SEMINAR NASIONAL TEKNIK KIMIA INDONESIA 2006 ISBN 979-97893-0-3 Palembang, 19-20 Juli 2006
bersamaan dengan Seminar Nasional
Rekayasa Kimia dan Proses 2006 (Undip), Soehadi Reksowardojo 2006 (ITB) Fundamental & Aplikasi Teknik Kimia 2006 (ITS), Teknologi Proses Kimia 2006 (UI), dan Seminar Teknik Kimia Anggota APTEKINDO 2006
PENGOLAHAN LIMBAH Cr(VI) DAN FENOL SERTA
DISINFEKSI BAKTERI E.Coli SECARA SIMULTAN
MENGGUNAKAN FOTOKATALIS TiO
2FILM
Slamet
Departemen Teknik Kimia, Fakultas Teknik, Universitas Indonesia Kampus Baru UI Depok 16424
e-mail: slamet@che.ui.edu
Finaty Burnie Budiman
Departemen Teknik Kimia, Fakultas Teknik, Universitas Indonesia Kampus Baru UI Depok 16424
Abstrak
Pencemaran air oleh berbagai polutan seperti logam berat, senyawa organik, dan bakteri yang cenderung meningkat dapat menjadi permasalahan serius bagi kesehatan manusia dan lingkungan. Dalam penelitian ini pengolahan limbah Cr(VI) dan fenol serta disinfeksi bakteri E.coli dilakukan secara simultan melalui proses fotokatalisis dengan katalis TiO2 dalam reaktor batch. Fotokatalis TiO2 dibuat
dalam bentuk film berpenyangga plastik transparan menggunakan metode spin coating. Perubahan konsentrasi Cr(VI) dan fenol dianalisis dengan UV-Vis Spectrophotometer, sedangkan bakteri E.coli dianalisis dengan menentukan jumlah bakteri yang hidup dalam cawan petri. Parameter yang divariasi adalah jumlah lapisan katalis, pH larutan, dan jenis polutan. Hasil penelitian menunjukkan bahwa jumlah lapisan optimum film TiO2 adalah sebanyak 15 lapis. Polutan Cr(VI), fenol, dan E.coli dapat
diolah secara simultan dengan lebih efektif, karena terjadi efek sinergisme yang baik antara reduksi Cr(VI) dengan oksidasi fenol dan E.coli, yang ditandai dengan meningkatnya konversi masing-masing polutan tersebut. Secara umum reduksi Cr(VI) lebih efektif pada kondisi asam, sedangkan oksidasi fenol pada kondisi pH netral. Pada lingkungan asam, proses disinfeksi E.coli lebih dominan disebabkan karena pengaruh asam, sedangkan pada lingkungan netral disinfeksi E.coli paling dominan disebabkan oleh proses fotokatalisis.
Kata Kunci : E.coli, Cr(VI), fenol, fotokatalisis, film TiO2.
Abstract
Water pollution by numerous contaminants like as heavy metals, organics and bacteria has a tendency to increase and can seriously inflict many health and environmental problems. Treatment of heavy metal (Cr6+) and organic (phenol) wastes as well as disinfection of bacteria (E.coli) has been studied using the relatively new method, i.e. simultaneous photocatalytic process over TiO2 photocatalyst in the batch
photoreactor. Film type of TiO2 photocatalyst was prepared by spin coating method using a transparent
plastic as a support. Concentration of the Cr(VI) and phenol were analyzed by a UV-Vis Spectrophotometer, while remaining viable cells of E.coli bacteria were counted by a plate-spreading procedure. The various parameters that have been studied were a number of film coatings, pH of solution and kind of the contaminant. The experimental results show that the optimum number of TiO2 film coating
is 15. The contaminant of Cr(VI), phenol and E.coli could be simultaneously treated more effective due to a synergism effect between the photocatalytic reduction of Cr(VI) and oxidation of phenol or E.coli, so that increasing the conversion of each other. In general reduction of Cr(VI) more effective at acid condition, while oxidation of phenol at neutral condition. In acid solution, disinfection of E.coli more caused by the acid influence, while in neutral solution disinfection of E.coli dominantly caused by photocatalytic process.
