Jurnal Paduan dan Senyawa 797 (2019) 744e753
Mekanisme sintering suhu rendah dan sifat dielektrik gelombang mikro dari komposit ZnAl O -LMZBS
24Tianying Qin
a,b, Chaowei Zhong
a,b,*, Yang Qin
a,b, Bin Tang
a,b, Shuren Zhang
a,ba Laboratorium Utama Bahan dan Struktur Penyerap Multi-Spektral Kementerian Pendidikan, Universitas Sains dan Teknologi Elektronik Tiongkok, Republik Rakyat Tiongkok
b Sekolah Ilmu dan Teknik Elektronik, Universitas Ilmu dan Teknologi Elektronik Tiongkok, Chengdu, 610054, Republik Rakyat Tiongkok
A R T I K L E I N F O Riwayat artikel:
Diterima 2 April 2019 Diterima dalam bentuk revisi 8 Mei 2019 Diterima 13 Mei 2019 Tersedia secara online pada 16 Mei 2019
Kata kunci:
Bahan LTCC
Sintering suhu rendah ZnAl O24
keramik
Sifat dielektrik gelombang mikro
A B S T R A C T
Bahan keramik berbahan bakar suhu rendah (LTCC) baru yang terdiri dari keramik ZnAl O24 dan kaca LieMgeZneBeSi (LMZBS) yang sangat terkristalisasi telah disintesis dengan reaksi padat. Kaca LMZBS bertindak sebagai alat bantu sintering untuk menurunkan suhu sintering keramik ZnAl O24 dari lebih dari 1400
◦C menjadi 930 ◦C. Pengaruh kandungan kaca LMZBS terhadap komposisi fasa, energi aktivasi kristalisasi, dan sifat dielektrik gelombang mikro keramik ZnAl O24 telah diteliti. Berdasarkan penghalusan Rietveld dan teori ikatan kimia kompleks, pengaruh kaca LMZBS terhadap struktur dan panjang ikatan keramik ZnAl O24
dianalisis. Hasil difraktometer sinar-X menunjukkan bahwa kaca LMZBS mengkristal membentuk Mg B O225
dan Li ZnSiO24 , dan tidak bereaksi dengan keramik ZnAl O24 . Seiring dengan b e r t a m b a h n y a kaca LMZBS, fasa Mg B O225 dan Li ZnSiO24 secara bertahap mendominasi komposit dan fasa ZnAl O24
mengalami penurunan. Sementara itu, kekuatan lentur (s), konstanta dielektrik (εr ) dan koefisien temperatur frekuensi resonansi (tf ) menunjukkan peningkatan secara bertahap, sedangkan faktor kualitas (Q×f) menunjukkan tren kenaikan pertama dan kemudian turun. Komposit dengan rasio massa keramik ZnAl O24
dan kaca LMZBS 1:2 dapat disinter pada suhu 930◦C selama 3 jam menunjukkan sifat dielektrik gelombang mikro yang optimal: εr ¼ 7.4, Q×f ¼ 34.100 GHz, tf ¼ -43.99 ppm/◦C, dan kekuatan lentur (s ¼ 141 MPa).
Selain itu, bahan LTCC baru ini dapat digunakan bersama dengan elektroda Ag yang memiliki konduktivitas listrik yang tinggi.
© 2019 Elsevier B.V. Semua hak cipta dilindungi undang-undang.
1. Pendahuluan
Transformasi komponen elektronik menjadi miniatur dan frekuensi tinggi telah diuntungkan oleh pengembangan teknologi LTCC. Baik aplikasi maupun pengembangan teknologi LTCC mengharuskan material LTCC dikembangkan ke frekuensi yang lebih tinggi, dan pada saat yang sama, material LTCC untuk aplikasi frekuensi tinggi harus memiliki sifat dielektrik yang sangat baik (seperti nilai εr yang lebih rendah dan nilai Q × f yang lebih tinggi) dan dapat dipadukan dengan tembaga, perak, atau logam konduktif tinggi lainnya [1e3]. Baru-baru ini, banyak pencapaian yang telah dicapai dalam bahan LTCC, seperti Eu Zr23 (MoO )49
keramik dapat disinter pada
600 ◦C menunjukkan sifat dielektrik gelombang mikro terbaik (εr ¼ 10,75, Q×f ¼ 74.900 GHz, tf ¼ -8,88 ppm/◦C) [4]; proses La2
* Penulis korespondensi. Laboratorium Utama Bahan dan Struktur Penyerap Multi-Spektral, Kementerian Pendidikan, Universitas Sains dan Teknologi Elektronik Tiongkok, Republik Rakyat Tiongkok.
Alamat email: [email protected] (C. Zhong).
(Zr0.92 Ti )0.083 (MoO )49 keramik yang dapat disinter pada suhu 750
◦C menunjukkan sifat dielektrik gelombang mikro yang paling baik (εr ¼ 10.33, Q×f ¼ 80.658 GHz, tf ¼ 3.48 ppm/◦C) [5].
Namun, masih kurangnya penelitian yang relevan tentang keramik ZnAl O .24
Keramik spinel ZnAl O24 telah menarik banyak perhatian ilmiah dan komersial untuk waktu yang lama, karena karakteristik frekuensi tinggi yang sangat baik (εr ¼ 8.5, Q×f ¼ 56.300 GHz, tf ¼ -79 ppm / ◦C) [6,7], namun, suhu sintering yang tinggi (≥1400 ◦C) membatasi aplikasi lebih lanjut. Banyak penelitian tentang modifikasi keramik spinel ZnAl O24 telah dilaporkan, sebagai contoh, keramik 0,8ZnAl O24 -0,2Li4/3 Ti O5/34 yang disintering pada suhu 1250 ◦C memperoleh sifat dengan (εr ¼ 13.0, Q×f ¼ 65.580 GHz, tf ¼ - 51.4 ppm/◦C) [8];
keramik 0.79ZnAl O24 -0.21TiO2 yang disintering pada suhu 1150 ◦C mendapatkan sifat dengan (εr ¼ 11.6, Q×f ¼ 74.000 GHz, tf ¼ -0,4 ppm/◦C) [9], keramik Mg Zn0.250.75 Al O24 yang disinter pada suhu 1600 ◦C memperoleh sifat dengan (εr ¼ 8,4, Q×f ¼ 222.600 GHz, tf ¼ -60 ppm/◦C) [10] dan keramik 0.8ZnAl O24 e0.2Co2 TiO4 keramik yang disinter pada suhu 1425 ◦C memperoleh sifat dengan (εr ¼ 9.3, Q × f ¼ 147.000 GHz, tf ¼ - 65 ppm/◦C) [11]. Jelas bahwa suhu sintering yang tinggi adalah kelemahan umum mereka. Sherin
Daftar isi tersedia di ScienceDirect
Jurnal Paduan dan Senyawa
beranda jurnal: http://www.elsevier.com/locate/jalcom
Subscribe to DeepL Pro to translate larger documents.
