BAB 2 TINJAUAN PUSTAKA
2.15 Penelitian Terdahulu
Berikut adalah rangkuman hasil penelitian terdahulu yang memiliki keterkaitan dengan penelitian yang telah dilakukan.
Tabel 2.2 Penelitian Terdahulu
No
Nama dan Tahun Publikasi
Hasil 1 Abbas dkk,
2012
Metode : reaksi padatan Bi2-xCuxPb0.3Sr2Ca2Cu3O10+y
sintering 860oC dengan variasi waktu sintering 120, 140, 120+40, 200 jam dan penambahan gas oksigen
Batang penyangga
Batang timbal
Penyangga bebas
Penyangga tengah
Pipa tembaga
Batang aluminium keras
Penyangga tengah
Wadah aluminium
Batang aluminium keras Kriogen bebas
magnet Sensor LDTV
Batang aluminium keras
Tabung PEEK
Sampel Tabung aluminium keras
Pegangan PEEK Peltier Module Sampel
Batang tembaga
Termometer Pt100
Peltier module referensi Referensi tembaga
29 No
Nama dan Tahun Publikasi
Hasil
Hasil : terdapat dua fasa B1 2223 dan fasa B2 2212 dimana waktu sintering yang optimum adalah 140 jam dengan x 0,2 , 0,3 , 0,4 adalah 127 K (-146 oC), 130 K (-143 oC) dan 125 K (-148 oC)dengan bantuan penambahan oksigen 2 Silva dkk,
2013
Metode : reaksi padatan MgB2 doping dengan graphene dengan variasi temperatur 650oC, 750oC, 850oC, dan 950oC selama 30 menit serta penambahan gas argon Hasil : Meningkatnya temperatur dapat meningkatkan Tc, meningkatkan kristalinitas dan mengurangi porositas.
Temperatur yang optimum adalah 850oC.
3 Chen dkk, 2016
Metode : reaksi padatan FeSe0,5Te0,5 penggunaan sinter dua kali dengan variasi 550-600oC, 550-700oC, 700- 600oC, 700-700oC serta penambahan gas argon
Hasil : diperoleh temperatur sintering yang optimum adalah 700-700oC dengan penambahan temperatur mampu meningkatkan pertumbuhan kristal dan material lebih homogen, sedangkan peningkatan temperatur sintering kedua mampu meningkatkan tekanan kimia dengan disolusi Te ke fase superkonduktor untuk meningkatkan Tc onset.
4 Yufita dan Nurmalita, 2016
Metode : reaksi padatan Bi-2223 doping Pb dengan kalsinasi 810oC dan sintering 840oC dengan variasi waktu sintering 30, 32, 34 jam.
Hasil : diperoleh waktu sintering yang optimum 32 jam fasa yang terbentuk Bi-2223 dengan peningkatan fraksi volume, pengurangan impuritas, peningkatan kristalinitas, dan orientasi butir teratur.
5 Basoglu dkk, 2017
Metode : reaksi padatan YBCO dengan kalsinasi 840oC dan sintering 930oC selama 24 jam dengan variasi penambahan gas oksigen 100%, oksigen 50% argon 50%, dan argon 100%.
Hasil : Diperoleh Jc tertinggi pada oksigen 50% argon 50% dimana argon dapat meingkatkan densitas
6 Sareecha dkk, 2018
Metode : reaksi padatan PbTiO3 dengan variasi temperatur sintering 1000, 1100 dan 1200oC dan sintering kedua pada temperatur 1190oC.
Hasil : peningkatan temperatur sintering mampu meningkatkan lattice parameter, meningkatkan densitas, banyaknya energy aktifasi sehingga mengurangi batas butir. Transisi Tc dipengaruhi banyak oleh komposisi.
30
31
3.
BAB 3
METODE PENELITIAN
Bab 3 ini dijelaskan mengenai garis besar penelitian, prosedur penelitian, diagram alir, bahan dan peralatan penelitian, serta variabel penelitian yang digunakan pada penelitian.
3.1 Garis Besar Penelitian
Tahap yang dilakukan dalam penelitian ini adalah tahap persiapan bahan, tahap sintesis, tahap karakterisasi material dan tahap pengolahan data. Tahap persiapan bahan adalah menimbang bahan sesuai perhitungan stoikiometri sejumlah 7,5415 gram untuk membentuk 8 sampel sesuai Tabel 3.3. Metode yang digunakan pada tahap sintesis material BaPb0,7Bi0,3O3 adalah metode solid state yang melibatkan pemanasan padatan pada temperatur tinggi selama waktu tertentu.