1. Pendahuluan
Saat ini, kualitas air tanah permukaan di kota-kota besar sudah semakin menurun karena pencemaran oleh berbagai polutan seperti bakteri, senyawa organik, dan logam berat. Menurut Posman Sibuea (Kompas, 4 April 2001),kondisiair tanah di Jakarta 73% terkontaminasi bakteri E.coli, 35% tercemar bahan organik dan 90% tercemar detergen. Dengan melihat fakta bahwa pencemar yang terdapat di dalam air lebih dari satu maka perlu dikembangkan alternatif teknologi yang dapat mengolah pencemar-pencemar tersebut secara simultan. Proses fotokatalisis yang selalu melibatkan reaksi reduksi-oksidasi (redoks) cukup prospektif untuk dikembangkan, karena dapat dimanfaatkan untuk mengoksidasi senyawa organik atau bakteri dan mereduksi logam berat secara simultan.
Pengolahan air secara fotokatalisis yang sering dilakukan biasanya terdiri dari polutan tunggal seperti yang dilakukan oleh Mohapatra dkk (2005) yang meneliti fotoreduksi Cr(VI) dengan TiO2 yang dimodifikasi, Peiro dkk (2001) yang melakukan degradasi fenol menggunakan fotokatalis TiO2, dan Harper dkk (2001) melakukan eksperimen proses disinfeksi E.coli dengan fotokatalis TiO2. Pengolahan dua polutan secara simultan juga pernah dilakukan oleh beberapa peneliti seperti Colon dkk (2001) yang mengolah limbah Cr(VI) dan asam salisilat, Rincon dkk (2001) mengolah E.coli dan isomer dihidroksi-benzena, dan Mytych dkk (2004) yang menggabungkan limbah fenol dan Cr(VI) menggunakan fotokatalis TiO2. Akan tetapi pengolahan tiga jenis polutan secara simultan masih sangat jarang diteliti.
Dalam penelitian ini tiga jenis polutan akan diolah secara simultan melalui proses fotokatalisis dengan katalis TiO2 dalam reaktor batch. Fotokatalis TiO2 dibuat dalam bentuk film berpenyangga plastik transparan menggu-nakan metode spin coating. Polutan yang digunakan adalah Cr(VI), fenol, dan E.coli yang masing-masing merupakan model dari polutan logam berat, senyawa organik, dan bakteri. Parameter yang divariasi adalah jumlah lapisan film katalis, pH larutan, dan jenis polutan. Dengan menggabungkan ketiga jenis polutan tersebut dalam satu sistem pengolahan air diharapkan dapat memperoleh hasil yang lebih efektif.
2. Fundamental
Pengolahan berbagai jenis polutan air secara simultan dengan metode fotokatalitik merupakan teknologi yang relatif baru dan
masih jarang dikembangkan oleh para peneliti. Jika permukaan bahan semikonduktor seperti TiO2 dikenai sinar ultra violet (UV) yang mempunyai energi lebih besar dari bandgap semikonduktor tersebut, maka akan terbentuk pasangan elektron (e-) di pita konduksi dan
hole (h+) di pita valensi. Elektron yang tereksitasi dan sampai ke permukaan katalis dapat mereduksi ion-ion logam berat, sedangkan hole yang terbentuk dapat
menghasilkan radikal •OH yang dapat mendegradasi (mengoksidasi) senyawa organik (Herrmann, 1999) dan menghancurkan struktur sel bakteri (Kabir dkk, 2003).
Proses fotokatalitik dengan katalis semikonduktor TiO2 merupakan salah satu metode alternatif yang prospektif untuk mengatasi masalah campuran limbah yang kompleks, karena beberapa hal diantaranya:
1. Proses fotokatalitik dapat berlangsung pada suhu kamar, sehingga kebutuhan energinya jauh lebih rendah
2. Kebutuhan material atau bahan kimia sangat sedikit dan relatif murah.
3. Dalam proses fotokatalitik selalu terjadi reaksi reduksi-oksidasi (redoks) secara bersamaan, sehingga dapat dimanfaatkan untuk mereduksi logam berat dan mengoksidasi senyawa organik secara simultan, dan dapat meningkatkan konversi masing-masing (Slamet, 2004).
