l'ro,\'idin\?l'ertemuan llm;ah Sa;ns Mater; /997 ISSN /4/0 -2897
KORELASI REAKSI TERMAL DENGAN MIKROSTRUKTUR
P ADA PELA T
ELEMEN DAKAR U3Siz-AI DALAM MEDIA INERT)
Aslina Hr. Ginting2, Dian.A2,S.Aminf,Suparjo\ Nusin.S\ dan Arie Handayani
ARSTRAK
KORELASI REAKSI TERMAL DENGAN MIKROSTRUKTUR PADA PELAT ELEMEN DAKAR UJSi, -AI DALAM MEDIA INERT. Pelat elemen bakar (PED) jenis silisida dengan variasi Tingkat Muat Uranium (TMU) 3.6. 4.2 dan 5.2 g/cm' dianalisis sifat termalnya dengan TG-DT A dalam media inert serta korelasinya terhadap perubahan mikrostrukturnya dengan alai SEM-EDS. Pengamatan mikrostruktur dilakukan untuk melihat distribusi Inti Elemen bakar (IEB) UJSi, dengan matrik AI didalam PEB sebelum dan sesudah dilakukan analisis termal. Sedangkan analisis termal dilakukan untuk mengetahui karakteristik termal yaitu panas reaksi (L\H= Enthalpy) daTi PEB dengan variasi TM U. Dari analisis termal diperoleh termogram DTA yang menunjukkan adanya reaksi termal berupa perubahan aliran panas yang membentuk puncak endotermik mulai terjadi pada suhu 580.C kemudian pada suhu 900.C dan IIOO.C. Pad a proses pendinginan diperoleh suatu puncak eksotermik pada suhu 570.C menyatakan reaksi solidifikasi dari matrik AI yang reversibel dengan puncak endotermik sebagai reaksi peleburan matrik AI. Hasil analisa termal pada suhu 580.C tersebut yang didukung oleh data mikrostruktur ditunjukkan bahwa panas reaksi semakin kecil dengan naiknya TM U. Sedangkan pada suhu 900.C dan IIOO"C terjadi perubahan rasa serta interaksi IEB U,Si2 dengan matrik AI membentuk aglomerat yang akhirnya tumbuh menjadi butir baru. Aglomerat yang terbentuk bertambah besar dengan naiknya suhu reaksi.
ABSTRACT
THERMAL REACTION AND MICROSTRUCTURES CORRELATION IN THE DISPERSION OF U3Si1-AI TYPE FUEL PLATE. The silicide dispersion types fuel plates with various uranium loading of 3,6 -4,2 and 5,2 g/cmJ were thermally analyzed in the inert atmosphere using Thermogravimetric -Differential Thermal Analyzer ( TO-DT A). This work is performed to study the change of enthalpy in the certain thermic reaction wich is possibly uccured in variously loaded uranium of fuel plate. The microstructures of samples before and after thermal analysis experiment were investigated to know UJSi1 dispersion distribution in the AI matrix of fuel meat of mentioned plates The change of microstructures were detected by Scanning Electron Micoscope- Energy Dispersive Spectrometer (SEM-EDS ) and thus the thermic reaction properties with its microstructures correlation were known. TO-OTA results show that were heat flow change deal with endothermic peaks on the heating temperatures of 580°C, 900°C and I 100°C. The reversihle process was noticed on cooling process where the exothermic peak appeared around temperature of 570°C that revealed the solidification of aluminium matrix. The increasing of U loading of the plate leads to the decreasing of endothermic enthalpy, however the reversible exothermic peaks shifted to the lower temperature with lost of higher enthalpy than that of endothermic process Thennal analysis results are meet willI microstructures data that sho'!'i, the melting point proceses of AI matrix and AIMg2 clads at tcmperature of 580"C, following by the phase changes and UJSi1 with AI interaction froms aglomerate compounds and expand to the grain growth boundary. The formed aglomerates are increased by the increasing of reaction temperature.
KEY WORD
Silicide FIlel Element, Thermal Analysis and Microstructure
PENDAHULUAN
Penelitian dan pengembangan bahan bakar reaktor riset jenis silisida saat ini sedang berlangsung di Pusat Elemen Bakar Nuklir BATAN. Tujuannya adalah untuk mendapatkan bahan bakar berkerapatan tinggi dengan pengkayaan rendah, yaitu kurang dari 20% U235 Berdasarkan hasil penelitian yang telah dilakllkan diberbagai tempat didunia termasuk Argrme National laboratory (ANL), didapat bahwa hahan hakar uranium silisida (UxSiy) merupakan salah satu altematif bahan bakar dengan prospek yang baik dan handal sebagai pengganti bahan bakar jenis oksida. Dikatakan demikian karena uranium silisida mempunyai densitas sangat tinggi sehingga teras reaktor dari semula dimuati dengan uranium pengayaan tinggi diatas 90% dapat dirubah dengan uranium silisida pengayaan rendah yaitu :!: 19,5%.
