SKRIPSI CLARESTA INGRID TELAUMBANUA

PENGARUH PERBANDINGAN ASAM OLEAT SEBAGAI TEMPLATE DENGAN TETRAETILORTISILIKAT (TEOS) SEBAGAI SUMBER SILIKA TERHADAP POROSITAS MATERIAL MESOPORI SILIKA. SKRIPSI. CLARESTA INGRID TELAUMBANUA 130802077. DEPARTEMEN KIMIA FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM UNIVERSITAS SUMATERA UTARA MEDAN 2018. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

PENGESAHAN SKRIPSI. Judul. : Pengaruh Perbandingan Asam Oleat Sebagai Template Dengan Tetraetilortosilikat (TEOS) Sebagai Sumber Silika Terhadap Porositas Material Mesopori Silika. Kategori. : Skripsi. Nama. : Claresta Ingrid Telaumbanua. Nomor Induk Mahasiswa. : 130802077. Program Studi. : Sarjana Kimia. Departemen. : Kimia. Fakultas. : Matematika. dan. Ilmu. Pengetahuan. Alam. Universitas Sumatera Utara. Disetujui di Medan, 8 Agustus 2018. Komisi Pembimbing Pembimbing 2. :. Dr. Hamonangan Nainggolan, M.Sc NIP. 195606241983031002. Pembimbing 1. Dr. Andriayani,S.Pd,M.Si NIP. 196903051999032001. Disetujui oleh Departemen Kimia FMIPA USU Ketua. Dr. Cut Fatimah Zuhra, M.Si NIP. 197404051999032001. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

PERNYATAAN ORISINALITAS. PENGARUH PERBANDINGAN ASAM OLEAT SEBAGAI TEMPLATE DENGAN TETRAETILORTISILIKAT (TEOS) SEBAGAI SUMBER SILIKA TERHADAP POROSITAS MATERIAL MESOPORI SILIKA. SKRIPSI. Saya menyatakan bahwa skripsi ini adalah hasil karya sendiri, kecuali beberapa kutipan dan ringkasan yang masing-masing disebutkan sumbernya.. Medan, 8 Agustus 2018. Claresta Ingrid T 130802077. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

PENGARUH PERBANDINGAN ASAM OLEAT SEBAGAI TEMPLATE DENGAN TETRAETILORTOSILIKAT (TEOS) SEBAGAI SUMBER SILIKA TERHADAP POROSITAS MATERIAL MESOPORI SILIKA. ABSTRAK. Telah dilakukan sintesis material mesopori silika dengan menggunakan tetraetilortosilikat (TEOS) sebagai sumber silika, asam oleat sebagai template dan 3aminopropiltrimetoksisilana (APMS) sebagai co-structure directing agents (CSDA). Sintesis material silika dibuat dengan variasi TEOS : Asam Oleat menggunakan satuan mol dengan perbandingan 1 : 0,2 ; 1 : 0,3 ; 1 : 0,5 ; 1 : 0,6 ; 1 : 0,7 ; 1 : 0,9 dan 1 : 1 . Hasil analisa XRD produk memiliki puncak difraksi yang melebar yang menunjukkan material bersifat amorf. Spektrum FT-IR memiliki gugus Si-OH dan Si-O-Si yang merupakan karakteristik material silika. Foto SEM menunjukkan adanya pori pada material silika yang berbentuk celah (plat). Adsorpsi desorpsi isotherm (BET) menunjukkan kurva isotherm tipe IV dan ukuran pori dominan adalah 1,945 dan 4,588 nm. Kata kunci : asam oleat, material mesopori silika, template, TEOS, APMS. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

THE EFFECTS OF ADDITIONAL OLEIC ACID AS TEMPLATE WITH TETRAETILORTOSILIKAT (TEOS) AS SOURCE OF SILICA ON POROSITY OF MESOPOROUS SILICA MATERIAL. ABSTRACT. Mesoporous silica material has been synthesized using tetraethylortosilicate (TEOS) as a source of silica, oleic acid as template and 3-aminopropyltrimethoxysilane (APMS) as co-structure directing agents (CSDA). The synthesis of material silica was made with variation mol of TEOS : Oleic Acid with a ratio of 1: 0.2; 1: 0.3; 1: 0.5; 1: 0.6; 1: 0.7; 1: 0.9 and 1: 1. The product XRD analysis has a wide diffraction peak that indicates an amorphous material. The FT-IR spectrum shows the Si-OH and Si-O-Si groups which are characteristic of silica material. SEM photographs show the presence of pores on a slit-shaped silica material (plate). Adsorption desorption isotherm (BET) shows an isotherm type IV curve and the dominant pore size are 1,945 and 4,588 nm.. Keywords: oleic acid, silica mesoporous material, template, TEOS, APMS. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