Visit www.DeepL.com/pro for more information.
0925-8388/© 2019 Elsevier B.V. Semua hak cipta dilindungi undang-undang.
f ¼
Thmomas dkk. berhasil menurunkan temperatur sintering 0.83ZnAl O24 -0.17TiO2 dengan menambahkan B O23 eBi O23 eSiO2 eZnO dan LiF mendapatkan sifat dengan (εr ¼ 10.5, Q × f ¼ 14.500 GHz, tf ¼ -28 ppm/
◦C, ST ¼ 950 ◦C) Namun, [12], konstanta dielektrik yang lebih besar dan lebih rendah
Nilai Q×f membatasi aplikasinya pada frekuensi tinggi.
Keuntungan dari sampel yang disiapkan dalam penelitian ini adalah memiliki konstanta dielektrik yang rendah, nilai Q×f yang tinggi dan temperatur sintering yang rendah, yang cocok untuk perangkat berlapis-lapis dengan frekuensi gelombang mikro atau gelombang milimeter.
Di antara berbagai gelas, Li2 OeMgOeZnOeB O23 eSiO2
(LMZBS) kaca telah terbukti menjadi tambahan yang tepat untuk menurunkan suhu sintering MgAl O24 , SrCuSi O410 , Li MgSiO24 , Mg B O326 keramik [13e16]. Dalam makalah ini, bahan LTCC baru yang terdiri dari keramik ZnAl O24 dan kaca LMZBS telah disintesis melalui reaksi padat. Pengaruh kaca LMZBS yang sangat terkristalisasi pada komposisi fasa, energi aktivasi kristalisasi, dan sifat dielektrik gelombang mikro dari keramik ZnAl O24 telah diselidiki secara sistematis.
2. Prosedur eksperimental
Bahan oksida Al O23 dan ZnO ditimbang sesuai dengan rasio stoikiometri ZnAl O24 , kemudian dicampur dalam toples nilon, dan digerus selama 6 jam. Campuran yang telah kering dikalsinasi pada suhu 1200◦C selama 4 jam. Kaca LMZBS disintesis dengan Li2 CO3 , MgO, ZnO, H3 BO3 dan SiO2 sebagai bahan baku, yang dilebur dalam wadah platina pada suhu 1350 ◦C, dipadamkan dan digiling dengan getaran.
Serbuk ZnAl O24 yang telah dikalsinasi dan kaca LMZBS digiling untuk
laju 10K/menit. Kurva penyusutan dan DDSC dari ZnAl O24 ce- ramik dan kaca LMZBS dengan rasio massa 1:2 ditunjukkan pada Gbr. 1
(b). Suhu awal penyusutan keramik ZnAl O24 tanpa kaca LMZBS adalah sekitar 1200 ◦C dan penyusutan hanya 6,68% pada suhu 1450
◦C. Ketika keramik ZnAl O24 dan kaca LMZBS dicampur dengan rasio massa yang berbeda (M (ZnAl O24 ): M (LMZBS) ¼ 1:1, 1:1,5, 1:2, dan 1:2,5), suhu penyusutan awal berkurang hingga 800
◦C dan penyusutan dapat mencapai 17,17%. Penyusutan maksimum keramik ZnAl O24 dan kaca LMZBS dengan rasio massa yang berbeda adalah sekitar 960 ◦C. Dikombinasikan dengan posisi puncak kristalisasi yang ditampilkan oleh DDSC, terlihat bahwa spesimen telah mencapai densifikasi pada suhu 960 ◦C. Hasil penelitian menunjukkan bahwa kaca LMZBS dapat meningkatkan densifikasi keramik ZnAl O24 pada suhu sintering yang lebih rendah.
Gbr. 2 (a) menunjukkan posisi puncak kristalisasi dari keramik ZnAl O24 dan kaca LMZBS dengan rasio massa 1:2 dengan laju pemanasan yang berbeda. Dapat dilihat dari Gambar 2 (a) bahwa dengan meningkatnya kecepatan sintering, perilaku kristalisasi berubah menjadi lebih tinggi. Fenomena ini menunjukkan bahwa proses kristalisasi sampel diaktifkan secara termal [17]. Keramik ZnAl O24 , dan dengan keramik ZnAl O24 dan kaca LMZBS dengan rasio massa 1:2 disintering pada temperatur tertentu dengan menggunakan tiga laju sintering yang berbeda yaitu 7,5e15K/menit, dengan penyusutan yang diukur pada berbagai temperatur ditunjukkan pada Gbr. 2 (b). Untuk lebih memahami mekanisme sintering, energi aktivasi kristalisasi (Ea ) antara sampel dihitung dengan rumus Arrhenius [18,19]:
ln k ¼ -Ea 1
+ ln z (2)
6 jam dengan rasio massa yang berbeda (M (ZnAl O24 ): M (LMZBS) ¼ 1:1, 1:1,5, R T 1:2, dan 1:2,5). Serbuk kering digranulasi dan kemudian dicetak
untuk mendapatkan silinder hijau (F ¼ 15 mm × 7 mm).
Selanjutnya, silinder hijau disinter pada suhu 900 ◦C, 930 ◦C, 960 ◦C, 1000 ◦C. Laju pemanasan sintering adalah 2 ◦C/menit. Setelah disinter, sampel akan didinginkan hingga mencapai suhu kamar secara alami.