Tahapan metode solid state pada penelitian ini adalah milling, kompaksi dan sintering. Karakterisasi material melalui pengujian DSC, XRD, Cryogenic Magnet, dan SEM. Pada tahap pengolahan data, hasil pengujian DSC digunakan untuk mengolah data sifat termal dan perubahan fasa yang terbentuk, hasil pengujian XRD digunakan untuk mengolah data struktur kristal dan fasa yang terbentuk, hasil pengujian SEM digunakan untuk mengolah data morfologi seperti pertumbuhan butir sampel, sedangkan hasil pengujian Cryogenic Magnet digunakan untuk mengolah data sifat superkonduktifitas sampel dari temperatur kritis. Variabel bebas yang digunakan dalam penelitian ini adalah temperatur dan waktu tahan sintering.
3.2 Bahan dan Peralatan Penelitian
Adapun bahan dan peralatan yang digunakan dalam sintesis material BaPb0,7Bi0,3O3 adalah sebagai berikut
32
3.2.1 Bahan Penelitian
Bahan yang digunakan dalam penelitian ini adalah:
Tabel 3.1 Bahan Penelitian
No. Nama Bahan Jumlah
1 Barium karbonat (BaCO3) 99% 3,5142 gr
2 Bismut III oksida (Bi2O3) 99% 1,2447 gr
3 Timbal II oksida (PbO) 99% 2,7825 gr
4 Aseton 1 botol
5 Ethanol teknis 1 botol
6 Kertas timbang 1 pack
7 Kertas tisu 1 pack
8 Plastik sampel 1 pack
3.2.2 Peralatan Penelitian
Peralatan yang digunakan dalam penelitian ini adalah:
Tabel 3.2 Peralatan Penelitian
No. Nama Alat Jumlah
1 Timbangan digital 1 unit
2 High Energy Milling (HEM) tipe shaker mill 1 unit
3 Spatula 1 buah
4 Cawan crussible 1 buah
5 Tube furnace (fluktuasi 20oC) 1 unit
6 Mesin press 1 unit
7 Cetakan pelet 1 unit
8 PCB Holder 1 unit
9 Mesin Uji DSC 1 unit
10 Cryogenic Magnet 1 unit
11 Mesin Uji XRD 1 unt
12 Mesin Uji SEM 1 unit
3.3 Prosedur Penelitian
Prosedur penelitian sintesis material BaPb0,7Bi0,3O3 adalah preparasi, milling, kompaksi dan sintering.
3.3.1 Tahap Penimbangan
Serbuk ditimbang sesuai perhitungan stoikiometri sehingga didapatkan massa yaitu:
33 1. Serbuk BaCO3 3,5142gram
2. Bi2O3 1,2447 gram 3. PbO 2,7825 gram
Total massa sebanyak 7,5415 gram. Sampel yang akan didapatkan berjumlah 8 buah dengan berat tiap sampel 0,7 gram .
3.3.2 Tahap Milling
Serbuk BaCO3, Bi2O3 dan PbOdicampur dan digerus menggunakan mesin High Energy Milling (HEM) tipe shaker mill selama 5 jam. Ball to powder ratio (BPR) yang digunakan adalah 2:1. Tahap ini bertujuan untuk mengurangi rongga antar partikel bahan dan mengurangi ukuran serbuk sehingga terjadi peningkatan luas permukaan bahan (Suryani, 2016).
3.3.3 Tahap Kompaksi Tahap kompaksi yaitu:
1. Serbuk BaCO3, Bi2O3 dan PbO 0,7 gram yang telah digerus dimasukkan ke dalam cetakan pelet diameter 10 mm dan ketebalan pelet 1,6 mm.
2. Dilakukan kompaksi ke mesin pres untuk membentuk pelet. Beban untuk kompaksi sebesar 250 MPa selama 1 menit.
Tahap ini tujuan meningkatkan kontak antarpartikel dan meminimalkan kontak dengan krusibel (Rusianto, 2009). Bentuk pelet tabung seperti Gambar 3.1.