3. Metodologi
Reaktor yang digunakan dalam penelitian ini adalah reaktor fotokatalitik yang bekerja secara batch. Reaktor terbuat dari tabung Pyrex dengan volume sekitar 500 ml, yang dilengkapi dengan pengaduk magnetik dan sejumlah lampu UV jenis black light (@ 10 watt). Lampu UV dipasang pada bagian atas reaktor dengan jarak sekitar 5 cm. Di sekeliling reaktor dipasang reflektor dari aluminium untuk mengoptimalkan kontak antara sinar UV dengan reaktor.
3.1 Preparasi Katalis
Katalis yang digunakan dalam penelitian ini adalah katalis komersial serbuk TiO2 Degussa P25. Katalis tersebut mempunyai karakteristik luas permukaan 53,6 m2/g, komposisi struktur kristal anatase 79,2 % dan rutil 20,8 % serta energi bandgap 3,28 eV (Slamet dkk, 2005)
Preparasi katalis film TiO2 dimulai dengan mencampurkan serbuk TiO2 Degussa P25 sebanyak 4,74 g ke dalam 10 mL etanol. Kemudian larutan diaduk secara ultrasonik
selama 30 menit. Sol TiO2 yang terbentuk kemudian dilapiskan di atas permukaan plastik transparansi menggunakan metode spin
coating, dengan kecepatan putaran 380 rpm
dan waktu 2 menit untuk tiap lapisan. Jumlah pelapisan katalis divariasi dari 1-20 lapis. Katalis film TiO2 yang terbentuk kemudian dikeringkan dalam desikator pada suhu sekitar 45 oC selama 1 hari.
3.2 Uji Aktivitas Katalis
Larutan fenol dibuat dari kristal fenol, larutan Cr(VI) dari serbuk K2Cr2O7, dan bakteri E.coli dibiakkan dengan umur 1 hari agar menghasilkan konsentrasi dengan orde 107 sel/mL. Polutan tersebut sebanyak 300 mL dimasukkan ke dalam reaktor yang telah diberi katalis film, kemudian dilakukan pengaturan pH dengan menambahkan HCl atau NaOH. Selanjutnya pengaduk magnetik dihidupkan dan lampu UV dinyalakan selama 3 jam. Pengambilan sampel polutan dari reaktor dilakukan setiap 20 menit pada 1 jam pertama dan setiap 60 menit pada 2 jam terakhir.
3.3 Analisis Sampel
Sampel hasil reaksi dianalisis untuk menentukan konsentrasi sisa dari setiap jenis polutan. Untuk Cr(VI) dan fenol dilakukan menggunakan UV-VIS Spectrophotometer buatan Hitachi, tipe Spectro UV-VIS RS. Analisis konsentrasi Cr(VI) dilakukan dengan mengambil 2,5 mL larutan sampel yang kemudian ditambahkan dengan 1 mL larutan diphenil carbazide (yang telah dilarutkan dengan aseton) dan 5 tetes H2SO4 10%. Larutan tersebut diencerkan sampai volumenya 50 mL. Panjang gelombang yang dipakai untuk analisis Cr(VI) adalah sebesar 540 nm. Analisis konsentrasi fenol dilakukan dengan mencampurkan 1 mL sampel dengan 1,25 mL larutan NH4Cl 5%, 0,5 mL larutan amoniak, 0,5 ml larutan 4-aminoantipirin 2%, dan 0,5 mL larutan K3Fe(CN)6 8%. Campuran tersebut kemudian diencerkan hingga volumenya 50 mL. Kemudian dianalisis dengan UV-VIS Spectrophotometer pada panjang gelombang 500 nm.