Serangkaian pengujian pada spesimen yang disinter sebagai berikut: Kurva DDSC (laju pemanasan 10◦C/menit) diperoleh dari Thermo-mechanical Analysis (TMA) (Model DIL 420C, Netzsch, Jerman). Penyusutan spesimen diukur dengan dilatometer pembebanan horizontal (NETZSTH, Jerman). Komponen fase dikonfirmasi oleh analisis difraksi sinar-X (XRD, Rigaku In- dustrial Corporation, Jepang) dengan radiasi Cu Ka. Informasi kristal yang terperinci diperoleh dengan menggunakan program GSASEXPGUI untuk menyempurnakan data XRD. Struktur mikro sampel setelah disintering diamati dengan scanning electron microscopy (SEM). Unsur-unsur diukur dengan EDS (JSM- 6490LV). Kepadatan massal keramik dihitung dengan metode Archimedes. Nilai εr dan Q×f diukur dengan metode resonator dielektrik HakkiColeman dalam mode TE011 menggunakan penganalisis jaringan (HP83752A, USA). Uji tekuk tiga titik dilakukan dengan menggunakan mesin uji Universal elektromekanis (MTS CMT6104, China) untuk menentukan kekuatan lentur. Nilai tf . dari material LTCC baru ditentukan dengan rumus berikut:
Di mana k adalah laju sintering, T adalah suhu Kevin (K), z adalah nilai konstan, R ¼ 8,3145J/K/mol. Gambar 2 (c) dan (d) memplot hubungan persamaan (2). Ea didefinisikan sebagai energi minimum untuk densifikasi keramik selama sintering. Setelah menghitung dari persamaan (2), terdapat energi aktivasi kristalisasi rata-rata sebesar
928,86 ± 100,67 kJ/mol untuk keramik ZnAl O24 murni dan energi aktivasi kristalisasi rata-rata 678,92 ± 35,41 kJ/mol untuk keramik ZnAl O24 dan kaca LMZBS dengan rasio massa 1:2. Jelas sekali bahwa keramik ZnAl O24 dengan kaca memiliki energi aktivasi kristalisasi yang lebih rendah. Oleh karena itu, penambahan kaca LMZBS berpengaruh positif terhadap proses sintering keramik ZnAl O .24
3.2. Analisis data XRD dan struktur kristal ZnAl O24
Pola XRD sampel yang disinter pada suhu 930 ◦C dengan rasio massa yang berbeda (M (ZnAl2O4): M (LMZBS) ¼ 1: x, x ¼ 1, 1,5, 2, 2,5) ditunjukkan pada Gbr. 3 (a). Gbr. 3 (b) menunjukkan pola XRD sampel dengan rasio massa 1:2 yang disinter pada suhu yang berbeda. Dari Gambar 3, puncak-puncak difraksi diidentifikasi sebagai ZnAl O24 (PDF#71e0968), Mg B O225 (PDF#86e0531) dan Li ZnSiO24
(PDF#15e0056), masing-masing. Fasa tunggal ZnAl O24 disiapkan pada 1200 ◦C sebagai pembanding seperti yang ditunjukkan pada Gbr. 3 (a). Intensitas puncak ZnAl O24 secara bertahap melemah ketika sintering
t f85 - f25
f25 × ð85 - 25) (1) suhu meningkat atau kandungan kaca meningkat.
Untuk menjelaskan pengaruh kaca LMZBS pada ZnAl O24 ce- ramics, penyempurnaan Rietveld dilakukan dengan menggunakan program EXPGUI
di mana f25 dan f85 adalah frekuensi resonansi pada 25 ◦C dan 85 ◦C, masing-masing.
3. Hasil dan pembahasan 3.1. Mekanisme dan proses sintering
746 T. T. Qin dkk. / Jurnal Paduan dan Senyawa 797 (2019) 744e753
Kurva penyusutan keramik ZnAl O24 dengan jumlah kaca LMZBS yang berbeda ditunjukkan pada Gbr. 1 (a) di bawah sintering
Program GSAS. Informasi kristal halus dari fasa ZnAl O24 , fasa Mg B O225 dan fasa Li ZnSiO24 di bawah kondisi sintering yang berbeda ditunjukkan pada Tabel 1. Selain itu, Gambar 4 (a) hingga (d) sesuai dengan pola penghalusan spesimen dengan jumlah kaca LMZBS yang berbeda yang disinter pada suhu 930 ◦C. Hasil yang cocok menegaskan bahwa dengan peningkatan kandungan kaca, kon fasa ZnAl O24 berangsur-angsur menurun, yang sesuai dengan perubahan intensitas puncak yang merepresentasikan fasa ZnAl O24
pada Gbr. 3. Sementara itu, Gambar 5 (a) menunjukkan puncak XRD yang bergerak ke arah
Gbr. 1. (a) Kurva penyusutan keramik ZnAl O24 di bawah sintering 10K/menit dengan jumlah kaca LMZBS yang berbeda; (b) Penyusutan dan DDSC keramik ZnAl O24 dan kaca LMZBS dengan rasio massa 1:2.
Gbr. 2. (a) Posisi puncak kristalisasi untuk laju pemanasan yang berbeda untuk keramik ZnAl O24 dan kaca LMZBS dengan rasio massa 1:2; (b) Penyusutan keramik ZnAl O24 dan keramik ZnAl O24 dan kaca LMZBS dengan rasio massa 12 yang disinter pada laju sintering yang berbeda; 1000 ln k sebagai fungsi 1000/T pada penyusutan yang berbeda: (c) tanpa kaca LMZBS, (d) keramik ZnAl O24 dan kaca LMZBS dengan rasio massa 1:2.
sudut yang lebih besar, menunjukkan bahwa konstanta kisi yang sesuai menurun. Konstanta kisi yang disempurnakan dari fasa ZnAl2O4 ditempatkan pada Gbr. 5 (b), yang konsisten dengan hasil Gbr. 5 (a). Selanjutnya, untuk mengkarakterisasi keadaan ikatan kation-oksigen yang berbeda, struktur kristal ZnAl O24 seperti yang ditunjukkan pada Gbr. 6, dan Gbr. 7 menunjukkan informasi panjang ikatan spesimen yang ditembakkan pada 930 ◦C dengan berbagai rasio massa. Dalam kristal ZnAl O24 , kristal Zn2+
menempati posisi Wyckoff (8a) dan mengkoordinasikan empat atom oksigen untuk membentuk tetrahedron Seng-oksida; Al3+
menempati posisi Wyckoff (16d) dan mengkoordinasikan enam atom oksigen untuk membentuk oktahedron Aluminium-oksigen;
O2— menempati posisi Wyckoff (32e). Ada dua jenis panjang ikatan dalam ZnAl O24, ZneO
dan AleO. Dengan perubahan rasio massa keramik ZnAl O24 dan kaca LMZBS, panjang ikatan ZneO mula-mula berkurang dan kemudian bertambah; panjang ikatan AleO mula-mula bertambah dan kemudian berkurang seperti yang ditunjukkan pada Gbr. 7 (a). Setiap ikatan dengan panjang ikatan yang dinormalisasi lebih besar dari 1 akan melebar, jika tidak maka akan dikompresi [20,21]. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar 7 (a) dan (b), perubahan panjang ikatan ZneO dan panjang ikatan AleO mengurangi volume sel ZnAl O24 .