Kehandalan lain U3Si2-AI adalah mempunyai nilai fraksi bakar lebih besar karena dapat dibuat PEB dengan TM U tinggi hingga 5,2 g/cm3, sehingga ekonomisasi bahan bakar yang diperoleh lebih baik dan effisien.
Dalam usaha meningkatkan nilai fraksi bakar tersebut serta untuk mendapatkan unjuk kerja elemen bakar yang baik maka perlu pemahaman karakteristik termal dan metallurgi dari bahan bakar uranium silisida tersebut. Dari literaturl2] diperoleh, bahwa suatu hasil analisis termal terhadap pelat mini U3Si2 -AI pada suhu pemanasan 30°C hingga 1400°C dalam media inert (Helium), dimana pelat mini U3Si2-AI tersebut tidak mengalami perubahan sifat termal yaitu enthalpy peleburan dan enthalpy solidifikasi di bawah suhu lebur matrik AI dan kelongsong AIMg2 tetapi PEB tersebut mengalami interaksi an tara Inti Elemen Bakar (IEB) dengan matrik AI dan kelongsong AIMg2 diatas suhu lebur
I Diprcscntasikan pada Pertemuan Ilmiah gains Materi 1997 2 Instalasi Radiometri -Pusat Elemen Bakar Nuklir
J Pusat Penelitian gains Materi
Pros;d;nJ! Pertemuan Ilm;ah Sa;ns Mater; 1997 1SSN 1410- 2897
matrik AI. Interaksi IEB U3Si2 dengan matrik AI diduga akan mempengaruhi mikrostruktur dari PEB tersebut. Oleh karena itu penelitian ini dilakukan dengan tujuan untuk mempelajari kilrakteristik reTInal dalam media inert serta korelasinya terhadap perubahan mikrostruktur PEB U3Si2-AI dengan variasi TM U 3.6, 4.2 dan 5.2 g/cm3.
tekanan 2,5 mbar. Kondisi pengoperasian dilakukan pada suhu 30°C hingga 1400°C dengan kecepatan pemanasan 10 °C/min dan kecepatan pendinginan 30°C/min didalam media inert gas. Dari evaluasi hasil pengukuran dapat diketahui suhu reaksi termal (OC) dan besamya panas reaksi (J/gr) dari cuplikan PEB U3Si2 -Al untuk masing -masing TM U.
Dalam penentuan perubahan mikrostruktur ,cuplikan PEB U3Si2-AI sebagai hasil pemanasan dengan TG -DTA pacta masing -masing puncak
(peak) yaitu pacta suhu 600°C, 900°C dan I 100°C di mounting dengan resin kemudian dipreparasi sesuai dengan prosedur analisis metallografi yang mencakup proses grinda , poles dan etsa. Kemudian dilakukan analisis mikrostruktur dengan alat SEM clan perubahan komposisi dengan alat EDS. Dari pengamatan mikrostruktur dengan SEM -EDS diperoleh hasil adanya perbedaan morfologi daD komposisi dari cuplikan PEB U3Si2 -AI dengan variasi TM U dan berbagai suhu pemanasan .
PERCOBAAN
Bahan yang digunakan :
1. PEB U3Si2 -AI pada TM U 3.6, 4.2 dan 5.2
g/cm3
2. Gas Argon UHP 99,999 % ( Media Inert) 3. Larutan Etsa dan Film Fuji
Peralatan yang digunakan :
I. TO -DTA' 92 Merk 2. S EM-EDS Merk
SETARAM
JOEL
CARA KERJA
HASIL DAN PEMBAHASAN
Pelat elemen bakar (PER) U3Siz -AI dengan Tingkat Muat Uranium (TM U) 3.6, 4.2 dan 5.2 g/cm3 dipotong menjadi cuplikan dengan ukuran 3 x 2 x I mm .Dalam pengukuran disiapkan dua buah cawan alumina kosong. Masing -masing
cawan digunakan sebagai wadah cuplikan PER U,Siz -AI daD sebagai pembanding (blank). Kedua cawan tersebut dimasukkkan ke dalam tungku pemanas TG-DT A dan di vakumkan sampai tekanan pirani gauge 10-1 mbar. Setelah tercapai kondisi vakum 101 robar, tungku pemanas TO -DTA dialiri gas argon UHP 99,999% dengan
Analisis Termal
Pengukuran karakteristik tennal telah dilakukan terhadap PEB U3Si2-AI dengan TM U 3.6,4.2 dan 5.2 g/cm3 pacta pemanasan 30°C hingga 1400°C dengan kecepatan pemanasan 10°C/min dan
kecepatan
pendingnan
30°C/min dalam media gas
Argon dengan alat TG/DT A. Hasil analisis tennal diperoleh suatu tennogram dari cuplikan PEB U3Si2-AI dengan variasi TM U seperti yang ditul1jukkan pacta Gambar 1 dan Tabel I.