Gambar 3.1 Bentuk pelet
1,6 mm
10 mm
34
3.3.4 Tahap Sintering
Pelet sampel BaPb0,7Bi0,3O3 diletakkan ke dalam cawan crussible kemudian dilakukan sintering di dalam tube furnace dengan temperatur dan waktu tahan yang divariasikan. Variasi temperatur sintering adalah 600oC, 610oC, 620oC dan 630oC sedangkan variasi waktu tahan 6 dan 12 jam dengan kecepatan pemanasan 4oC/min (Gilbert, 1982). Pada tahap sintering ini bertujuan untuk meningkatkan kohesi antar partikel penyusun benda, pemadatan butir material serta menghomogenkan bahan untuk membentuk fasa BaPb0,7Bi0,3O3. Dengan terbentuk fasa BaPbBiO3 sehingga didapatkan sifat superkonduktivitas (Subramanian, dkk, 1989).
3.3.5 Tahap Karakterisasi
Karakterisasi sampel dilakukan menggunakan pengujian DSC, XRD, resistivitas dan SEM. Pengujian DSC dilakukan dengan tujuan mengetahui sifat termal dan perubahan fasa yang terbentuk berdasarkan penyerapan energi panas dan pelepasan energi panas. Pengujian resistivitas menggunakan metode four point probe dengan alat Cryogenic Magnet dengan tujuan mengetahui sifat superkonduktifitas pada temperatur kritis. Pengujian XRD dilakukan dengan tujuan mengetahui struktur kristal dan fasa yang terbentuk. Pengujian SEM dilakukan dengan tujuan mengetahui morfologi seperti interaksi antar butir sampel.
1) Pengujian DSC
Pengujian DSC dilakukan dengan mengambil serbuk BaCO3, Bi2O3 dan PbO setelah dilakukan penggerusan. Serbuk dipreparasi dengan dibersihkan dari pengotor. Kemudian diletakkan ke dalam cawan alumina dan ditimbang massa serbuk dan massa cawan. Selanjutnya dilakukan pengujian. Sampel diuji di Laboratorium Teknologi Material, Badan Pengkajian dan Penerapan Teknologi (BPPT) Pusat Teknologi Material Kawasan Puspitek Setu Tangerang Selatan dengan merk Setaram LabSys Evo.
2) Pengujian XRD
Pengujian XRD dilakukan dengan mengambil serbuk dari pelet hasil sintering.
Serbuk dipreparasi dengan dibersihkan dari pengotor. Kemudian serbuk dikompaksi dan diletakkan ke dalam pegangan sampel secara merata kemudian
35 dilakukan pengujian. Pengujian ini diambil dengan sudut 0-90o (Setiabudi, 2012).
Sampel diuji di Teknik Material dan Metalurgi ITS menggunakan alat XRD merk Empyrean/PANanalytical.
3) Pengujian Cryogenic Magnet
Pengujian Cryogenic Magnet dilakukan dengan metode four point probe (FPP) dimana sampel berbentuk pelet dipasang di atas PCB holder yang telah disambungkan dengan empat kawat tembaga. Empat buah kawat timah dipasang untuk menjadi penghubung antara kawat tembaga dengan sampel dimana dieratkan ke sampel menggunakan pasta perak.
Sampel yang sudah dipasang di PCB holder dimasukkan ke dalam alat Cryogenic Magnet dan dilakukan pengujian. Alat ini menggunakan prinsip kriogenik yaitu didinginkan hingga temperatur rendah. Sistem pendingin pada alat ini menggunakan gas helium yang dikompresi hingga temperatur -271oC (1,5 K) (Imaduddin, 2014). Sampel diuji di LIPI P2MM Kawasan Puspitek Setu Tangerang Selatan menggunakan Cryogenic Magnet dengan merk Cyroton FR buatan Oxford.
4) Pengujian SEM
Pengujian SEM dilakukan pada sampel berbentuk pelet. Sampel dipreparasi dengan dibersihkan dari pengotor dan diberi coating Au untuk mempercepat penghantaran elektron. Setelah itu sampel diletakkan pada pegangan sampel dan dilakukan pengujian (Zhang, 2008). Sampel diuji di LIPI P2MM Kawasan Puspitek Setu Tangerang Selatan menggunakan SEM dengan merk JEOL tipe JSM-6390 A.
