Pengaruh Variasi Milling Time dan Temperatur Sintering Terhadap Pembentukan Fasa ɣ - MgAl

SIDANG LAPORAN TUGAS AKHIR (MM091381)

Oleh Ganive Pangesthi Aji 2708 100 053 Dosen Pembimbing Hariyati Purwaningsih, S.Si, M.Si

Pengaruh Variasi Milling Time dan Temperatur Sintering Terhadap

Pembentukan Fasa

ɣ - MgAl

Latar Belakang

Krisis Energi

Bahan Bakar Fuel Cell

Hidrogen Sebagai Bahan

Bakar

Tidak Efisien Tanki Penyimpan

Yang ada

Disimpan Dalam Bentuk Hidrida

Pada Sebuah Material Metal

Hydride Paduan

Berbasis Magnesium

Diagram Fasa Mg-Al

Mg – 42 at. % Al

Komposisi Yang digunakan pada penelitian ini adalah

58 at.% Mg – 42 at.% Al

Tujuan Penelitian

• Mempelajari Pengaruh Milling Time Pada Mechanical Alloying Paduan Mg-Al

1

• Mempelajari Pengaruh Sintering Setelah Dilakukan Mechanical Alloying

2

• Menentukan tempertaur absorpsi hidrogen bila dilakukan proses

hidrogenisasi

3

Mechanical Alloying

Mechanical alloying merupakan metode metalurgi

serbuk yang melibatkan dua serbuk penyusun dengan distribusi ukuran yang heterogen. Proses ini dapat

memperkecil ukuran butir dan ukuran kristal, sehingga

homogenitas material menjadi lebih. Proses ini dapat

digunakan untuk memadukan dua serbuk material yang

berbeda (Suryanarayana, 2003).

Faktor yang berpengaruh Pada Mechanical Alloying

Mechanical Alloying Tipe

Milling

Kecepatan Milling

Ball to Powder Ratio (BPR) Waktu

Milling

Process Control Agent (PCA) Temperatur

dan atmosfer

milling

1. Tipe Milling

• Pada penelitian ini telah dikembangkan mesin milling yaitu

Modification Horizontal Ball Mill. Prinsip kerjanya rotasi secara horizontal

• Mesin ini mampu mencapai kecepatan lebih dari 1000rpm

2. Kecepatan Milling

• Semakin cepat perputaran ball mill  pergerakan bola semakin cepat  energi semakin besar

Faktor yang berpengaruh Pada Mechanical Alloying

Faktor yang berpengaruh Pada Mechanical Alloying

3. Milling Time

• Kecepatan sudah maksimal  milling time ditambahkan

• Jika energi rendah  milling time lama, dan sebaliknya 4. Ball to Powder Ratio

• Perbandingan antara berat bola besar dan kecil dengan berat serbuk harus diperhitungkan

6. Proses Control Agent (PCA)

• Berfungsi untuk mengurangi gesekan antar butir

• Bisa berbentuk gas, cair, padatan 7. Temperatur dan atmosfer

• Temperatur yang tinggi  proses difusi

• Milling dilakukan pada lingkungan hampa  menghindari

kontaminasi

Kajian Penelitian Sebelumnya

Bouaricha (2000)

• Mensintesa Paduan Mg-Al dengan variasi komposisi 90:10, 75:25, 58:42, 37:63, 20:80 menggunakan SPEX 8000 shaker mill selama 40 jam

• Hasil XRD menunjukkan fasa Mg

₁₇

Al

₁₂

terbentuk sempurna pada

komposisi 58:42

Kajian Penelitian Sebelumnya

Bouaricha (2000)

Hasil XRD Mg-Al Yang Di Milling Selama 40 Jam a) 90:10, b) 75:25, c) 58:42, d) 37:63, e)

20:80.

Kajian Penelitian Sebelumnya

Ilham Thias Aditya (2010)

• Melakukan sintesa paduan MgAl dengan variabel

komposisi 2, 4, 10, 44 wt.% Al dan kecepatan 700 , 1400 Hz menggunakan alat High Energy Shaker Mill (HEM

tipe E3D) selama 3 jam

• Hasil yang didapat dari penelitian tersebut adalah fasa

ɣ-Mg

₁₇

Al

₁₂

terbentuk pada komposisi 10wt.%Al yang

dimilling pada kecepatan 1400Hz dan 44wt.%Al yang

dimilling pada kecepatan 700, 1400Hz.