Dari tennogram TG-DT A dalam media (IO~I- ".0: 54.77 ~ ~to: Ar 1
.14OQ-~ C. 10 C/81n (10~I-!IfiJ Ctre ~)1I.1n.'
-.: , , /S (109) ! I I 2.0 I -1 .c,
)m:TARAM FIg.: _!o: "'lit ISl2-AI ~c ~; TOOT' 92 :;09--02-9Y p: "llt 'ml~A! .
r " ,
HEAT "'_OW (-lcroV)
,'. ""0
-10, :!,/\.~,.~
YO --;;e'it~i\
-~-
=::::
Jf~~,
\i ~
\:
I
1/
(
I
t.81
t.O1
O.5~
~:::~
o.o~
.-0.5-I -l.G I1
rEMP"Rl.r~ IC)J
I~O I"?O '"?0-1.~ -60 1. Pn]nbur.n ".trtk A 70 2. So'1d1fl"." ...trlk 600 700...
ROO 000 500 1000 1100 , 300 , "00iambar I. Termogram TG-DT A PEB U3Si2-AI Dalam Media Inert
Pros;d;nI! Pertemuan Ilm;ah Sa;ns Mater; 1997 ISSN 1410 -2897
pada Gambar-2 jelas terlihat perbedaan posisi clan mikrostruktur IEB U3Si2-AI dengan kelongsong AIMg2. Mikrostruktur clan posisi kelongsong AIMg2 dibagian tepi PEB U3Si2-AI (posisis A), sedangkan
IEB U3Si2-AI terdistribusi dibagian tengah PEB (posisi B). Dalam melakukan analisis mikrostruktur ini, PEB U3Si2 -AI pada TM U 3.6 , 4.2 dan 5.2 g/cm3 dipanaskan pada suhu 600°C, 900°C dan I 100°C di tungku DT A dalam media gas Argon. Pemilihan suhu pemana~an ini berdasarkan pada hasil analisis termal yaitu suhu terjadinya reaksi termal yang ditunjukkan adanya perubahan aliran panas pada puncak (peak) termogram TG-DTA. Cuplikan hasil pemanasan pada masing-masing puncak tersebut dianalisis mikrostruktur dan komposisisnya dengan alat SEM -EDS.
Gambar 2. Mikrostuktur PEB U3Si2-AI Tanpa Perlakuan Panas (Segar)
gas Argon diperoleh adanya reaksi terrnal yang ditunjukkan oleh perubahan aliran panas membentuk puncak endoterrnik yang terjadi pacta suhu 580°C. Puncak endoterrnik terse but menunjukkan terjadinya peristiwa peleburan matrik AI dan kelongsong AIMg2. Nilai panas lebur (6.H=J/g) matrik AI dan kelongsong AIMg2 berkurang dengan naiknya TM U yaitu sebesar 108, 99.5 dan 65 Jig untuk masing -masing TM U 3.6, 4.2 dan 5.2 g/cm3 .Hal ini sesuai dengan perkiraan semula bahwa semakin tinggi TM U maka semakin kecil kandungan matrik AI didalam PEB U3Si2-AI sehingga panas lebumya juga semakin kecil dengan naiknya TM U. Pacta pemanasan 900°C terjadi perubahan base line, dari literatur'3) perubahan base line tersebut menunjukkan terjadinya perubahan rasa U3Si2 menjadi U3Si, yang masih harus dibuktikan dengan XRD. Pacta pemanasan hingga
I 100°C diperoleh juga suatu perubahan aliran panas yang menunjukkan terjadinya suatu reaksi pengikatan Inti Elemen Bakar (IEB) dengan lelehan matrik AI yang kemungkinan membentuk senyawa (U-AI)x clan U(AI,Si)xo Pada proses pendinginan, pada suhu 570°C diperoleh satu puncak eksoterrnik yang menunjukkan reaksi solidifikasi matrik AI clan kelongsong AIMg2 yang reversibel dengan puncak endoterrnik peleburan matrik AI dan kelongsong AIMg2 pada saat proses pemanasan. Nilai panas reaksi solidifikasi (6.H = Jig) juga berkurang dengan naiknya TM U yaitu sebesar 261, 232 clan 188 Jig.