PENGHARGAAN. Puji dan syukur penulis panjatkan kepada Tuhan Yang Maha Esa dengan limpah karunia-Nya Penulis dapat menyelesaikan penyusunan skripsi ini dengan judul Pengaruh Perbandingan Asam Oleat Sebagai Template Dengan Tetraetilortosilikat (TEOS) Sebagai Sumber Silika Terhadap Porositas Material Mesopori Silika. Dengan rasa hormat, penulis menyampaikan terima kasih kepada Ibu Dr. Andriayani, S.Pd, M.Si selaku pembimbing I dan Bapak Dr. Hamonangan Nainggolan, M.Sc selaku pembimbing II yang telah banyak membimbing dan memberi arahan selama penyusunan skripsi ini. Terima kasih kepada Ibu Dr. Cut Fatimah Zuhra, M.Si dan Ibu Dr. Sovia Lenny, M.Si selaku Ketua dan Sekretaris Departemen program studi Kimia FMIPA-USU Medan, dekan dan wakil dekan FMIPA USU, seluruh staf dan Dosen bidang Kimia anorganik, pegawai FMIPA-USU dan rekan-rekan kuliah. Akhirnya tidak terlupakan kepada Bapak, Ibu, dan keluarga yang selama ini memberikan bantuan dan dorongan yang diperlukan. Semoga Tuhan Yang Maha Esa akan membalasnya.. Medan, 8 Agustus 2018. Claresta Ingrid T. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

DAFTAR ISI. PENGESAHAN SKRIPSI PERNYATAAN ORISINALITAS ABSTRAK ABSTRACT PENGHARGAAN DAFTAR ISI DAFTAR TABEL DAFTAR GAMBAR DAFTAR LAMPIRAN. Halaman i ii iii iv v vi viii ix x. BAB 1 PENDAHULUAN 1.1 Latar Belakang 1.2 Permasalahan 1.3 Tujuan Penelitian 1.4 Manfaat Penelitian 1.5 Metodologi Penelitian. 1 3 3 3 3. BAB 2. TINJAUAN PUSTAKA 2.1 Silika 2.1.1 Silika Kristalin 2.1.2 Silika Amorf 2.2 Material Mesopori Silika 2.3 Porositas Material 2.4 Tetraetil Ortosilikat (TEOS) 2.5 Asam Oleat 2.6 Template 2.7 Karakteristik Mesopori Silika 2.7.1 Difraksi Sinar-X 2.7.2 Scanning Electron Microscope (SEM) 2.7.3 Metode Barret-Joyner-Halenda (BJH) 2.7.4 Brunauer Emmet Teller (BET) Surface Area Analyzer 2.7.5 Spektroskopi Fourier Transform Infrared (FT-IR). BAB 3 METODE PENELITIAN 3.1 Waktu dan Tempat Penelitian 3.2 Alat dan Bahan 3.2.1 Alat 3.2.2 Bahan 3.3 Prosedur Percobaan 3.3.1 Pembuatan Mesopori Silika dengan Variasi Perbandingan Mol Asam Oleat dan TEOS 3.4 Bagan Penelitian 3.4.1 Pembuatan Material Mesopori dengan Variasi Perbandingan Mol Asam Oleat : TEOS (0,2 : 1). 5 6 6 7 9 10 11 12 13 13 15 15 16 17. 19 19 19 20 20 20 22 22. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

BAB 4 HASIL DAN PEMBAHASAN 4.1 Pembuatan Material Mesopori Silika 4.1.1 Difraksi Sinar-X (XRD) 4.1.2 Spektrum FT-IR 4.1.3 Adsorpsi Desorpsi Nitrogen Isotherm 4.1.4 Mikroskop Elektron Skaning (SEM). 23 25 26 28 30. BAB 5 KESIMPULAN DAN SARAN 5.1 Kesimpulan 5.2 Saran. 31 31. DAFTAR PUSTAKA LAMPIRAN. 32 36. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

DAFTAR TABEL. Nomor Tabel. Judul. Halaman. 2.1. Sifat fisik TEOS (Alfaruqi, 2008). 11. 4.1. Massa Material Mesopori Silika Yang Dihasilkan Setelah Kalsinasi pada Suhu 550oC 4.2. Data Literatur Puncak Serapan Material Mesopori Silika. 24 26. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

DAFTAR GAMBAR. Nomor Gambar 2.1 2.2 2.3 2.4 2.5 2.6 2.7 4.1 4.2 4.3 4.4 4.5 4.6 4.7 4.8. Judul. Halaman. Struktur Silika Kristalin (Jones,200) Struktur Silika Amorf (Krik-Othmer) Klasifikasi Isotherm Adsorpsi menurut IUPAC (Kanellopoulos,2011) Klasifikasi Hysteresis Loop Adsorpsi menurut IUPAC (RouqeMalherbe, 2007) Struktur Kimia TEOS (Alfaruqi, 2008) Difraksi Sinar-X (Grant dan Suryanayana, 1998) Diagram Skematik Fungsi Dasar dan Cara Kerja SEM (Anggraeni, 2008) Material Silika dengan Variasi Penambahan Asam Oleat Setelah Kalsinasi Difraktogram XRD Material Mesopori Silika 1 : 0,9 Spektrum FT-IR TEOS Spektrum FT-IR Asam Oleat Spektrum FT-IR Material Mesopori Silika Grafik Adsorpsi Desorpsi Isotherm Nitrogen Grafik Distribusi Ukuran Pori Foto SEM Material Mesopori Silika. 6 7 9 10 11 14 15 23 25 26 26 26 28 29 30. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