36
3.4 Diagram Alir
Diagram alir pada penelitian ini adalah Mulai
Studi literatur
Penimbangan bahan
High Energy Milling (5 jam)
Penimbangan (tiap sampel 0,7 gram)
Kompaksi (tekanan 250 MPa, diameter pelet 10 mm)
Sintering
(variabel temperatur 600oC, 610oC, 620oC dan 630oC variabel waktu tahan 6 dan 12 jam)
Hasil dan pembahasan
Kesimpulan dan saran
Selesai
Pengujian SEM Pengujian
XRD
Pengujian Cryogenic Magnet
Pengujian DSC
Bereaksi Ya
Tidak
Gambar 3.2 Diagram Alir
37 3.5 Variabel Penelitian
Variabel yang digunakan dalam penelitian ini adalah 1. Varibel bebas : Temperatur dan waktu tahan sintering
2. Variabel terikat : Struktur kristal, fasa, morfologi dan sifat superkonduktivitas 3. Variable kontrol : BaPb0,7Bi0,3O3
Tabel 3.3 Variabel Sampel
No. Spesimen Temperatur Waktu Tahan
1 BaPb0,7Bi0,3O3 600 oC 6 jam
2 BaPb0,7Bi0,3O3 610oC 6 jam
3 BaPb0,7Bi0,3O3 620oC 6 jam
4 BaPb0,7Bi0,3O3 630oC 6 jam
5 BaPb0,7Bi0,3O3 600 oC 12 jam
6 BaPb0,7Bi0,3O3 610oC 12 jam
7 BaPb0,7Bi0,3O3 620oC 12 jam
8 BaPb0,7Bi0,3O3 630oC 12 jam
38
39
4.
BAB 4
HASIL DAN PEMBAHASAN
Pada bab 4 ini dijelaskan mengenai data hasil dari pengujian Differential Scanning Calorimetry (DSC), data hasil pengujian X-Ray Diffraction (XRD), data hasil pengujian Cryogenic Magnet dan data hasil pengujian Scanning Electron Microscopy-Energy Dispersive X-Ray (SEM-EDX).
4.1 Analisis Pengujian Termal
Pengujian termal dilakukan dengan alat Differential Scanning Calorimetry (DSC) pada serbuk hasil milling menggunakan mesin shakermill untuk mengetahui sifat termal dan perubahan fasa yang terbentuk. Diharapkan dengan mengetahui temperatur pemanasan dapat menjadi acuan untuk penentuan temperatur sintering agar terbentuk fasa BaPb0,7Bi0,3O3. Pengujian ini dilakukan dengan memanaskan hasil milling campuran serbuk Bi2O3, BaCO3 dan PbO dari temperatur ruang hingga temperatur 1000oC dengan kecepatan pemanasan 10oC/menit. Kurva laju panas terhadap temperatur hasil pengujian DSC dapat ditunjukkan pada Gambar 4.1.
Gambar 4.1 Kurva laju alir panas terhadap temperatur pada hasil milling serbuk Bi2O3, BaCO3 dan PbO
40
Berdasarkan kurva hasil uji DSC pada Gambar 4.1 terlihat bahwa perilaku sampel hasil penggerusan serbuk serbuk Bi2O3, BaCO3 dan PbO terdapat 2 puncak endotermis. Puncak endotermis menandakan terjadi proses reaksi penyerapan kalor.
Puncak endotermis 1 yang terjadi pada suhu ~600oC merupakan reaksi pembentukan Pb3O4 3PbO + 1/2O2 (Gilbert, 1982). Pada puncak endotermis 2 yang terjadi pada temperatur ~800oC merupakan reaksi dekomposisi BaCO3. Puncak endotermis 1 dan 2 terjadi pembentukan fasa BaPbO3 pada pemanasan antara temperatur 600oC dan 900oC. Reaksi yang terbentuk yaitu BaCO3 + PbO + 1/2O2 → BaPbO3 + CO2 (Nitta, dkk, 1965). Hasil analisa DSC dijadikan sebagai bahan referensi pada pemilihan temperatur proses sintering yaitu temperatur 600- 630oC.
4.2 Analisis Fasa
Uji X-Ray Diffraction (XRD) dilakukan untuk mengidentifikasi pembentukan fasa dan struktur kristal material superkonduktor tersebut. XRD menggunakan sumber radiasi CuKα dengan panjang gelombang (λ) = 0.15406 nm, dan daerah pengukuran 2θ = 10° - 90°. Hasil keluaran pengujian XRD dianalis menggunakan Software HighScore Plus yang dicocokkan dengan database PDF (Powder Diffraction File). PDF yang digunakan adalah ICSD (Inorganic Crystal Structure Database) (Dewi, 2018).