Dalam pendekatan optimal yang biasa, panjang ikatan merupakan fungsi dari valensi ikatan. Kami memeriksa keandalan struktur kristal seng aluminat dengan ekspresi empiris dari panjang ikatan dan valensi ikatan. Dengan persamaan berikut [22,23]:
748 T. T. Qin dkk. / Jurnal Paduan dan Senyawa 797 (2019) 744e753
D = P i=1 X
Vij = exp Rij - dij
,b (3)
memperkirakan bahwa struktur ZnAl O24 berubah dengan penambahan kaca [24,25]. Pada saat yang sama, fasa baru terbentuk pada kaca yang digunakan untuk mengurangi suhu sintering. Hal ini dapat terjadi secara wajar
dij = Vi - Vij
j
D2 E1
(4) menyimpulkan bahwa kandungan kaca LMZBS memiliki pengaruh yang sangat penting terhadap sifat dielektrik gelombang mikro dari keramik ZnAl O24 selama proses sintering.
3.3. Memindai analisis mikrograf elektron Di mana Vij , Rij , dij , Vi , di , R1 mewakili kekuatan ikatan,
parameter valensi ikatan, panjang ikatan ZnAl O, valensi kimia formal,
Mikrograf elektron pemindaian dari serbuk ZnAl O24 yang telah disintering sebelumnya pada suhu 1200 ◦C selama 4 jam ditunjukkan pada Gbr. 8 (a). Dapat dilihat
2 4 Dari Gambar 8 (a) terlihat bahwa ZnAl O24 menunjukkan butiran butiran kecil yang tidak beraturan.
perbedaan valensi kimia yang dihitung dan valensi kimia formal, indeks ketidakstabilan global, masing-masing.
Vij , Rij , dij , dan R1 tercantum dalam Tabel 2. Mengukur regangan kisi ini dari seluruh struktur adalah R1 . Nilai R1 yang lebih tinggi menunjukkan adanya ikatan regangan, yang dapat menyebabkan ketidakstabilan struktur kristal. Seperti yang dapat dilihat dari Tabel 2, dengan meningkatnya kandungan kaca LMZBS , R1 meningkat pertama kali dan kemudian menurun. Hal ini dapat
Gambar.8 (b) sampai (e) menampilkan permukaan keramik ZnAl O24
dan kaca LMZBS dengan perbandingan massa yang berbeda yang disinter pada suhu 930 ◦C. Morfologi permukaan keramik ZnAl O24
dan kaca LMZBS dengan rasio massa 1:2 yang disinter pada suhu 900e1000◦C ditunjukkan pada Gambar 8 (f) sampai (h). Dapat dilihat dari Gambar 8 (b) hingga (h) butiran dari semua sampel dengan kandungan kaca LMZBS yang berbeda dibungkus oleh fasa cair. Gambar 8 (b) hingga (h) menyajikan dua jenis butiran, termasuk butiran seperti tongkat dan butiran butiran kecil yang teraglomerasi.
Menggabungkan informasi pemetaan Gbr. 9 dengan analisis rasio atom wilayah A, B dan C yang ditunjukkan pada G b r. 9, dan mengacu pada G b r. 3, dapat
menyimpulkan bahwa butiran yang berbentuk tongkat adalah Mg B O225 dan butiran butiran yang diaglomerasi adalah campuran dari ZnAl O24 dan Li ZnSiO .24
3.4. Analisis sifat dielektrik gelombang mikro
Variasi densitas curah dapat diperkirakan secara kasar dengan rumus perhitungan densitas [26]:
Pn
Wi (6)
n i
= 1Wi /Di
Gbr. 3. (a) Pola XRD dari komposit yang disinter pada suhu 930 ◦C selama 3 jam
dengan kandungan kaca LMZBS yang berbeda; (b) Pola XRD keramik yang disinter pada suhu 900e1000 ◦C dengan rasio massa 1:2.
R1 = di 2 (5)
Dimana n adalah jumlah fase dalam sampel, dan Wi adalah berat komponen yang berbeda dengan densitas Di . Sifat dielektrik semua fase dalam komposit ditunjukkan pada Tabel 3 [27e29].
Gambar 10 (a) menunjukkan bahwa peningkatan kandungan kaca LMZBS selalu menyebabkan penurunan densitas sampel pada temperatur sintering yang berbeda. Hal ini disebabkan karena densitas kaca LMZBS adalah 2,35 g/cm3 [30], densitas ZnAl O24
adalah 4,64 g/cm3 , densitas Mg B O225 adalah 2,91 g/cm3 , dan densitas Li ZnSiO24 adalah 3,51 g/cm3 , dimana densitas kaca LMZBS adalah yang paling kecil. Ketika keramik ZnAl O24 dan kaca LMZBS disinter pada suhu yang berbeda dengan rasio massa 1:1, dapat dilihat dari Gambar 10 (a) bahwa densitas sampel meningkat dengan meningkatnya suhu sintering, dapat disimpulkan bahwa porositas menurun dengan meningkatnya suhu sintering, pada saat ini, kandungan kaca LMZBS (pada rasio massa 1:1) tidak cukup untuk meningkatkan sintering densifikasi.
Sampel lain disinter pada suhu yang berbeda, dapat dilihat dari Gbr. 10 (a) bahwa densitas sampel meningkat pertama kali dan kemudian menurun dengan meningkatnya suhu. Peningkatan awal densitas sampel disebabkan oleh penurunan porositas, dan penurunan densitas sampel selanjutnya disebabkan oleh penurunan fasa ZnAl O24 dengan densitas yang lebih besar.
Variasi nilai εr dengan temperatur sintering untuk beberapa spesimen ditunjukkan pada Gbr. 10 (b). Secara umum, komposisi fasa dan densifikasi sintering keramik komposit memiliki pengaruh yang lebih besar terhadap nilai εr nya. Pengaruh keramik multifase terhadap nilai εr dapat dinyatakan dengan aturan pencampuran [31,32]:
Inεr = x1 Inεr 1 + x2 Inεr 2 + ... + xi Inε ir
(7 )
Di mana εri adalah konstanta dielektrik dari fasa ke-i, xi adalah fraksi volume fasa ke-i. Perlu dicatat bahwa nilai εr udara sama dengan 1, yang mengindikasikan peningkatan porositas pasti akan terjadi.
750 T. T. Qin dkk. / Jurnal Paduan dan Senyawa 797 (2019) 744e753
Tabel 1
Hasil penyempurnaan sampel yang disinter pada kondisi yang berbeda.