DAFTAR LAMPIRAN. Nomor Lampiran 1. 2. 3. 4. 5. 6. 7. 8. 9.. Judul. Halaman. Difraktogram dan Daftar Peak XRD Material Mesipori Silika Data Analisa BET Material Mesopori Silika A (0,2 : 1) Data Analisa BET Material Mesopori Silika B (0,3 : 1) Data Analisa BET Material Mesopori Silika C (0,5 : 1) Data Analisa BET Material Mesopori Silika D (0,6 : 1) Data Analisa BET Material Mesopori Silika E (0,7 : 1) Data Analisa BET Material Mesopori Silika F (0,9 : 1) Data Analisa BET Material Mesopori Silika G (1 : 1) Daftar Gambar Penelitian. 35 36 38 41 44 47 50 53 56. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

BAB 1 PENDAHULUAN. 1.1 Latar Belakang. Material mesopori merupakan material yang mempunyai diameter pori antara 2 nm sampai 50 nm. Menurut IUPAC , material berpori dibagi menjadi empat kategori berdasarkan ukuran diameter porinya (d), yaitu (i) mikropori (0 - 2 nm), (ii) mesopori (2 nm - 50 nm), (iii) makropori (50 nm -7500 nm), (iv) megapori ( >7500 nm) (Vansant,et al, 1995). Sintesis material mesopori melibatkan pengarah struktur untuk membentuk ukuran pori yang diinginkan. Bahan yang digunakan sebagai pengarah struktur salah satunya adalah template. Faktor komponen organik mempengaruhi pembentukan template pori. Bahan organik yang digunakan berupa molekul ampifilik seperti surfaktan dengan struktur molekul yang terdiri dari gugus kepala yang bersifat hidrofilik ( non polar ) dan gugus ekor berupa rantai karbon yang bersifat hidrofobik ( polar ). Adanya perbedaan ukuran, jenis, bentuk , gugus fungsi dan muatan molekul template dapat menghasilkan misel yang berbeda yang dapat membentuk agregat (Wang dkk, 2011 , Schubert and Husing, 2005). Interaksi antara komponen anorganik dan organik menentukan karakteristik struktur material silika. Jenis interaksinya tergantung pada tipe surfaktan yang digunakan, dapat berupa ikatan non kovalen lemah seperti ikatan hidrogen, gaya Van der Waals, dan ikatan elektrofalen (Wan and Zhao,2007). Pembentukan material silika berlangsung melalui proses sol-gel yang dimana padatannya diperoleh melalui tahap reaksi hidrolisis dan kondensasi dari prekursor, selanjutnya pembentukan sol, proses gelatinasi (transisi sol-gel), proses pematangan (aging) dan pengeringan (drying). Proses hidrolisis dan kondensasi dipengaruhi oleh jenis prekursor, gugus alkil, jenis katalis, jenis pelarut, temperatur, pH dan konsentrasi relatif komponen dalam campuran prekursor (Vansant, et al, 1995). Sintesis material mesopori silika menggunakan surfaktan sebagai template sudah dilakukan oleh Kleitz, dkk (2003) dan Khodakov, dkk (2005) menggunakan surfaktan nonionik yaitu campuran kopolimer triblok Pluronic P123.. Zhao, dkk (1999). UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

menggunakan surfaktan kationik Rigid Bolaform Surfactant . Yokoi, dkk (2003) menggunakan surfaktan anionik Sodium Dodecyl Sulfate (SDS) , Gracia-Bennet, dkk (2005) menggunakan N-lauroyl glutamic acid , Wang, dkk (2008) menggunakan Nlauroylsarcosine sodium (Sar-Na) dan Andriayani dkk (2012) menggunakan Natrium Risinoleat. Pang dkk (2001) juga telah melakukan penelitian tentang pengaruh konsentrasi asam sitrat, asam malat, asam tartarat dan asam laktat sebagai template dalam pembuatan mesopori silika yang mana semakin tinggi konsentrasi template, maka diameter dan volume pori secara umum akan meningkat. Penggunaan surfaktan anionik asam oleat sebagai template dalam sintesis material mesopori silika sampai saat ini belum dilaporkan karena masih sukar menentukan kondisi yang tepat untuk memperoleh keteraturan pori yang tinggi. Asam oleat adalah senyawa golongan asam karboksilat yang memiliki rantai alifatik panjang yang memiliki gugus hidrofilik yang bersifat polar dan hidrofobik yang bersifat non polar sehingga dapat digolongkan sebagai surfaktan. Pada rantai karbon (atom C9) terdapat ikatan rangkap dan gugus karboksilat yang dapat mempengaruhi pembentukan agregat misel sehingga dapat mempengaruhi sifat pori material silika yang diperoleh. Shinya (2014) menggunakan asam oleat dalam pembuatan kalsium karbonat yang ternyata mempengaruhi karakteristik kalsium karbonat yang dihasilkan. Dari uraian di atas peneliti tertarik melakukan penelitian mengenai sintesis material mesopori silika menggunakan asam oleat sebagai template. Dalam penelitian ini digunakan kondisi perbandingan mol asam oleat dan Tetraetilortosilikat (TEOS) dengan penambahan HCl 0,1 N sebagai pengatur derajat keasaman (pH) dan 3Aminopropiltrimetoksisilana (APMS) sebagai co-structure directing agents (CSDA). Pelarut yang digunakan adalah air demineralisasi ( deionized water ), selanjutnya untuk menghilangkan template, material silika di kalsinasi pada suhu 550 0C .. 1.2 Permasalahan Material mesopori yang baik, memiliki ukuran pori yang seragam. Salah satu faktor yang mempengaruhi pembentukan pori adalah bahan yang digunakan sebagai template. Dalam hal ini akan digunakan asam oleat sebagai template, dengan menggunakan perbandingan asam oleat dan Tetraetilortosilikat (TEOS).. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