Hasil XRD dari temperatur sintering 600oC hingga 630oC terbentuk fasa BaPb0,7Bi0,3O3. Pembentukan fasa BaPb0,7Bi0,3O3 sejalan dengan hasil DSC. Pada kurva DSC terlihat terjadi reaksi endotermal pada temperatur ~600°C. Menurut Nitta, dkk, 1965 bahwa reaksi endotermal yang terjadi pada temperatur ~600°
adalah reaksi pembentukan fasa BaPbO3 dari penguraian BaCO3, PbO dan 1/2O2. Puncak-puncak hasil XRD ini menunjukkan bahwa terdapat fasa BaPb0,7Bi0,3O3
dengan struktur kristal tetragonal dan ortorombik. Untuk menentukan banyaknya jumlah fraksi volume struktur kristal tetragonal dan ortorombik didapatkan dari perhitungan intensitas struktur kristal tetragonal dan ortorombik.
41
Gambar 4.2 Grafik XRD variasi temperatur sintering waktu tahan 6 jam Pada temperatur 600oC waktu tahan 6 jam terdapat puncak-puncak yang terbentuk berupa fasa BaPb0,7BiO,3O3 dengan struktur kristal tetragonal dan struktur kristal orthorombik. Tiga puncak tertinggi berada pada 29.3929, 42.0218 dan 52.2116 o2Thyang merupakan puncak struktur kristal tetragonal berdasarkan ICSD 98-018-2595 dan struktur kristal ortorombik berdasarkan ICSD 98-018-2594.
Puncak-puncak dari material penyusun yang terbentuk pada sampel memiliki intensitas struktur kristal tetragonal sebesar 42,4% dan sisanya berupa pengotor yaitu struktur kristal orthorombik yang mempunyai intensitas sekitar 57,6%.
Pada temperatur 610oC waktu tahan 6 jam terdapat puncak-puncak yang terbentuk berupa fasa BaPb0,7BiO,3O3 dengan struktur kristal tetragonal dan struktur kristal orthorombik. Tiga puncak tertinggi berada pada 29.3645, 41.9764 dan 52.1825o2Thyang merupakan puncak struktur kristal tetragonal berdasarkan ICSD 98-018-2595 dan struktur kristal ortorombik berdasarkan ICSD 98-018-2594.
Puncak-puncak dari material penyusun yang terbentuk pada sampel memiliki
Intensitas (a.u)
42
intensitas struktur kristal tetragonal sebesar 28,1% dan sisanya berupa pengotor yaitu struktur kristal orthorombik yang mempunyai intensitas sekitar 71,9%.
Pada temperatur 620oC waktu tahan 6 jam terdapat puncak-puncak yang terbentuk berupa fasa BaPb0,7BiO,3O3 dengan struktur kristal tetragonal dan struktur kristal orthorombik. Tiga puncak tertinggi berada pada 29.3685, 41.9825 dan 52.1896 o2Thyang merupakan puncak struktur kristal tetragonal berdasarkan ICSD 98-018-2595 dan struktur kristal ortorombik berdasarkan ICSD 98-018-2594.
Puncak-puncak dari material penyusun yang terbentuk pada sampel memiliki intensitas struktur kristal tetragonal sebesar 43,9% dan sisanya berupa pengotor yaitu struktur kristal orthorombik yang mempunyai intensitas sekitar 56,1%.
Pada temperatur 630oC waktu tahan 6 jam terdapat puncak-puncak yang terbentuk berupa fasa BaPb0,7BiO,3O3 dengan struktur kristal tetragonal dan struktur kristal orthorombik. Tiga puncak tertinggi berada pada 29.4536, 52.2182 dan 52.3246 o2Thyang merupakan puncak struktur kristal tetragonal berdasarkan ICSD 98-006-4635 dan struktur kristal ortorombik berdasarkan ICSD 98-018-2594.
Puncak-puncak dari material penyusun yang terbentuk pada sampel memiliki intensitas struktur kristal tetragonal sebesar 60,8% dan sisanya berupa pengotor yaitu struktur kristal orthorombik yang mempunyai intensitas sekitar 39,2%.