ST = 930 ◦C, rasio massa yang berbeda Rasio massa 1:2
1:1 1:1.5 1:2 1:2.5 900 ◦C 960 ◦C 1000 ◦C
Fase 1 a = b = c (Å) 8.0978 8.0954 8.0950 8.0949 8.0976 8.0967 8.0967
Vol (Å) 531.001 530.540 530.465 530.438 530.972 530.787 530.793
Fase2 a (Å) 9.2211 9.2117 9.2108 9.1974 9.2045 9.2172 9.2283
b (Å) 3.1392 3.1272 3.1362 3.1316 3.1317 3.1363 3.1328
c (Å) 12.3199 12.3095 12.3062 12.2886 12.2997 12.3151 12.3161
Vol (Å) 345.529 344.672 344.450 342.945 343.533 344.933 344.843
Fase3 a (Å) 6.3220 6.3280 6.3238 6.3322 6.3232 6.3169 6.3011
b (Å) 10.5968 10.616 10.6133 10.6312 10.6172 10.6094 10.594
c (Å) 5.0286 5.0352 5.0328 5.0406 5.0323 5.0285 5.0251
Vol (Å) 336.874 338.239 337.773 339.318 337.833 336.992 335.442
Wf1 (%) 48.06 37.95 35.07 27.26 31.64 31.40 32.99
Wf2 (%) 36.15 44.06 44.38 51.44 49.91 46.11 35.95
Wf3 (%) 15.79 17.99 20.54 21.30 18.45 22.49 31.06
Rwp (%) 6.85 6.29 6.52 6.51 6.53 6.88 9.44
Rp (%) 5.28 4.83 4.93 4.98 5.04 5.31 6.74
c2 3.669 3.168 3.413 3.391 3.442 3.778 7.217
ST: suhu sintering; Vol: volume sel satuan; Wf : fraksi berat fasa; Rwp : faktor keandalan pola tertimbang; Rp : faktor keandalan pola tertimbang ; c2 : kesesuaian; fase 1: fase ZnAl O24 ; fase 2: fase Mg B O225 ; fase 3: fase Li ZnSiO .24
Gbr. 4. Pola XRD halus dari keramik yang disinter pada suhu 930 ◦C selama 3 jam: (a) rasio massa 1:1, (b) rasio massa 1:1,5; (c) rasio massa 1:2; (d) rasio massa 1:2,5.
menyebabkan penurunan nilai εr komposit. Ketika keramik ZnAl O24 dan kaca LMZBS dengan rasio massa 1:1 disinter pada temperatur yang berbeda, dapat dilihat pada Gbr. 10(b) bahwa nilai εr sampel meningkat seiring dengan meningkatnya temperatur pembakaran, yang dapat dikaitkan dengan penurunan porositas sampel. Sampel lain disinter pada temperatur yang berbeda, seperti
ditunjukkan pada Gambar 10 (b) bahwa nilai εr sampel meningkat pertama kali dan kemudian menurun seiring dengan peningkatan suhu. Peningkatan awal nilai εr sampel disebabkan oleh penurunan porositas, dan penurunan selanjutnya pada nilai εr sampel disebabkan oleh penurunan fasa ZnAl O24 dengan nilai εr terbesar.
Variasi nilai Q × f dengan suhu sintering untuk
Gambar 5. (a) Puncak terkuat untuk fasa ZnAl O24 dari spesimen yang sesuai; (b) a, b, c, dan fraksi massa fasa ZnAl O24 dengan variasi rasio massa.
Gbr. 6. Struktur kristal ZnAl O24 .
spesimen ditunjukkan pada Gbr. 10 (c). Perubahan nilai Q × f memiliki kecenderungan yang sama dengan variasi konstanta dielektrik. Dengan meningkatnya temperatur sintering, nilai Q × f komposit mengalami penurunan, yang masih disebabkan oleh pengurangan porositas dan densifikasi komposit. Karena nilai Q × f (56300 GHz) dari fase tunggal ZnAl O24 jauh lebih besar daripada keramik lain yang ditunjukkan pada Tabel 3, nilai Q × f komposit secara umum harus menurun seiring dengan berkurangnya kandungan keramik ZnAl O24 . Namun, nilai Q × f dari komposit tidak hanya terkait dengan komposisi fasa, tetapi juga cacat seperti ukuran butiran dan porositas [33,34]. Hasil penelitian menunjukkan bahwa dengan meningkatnya kandungan kaca LMZBS, keseragaman butir dan ukuran butir komposit menurun, yang merupakan alasan lain untuk penurunan nilai Q × f. Karena alasan di atas, komposit memiliki nilai Q × f dalam kisaran sekitar 7000
Gbr. 7. (a) Panjang ikatan dan volume sel satuan dengan variasi rasio massa; (b) panjang ikatan yang dinormalisasi dari ikatan kation-oksigen yang berbeda.
Tabel 2
Hasil perhitungan panjang ikatan yang dinormalisasi dan valensi ikatan fase ZnAl O24 yang disinter pada suhu 930 ◦C.
Rasio massa dZn / AleO RR-O VR-O dR-O R1
1:1 1.9540 × 4 RZn-O 1.704 VZneO 0.5088 × 4 dZn-O -0.0352 0.0737
1.9155 × 6 RAl-O 1.651 VAleO 0.4892 × 6 dAl-O 0.0648
1:1.5 1.9478 × 4 RZn-O 1.704 VZneO 0.5174 × 4 dZn-O -0.0696 0.1082
1.9178 × 6 RAl-O 1.651 VAleO 0.4862 × 6 dAl-O 0.0828
1:2 1.9575 × 4 RZn-O 1.704 VZneO 0.5040 × 4 dZn-O -0.016 0.0472
1.9128 × 6 RAl-O 1.651 VAleO 0.4926 × 6 dAl-O 0.0444
1:2.5 1.9578 × 4 RZn-O 1.704 VZneO 0.5037 × 4 dZn-O -0.0148 0.04397
1.9126 × 6 RAl-O 1.651 VAleO 0.4931 × 6 dAl-O 0.0414
d eZn/AlO : panjang ikatan; RR-O : parameter valensi ikatan kation-oksigen; VR-O : kekuatan ikatan; dR-O : perbedaan valensi kimia yang dihitung dengan v a l e n s i kimia formal; R1 : indeks ketidakstabilan global.
752 T. T. Qin dkk. / Jurnal Paduan dan Senyawa 797 (2019) 744e753
Gbr. 8. Permukaan keramik-kaca: (a) 1200 ◦C, serbuk ZnAl O24 , (b) 930 ◦C, dengan perbandingan massa 1:1, (c) 930 ◦C, dengan perbandingan massa 1:15, (d) 930 ◦C, dengan rasio massa 1:2, (e) 930 ◦C, dengan rasio massa 1:2,5, (f) 900 ◦C, dengan rasio massa 1 : 2 , ( g) 960 ◦C, dengan rasio massa 1 : 2 , (h) 1000 ◦C, dengan rasio massa 1:2.
hingga 35.000 GHz. Variasi kekuatan lentur dengan temperatur sintering untuk spesimen ditunjukkan pada Gbr. 10 (d), kekuatan lentur komposit berada pada kisaran sekitar 70e150 MPa.