Oari basil analisis terrnal ini dapat diketahui bahwa nilai panas reaksi peleburan matrik AI pada saat pemanasan (puncak endoterrnik) lebih kecil jika dibandingkan dengan nilai panas reaksi solidifikasi (puncak eksotermik) pada proses pendinginan. Hal ini disebabkan karena pada saat matrik AI meleleh , lelehan AI tersebut mengalami larut padat dengan partikel uranium dan silikon membentuk ikatan V-AI atau U-AI-Si. Adanya kelarutan padat ini akan menurunkan suhu solidifikasi, serta logam AI yang terikat pad a ikatan V-AI atau U-AI-Si akan melepaskan panas yang lebih besar untuk melakukan peristiwa solidifikasi tersebut.
Oari kurva analisis terrnogravimetri (TG) terhadap PEB U3Si2 -AI dengan variasi TM U clan berbagai suhu pemanasan dalam media gas inert, PEB U3Si2-AI tidak mengalami perubahan berat clan stabil terhadap terrnal.
Hasil analisis mikrostruktur PEB U3Si2 -AI dengan TM U 3,6 -4,2 clan 5,2 g/cm3 pada suhu pemanasan 600°C menunjukkan pola tampilan morfologi yang sarna untuk masing-masing TM U yaitu terjadi lelehan matirk AI clan kelongsong AIMg2. Selain terjadi interaksi lelehan matrik Al juga terjadi pengikatan partikel IEB U3Si2 dengan
lelehan matrik AI atau lelehan kelongsong AIMg2 membentuk gum pal an kecil atau aglomerisasi mengikuti pola orientasi retakan partikel U3Si2 (posisi I). Analisis dengan EDS, aglomerat yang terbentuk mempunyai perbandingan atom U :AI : Si
yang berbeda untuk masing masing TM U.
perbandingan komposisi U : Si : Al dengan TM U 3,6 g/cm3 pada pemanasan 600uC, 900uC clan II OO°C dari berbagai posisi dapat dilihat pada Tabel -2 clan Gambar -3
Pengamatan mikrostruktur PEB U3Si2-AI pada pemanasan 900°C terlihat pengikatan IEB U3Si2 dengan matrik Al clan kelongsong AIMg2 semakin besar. Aglomerat yang terjadi juga semakin besar seperti yang ditunjukkan pada Gambar-4 posis: 2. Hal ini disebabkan karena terjadi pengikatal:l tEB uranium silisida dengan matrik Al Analisis Mjkrostruktur
Analisis mikrostruktur telah dilakukan terhadap PEB U3Si2-AI dengan TM U 3,6 -4,2 clan 5,2 g/cm3 yang dibandingkan terhadap PEB U3Si2-Al tanpa perlakuan panas (segar). Analisis
mikrostruktur PEB segar seperti yang ditunjukkan
l'rosidin PerJemuan IImiah Sains Materi 1997 ISSN 1410 -2897
Gambar -5 ,jelas terlihat pengikatan IEB U3S'2 oleh lelehan matrik AI clan kelongsong AIMg semakin lebih besar clan menyebabkan pembentukan clan pertumbuhan aglomerat semakin besar dengan orentasi yang teratur. Hal ini dapat terjadi karena pertumbuhan aglomerat pada pernanasan IIOO°C mengalami pertumbuhan lebih cepat karena pergerakan atom antar partikel lebih cepat dengan semakin naiknya suhu pemanasan. Mikrostruktur PEB U3S12-AI pada pemanasan IIOO°C ini selain terjadi pertumbuhan aglomerat juga terbentuk adanya dendrit seperti yang terlihat pada gambar 5 posisi 3
Dari analisa komposisi dengan alat SEM
-EDS, aglomerat yang terbentuk
mempunyai
perbandingan atom U : Si :Al yang berbeda -beda seperti yang ditunjukkan pada Tabel 2. Sedangkan dendrit yang terbentuk mengandung unsur Al lebih banyak dengan perbandingan U: Si : AI = 10,84 : 3,77 : 85,39 untuk TM U 3,6 g/cm3
Gambar 3. Mikrostruktur PEB U3Si2-AI TM U 3,6
gr/cm3 Pada Pemanasan 600°C Dalam Media Inert
atau terjadi ikatan antar logam (in/erma/attic) yang menyebabkan pertumbuhan aglomerat secara
Gambar- 5. Mikrostruktur PEB U3Siz-AI TM U 3,6 g/cm3 Pada Pemanasan I 100°C Dalam Media Inert
KESIMPULAN DAN SARAN
Hasii pengukuran karakteristik terrnal terhadap PEB U3Si2 -Ai dengan variasi TM U 3,6 -4,2 clan 5,2 g/cm3 daiam media gas Argon menunjukkan"adanya perubahan aiiran panas pada suhu 580°C, 900°C clan 1100°C. Semakin tinggi TM U semakin kecii panas peieburan clan panas
soiidifikasi (!:I.H= Jig) dari matrik Ai. Sedangkan anaiisis mikrostruktur menunjukkan bahwa pada suhu perubahan aliran panas tersebut terjadi ikatan clan interaksi U3Si2 dengan matrik Ai membentuk gumpaian kecii (agiomerisasi) serta terjadi pertumbuhan agiomerat yang iebih besar dengan naiknya suhu pemanasan.