43
Gambar 4.3 Grafik XRD variasi temperatur sintering waktu tahan 12 jam
Pada temperatur 600oC waktu tahan 12 jam terdapat puncak-puncak yang terbentuk berupa fasa BaPb0,7BiO,3O3 dengan struktur kristal tetragonal dan struktur kristal orthorombik. Tiga puncak tertinggi berada pada 29.3670, 41.9681 dan 52.1753 o2Thyang merupakan puncak struktur kristal tetragonal berdasarkan ICSD 98-018-2595 dan struktur kristal ortorombik berdasarkan ICSD 98-018-2594.
Puncak-puncak dari material penyusun yang terbentuk pada sampel memiliki intensitas struktur kristal tetragonal sebesar 47,3% dan sisanya berupa pengotor yaitu struktur kristal orthorombik yang mempunyai intensitas sekitar 52,7%.
Pada temperatur 610oC waktu tahan 12 jam terdapat puncak-puncak yang terbentuk berupa fasa BaPb0,7BiO,3O3 dengan struktur kristal tetragonal. Tiga puncak tertinggi berada pada 29.4925, 42.1728 dan 52.3464o2Th. Puncak-puncak dari material penyusun yang terbentuk pada sampel dapat dikatakan terbentuk fasa BaPb0,7BiO,3O3 dengan struktur kristal tetragonal berdasarkan ICSD 98-006-4635 dan fasa BaPb0,7BiO,3O3 dengan struktur kristalorthorombik berdasarkan ICSD 98-
Intensitas (a.u)
44
018-2594. Puncak-puncak dari material penyusun yang terbentuk pada sampel memiliki intensitas struktur kristal tetragonal sebesar 75,9% dan sisanya berupa pengotor yaitu struktur kristal ortorombik yang mempunyai intensitas sekitar 24,1%.
Pada temperatur 620oC waktu tahan 12 jam terdapat puncak-puncak yang terbentuk berupa fasa BaPb0,7BiO,3O3 dengan struktur kristal tetragonal dan struktur kristal orthorombik. Tiga puncak tertinggi berada pada 29.4915, 42.0971 dan 52.2632 o2Thyang merupakan puncak struktur kristal tetragonal berdasarkan ICSD 98-018-2595 dan struktur kristal ortorombik berdasarkan ICSD 98-018-2594.
Puncak-puncak dari material penyusun yang terbentuk pada sampel memiliki intensitas struktur kristal tetragonal sebesar 45,9% dan sisanya berupa pengotor yaitu struktur kristal orthorombik yang mempunyai intensitas sekitar 54,1%.
Pada sampel temperatur 630oC waktu tahan 12 jam terdapat puncak-puncak yang membentuk dua struktur kristal yaitu fasa BaPb0,7Bi0,3O3 dengan struktur kristal tetragonal dan struktur kristal orthorombik. Puncak-puncak dari material penyusun yang terbentuk pada sampel memiliki intensitas struktur kristal tetragonal sebesar 46,5% dan sisanya berupa pengotor yaitu struktur kristal ortorombik yang mempunyai intensitas sekitar 53,5%. Tiga puncak tertinggi berada pada 29.4757, 42.1054 dan 52.2555 o2Th yang merupakan puncak tetragonal berdasarkan ICSD 98-018-2595 dan orthorombik berdasarkan ICSD 98-018-2594.
Gambar 4.4 Grafik fraksi volume 6 jam
42,4%
28,1%
43,9%
60,8%
57,6%
71,9%
56,1%
39,2%
0%
10%
20%
30%
40%
50%
60%
70%
80%
90%
100%
600 610 620 630
Fraksi Volume (%)
Temperatur (oC) Tetragonal Ortorombik
45 Gambar 4.5 Grafik fraksi volume 12 jam
Fraksi volume tetragonal dan ortorombik dari hasil XRD dianalisis menggunakan software HighScore Plus. Berdasarkan Gambar 4.4 pada waktu tahan sintering 6 jam fraksi volume tetragonal cenderung semakin meningkat seiring meningkatnya temperatur sintering. Fraksi volume superkonduktor meningkat seiring meningkatnya temperatur sintering (Sleight, 2015). Penambahan temperatur sintering pada waktu tahan yang tinggi dapat menurunkan fraksi volume superkonduktor (Sinuhaji & Yuliana, 2018). Hal ini sesuai berdasarkan Gambar 4.5 pada waktu tahan 12 jam fraksi volume tetragonal cenderung semakin menurun seiring meningkatnya temperatur sintering. Temperatur sintering yang optimum pada waktu tahan 6 jam adalah 630oC dengan intensitas tetragonal sebanyak 60,8%.