Gbr. 11 mengilustrasikan sifat dielektrik dan kekuatan lentur komposit dengan jumlah kaca LMZBS yang berbeda yang disinter pada suhu 930 ◦C. Dengan mudah dapat diketahui bahwa peningkatan nilai εr sampel disebabkan oleh peningkatan fase ZnAl O24 dengan nilai εr terbesar. Namun, nilai Q × f komposit (Gbr. 11) meningkat pertama kali dan kemudian secara bertahap menurun dengan kandungan kaca LMZBS
meningkat, yang disebabkan oleh pengurangan porositas dan densifikasi komposit. Telah diketahui bahwa nilai tf dari keramik multifase dipengaruhi oleh komposisi fasanya [34e36]. Nilai tf
komposit (Gbr. 11) meningkat dari -56 menjadi -40 ppm/◦C dengan meningkatnya kandungan kaca LMZBS. Nilai tf dari semua fase dalam komposit ditunjukkan pada Tabel 3. Oleh karena itu, dapat disimpulkan bahwa fase amorf LieMgeZneBeSi mungkin memiliki nilai tf yang lebih rendah. Singkatnya, sifat dielektrik gelombang mikro yang menjanjikan adalah εr = 7.4, Q×f = 34.100 GHz,
Gbr. 9. Pemetaan distribusi elemen dari keramik ZnAl O24 dan kaca LMZBS dengan rasio massa 1:2 yang disinter pada suhu 930
◦C selama 3 jam.
Tabel 3 Sifat dielektrik gelombang mikro, densitas dan suhu sintering senyawa dalam komposit.
εr Q × f (GHz) tf (ppm/◦C) r (g/cm3) ST (◦C) Ref.
ZnAl O24 8.5 56300 -79.0 4.64 >1400 [25]
Mg B O225 6.2 32100 -46.0 2.91 1280 [26]
Li ZnSiO24 5.8 14700 -96.6 3.51 1250 [27]
ST: suhu sintering.
tf = -43.99 ppm/◦C, s = 141 MPa dapat diperoleh ketika keramik ZnAl O24 dan kaca LMZBS dengan perbandingan massa 1:2 disinter pada suhu 930 ◦C selama 3 jam. Dibandingkan dengan bahan LTCC εr
rendah lainnya seperti yang tercantum pada Tabel 4 [12,17,37e41], keramik ZnAl O24 dan kaca LMZBS dengan perbandingan massa 1:2 dapat disinter pada suhu yang lebih rendah dan memiliki nilai Q × f yang tinggi.
Untuk menguji kompatibilitas kimiawi komposit dengan elektroda Ag, keramik-kaca ZnAl O24 +200 wt%LMZBS dengan lapisan Ag dibakar bersama pada suhu 930◦C selama 3 jam.
Gambar SEM penampang melintang dan pemindaian garis EDS dari ZnAl O24 +200 wt%LMZBS setelah dibakar bersama dengan elektroda Ag ditunjukkan pada Gbr. 12. Ini menunjukkan bahwa tidak ada reaksi kimia yang jelas antara komposit dan elektroda Ag.
trode, dan pemindaian garis EDS menunjukkan bahwa difusi Ag tidak terjadi selama proses co-fired. Menggabungkan sifat dielektrik gelombang mikro yang sangat baik dan kompatibilitas yang dapat diandalkan dengan elektroda Ag, komposit dapat dianggap sebagai bahan kandidat yang sangat menjanjikan untuk aplikasi LTCC.
4. Kesimpulan
Dalam karya ini, kaca LMZBS bertindak sebagai alat bantu sintering untuk mengurangi
Gbr. 11. Kekuatan lentur dan sifat dielektrik keramik ZnAl O24 dengan kandungan kaca LMZBS yang berbeda yang disinter pada suhu 930 ◦C.
suhu sintering keramik ZnAl O24 dari lebih dari 1400 ◦Ce930 ◦C yang meningkatkan densifikasi dan penyusutan keramik pada suhu sintering yang lebih rendah. Hasil penghalusan Rietveld menggambarkan bahwa fraksi berat fasa ZnAl O24 mengalami penurunan seiring dengan peningkatan suhu sintering dan kandungan kaca LMBZS. Hasil difraktometer sinar-X menunjukkan bahwa
Kaca LMZBS mengkristal membentuk Mg B O225 dan Li ZnSiO24 , dan tidak bereaksi dengan keramik ZnAl O24 . Kekuatan lentur (s
= 141 MPa) dan sifat dielektrik gelombang mikro yang optimal (εr
= 7.4, Q×f = 34.100 GHz, tf = -43.99 ppm/◦C) dapat diperoleh pada rasio massa keramik ZnAl O24 dengan kaca LMZBS 1:2 yang disintering pada suhu 930◦C selama 3 jam. Semakin tinggi kandungan kaca LMZBS, semakin besar nilai konstanta dielektrik dan tf . Peningkatan konstanta dielektrik disebabkan oleh sintering yang padat, peningkatan nilai t f
Gbr. 10. Kepadatan massal keramik ZnAl O24 dengan kandungan kaca LMZBS yang berbeda yang disinter pada suhu yang berbeda.
754 T. T. Qin dkk. / Jurnal Paduan dan Senyawa 797 (2019) 744e753
Tabel 4
Sifat dielektrik gelombang mikro dari bahan εr rendah yang khas.
Komposisi kimia ST (◦C) εr Q × f (GHz) tf (ppm/◦C) Ref.
La O23 eB O23 eAl O23 +40 wt% Al O23 900 7.91 3820 37
20ZnO-20Gd O23 e60B O23 +50 wt% Al O23 950 6.10 8589 38
CaOeZnOeB O23 eP O25 +0.5 wt% TiO2 760 4.75 23500 -17.00 39
MgOeAl O23 eSiO2 eTiO2 +3 wt % V O25 950 3.79 12520 -5.40 40
Zn1.8 SiO3.8 +20.0 wt% 0.35Bi O23 -0.65SiO2 875 6.78 28742 -22.60 41
Li2 OeMgOeZnOeB O23 eSiO2 +5 wt%Al O23 900 6.80 12500 -45.00 17
0.83ZnAl O24 -0.17TiO2 +10 wt% BBSZ 950 10.90 12000 -23.20 12
0.83ZnAl O24 -0.17TiO2 +10 wt% BBSZ + 0.3 wt% LiF 925 10.50 14500 -28.00 12
Pekerjaan ini 930 7.40 34100 -43.99
BBSZ: 27B O23 e35Bi O23 e6SiO2 e32ZnO.