Analisis bakteri E.coli dilakukan dengan mengambil larutan sampel sebanyak 1 mL dan memasukannya ke botol pengencer 10x, memindahkan 1 mL sampel dari botol pengencer 10x dan memasukannya ke botol pengencer 100x, kemudian mengocoknya hingga homogen. Langkah selanjutnya adalah memasukkan 0,1 mL larutan tersebut ke dalam cawan petri steril yang berisi nutrien agar, yang sudah diberi label untuk setiap pengenceran. Analisis sel bakteri dilakukan
dengan penghitungan jumlah sel bakteri yang masih hidup pada dua hari kemudian.
4. Hasil dan Pembahasan
Penelitian ini diawali dengan melakukan variasi jumlah lapisan film TiO2, yang diuji untuk mereduksi limbah logam berat Cr(VI). Jumlah lapisan film TiO2 yang optimum kemudian digunakan untuk mendegradasi fenol dan disinfeksi bakteri E.Coli, serta mereduksi logam berat Cr(VI) secara simultan.
4.1 Pengaruh jumlah lapisan film TiO2
Gambar 1 menunjukkan bahwa semakin banyak jumlah lapisan film TiO2 maka aktivitasnya dalam mereduksi Cr(VI) juga meningkat, terutama sampai pada 15 lapis. Hal ini disebabkan oleh semakin meningkatnya berat katalis dalam film tersebut, yang mengindikasikan semakin efektifnya kontak antara Cr(VI) dengan pusat aktif katalis. Akan tetapi setelah jumlah lapisan TiO2 lebih besar dari 15 lapis, aktifitasnya justru menurun dengan bertambahnya jumlah lapisan katalis meskipun berat katalis awal yang menempel pada permukaan penyangga masih meningkat. Penurunan aktivitas katalis tersebut dapat dijelaskan dari kemampuan daya tembus sinar UV yang terbatas untuk ketebalan film tertentu. Disamping itu adanya partikel halus TiO2 yang terlepas dari penyangga (karena semakin tebalnya lapisan TiO2) dan terlarut ke dalam cairan limbah Cr(VI) juga dapat menimbulkan efek bayangan yang akan menghalangi iluminasi sinar UV ke permukaan katalis film TiO2.
0 20 40 60 80 100 0 3 6 9 12 15 18 21
Jumlah lapisan TiO2
K onv er s i C r( V I) , % 0.00 0.05 0.10 0.15 0.20 0.25 0.30 Be ra t T iO2 a w al , g Konversi Cr(VI) Berat TiO2
Gambar 1. Pengaruh jumlah lapisan TiO2 terhadap konversi reduksi Cr(VI)
Dari Gambar 1 tersebut, maka dapat disimpulkan bahwa jumlah lapisan TiO2 yang optimal adalah sebesar 15. Kondisi katalis yang optimal tersebut kemudian digunakan untuk percobaan-percobaan selanjutnya.
4.2 Disinfeksi E.coli pada Sistem Tunggal
Sebelum dilakukan pengujian aktivitas katalis pada berbagai polutan secara simultan, maka terlebih dahulu dilakukan pengujian dengan satu macam polutan, terutama untuk bakteri E.coli. Pada penelitian ini digunakan jumlah bakteri E.coli dengan umur 1 hari sebanyak 1 mL yang dicampurkan ke dalam 300 mL air bebas mineral. Ukuran tersebut dinilai cukup layak untuk dilakukan pada uji aktivitas katalis skala lab. Pada proses disinfeksi bakteri E.coli sistem tunggal digunakan pH optimum, yaitu pada kondisi pH 7 berdasarkan kemampuan bakteri E.coli untuk hidup (Rincon dkk, 2001). 0 5 10 15 20 25 30 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180
Waktu Iradiasi, menit
J u m lah E .c o li, 10 7 se l/m L TiO2 tanpa UV Tanpa TiO2, dengan UV TiO2 dan UV
Gambar 2. Pengaruh TiO2 dan UV pada disinfeksi E.coli (pH: 7) 0 4 8 12 16 20 24 28 32 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180
Waktu Iradiasi, menit
J um lah E. c o li , 1 0 7 se l/m L pH 7,TiO2,UV pH 2,TiO2,UV pH 2, tanpa TiO2 & UV
Gambar 3. Pengaruh pH pada disinfeksi E.coli
Dari Gambar 2 membuktikan bahwa sinar UV saja atau TiO2 saja, mampu mendegradasi bakteri E.coli namun efek sinergis yang ditimbulkan oleh TiO2 dan UV lebih mampu mendegradasi bakteri E.coli dalam waktu yang lebih singkat. Hal tersebut
dikarenakan adanya partikel TiO2 yang tereksitasi oleh sinar UV sehingga terbentuk radikal hidroksil yang mampu merusak dinding sel bakteri lalu masuk kedalam inti sel dan membunuh bakteri. Kemampuan UV dalam merusak DNA bakteri lebih kecil dibandingkan dengan adanya radikal hidroksil yang bersifat racun bagi bakteri E.coli.