Sedangkan temperatur sintering yang optimum pada waktu tahan 12 jam adalah 610oC dengan intensitas tetragonal sebanyak 75,9%.
47,3%
75,9%
45,9% 46,5%
52,7%
24,1%
54,1% 53,5%
0%
10%
20%
30%
40%
50%
60%
70%
80%
90%
100%
600 610 620 630
Fraksi Volume (%)
Temperatur (oC) Tetragonal Ortorombik
46
Gambar 4.6 Grafik kristalinitas 6 jam
Gambar 4.7 Grafik kristalinitas 12 jam
Kristalinitas dari hasil XRD dianalisis menggunakan software OriginPro kemudian dihitung menggunakan persamaan 2.2. Proses pengintian menjadi pertumbuhan kristal yang berlangsung dari temperatur rendah ke temperatur yang lebih tinggi. Energi panas yang terus meningkat dapat mengakibatkan pertumbuhan kristal yang terus menerus hingga transformasi akhir yaitu menjadi kristal.
Kristalinitas yang meningkat dengan peningkatan temperatur disebabkan oleh semakin besar energi panas yang diterima oleh bahan. Energi panas ini digunakan
39,54%
49,30% 47,68%
54,12%
0%
10%
20%
30%
40%
50%
60%
600 610 620 630
Kristalinitas (%)
Temperatur (oC)
55,08%
43,99% 46,58%
34,54%
0%
10%
20%
30%
40%
50%
60%
70%
600 610 620 630
Kristalinitas (%)
Temperatur (oC)
47 untuk bertransformasi dari amorf ke kristal. Sedangkan penurunan kristalinitas dengan peningkatan temperatur, kemungkinan karena kristal yang sudah terbentuk sebelumnya mengalami disorder atau rusak (Munawaroh & Triwikantoro, 2012).
Kristalinitas material akan meningkat seiring meningkatnya temperatur sintering (Silva, dkk, 2013). Hal ini sesuai berdasarkan Gambar 4.6 pada waktu tahan sintering 6 jam kristalinitas cenderung semakin meningkat seiring meningkatnya temperatur sintering. Waktu tahan sintering yang terlalu lama akan menurunkan kristalinitas material (Suryadi, 2011). Hal ini sesuai berdasarkan Gambar 4.7 pada waktu tahan 12 jam kristalinitas cenderung semakin menurun seiring meningkatnya temperatur sintering. Kristalinitas yang besar dapat mempermudah pasangan elektron (cooper pairs) pada superkonduktor melewati batas butir sehingga tidak ada hambatan atau R=0 saat pasangan elektron melewati kisi atom. Hal ini menunjukkan bahwa waktu tahan 6 jam lebih baik daripada 12 jam. Kristalinitas berpengaruh dalam peningkatan nilai Tc (Dewi, 2018).
4.3 Analisis Morfologi
Uji Scanning Electron Microscopy (SEM) dilakukan untuk mengetahui morfologi pada sampel. Uji ini dilakukan pada semua sampel yang melalui proses sintering, dan dilakukan dilakukan perbesaran 10.000x. Pengamatan morfologi mikrostruktur sampel superkonduktor BaPb0,7Bi0,3O3 dilakukan dengan menggunakan Scanning Elektron Mikroscope (SEM) JEOL type JSM-6390A. Lalu digunakan juga uji Energy Dispersive X-Ray Spectroscopy Analysis (EDS) menggunakan spektrum sinar-X yang diemisikan oleh sampel padat dengan sinar elektron terfokus untuk mendapatkan analisis kimia suatu area tertentu.
Tahapan pada sintering dibagi menjadi tiga yaitu tahap awal, tengah dan akhir. Pada keadaan awal, material terjadi pemuaian secara struktur mikro, tidak terjadi perubahan susunan partikel dikarenakan sintering belum dimulai. Pada awal saat mulai sintering terjadi penyusunan kembali yaitu sedikit gerakan partikel- partikel untuk memperbanyak jumlah kontak antarpartikel dan pembentukan kaitan antarbutir (neck). Pada tahap tengah, terjadi peningkatan ukuran antar butir dan porositas menurun dikarenakan gerakan partikel semakin mendekat. Pada tahap ini mulai terjadi pertumbuhan butir (grain growth). Pada tahap akhir, terjadi
48
pengurangan porositas melalui difusi batas butir dan pertumbuhan butir (Suryani, 2016).