Gbr. 12. Pemindaian garis EDS dari antarmuka antara elektroda perak dan ZnAl O24 +200 wt %LMZBS disinter pada 930 ◦C selama 3 jam
dikaitkan dengan fase amorf LieMgeZneBeSi yang memiliki nilai tf
yang lebih rendah. Nilai Q × f meningkat pertama kali dan kemudian menurun seiring dengan meningkatnya kandungan kaca LMZBS. Nilai Q × f yang lebih tinggi dapat dikaitkan dengan ukuran butir yang relatif seragam dan struktur mikro yang padat.
Hasil ini menunjukkan bahwa sistem pasangan dengan konstanta dielektrik yang rendah untuk aplikasi LTCC dapat diperoleh dengan mencampurkan ZnAl O24 dan kaca LMZBS.
Ucapan terima kasih
Terima kasih banyak kepada Yayasan Ilmu Pengetahuan Alam Nasional Tiongkok (No. 51272035) dan Dana Penelitian Khusus untuk Program Doktor Pendidikan Tinggi Tiongkok (No.
20110185120004) yang telah mendanai penelitian ini.
Referensi
[1] M.T. Sebastian, H. Wang, H. Jantunen, Keramik berbahan bakar bersama suhu rendah dengan suhu sintering ultra-rendah: sebuah tinjauan, Curr. Opin. Solid. St M. 20 (2016) 151e170.
[2] Y. Imanaka, Teknologi Keramik Berbahan Bakar Suhu Rendah (LTCC) Berlapis-lapis, Springer, 2005.
[3] J. Zhou, Menuju desain rasional dari bahan keramik berbahan bakar bersama suhu rendah (LTCC) , J. Adv. Ceram. 1 (2012) 88e99.
[4] Y.H. Zhang, J.J. Sun, N. Dai, Z.C. Wu, H.T. Wu, C.H. Yang, Struktur kristal, spektra inframerah dan sifat dielektrik gelombang mikro dari novel novel suhu ekstra rendah yang dipecat Eu Zr23 (MoO )49 keramik, J. Eur. Ceram. Soc. 39 (2019) 1127e1131.
[5] Y. Zhang, H. Wu, Struktur kristal dan sifat dielektrik gelombang mikro dari La
2(Zr1—xTi )x3 (MoO )49 (0 ≤x≤ 0.1) ceramics, J. Am. Ceram. Soc. 102 (2019) 4092e4102.
[6] W. Lei, W.-Z. Lu, J.-H. Zhu, X.-H. Wang, Sifat dielektrik gelombang mikro dari ZnAl O24 eTiO 2komposit berbasis spinel, Mater. Lett. 61 (2007) 4066e4069.
[7] K.P. Surendran, N. Santha, P. Mohanan, M.T. Sebastian, Temperature stable low loss ceramic dielectrics in (1-x) ZnAl O -xTiO242 system for microwave substrate applications, Eur. Phys. J. B 41 (2004) 301e306.
[8] N. Wang, H. Zhou, J. Gong, G. Fan, X. Chen, Peningkatan sinterabilitas dan kinerja dielektrik mi-gelombang dari (1-x) ZnAl O -xLi244/3 Ti O5/34 keramik, J. Elektron. Mater. 45 (2016) 3157e3161.
[9] W.-Z. Lu, W. Lei, J.-H. Zhu, F. Liang, Ketergantungan temperatur kalsinasi terhadap sifat dielektrik gelombang mikro keramik (1-x)ZnAl O24 exTiO 2(x=0,21), Jpn.
J. Appl. Phys. 46 (2007) L724eL726.
[10] S. Takahashi, A. Kan, H. Ogawa, Pengaruh distribusi kation pada sifat dielektrik gelombang mikro keramik Mg1—xZn xAl O24 keramik, Mater. Chem. Phys. 200 (2017) 257e263.
[11] W. Lei, W.-Z. Lu, X.-H. Wang, F. Liang, J. Wang, Komposisi fasa dan sifat dielektrik mi- crowave dari ZnAl O -Co242 TiO 4keramik bermitivitas rendah dengan faktor kualitas yang tinggi, J. Am. Ceram. Soc. 94 (2011) 20e23.
[12] S. Thomas, M.T. Sebastian, Effect of B O -Bi O23232 -ZnO -SiOglass on the sinter- ing and microwave dielectric properties of 0.83ZnAl O24 -0.17TiO ,
2Mater. Res. Bull. 43 (2008) 843e851.
[13] N. Mori, Y. Sugimoto, J. Harada, Y. Higuchi, Sifat dielektrik keramik kaca baru untuk LTCC yang diaplikasikan pada frekuensi gelombang mikro atau gelombang milimeter,
J. Eur. Ceram. Soc. 26 (2006) 1925e1928.
[14] K.M. Manu, P.S. Anjana, M.T. Sebastian, Komposit kaca SrCuSi4O10eLMZBS dengan permitivitas rendah untuk aplikasi LTCC, Mater. Lett. 65 (2011) 565e567.
[15] S. George, P.S. Anjana, V.N. Deepu, P. Mohanan, M.T. Sebastian, Sintering suhu rendah dan sifat dielektrik gelombang mikro dari keramik Li MgSiO24 , J. Am. Ceram. Soc. 92 (2010) 1244e1249.
[16] D.X. Zhou, F. Sun, Y.X. Hu, Q.Y. Fu, G. Dou, Low-temperatur sintering dan sifat dielektrik gelombang mikro dari Mg B O326 -Komposit BMZBS, J. Mater. Sci.
Mater. Electron. 23 (2012) 981e989.
[17] T. Qin, C. Zhong, H. Yang, Y. Qin, S. Zhang, Investigasi kemampuan pembentukan kaca, kekuatan lentur dan sifat dielektrik gelombang mikro dari Al O -doped23 gelas LMZBS, Ceram. Int. 45 (2019) 10899e10906.
[18] E. Li, X. Yang, H. Yang, H. Yang, H. Yang, H. Sun, Y. Yuan, S. Zhang, Struktur kristal, sifat dielektrik gelombang mikro dan sintering suhu rendah dari (Al Nb )0.50.54+ co-substitusi untuk Ti 4+ dari LiNb 0.6Ti O0.53 keramik, Ceram. Int. 45 (2019) 5418e5424.
[19] E. Li, H. Yang, H. Yang, S. Zhang, Pengaruh Li O-B O223 -SiO 2kaca pada sintering suhu rendah keramik Zn Nb0.150.3 Ti 0.55O , 2Ceram. Int. 44 (2018) 8072e8080.