Proses disinfeksi bakteri E.coli juga dilakukan pada pH 2, yang hasilnya dapat dilihat pada Gambar 3. Pada pH asam, proses disinfeksi bakteri E.coli lebih dominan disebabkan karena pengaruh keasaman larutan dibandingkan dengan proses fotokatalisis yang tidak signifikan. Hal ini dapat dikarenakan sensitifitas bakteri patogen seperti E.coli yang tidak mampu hidup pada kondisi lingkungan yang sangat ekstrim seperti pH 2. Menurut Rincon dkk (2001) bakteri E.coli akan lebih sensitif pada kondisi pH asam daripada pada pH netral, sehingga pada larutan yang asam tidak perlu dikhawatirkan adanya bakteri
E.coli lagi. Pada kondisi pH netral, proses
disinfeksi bakteri E.coli lebih dominan disebabkan karena proses fotokatalisis.
4.3 Proses Fotokatalisis pada Sistem Simultan 2 Polutan
Dari hasil penelitian sebelumnya diperoleh bahwa pH optimal untuk reduksi Cr(VI) adalah 2, sedangkan fenol pada pH netral. Pada pengolahan simultan antara fenol dan Cr(VI) juga digunakan pH optimal yaitu pH 2 (Slamet dkk, 2003). Pengolahan limbah fenol dan Cr(VI) secara simultan pada pH 2 terbukti dapat meningkatkan nilai konversi masing-masing limbah dibandingkan dengan hanya menggunakan sistem tunggal. Nilai konversi degradasi fenol pada sistem simultan tersebut adalah 82,1 % sedangkan pada sistem tunggal hanya 36,0 %. Konversi reduksi Cr(VI) pada sistem simultan adalah 90,0 %, dan yang diperoleh pada sistem tunggal sebesar 81,7 %.
Gambar 4 menunjukkan hasil reduksi Cr(VI) dan disinfeksi E.coli secara simultan. Adanya bakteri E.coli pada sistem simultan tersebut dapat menaikkan konversi reduksi Cr(VI) sebesar 4,8 % yaitu menjadi 83,7 % (Gambar 4.a). Kenaikan konversi tersebut diakibatkan karena peristiwa teroksidasinya bakteri E.coli oleh hole dapat mengefektifkan elektron dalam mereduksi Cr(VI). Sebaliknya, adanya Cr(VI) dapat meningkatkan konversi disinfeksi E.coli (Gambar 4.b). Efek sinergis dari proses oksidasi dan reduksi yang bersamaan dalam memanfaatkan hole dan elektron tersebut dapat mengurangi laju rekombinasi elektron dan hole yang terjadi pada permukaan TiO (Slamet, 2004).