Kajian Penelitian Sebelumnya

Ilham Thias Aditya (2010)

Hasil XRD untuk komposisi 10wt%Al Hasil XRD untuk komposisi 44wt%Al

7 7

Diagram Alir Penelitian

Rancangan Penelitian

Milling Time (Jam)

Sintering Selama 2

Jam ^{XRD SEM/EDX TEM DSC/TGA BET Sieving}

2

-

√ √ √ √

5 √ √ √ √

10 √ √ √ √

20 √ √ √ √ √

2

400^OC

√ √

5 √ √

10 √ √

20 √ √ √ √

2

600^OC

√ √

5 √ √

10 √ √

20 √ √ √ √

Identifikasi Fisik Serbuk

A. B.

C. D.

A. B.

C. D.

Serbuk Hasil Milling Serbuk Hasil Sintering

Serbuk dengan milling time

a) 2 Jam, b) 5 Jam, c) 10 Jam, d) 20 Jam

Serbuk dengan Sintering 400^oC dengan milling time a) 10 Jam, b) 20 Jam dan 600^oC dengan

milling time c) 20 Jam, d) 10 Jam

Hasil Pengujian Sieving

Ukuran Partikel (µm)

Distribusi Ukuran Partikel (%)

0 Jam 2 Jam 5 Jam 10 Jam 20 Jam

>55 56 55,4 49,3 45,5 42,6

55-50 17,9 17,3 16,2 16 16

50-45 10,1 11.2 12,8 14,4 14,7

45-40 8,9 9 12,1 13,4 14,8

<40 7,1 7,1 9,6 10,7 11,9

Hasil Pengujian BET

Milling Time Surface Area (m²/g)

2 Jam 0

5 Jam 9,737

10 Jam 11,326

20 Jam 0

Hasil Uji XRD

Hasil Uji XRD Pada serbuk Hasil Mechanical Alloying dengan kecepatan 700rpm : (a)

0 jam, (b) 2 jam, (c) 5 jam, (d) 10 jam, (e) 20 jam

Rancangan Penelitian

1000 2000 Counts 3000

Position [°2Theta] (Copper (Cu))

38 38.50 39

MgAl 20H MgAl 10H MgAl 5 jam MgAl 2jam Mg Al 0 Jam

1000 2000 Counts

Position [°2Theta] (Copper (Cu))

36.20 36.40 36.60 36.80 37

MgAl 20H MgAl 10H MgAl 5 jam MgAl 2jam Mg Al 0 Jam

Pelebaran Kurva Puncak Difraksi Al Pada Setiap Variabel Milling Time

Pelebaran Kurva Puncak Difraksi Mg Pada Setiap Variabel Milling Time

Semakin Lama Milling dilakukan Semakin Besar Pelebaran Kurva Yang Terjadi Pada Puncak Difraksi Mg dan Al

Sampel Identifikasi Fasa

Peak D

(

Ǻ)

2θ (^o) Interg. FWHM As-Received Mg

Al

36,5679 38,4892

26478,7 33884,9

0,1754 0,2113

476,99 398,21 Milling time

2 jam

Mg Al

36,6318 38,4892

28555,2 28958,9

0,1724 0,2004

485,38 419,87 Milling time

5 jam

Mg Al

36,7164 38,5614

32685,1 34090,5

0,2685 0,2754

311,73 305,59 Milling time

10 jam

Mg Al

36,6274 38,5257

23335,7 37826,1

0,1952 0,2199

428,68 382,68 Milling time

20 jam

Mg Al

36,6313 38,5682

12577,2 55769,7

0,2050 0,2277

408,19 369,62

Hasil Uji XRD Serbuk Hasil Mechanical Alloying Setelah Dilakukan Sintering dengan

Temperatur 400^oC pada setiap Variabel Milling Time: a) 0 Jam, b) 2 Jam, c) 5 Jam, d) 10 Jam, e) 20 Jam

Perbandingan Puncak Difraksi Fasa Mg dan Al Pada Setiap Variabel Milling Time

Fasa metastabil (AlMg₃₉)_0,05 diindikasi merupakan fasa transisi dari solid solution Mg(Al)

Sampel Identifikasi Fasa

Peak D

(

Ǻ)

2θ (^o) Interg. FWHM Milling

time 2 jam

Mg

Al

36,7046 38,5976

5691,6 31777,1

0,1821 0,2155

459,63 390,58

Milling time 5 jam

Mg

Al

36,6571 38,5711

15817,0 36176,8

0,1814 0,2114

461,33 398,12

Milling time 10 jam

Mg

Al

36,6074 38,5582

6612,1 31315,1

0,0631 0,2520

1326,05 333,96

Milling time 20 jam

Mg

Al

36,6271 38,4995

14400,4 37411,6

0,1820 0,2135

459,78 394,12

Hasil Uji XRD Serbuk Hasil Mechanicall Alloying Setelah Dilakukan Sintering dengan Temperatur 600^oC Untuk Setiap Variabel : a) 2 Jam, b) 5 Jam, c) 10 Jam, d) 20 Jam

Perbandingan Puncak Difraksi Unsur Mg dan Al Pada Setiap Variabel Milling Time

Sampel Identifikasi Fasa

Peak D

(Ǻ)