Adapun permasalahan adalah sebagai berikut : 1. Bagaimana pengaruh perbandingan asam oleat sebagai template dalam sintesis material mesopori silika 2. Bagaimana karakteristik material mesopori yang diperoleh. 1.3 Tujuan Penelitian 1. Untuk mengetahui pengaruh perbandingan asam oleat sebagai template dalam sintesis material mesopori silika 2. Untuk mengetahui karakteristik material mesopori yang diperoleh. 1.4 Manfaat Penelitian Pemanfaatan asam oleat yang banyak diperoleh dari sumber alam hayati khusus nya dari tanaman kelapa sawit sebagai pengarah struktur pori (template) dalam sintesa material mesopori serta pengembangan teknik sintesis mesopori silika .. 1.5 Metodologi Penelitian Kedalam beaker glass dimasukkan campuran asam oleat dan air demineralisasi sebanyak 150 ml. Kemudian ditambahkan larutan HCl 0,1 N dan distirrer pada suhu kamar selama 1 jam. Dibuat campuran tetraetilortosilikat (TEOS) dan 3aminopropiltrimetoksisilan. (APMS). diaduk. selama. 5. menit,. lalu. campuran. tetraetilortosilikat (TEOS) dan 3-aminopropiltrimetoksisilan (APMS) ditambahkan kedalam beaker glass yang berisi campuran asam oleat dan air demineralisasi sambil diaduk pada suhu kamar selama 2 jam. Dilakukan pematangan dalam oven (aging) pada suhu 80oC hingga terbentuk padatan selama 3 hari. Produk dipisahkan pelarutnya dan disentrifugasi lalu dikeringkan dan kemudian dikalsinasi pada suhu 550 oC selama 6 jam. Dilakukan beberapa perlakuan kondisi reaksi seperti variasi penambahan asam oleat. Material mesopori silika dikarakterisasi menggunakan FT-IR, X-Ray Diffraction (XRD), Scanning Electron Microscope (SEM) , danBrunauer –Emmet–Teller (BET) .. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

BAB 2. TINJAUAN PUSTAKA. 2.1 Silika. Silika (Silicon dioxide) merupakan senyawa dengan rumus molekul SiO2 yang dapat diperoleh dari silika mineral dan sintesis silika. Mineral silika adalah senyawa yang banyak mengandung SiO2 yang ditemukan dalam bahan tambang dan bahan galian yang berupa mineral seperti pasir kuarsa, granit, dan fledsfar (Kalapathy,2000). Selain terbentuk secara alami, silika juga dapat diperoleh dengan cara memanaskan pasir kuarsa pada suhu 870oC sehingga terbentuk silika dengan struktur tridimit, dan bila pemanasan dilakukan pada suhu 1470 oC dapat diperoleh silika dengan struktur kristobalit. Silika dapat dibentuk dengan mereaksikan silikon dengan oksigen atau udara pada suhu tinggi (Iler,1979). Silika merupakan senyawa biner yang paling umum dari silikon dan oksigen yang merupakan dua elemen paling banyak tersedia di bumi yaitu sekitar 60% dari kerak bumi. Silika tersedia melimpah di bumi berupa senyawa murni maupun terikat pada oksida membentuk silikat. Dalam variasi bentuk amorf, silika sering digunakan sebagai desiccant, adsorben, filler, dan komponen katalis (Kirk-Othmer,1967). Silika ditemukan sedikitnya dalam dua belas bentuk yang berbeda. Bentuk kristal silika yang umum yakni quartz, trydimit, cristobalit, sedangkan bentuk silika amorf berupa endapan silika, silika gel, koloidal sol silika dan silika pyrogenik. Silika amorf sangat berperan penting pada berbagai bidang seperti digunakan sebagai adsorben dan untuk sintesis ultrafiltrasi membran, katalis, support material, dan bidang permukaan yang aplikasinya berhubungan dengan porositas (Rouqe-Malherbe,2007).. 2.1.1. Silika Kristalin Silika kristalin memiliki banyak bentuk, bergantung dari orientasi dan posisi dari. tetrahedron yang dibentuk meskipun memiliki struktur kimia yang sama. Fenomena ini dapat disebut sebagai polymorphism . Tiga bentuk umum silika kristalin adalah kuarsa, tridimit, dan kristobalit. Pada tekanan atmosferik silika kuarsa terbentuk pada. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