Gambar -4. Mikrostruktur PEB U3Si2-AI TM U 3,6 g/cm3 Pada Pemanasan 900°C Dalam
Media Inert.
berlahan -lahan akibat pemanasan[3). Pertumbuhan aglomerat ini juga terjadi karena proses rekristalisasi partikel U3Si2, dimana IEB mengalami deformasi dengan tegangan sisa tertentu pad a saat proses fabrikasi PEB U3Si2-AI. Sehingga waktu dilakukan pemanasan pada suhu 900°C atau diatas suhu rekistalisasi U3Si2 dengan waktu lunda (holding time) selama 60 menit maka IEB U3Si2-AI yang mengalami deformasi clan mempunyai energi dalam tinggi akan mengalami pengintian yang diikuti pertumbuhan aglomerat dengan arah orentasi yang berbeda-bedct seperti yang ditunjukkan gambar-4 pada posisi 2 .Hasil analisa komposisi dengan EDS, aglomerat yang terbentuk mempunyai perbandingan atom U: Si :AI = 20,9: 16,53 : 62,57 untuk TM U 3,6 g/cm3.
Mikrostruktur PEB U3Si2-AI pada suhu pemanasan 1100°C seperti yang ditunjukkan pada
Pros;d;n.~ Pertemuan Ilmiah Sa;n.\' Mater; 1997 ISSN 1410 -2897
UCAPAN TERIMA KASIH U3Siz Powder, U3Siz/AI (38 w/o) Miniplates", IAEA -TECDOC 643 (4), (1985),. P 15 -122. Penulis mengucapkan terima kasih kepada
semua pihak baik di PEBN maupun di PPSM yang terlibat dalam pelaksanaan penelitian ini , hingga selesainya penyusunan tulisan ini. Semoga jasa baik dan kerja samanya dapat bermanfaat bagi kita
semua.
[3] CHANG -KYU RHEE, SO-II PYUN and IL-HIUN KUK, "Phase Formation and Growth at Interfase Between U3Si and Aluminium", Journal of Nuclear Materials, North -Holland ,184 ( 1991),p 161-166.
[4] DOMAGALA, R.F., WINCEK, T.C., SNELGROVE, J.L., HOMA, M.I. and HEINRICH, R.R. "DT A Study of U3Si2- AI Reactions ", IAEA -TECbOc-643 (3),(1992).
DARTAR PUSTAKA
[I] ASLINA BR.GINTrNG dkk, "Analisis Termal PEB U3Siz- Al Variasi TM U, "Seminar Daur Bahan Bakar Nuklir", Serpong,19-20 November
( "996).
[5] SNELGROVE, J.L., DOMAGALA, R.F., HOFMAN, G.L., WINCEK, T.C., COPELAND, G.L., HOBBS, R.W. and SENN, R.L. , " The Use of UJSi2 Dispersed Al in Plate Type Elements for Research and Test Reaktor ", ANL/RERTR/TM-II,(1987).
[2] TOFT, P., JENSIN, A., "Differential Thermal
Analysis and Metalographic Examination of
Tabel Enthalpy PEB U3Si2-AI Pada Pemanasan 30 hingga I 400°C Dalam Media Inert
-t.Lebur(UC) i 578 579 T .Solid(UC) 570 N0
L\H(J/g)
108L\H(J/g)
T
3,6 4,2 5,2 261 23299,5
65 567-2.1
574 563 188Tabel -2. Perbandingan Komposisi PEB U3Si2-AI Pada Pemanasan 600°C, 900°C Dan IIOO°C Dalam Media Gas Argon.
1.65 17.97 i"o:4O