Gambar 5 menunjukkan variasi pH pada sistem simultan E.coli dan Cr(VI). Pada gambar tersebut dapat dianalisis bahwa reduksi Cr(VI) semakin efektif dengan turunnya pH. Colon dkk (2001) menyatakan bahwa pH sangat berpengaruh pada proses reduksi Cr(VI)
0 2 4 6 8 10 0 30 60 90 120 150 180
Waktu Iradiasi, menit
K o ns en tr a s i C r( V I) , p pm Cr(V I), pH 2 Cr(V I)+E.coli, pH 2 (a) 0 5 10 15 20 25 30 0 30 60 90 120 150 180
Waktu Iradiasi, menit
J u m la h E .c ol i, 10 7 se l/m L E.coli, pH 7 E.coli+Cr(VI), pH 7 (b)
Gambar 4. Reduksi Cr(VI) dan disinfeksi E.coli secara simultan: a. Cr(VI), b. E.coli
0 5 10 15 20 25 30 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180
Waktu Iradiasi, menit
Ju m la h E. c o li , 10 7 se l/m L 0 2 4 6 8 10 12 K o ns en tr as i C r( V I) , p pm pH 2 pH 3 pH 7 pH 2 pH 3 pH 7
Gambar 5. Variasi pH pada sistem simultan E.coli dan Cr(VI)
secara simultan dengan oksidasi senyawa organik dalam larutan. Pada kondisi asam permukaan katalis TiO2 akan bermuatan positif karena pengaruh ion-ion H+ dari asam yang ditambahkan pada larutan limbah. Pada suasana asam tersebut limbah Cr(VI) memben-
0 2 4 6 8 10 12 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180
Waktu Iradiasi, menit
K ons ent ra s i f enol , ppm Fenol, pH 7 Fenol+E.coli, pH 7 (a) 0 5 10 15 20 25 30 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180
Waktu Iradias i, menit
Ju m la h E. c o li , 10 7 se l/m L E.c oli, pH 7
E.c oli+f enol, pH 7
(b )
Gambar 6. Oksidasi fenol dan disinfeksi E.coli secara simultan : (a). Fenol, (b). E.coli
tuk anion Cr2O72-, akibatnya adsorpsi Cr(VI) di permukaan katalis lebih kuat. Menurut Mohapatra dkk (2005) pada kondisi pH asam peristiwa reduksi Cr(VI) akan lebih baik karena lebih tingginya kecepatan reduksi yang diakibatkan dari efektifnya peristiwa adsorpsi pada katalis.
Seperti halnya pada sistem tunggal, disinfeksi E.coli yang dilakukan secara simultan dengan reduksi Cr(VI) sangat cepat pada pH rendah. Kondisi lingkungan yang asam bagi bakteri akan mempercepat proses disinfeksi karena pada umumnya bakteri patogen seperti E.coli hanya mampu hidup pada kisaran pH 6 - 8 (Rincon dkk, 2001), sehingga dinding sel bakteri langsung rusak ketika dimasukan kedalam larutan asam.
Hasil uji oksidasi fenol dan disinfeksi
E.coli secara simultan dapat dilihat pada
Gambar 6. Pada sistem simultan fenol dan bakteri E.coli, radikal hidroksil yang terbentuk saling berkompetisi dalam mengoksidasi fenol
dan menyerang E.coli. Akibatnya keberadaan
E.coli dapat menurunkan aktivitas oksidasi
fenol (Gambar 6.a).
Akan tetapi sebaliknya dari Gambar 6.b dapat diamati bahwa keberadaan fenol justru dapat meningkatkan efektifitas disinfeksi
E.coli. Hal ini dimungkinkan oleh beberapa
hal, diantaranya adalah:
1. Dengan adanya senyawa organik fenol, bakteri tidak dapat hidup dalam media nutiren yang optimal yang dapat menjadi faktor terjadinya kematian bakteri secara natural.
2. Peristiwa absorbsi cahaya oleh fenol dengan adanya TiO2 memungkinkan untuk dihasilkannya senyawa antara yang lebih berbahaya bagi bakteri sehingga dapat mempengaruhi peristiwa kematian bakteri.