2θ (^o) Interg. FWHM

Milling time

2 jam Mg₁₇Al₁₂ 36,0069 14129,00 0,2236 373,57

Milling time

5 jam Mg₁₇Al₁₂ 35,9368 12582,52 0,2010 461,33

Milling time

10 jam Mg₁₇Al₁₂ 36,0530 5146,10 0,1497 558,06

Milling time

20 jam Mg₁₇Al₁₂ 35,9859 14067,20 0,1890 441,93

Hasil SEM/EDX serbuk setelah milling dengan perbesaran 2000x a) 2 Jam, b) 5 Jam, c) 10 Jam, d) 20 Jam

Hasil Uji SEM

C. D.

A. B.

Al Mg

Al

Mg

Al

Mg

Mg

Al

Element Wt% At%

MgK 28.88 31.06

AlK 71.12 68.94 Matrix Correction ZAF

Hasil SEM/EDX serbuk setelah sintering 400^oC dengan perbesaran 2000x a) 2 Jam, b) 5 Jam, c) 10 Jam, d) 20 Jam

D. ^Mg

Al

A.

Al

Mg

C .

Al

Mg

B.

Mg

Al

Element Wt% At%

OK 10.76 16.23

MgK 40.51 40.20

AlK 48.73 43.57

Matrix Correction ZAF

Hasil SEM/EDX serbuk setelah sintering 600^oC dengan perbesaran 600x a) 2 Jam, b) 5 Jam, c) 10 Jam, d) 20 Jam

C. D.

A. B. Element Wt% At%

OK 25.22 35.06 MgK 36.54 33.42 AlK 38.25 31.52 Matrix Correction ZAF

Hasil Pengujian TEM Pada Serbuk Dengan Milling Time 20 Jam dan Telah Melalui Proses Sintering Pada Temperatur :

a) 600^oC, b) 400^oC

Hasil Uji TEM

Ukuran kristal Mg₁₇Al₁₂

= 𝟓𝟓𝟓𝟓 × 𝟓, 𝟔𝟔𝟓

𝟓, 𝟕𝟕𝟔𝟓 = 𝟑𝟑, 𝟗𝟔𝟓𝟓 Ukuran kristal Mg

= 𝟓𝟓𝟓𝟓 × 𝟓, 𝟓𝟓𝟔𝟓

𝟓, 𝟕𝟕𝟔𝟓 = 𝟑𝟓, 𝟓𝟔𝟓𝟓

Fenomena Temperatur Hipotesa

Endotermik 317,83^oC Terjadi pemisahan solid solution Al(Mg) Eksotermik 423,83 ^oC Terjadi pembentukan fasa metastabil Mg-Al Endotermik 449,50 ^oC Melting untuk fasa metastabil Mg-Al

Eksotermik 475,33 ^oC Terjadinya pembentukan fasa stabil Mg₁₇Al₁₂.

Hasil Uji DSC/TGA

DSC/TGA Serbuk Setelah Milling

DSC/TGA Serbuk Setelah Sintering 400^oC

Fenomena Temperatur Hipotesa

Eksotermik 357^oC Terjadi Pembentukan fasa stabil Mg₁₇Al₁₂.

Endotermik 454,16 ^oC Terjadi melting pada fasa Mg₁₇Al_12.

DSC/TGA Serbuk Setelah Sintering 600^oC

Fenomena Temperatur Hipotesa

Eksotermik 328,33 ^oC Terjadi pembentukan fasa metastabil Mg-Al

Eksotermik 413,667 ^oC Terjadi pembentukan fasa tunggal Mg₁₇Al₁₂.

Endothermik 441,33 ^oC Terjadinya melting pada fasa Mg₁₇Al₁₂.

Kesimpulan

1. Hasil mechanical alloying yang dilakukan pada paduan Mg-42at.% Al dengan

menggunakan Modification Horizontal Ball Mill menghasilkan solid solution Mg(Al) dan Al(Mg) dimana hal ini dapat diketahui dari pelebaran kurva XRD yang dimiliki oleh Mg dan Al.

2. Penambahan milling time berpengaruh pelebaran kurva puncak difraksi Mg dan Al yang menunjukkan banyaknya solid solution yang terbentuk. Lama milling time berkorelasi dengan peak broadening masing-masing puncak difraksi Mg dan Al.

3. Milling time hingga 20 jam dapat mereduksi crystallite size Mg sebesar 40,819 nm dan crystallite size Al sebesar 36,962 nm.

4. Serbuk dengan milling time 5 jam memiliki surface area 9,737 m²/gr dan serbuk dengan milling time 10 jam memiliki surface area 11,326 m²/gr.

5. Fasa γ-Mg₁₇Al₁₂ terbentuk setelah serbuk dengan milling time 2, 5, 10 dan 20 jam dipanaskan pada temperatur 600^oC dan holding time selama 2 jam.

Saran

1. Perlu dilakukan optimalisasi yang tepat pada parameter kecepatan dan milling time dari ball milling untuk menghasilkan fasa yang diinginkan.

2. Perlu dilakukan penelitian yang intensif untuk proses hidrogenisasi dan

dehidrogenisasi paduan γ-Mg₁₇Al₁₂ sebagai aplikasi dari Hydrogen Storage Material