis

untuk komposisi ini sangat mungkin ditingkatkan lagi dengan menggunakan bahan baku

yang lebih tulen (high purity). Bagaimanapun, jika dibanding dengan sistem lain (Bi-2212)

sistem Tl-2212 ini telah memperbaiki temperatur kritis sebesar 13K. Hasil analisa XRD

seperti yang ditunjukkan pada gambar 3 dibawah ini.

Gambar 3: Hasil XRD untuk masing-masing komposisi, tanda (#) menunjukkan phase dengan indeks ganda

Pola difraksi XRD menunjukkan tiga puncak difraksi (105, 107 dan 110) berada pada

range 25o-35o yang merupakan ciri phasa Tl-2212. Dengan demikian dapat disimpulkan

bahwa bahan pelopor Karbonat dengan sistem terbuka reaksi stoikiometri ini dapat

membentuk phasa 2212 Dari pola difraksi diatas terlihat kehadiran phasa minor

Tl-1212 untuk sampel tanpa doping ( a=b=3,8543 Ao dan c= 29,2940 Ao). Penambahan

0.1% Cr2O3 mengurangi phasa minor dan merubah nilai c menjadi 29,2596 Ao , nilai c

bertambah menjadi 29,388 Ao pada penambahan 0,2%. Sedangkan jika kadar Cr2O3

dinaikkan menjadi 0,3% akan menurunkan nilai c menjadi 29,21 Ao. Hasil-hasil ini

menunjukkan bahwa penggantian atom Tl oleh atom Cr efektif pada penembahan 0,2%

mol saja. Dapat disimpulkan bahwa komposisi ini selain akan membuat phasa Tl-2212

lebih stabil juga dapat memanjangkan sumbu-c sekaligus menghasilkan penambahan

volume kekisi maksimum. Dengan demikian komposisi ini dapat dikembangkan untuk

4. Kesimpulan dan Prospek

Bahan superkonduktor suhu tinggi Tl

2-x

Cr

x

Ba

2

CaCu

2

O

8-δ

Keberadaan phasa minor dapat dikurangi dengan penambahan Cr

telah dibuat melalui

metode solid state (reaksi stoikiometri) dengan temperatur kritis antara 93K-96K.

2

O

3

. Didapati

bahwa kenaikan temperatur kritis dan kestabilan phasa Tl-2212 optimum dicapai

dengan penambahan Cr

2

O

3

sebesar 0,2% mol. Komposisi ini mempunyai prospek

untuk dikembangkan dalam upaya meningkatkan temperatur kritis yang lebih

tinggi lagi.

5. Ucapan Terima Kasih

Kami mengucapkan terima kasih kepada DIKTI RI atas bantuan dana melalui

Hibah Penelitian Disertasi Doktor dengan no kontrak: 1086/UN.5.1R/KEU/2014

tanggal 17 Februari 2014.

6. Daftar Pustaka

[1] Syahrul Humaidi, Achiruddin dan Tua Raja Simbolon, 2012, Perkembangan

Temperatur Kritis (Tc) Bahan Superkonduktor, REINTEK, vol.7 No.1 (28-32) ISSN

1907-5030

[2] Roslan Abd-Shukor, 2004, Introduction to Superconductivity, Penerbit Universiti

Pendidikan Sultan Idris, Tanjong Malim.

[3] D. Thopart , J. Hejtmanek , D. Pelloquin , C. Martin , A. Maignan, 2000, New

Tl/Hg-2212 and -2223 superconducting crystals: growth, structures and

superconductivity, Physica C 336 _2000. 143–150

[4] Faizah M Salleh, A K Yahya, I Hamadneh and R Abd-Shukor,2002, “ Effects of

Ag Addition and Propertiesof Tl-2212 Superconductors“,Solid State Science and

[5] Efil Yusrianto · R. Abd-Shukor, 2012, Effect of Te Substitution on

Tl0.5Pb0.5)Sr2(Ca1−xTex)Cu2O7 (x = 0.0 to 0.5) Superconductor, J Supercond

Nov Magn, DOI 10.1007/s10948-012-1616-z .

[6] M. Fatmasari · R. Abd-Shukor, 2012, Formation of Tl-1212 Phase in Bi- and

Cr-Substituted (Tl0.5Pb0.5−xMx)Sr2CaCu2O7 Superconductor, J Supercond Nov

Magn DOI 10.1007/s10948-011-1335-x.

[7] R Abd-Shukor, Baharuddin Yatim & Lau R S L, 1997, Formation of Tl-1212 phase

in (Tl0.8M0.2)Sr2(Ca,Cr)Cu2O7

[8] M A Subramaniam, J C Calabrese, C C Torardi, J Gopalakrishnan, T R Askew, R

B Flippen, K J Morrisey, U Chowdhry & A W Sleight, 1988, Crystal structure of the

high-temperature superconductor Tl

(M: Cd and Sc) High-Tc Superconductor, Journal of

Materials Science Letters16: 818-820]

2Ba2CaCu2O8

[9] Nasri A-Hamid dan R Abd-Shukor, 1999, Fabrication and Characterization of

Ag-Sheatled Bi

, Nature vol. 332 420-422

2Sr2CaCu2O8

[10] Syahrul Humaidi, Awan Maghfirah dan Tua Raja Simbolon, 2012, Pembuatan

Bahan Baku Superkonduktor Thallium Kuprum Oksida (Tl

, Solid State Science and Technology, vol. 7, No. I ,

113-119

2Ba2CaCu2O8-δ),

Laporan Penelitian Dana PNBP FMIPA USU 2012, SK No. 45/ UN5.2.3.1/