temperatur 870oC, tridimit terbentuk pada temperatur 870 – 1470oC , sementara kristobalit terbentuk pada temperatur 1470oC. Bentuk kristalin lainnya merupakan bentuk yang jarang dapat ditemui, contohnya adalah kieatit, silika W, coesite, stishovite. Struktur dari silika bergantung pada temperatur dan tekanan terbentuknya atau pada kasus tertentu kecepatan pendinginan sehingga padatan silika membentuk struktur yang berbeda (Jones,2000). Struktur sederhana dari silika kristalin dapat dilihat pada Gambar 2.2 berikut yang menunjukkan silika kristalin yang memiliki susunan yang teratur.. Gambar 2.1 Struktur silika kristalin (Jones,2000). 2.1.2 Silika Amorf Silika amorf berperan penting diberbagai bidang seperti digunakan sebagai adsorben dan untuk sintesis permukaan yang aplikasinya berhubungan dengan porositas. Silika amorf dapat diperoleh melalui reaksi alkoksida dalam air dimana hidrolisis silikon alkoksida (suatu eter asam silisat) menghasilkan asam silisat yang selanjutnya mengalami reaksi kondensasi dengan sesama molekul atau dengan molekul alkoksida. Secara keseluruhan berlangsung membentuk jaringan. Pori diisi dengan molekul pelarut gel dan disebut polimerisasi sol-gel alkoksida (Rouqe-Malherbe, 2007). Silika amorf dalam berbagai kondisi dianggap lebih reaktif dibanding silika kristalin. Tingkat kereaktifan dari silika amorf disebabkan karena adanya gugus hidroksil (silanol) yang didapat setelah pemanasan mencapai temperatur 400 oC. Gugus silanol (-SiOH) ini dapat ditemukan diatas permukaan dari sampel silika yang menyebabkan terbentuknya daerah yang reaktif (Krik-Othmer, 1984). Silika amorf memiliki susunan atom dan molekul berbentuk pola acak dan tidak beraturan dapat dilihat pada gambar 2.2.. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

Gambar 2.2 Struktur silika amorf (Krik-Othmer, 1984). Silika dalam bentuk amorf memiliki sifat fisika dengan densitas sebesar 2,21 g/cm3 dengan modulus elastisitas sebesar 10 x 106 psi. Kandungan unsur silikon (Si) dan oksigen (O) pada silika jenis ini adalah 46,7 % dan 55,3 %. Nilai kekerasan material ini pada pembebanan tegak lurus dengan menggunakan indentor intan (metode Vickers atau Knoop) sebesar 710 kg/mm2 sedangkan pada arah pembebanan dengan sudut elevasi diketahui nilai kekerasannya mencapai 790 kg/mm 2 (Mantell, 1958). Sifat kimia nya adalah tidak cenderung terhadap C l2, H2, asam, dan kebanyakan logam pada kondisi normal atau suhu normal, tetapi mudah bereaksi dengan fluorin, HF encer, alkali hidroksida, dan karbonat (Cotton, et al, 1976).. 2.2 Material Mesopori Silika Material mesopori pertama sekali ditemukan oleh Kuroda group dan Mobil Company awal tahun 1990 yaitu mensintesis material zeolit tunggal dengan melarutkan molekul organik dan ion logam sebagai pola (template) (Wang and Zhao, 2007). Material yang dihasilkan menarik perhatian bagi peneliti-peneliti lain hal ini disebabkan ukuran pori melebihi zeolit konvensional dan dapat digunakan dalam berbagai bidang seperti katalisis heterogen dalam reaksi senyawa organik dan lain-lain. Karakteristik material mesopori meliputi : (1) keteraturan mesopori yang tinggi, (2) ukuran distribusi pori yang seragam, (3) luas permukaan yang besar ( 1000 m2/g) dan volume pori ( 1 cm3/g), (4) komposisi kimia yang dapat didisain dan permukaan yang dapat difungsionalisasi dan (5) ukuran yang dapat diatur. Sintesis material mesopori berdasarkan pada kimia sol-gel. Dalam sistem sintesis, bahan anorganik (seperti tetraetilortosilikat, TEOS) pertama mengalami hidrolisis dan selanjutnya mengalami kondensasi ke dalam bentuk sol silika oligomer. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

yang diikuti dengan transisi sol-gel yang menyebabkan kondensasi yang berkelanjutan, digabung dengan self-assembly surfaktan dan bahan aorganik membentuk mesostruktur. Digunakan katalis asam atau basa untuk hidrolisis dan kondensasi prekursor silika, sehingga secara umum reaksi ini dilakukan pada kondisi asam atau basa . Sintesis mesopori silika dapat berhasil dipengaruhi oleh pemilihan surfaktan, kounter ion prekursor anorganik dan kondisi reaksi (Vasant, et al, 1995). Prinsip dasar kimia dalam proses sol-gel adalah transformasi spesies Si-OR dan Si-OH menjadi senyawa siloksan melalui reaksi kondensasi. Dalam reaksi hidrolisis gugus Si-OR akan diubah menjadi Si-OH sedangkan dalam reaksi kondensasi terjadi pelepasan alkohol dan air (Schubert and Husing, 2005).. Si. OR + H2O. Si. OH +. Si. OR. Si. O. Si. + ROH. Kondensasi. Si. OH +. Si. OH. Si. O. Si. + H2O. Kondensasi. Si. OH + ROH. Hidrolisis. Dalam kondisi asam atom oksigen dari gugs Si-OH atau SiOR diprotonasi dengan cepat pada tahap pertama. Gugus lepas (air dan alkohol) dihasilkan melalui protonasi. Densitas elektron ditarik dari atom pusat silika sehingga lebih elektrofilik dan membuatnya lebih mudah diserang oleh air dalam reaksi hidrolisis atau oleh gugus silanol dalam reaksi kondensasi.. 2.3 Porositas Material. Luas pori atau diameter pori didefinisikan sebagai diameter untuk pori silinder dan jarak antara dinding pori yang berlawanan dalam pori bentuk celah. Luas pori diklasifikasikan oleh Internasional Union of Pure and Applide Chemistry (IUPAC) terbagi atas tiga (Gates, 1991) : 1. Mikropori, diameter lebih kecil dari 2 nm (d < 2 nm) 2. Mesopori, diameter antara 2 sampai 50 nm (2 nm < d < 50 nm) 3. Makropori, diameter lebih besar dari 50 nm (d > 50 nm). UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