Hal tersebut sejalan dengan yang telah dipaparkan oleh U.S. Environmental Protec-tion Agency (2002) bahwa fenol beracun bagi bakteri dan dapat digunakan sebagai disinfektan. Menurut Rincon dkk (2001) pada sistem tanpa katalis TiO2 dan keadaan gelap, jumlah bakteri akan tetap menurun dengan adanya senyawa organik.
0 5 10 15 20 25 30 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180
Waktu Iradiasi, menit
Ju m la h E. c o li , 10 7 se l/m L 0 2 4 6 8 10 12 K ons entr a s i feno l, ppm pH 2 pH 3 pH 7 pH 2 pH 3 pH 7
Gambar 7. Variasi pH pada sistem simultan E.coli dan fenol
Gambar 7 di atas menunjukkan penga-ruh pH pada proses disinfeksi E.coli dan degradasi fenol secara simultan. Secara umum degradasi fenol secara simultan lebih baik terjadi pada pH 7, karena selain memberikan nilai konversi yang lebih besar dibandingkan pada pH asam, dengan pH 7 ini tidak perlu dilakukan penetralan terhadap air yang telah diolah. Disamping itu, pada pH netral tersebut proses disinfeksi E.coli juga dapat berjalan lebih efektif dengan adanya senyawa fenol. Memang pada kondisi asam proses disinfeksi
E.coli akan lebih efektif, namun masih
diperlukan proses netralisasi setelah berakhirnya proses disinfeksi.
4.4 Proses Fotokatalisis pada Sistem Simultan 3 Polutan
Proses fotokatalis simultan antara Cr(VI), fenol, dan bakteri E.coli dilakukan pada pH 7, karena kondisi tersebut merupakan kondisi yang optimal dan lebih aplikatif. Hasil uji pengolahan 3 polutan secara simultan dapat dilihat pada Gambar 8. Pada sistem ini proses disinfeksi bakteri E.coli dapat mencapai 99,5 % selama 3 jam. Peningkatan konversi tersebut disebabkan oleh adanya pengaruh Cr(VI) yang mengalami proses reduksi oleh elektron, sehingga hole yang terbentuk dapat langsung dimanfaatkan untuk menyerang E.coli. Disamping itu juga disebabkan karena adanya fenol yang dapat membentuk senyawa
intermediate yang mampu bersifat sebagai
disinfektan bagi E.coli.
Nilai konversi fenol dan Cr(VI) pun mengalami peningkatan pada sistem ini, yaitu masing-masing menjadi 63,6 % dan 52,6 %. Peningkatan nilai konversi tersebut diakibatkan karena adanya pemanfaatan elek-tron dan hole yang optimal secara bersamaan
0 2 4 6 8 10 12 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180
Waktu Iradiasi, menit
[F enol ] atau [C r( V I) ], pp m 0 5 10 15 20 25 30 J u ml ah E. c o li , 10 7 se l/m L Fenol Cr(VI) E.coli
Gambar 8. Proses Fotokatalisis Simultan 3 Polutan pH 7
(terjadi proses reduksi dan oksidasi) oleh Cr(VI), fenol, dan E.coli. Kunci dari proses fotokatalis simultan sebenarnya terdapat pada proses reduksi logam berat Cr(VI) yang memanfaatkan elektron pada permukaan TiO2, sehingga akan lebih banyak hole yang dapat mengoksidasi fenol dan menyerang E.coli.
Dari Gambar 8 terlihat bahwa masih terjadi penurunan konsentrasi pada fenol maupun Cr(VI) selama waktu proses 3 jam. Jika waktu proses fotokatalisis diperpanjang lagi maka kemungkinan besar konsentrasi fenol dan Cr(VI) masih akan turun terus. Hal ini juga menunjukkan bahwa kinerja katalis
masih cukup baik dan belum mengalami deaktivasi.
5. Kesimpulan
Jumlah lapisan film TiO2 dapat mempengaruhi aktivitas fotokatalis tersebut. Dalam penelitian ini diperoleh jumlah lapisan optimum sebanyak 15 lapis, yang ditandai oleh kinerjanya yang maksimal dalam mereduksi logam berat Cr(VI).