[20] M.M. Mao, X.Q. Liu, X.M. Chen, Evolusi struktural dan pengaruhnya terhadap rugi-rugi dielektrik pada Sr1+xSm1—xAl1—xTi Ox4 microwave dielektrik keramik, J. Am. Ceram. Soc. 94 (2011) 2506e2511.
[21] H. Yang, S. Zhang, H. Yang, Y. Chen, Y. Yuan, E. Li, Efek substitusi ZrO 2pada struktur kristal dan sifat dielektrik gelombang mikro Zn Nb0.150.3 (Ti 1-XZr ) OX0.552 keramik, Ceram. Int. 44 (2018) 22710e22717.
[22] N.E. Brese, M. O'Keeffe, Parameter ikatan-valensi untuk padatan, Acta Crystallogr. 47 (2010) 192e197.
[23] G.H. Rao, K. Ba€rner, ID Brown, Analisis ikatan-valensi pada efek struktural dalam perovskit mangan magnetoresistif, J. Phys. Condens. Matter 10 (1998) L757eL764.
[24] P. Zhang, Y. Zhao, J. Liu, Z. Song, M. Xiao, X. Wang, Korelasi struktur kristal dan sifat dielektrik gelombang mikro dari Nd 1.02(Nb 1-xTa ) Ox0.9884 keramik, Dalton Trans. 44 (2015) 5053e5057.
[25] P. Zhang, Y. Zhao, X. Wang, Hubungan antara ionisitas ikatan, energi kisi, koefisien muai panas dan sifat dielektrik gelombang mikro dari keramik Nd(Nb Sb(1-x)(x) )O4, Dalton Trans. 44 (2015) 10932e10938.
[26] L. Xie, C. Zhong, Z. Fang, Y. Zhao, B. Tang, S. Zhang, Sifat dielektrik gelombang mikro dari Li 2OxMgO-ZnO-B O -SiO232 gelas-keramik (x = 30-50 berat%), J. Ceram. Soc. Jpn. 126 (2018) 163e169.
[27] K.P. Surendran, M.T. Sebastian, M.V. Manjusha, J. Philip, Substrat dielektrik dengan rugi-rugi rendah pada sistem ZnAl2O4eTiO2 untuk aplikasi mikroelektronika, J. Appl. Phys. 98 (2005) 301.
[28] U. Dosler, M.M. Krzmanc, D. Suvorov, Sintesis dan sifat dielektrik gelombang mikro keramik Mg B O326 dan Mg B O225, J. Eur. Ceram. Soc. 30 (2010) 413e418.
[29] G. Dou, D. Zhou, S. Gong, M. Guo, Sintering suhu rendah dan sifat dielektrik gelombang mikro keramik Li ZnSiO24 dengan kaca ZB, J. Mater. Sci. Mater.
Electron. 24 (2013) 1601e1607.
[30] X. Du, S. Hua, H. Zhang, Z. Zhou, Y. Jing, G. Gan, X. Tang, Sifat dielektrik gelombang mikro Q tinggi dari Li (Zn 0.95Co )0.051.5 SiO 4keramik untuk aplikasi LTCC, Ceram. Int. 43 (2017) 7636e7640.
[31] W. Liu, R. Zuo, A novel Li 2TiO 3eLi 2CeO 3keramik komposit dengan sifat dielektrik gelombang mikro yang sangat baik untuk aplikasi keramik berbahan bakar suhu rendah, J. Eur. Ceram. Soc. 38 (2018) 119e123.
[32] H. Ren, S. Jiang, M. Dang, T. Xie, H. Tang, H. Peng, H. Lin, L. Luo, Investigasi mekanisme sintering dan sifat dielektrik yang dapat diatur dari kaca BLMT / Li Zn23
Ti O412 komposit untuk aplikasi LTCC, J. Alloy. Comp. 740 (2018) 1188e1196.
[33] K. Song, S. Wu, P. Liu, H. Lin, Z. Ying, P. Zheng, W. Su, J. Deng, L. Zheng, H.
Qin, Komposisi fasa dan sifat dielektrik gelombang mikro SrTiO 3dimodifikasi Mg2
Al 4Si O518 keramik kordierit, J. Alloy. Comp. 628 (2015) 57e62.
[34] J. Li, L. Yao, T. Qiu, S. Ran, C. Fan, Perilaku sintering, struktur kristal dan sifat dielektrik gelombang mikro dari (1-x) Nd[(Zn 0.7Co )0.30.5 Ti ] 0.5O 3ex (Na Nd0.50.5 )TiO3 keramik, J. Alloy. Comp. 726 (2017) 261e268.
[35] J. Song, K. Song, J. Wei, H. Lin, J. Wu, J. Xu, W. Su, Z. Cheng, Pendudukan ionik, struktur, dan sifat dielektrik gelombang mikro dari Y MgAl33 SiO 12keramik tipe garnet, J. Am. Ceram. Soc. 101 (2018) 244e251.
[36] J. Song, K. Song, J. Wei, H. Lin, J. Xu, J. Wu, W. Su, Karakteristik struktur mikro dan sifat dielektrik gelombang mikro keramik kalsium apatit sebagai substrat gelombang mikro, J. Alloy. Comp. 731 (2018) 264e270.
[37] X. Chen, F. Wang, W. Zhang, Low temperature sintering and dielectric prop- erties of La O23 eB O23 eAl O23 glasseceramic/Al2O3 composites for LTCC ap- plications, J. Mater. Sci. Mater. Elektron. 30 (2019) 3098e3106.
[38] Y.H. Jo, Gadolinium zinc borate glass berbasis kaca temperatur rendah berbahan bakar bersama, Met. Mater. Int. 14 (2008) 493e496.
[39] D. Jiang, J. Chen, B. Lu, J. Xi, F. Shang, J. Xu, G. Chen, Persiapan, kinetika kristalisasi dan sifat dielektrik gelombang mikro CaO-ZnO-B O -P O23252 -TiOkaca- keramik, Ceram. Int. 45 (2019) 8233e8237.
[40] F. Liu, X. Huang, J. Qu, C. Yuan, G. Chen, R. Ma, Perilaku kristalisasi, densifikasi dan sifat dielektrik gelombang mikro dari MgO-Al O23 -SiO 2-TiO 2sistem kaca- keramik yang mengandung V O25 , J. Non-Cryst. Padatan 481 (2018) 329e334.
[41] Z. Weng, H. AminiRastabi, Z. Xiong, H. Xue, Pengaruh penambahan Bi O - SiO232 terhadap perilaku sintering dan sifat dielektrik gelombang mikro keramik Zn 1.8SiO 3.8, J. Alloy. Comp. 725 (2017) 1063e1068.