Menurut Internasional Union of Pure and Applide Chemistry (IUPAC), terdapat enam klasifikasi isotherm adsorpsi seperti yang diperlihatkan gambar 2.4. Isotherm Tipe I merupakan karakteristik material mikropori (d < 2 nm). Material yang tidak berpori dan makropori ( d > 50 nm) diklasifikasikan sebagai isotherm Tipe II dan Tipe III dengan interaksi antara adsorbat dan adsorben yang kuat. Untuk material mesopori ( 2nm < d > 50 nm) diklasifikasikan sebagai isotherm Tipe IV dan Tipe V dimana terdapat pembentukan multilayer dari kurva adsorbsi dan desorbsi. Tipe VI merupakan karakteristik. padatan. dua. dimensi. yang. sangat. homogeny. seperti. grafit. (Kanellopoulos,N, 2011).. Gambar 2.3 Klasifikasi Isotherm Adsorbsi menurut Internasional Union of Pure and Applide Chemistry (IUPAC) (Kanellopoulos, 2011). Klasifikasi hysteresisloop dibagi menjadi 4 tipe yaitu H1, H2, H3, dan H4. Tipe H1 dibentuk pori material saluran seperti silinder atau padatan agglomerat shere homogen. Tipe H2 disebabkan adanya pori yang tidak teratur dan distribusi ukuran pori yang tidak dapat ditentukan. Tipe H3 disebabkan adanya aggregate nonrigid dari partikel seperti plat yang memiliki pori berbentuk celah. dan tipe H4 merupakan pori celah tipis, yang termasuk kedalam ukuran mikropori (Rouqe-Malherbe,2007).. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

2.4 Klasifikasi Hysteresis Loop Adsorbsi menurut IUPAC (Rouqe-Malherbe, 2007). 2.4 Tetraetil Orthosilikat (TEOS) Tetraethylorthosilicate (TEOS) merupakan senyawa dengan wujud cairan tidak bewarna. Senyawa ini termasuk senyawa silicon ester. Silicon ester adalah senyawa silikon yang memiliki unsur oksigen di antara silikon dan gugus organik seperti ≡SiOR ( Puspito, 2013). TEOS digunakan sebagai prekursor atau sumber silika dalam pembuatan material mesopori. TEOS termasuk jenis senyawa silikon alkoksi yang terdiri dari atom Si yang berikatan dengan gugus organik (OR) dengan rumus kimia Si(OC 2H5)4. TEOS memiliki sifat tidak dapat larut (incompatible) dalam zat seperti air, alkali, asam-asam mineral dan agen pengoksidasi yang kuat. Sifat fisik TEOS dapat dilihat pada Tabel 2.1 . Tabel 2.1. Sifat Fisik TEOS (Alfaruqi, 2008) Berat molekul. 208,33. Berat Jenis. 0.94 gr/cc3. Titik didih. 169oC (336oF). Titik Lebur. -86oC (-123oF). Senyawa yang banyak digunakan dalam sintesis material mesopori adalah tetramethylorthosilicate (TMOS, Si(OCH3)4) dan tetraethylorthosilicate (TEOS, Si(OCH2CH3)4). Alasan utama digunakannya TEOS ini adalah tidak terbentuknya garam di dalam gel, sehingga tidak perlu pekerjaan tambahan untuk menghilangkan garam tersebut (Alfaruqi, 2008).. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

OC2H5. C2H5O Si. OC2H5. C2H5O. Gambar 2.5 Struktur kimia TEOS (Alfaruqi, 2008). 2.5 Asam Oleat Asam 9-oktadekanoat atau asam oleat merupakan asam lemak tidak jenuh. Banyak terdapat pada minyak bumi dan mencapai level yang tingggi secara umum, seperti dalam minyak zaitun (60 – 80%), minyak almond (60 – 70%) (Gustons, 2004). Berikut struktur sifat dan karakteristik asam oleat : COOH. (Rustan, 2005) -. Rumus Molekul. : C18H34O2. -. Nama Lain. : Cis-9-octadecenoic acid 18 :1 cis-9. -. Berat molekul. : 282,4614 g/mol. -. Kelarutan. : Tidak larut dalam air, larut dalam alkohol, ester dan beberapa pelarut organik.. -. Titik lebur. : 13 – 14 oC. -. Titik didih. : 360oC (633K) (760mmHg). -. Densitas. : 0,895 g/ml. -. Viskositas. : 27,64 (25), 4.85 (90). -. Spesific Heat. : 2.046 (50) J/g (oC) (Nurjannah,dkk, 2005). 2.6 Template. Template dipakai sebagai cetakan (pembantu dan pengarah) dalam pembentukan pori, dimana partikel koloidal primer akan mengisi celah-celah di antara susunan templat, sehingga ketika templat dikeluarkan dari partikel silika, akan terbentuk partikel yang berongga (Yang, 2011).. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