Proses treatment secara fotokatalisis pada sistem simultan, baik antara Cr(VI)-fenol, Cr(VI)-E.coli, maupun Cr(VI)-fenol-E.coli terbukti dapat berlangsung lebih efektif dibandingkan dengan pada sistem tunggal. Hal ini disebabkan adanya efek sinergis antara proses reduksi dan oksidasi pada permukaan fotokatalis TiO2.
Secara umum reduksi Cr(VI) lebih efektif pada kondisi pH asam, sedangkan degradasi fenol pada kondisi pH netral. Pada lingkungan asam, proses disinfeksi E.coli lebih dominan disebabkan karena pengaruh keasaman larutan, sedangkan pada lingkungan pH netral disinfeksi E.coli disebabkan oleh proses fotokatalisis.
Daftar Pustaka
[1]. Colon, G.; Hidalgo, M.C.; Navio, J.A., (2001), “Photocatalytic deacti-vation of commercial TiO2 samples during simultaneous photoreduction of Cr(VI) and photooxidation of salicylic acid”, J. Photochem. Photobiol. A: Chemistry, 138, hal. 79-85.
[2]. Harper, J.C.; Christensen, P.A.; Egerton, T.A.; Curtis, T.P.; Gunlazuardi, J., (2001), J. App. Electrochem., 31, hal. 623-628.
[3]. Herrmann, J.M., (1999), “Heterogeneous Photocatalysis: Fundamentals and Applications to The Removal of Various Types of Aqueous Pollutants”, Catal.
Today, 53, hal. 115-129.
[4]. Kabir, M.F.; Haque, F.; Vaisman, E.; Langford, C.H.; Kantzas, A., (2003), “Disinfecting E.coli Bacteria In Drinking Water Using A Novel Fluidized Bed Reactor”, Int. J. Chem. React. Eng., 1, Article A39
[5]. Mohapatra, P.; Samantaray, S.K.; Parida, K., (2005), “Photocatalytic Reduction of Hexavalent Chromium in Aqueous Solution Over Sulphate Modified Titania”, J. Photochem. Photobiol. A:
Chemistry, 170, hal. 189-194.
[6]. Mytych, P. and Stasicka, Z., (2004), “Photochemical reduction of chromium (VI) by phenol and its halogen derivatives”, App. Catal. B: Environ-mental, 52, hal. 167-172.
[7]. Peiro, A.M.; Ayllon, J. A.; Peral, J.; Domenech, X., (2001), “TiO2-photo catalyzed degradation of phenol and ortho-substitued phenolic compound”,
App. Catal. B: Environmental, 30, hal.
359-373.
[8]. Rincon , A.G.; Pulgarin, C.; Adler, N.; Peringer, P., (2001), “Interaction between E.coli inactivation and DBP-precursors-dihydroxybenzene isomers in the photocatalytic process of drinking-water disinfection with TiO2”
,
J.Photochem. Photobiol. A: Chemistry,
139, hal. 233-241.
[9]. Slamet, Arbianti, R. dan Ilhamsyah, M., (2003), “Reduksi Logam Berat Cr(VI) dan Degradasi Fenol secara Simultan dengan Fotokatalis Serbuk TiO2 Degussa P25”, Prosiding Seminar Nasional Teknologi Proses Kimia V, TGP FTUI,
Jakarta, hal. 1– 8.
[10]. Slamet, (2004), “Pengolahan limbah
jamak (logam berat, organik, dan asam), secara simultan dengan fotoreaktor ber-energi surya”, Laporan Pelaksanaan
RUT XI.1 2004 dan Rencana Kerja RUT XI.1 2005, Kementrian Riset dan Teknologi dan LIPI, Jakarta.
[11]. Slamet, Nasution, H.W., Purnama, E., Kosela, S., Gunlazuardi, J., (2005), “Photocatalytic reduction of CO2 on copper-doped Titania catalysts prepared by improved-impregnation method”,
Catal. Commun., 6, hal. 313–319.
[12]. _________, US. EPA, Toxicological Review of Phenol, September 2002.