Gambar 4.8 Hasil SEM dengan waktu tahan 6 jam; a) 600oC, b) 610oC, c) 620oC, d) 630oC (garis merah menunjukkan panjang porositas)
Pada Gambar 4.8 menunjukkan hasil mikroskopi sampel yang telah dilakukan sintering pada temperatur 600oC, 610 oC, 620 oC dan 630oC dengan waktu tahan selama 6 jam pada perbesaran 10.000x dari uji SEM. Morfologi permukaan sampel temperatur 600oC terjadi penyusunan kembali butir dan butir mulai menyatu (neck) dengan panjang pororsitas 1,1 µm. Morfologi permukaan sampel temperatur 610oC terjadi terjadi perbesaran butir dengan panjang porositas 1,28 µm. Morfologi permukaan sampel temperatur 620oC terlihat butir berbentuk gumpalan-gumpalan dengan panjang porositas 0,95 µm. Gas yang tidak diinginkan pada proses sintering dapat berpenetrasi ke struktur pori, hal ini mampu memperlambat pertumbuhan butir (Nugraha, 2010). Morfologi permukaan sampel temperatur 630oC terjadi pengurangan porositas melalui difusi batas butir dan pertumbuhan butir dengan panjang pororsitas 0,84 µm. Pada sampel waktu tahan
0,9 µm
1,2 µm
1,4 µm 1,2 µm
1,1 µm
0,8 µm 0,8 µm
0,7 µm
0,9 µm 1,1 µm
49 sintering 6 jam, seiring kenaikan temperatur sintering menunjukkan kecenderungan terjadinya pengurangan panjang porositas. Hal ini sesuai dengan hasil proses difusi ditandai dengan pengurangan porositas (Suryani, 2016).
Gambar 4.9 Hasil SEM dengan waktu tahan 12 jam; a) 600oC, b) 610oC, c) 620oC, d) 630oC (garis merah menunjukkan panjang porositas)
Pada Gambar 4.9 menunjukkan hasil mikroskopi sampel yang telah dilakukan sintering pada temperatur 600oC, 610 oC, 620 oC dan 630oC dengan waktu tahan selama 12 jam pada perbesaran 10.000x dari uji SEM. Dapat dilihat bahwa morfologi permukaan sampel temperatur 600oC terlihat butir masih berbentuk gumpalan-gumpalan namun panjang porositas 1,11 µm. Gas yang tidak diinginkan pada proses sintering dapat berpenetrasi ke struktur pori dan bereaksi ke dalam bahan, hal ini mampu memperlambat pertumbuhan butir (Nugraha, 2010).
Morfologi permukaan sampel temperatur 610oC terjadi perbesaran butir dengan ukuran porositas 0,62 µm. Morfologi permukaan sampel temperatur 620oC terjadi pertumbuhan butir dengan ukuran porositas 0,88 µm. Morfologi permukaan sampel
0,9 µm 1 µm
1,1 µm
0,6 µm
0,6 µm 0,9 µm
0,9 µm
0,8 µm
0,9 µm
0,6 µm
0,7 µm
0,4 µm
50
temperatur 630oC berbentuk flake dengan panjang porositas 0,64 µm. Pada sampel waktu tahan sintering 12 jam, tingginya temperatur sintering menunjukkan terjadinya pengurangan panjang porositas. Hal ini sesuai dengan hasil proses difusi ditandai dengan pengurangan porositas (Suryani, 2016).
Gambar 4.10 Grafik porositas waktu tahan 6 jam
Gambar 4.11 Grafik porositas waktu tahan 12 jam
1,11
1,28
0,95
0,84
0,00 0,20 0,40 0,60 0,80 1,00 1,20 1,40 1,60
600 610 620 630
Panjang Porositas (µm)
Temperatur Sintering (oC)
1,05
0,62
0,88
0,64
0,00 0,20 0,40 0,60 0,80 1,00 1,20 1,40
600 610 620 630
Panjang Pororsitas (µm)
Temperatur Sintering (oC)