Beberapa pendekatan untuk sintesis partikel berpori telah dilaporkan, di mana kebanyakan dari mereka menggunakan template organik. Savitri (2012) melakukan peneltian. tentang. perbedaan. Alkali. treatment. ZSM. (zeolit. socony. mobil) dan ZSM berpori dan disimpulkan bahwa ZSM dengan ,menggunakan template tetrapropilamonium (TPAOH) menghasilkan ukuran pori yang seragam. Penghilangan senyawa organik sebagai template dapat dihilangkan dengan cara kalsinasi. Penggunaan surfaktan anionik sebagai template pada umumnya meningkatkan mesofase tidak teratur atau lamellar (Huo, et al, 1994), hal ini disebabkan karena sulitnya mendapatkan interaksi yang tepat. Karakteristik surfaktan ditentukan oleh muatan gugus kepala (head group), panjang rantai dan ukuran gugus kepala. Panjang rantai amin bermuatan positif di bawah pH 7, pada pH tinggi (>7) panjang rantai amin tidak bermuatan dan kehilangan aktifitas. Sebaliknya garam amonium kuarterner masih bermuatan pada semua kondisi pH dan tetap aktif. Surfaktan anionik selalu bermuatan negatif pada pH > 7 , sedangkan pada pH < 7 surfaktan anionik tidak terionisasi dan kehilangan aktifitasnya. Disamping pH, surfaktan anionik juga dipengaruhi kekuatan ion dalam larutan dan oleh kounter ionnya. Sedangkan surfaktan nonionik memiliki keuntungan karena aktifitasnya tidak dipengaruhi oleh pH, kounter ion atau pelarut. Dalam larutan encer surfaktan membentuk kumpulan (agregat) menjadi kluster atau misel yang saling bertemu secara spontan. Di dalam air ekor hidrofobik berinteraksi satu sama lain dan mengisi bagian dalam dari misel sementara gugus kepala hidrofilik melekat pada permukaan air, Dalam pelarut nonpolar misel yang bertolak belakang terbentuk gugus kepala hidrofilik diarahkan ke dalam misel dan ekor hidrofobik menghadap ke pelarut (Schubert dan Husing, 2005; Myers, 2006). Surfaktan dapat membentuk fase yang tepat dalam larutan berair tergantung pada konsentrasi, sifat surfaktan (panjang rantai hidrokarbon, gugus kepala hidroflik dan kounter ion) dan diikuti parameter pH, temperatur, kekuatan ionik dan zat adirif lainnya. Penurunan CMC dapat disebabkan adanya pertambahan panjang rantai surfaktan, valensi kounter ion dan kekuatan ion dalam larutan. Sedangkan peningkatan CMC dipengaruhi adanya pertambahan jari-jari kounter ion, pH dan temperatur.. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

Beberapa faktor eksperimen yang mempengaruhi fase pembentukan misel seperti : konsentrasi surfaktan, panjang rantai, kosovalen, spesies garam dan ionik (Zhang, et al, 2003).. 2.7 Karakterisasi Mesopori Silika. Jenis silika seperti silika amorf atau kristalin dapat ditentukan uji FTIR (Fourier Transform Infra Red Spectroscopy) melalui pengujian gugus fungsional silika dan XRD (X-Ray Diffraction) melalui pengujian struktur kristal silika. Analisa struktur mikroskopik permukaan material dapat dilakukan dengan menggunakan SEM (Scanning Electron Microscope). Analisis mengenai luas permukaan spesifik partikel silika yang dihasilkan dapat dilakukan dengan menggunakan BET (Brunauer Emmet Teller)surface area analyzer.. 2.7.1 Difraksi Sinar-X XRD memberikan data-data difraksi dan kuantisasi intensitas difraksi pada sudut-sudut dari suatu bahan. Data yang diperoleh dari XRD berupa intensitas difraksi sinar-X yang terdifraksi dan sudut-sudut 2θ. Tiap pol ayang muncul pada pola XRD mewakili satu bidang kristal yang memiliki orientasi tertentu (Widyawati, 2012). Suatu kristal yang dikenai oleh sinar-X tersebut berupa material (sampel), sehingga intensitas sinar yang ditransmisikan akan lebih rendah dari intensitas sinar datang. Berkas sinar-X yang dihamburkan ada yang saling menghilangkan (interferensi destruktif) dan ada juga yang saling menguatkan (interferensi konstrktif). Interferensi konstruktif ini merupakan peristiwa difraksi seperti pada Gambar 2.6 (Grant dan Suryanayana, 1998).. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

Gambar 2.6 Difraksi Sinar-X (Grant dan Suryanayana, 1998) Berdasarkan Gambar 2.6 dapat dituliskan suatu persamaan yang disebut dengan hukum Bragg. Persamaan tersebut adalah : Beda lintasan (δ) = n λ. (a). δ = DE + EC’. (b). δ = 2EC’. (c). δ = 2EC sinθ ,. EC = d. (d). δ = 2 d sinθ. (e). sehingga beda lintasannya n λ = 2 d sinθ. (f). dengan λ merupakan panjang gelombang, d adalah jarak antar bidang, n adalah bilangan bulat (1,2,3, …) yang menyatakan orde berkas yang dihambur, dan θ adalah sudut difraksi. Suatu material jika dikenai sinar-X maka intensitas sinar yang ditransmisikan akan lebih rendah dari intensitas sinar datang, hal ini disebabkan adanya penyerapan oleh material dan juga penghamburan oleh atom-atom dalam material tersebut. Berkas sinar-X yang dihamburkan ada yang saling menghilangkan karena fasenya berbeda dan ada juga yang saling menguatkan karena fasenya yang sama. Berkas sinar-X yang menguatkan (interferensi konstruktif) dari gelombang yang terhambur merupakan peristiwa difraksi. Sinar-X yang mengenai bidang kristal akan terhambur ke segala arah, agar terjadi interferensi konstruktif antara sinar yang terhambur dan beda jarak lintasnya maka harus memenuhi pola nλ (Taqiyah, 2012).. 2.7.2 Scanning Electron Microscope (SEM) Mikroskop Skaning Elektron merupakan mikroskop elektron yang didesain untuk mengamati struktur mikroskopik dengan cara memindai (gerakan membaca) pada permukaan material. Gambar dibentuk dari hasil pemindaian berkas elektron pada area permukaan spesimen. Kedalaman permukaan yang dapat dicapai puluhan mikrometer. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

pada 10-3 x perbesaran, sehingga tofografi spesimen padatan (bentuk dan ukuran butiran) dapat diamati dalam 3 dimensi (Leng, 2008). SEM terdiri dari sebuah senapan elektron yang memproduksi berkas elektron pada tegangan dipercepat sebesar 2 – 30 kV. Berkas elektron tersebut dilewatkan pada beberapa lensa elektromagnetik untuk menghasilkan image berukuran <~10nm pada sampel yang ditampilkan dalam bentuk film fotografi atau ke dalam tabung layar (Tucker, 1988).. Gambar 2.7 Diagram skematik fungsi dasar dan cara kerja SEM (Anggraeni, 2008). Sebelum melalui lensa elektromagnetik terakhir scanning raster mendeflesikan berkas elektron untuk men-scan permukaan sampel. Hasil scan ini tersinkronisasi dengan tabung sinar katoda dan gambar sampel akan tampak pada area yang di-scan. Tingkat kontras yang tampak pada tabung sinar katoda timbul karena hasil refleksi yang berbeda-beda dari sampel (Anggraeni, 2008). 2.7.3 Metode Barret-Joyner-Halenda (BJH) Metode BJH digunakan untuk menentukan distribusi ukuran pori / particle size distribution (PSD). Tekanan relatif awal proses desorpsi dalam metode Barret-JoynerHalenda (BJH) berlangsung pada range 0,9 < P/Po < 0,95 dan semua pori telah diisi fluida adsorbat. Pada tahap pertama (j=1) dalam proses desorpsi hanya melibatkan pemindahan kondensasi kapiler. Tahap berikutnya melibatkan pemindahan kondensat dari inti pori dan penipisan multilayer dalam pori yang lebih besar (misalnya pori telah siap dikosongkan dari kondensat). Distribusi ukuran pori Barret-Joyner-Halenda (BJH-PSD) dapat dihitung menggunakan persamaan berikut ini (Roque-Malherbe, 2007).. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

(. ) (. ( ). ∑. ). Keterangan : Vpn. : volume pori pada berbagai tekanan relatif. rp. : jari-jari pori. rk. : jari-jari inti : perubahan volume pada berbagai tekanan relatif : ketebalan lapisan yang diserap. Ac. : area terbuka pori yang kosong. 2.7.4 Brunauer Emmet Teller (BET) surface area analyzer Luas permukaan dan porositas merupakan karakteristik yang sangat penting pada berbagai material. Penentuan dari isoterm adsorpsi dan desorpsi merupakan variabel yang sangat penting untuk menentukan struktur pori dan metode BET digunakan untuk menentukan total total luas permukaan (Brown, 2003). Metode penentuan luas permukaan melalui dua tahapan yaitu : operasi tanpa sampel (white test) dan operasi sampel. Operasi tanpa sampel adalah operasi buret kosong dengan memasukkan volume tertentu dan gas N2 secara berulang ke dalam buret kosong hingga dicapai keadaan jenuh. Operasi ini bertujuan mendapatkan kurva kalibrasi buret yang menunjukkan hubungan antara volume tertentu gas yang dimasukkan (Vi) ke dalam buret pengukuran kosong terhadap respon tekanan kesetimbangan (Pa) yang dihasilkan. Pada operasi sampel dimasukkan gas dengan volume tertentu dan konstan (Vi) seperti pada operasi tanpa sampel maka akan diperoleh tekanan kesetimbangan (Pa) dari gas yang tidak diserap sampel. Dengan memplot nilai ( Pa ) pada operasi sampel ke dalam kurva yang dihasilkan pada saat operasi tanpa sampel akan diketahui volume gas yang tidak terserap (Vg), sehingga volume gas yang terserap adalah (Va) pada berbagai tekanan kesetimbangan ( Pa ) dapat dihitung. Data yang didapat pada operasi sampel selanjutnya diolah dengan persamaan B.E.T. Menurut teori aplikasi persamaan B.E.T untuk analisis luas muka akan memberikan data yang representatif daerah tekanan relatif (Pa/Po) adalah 0,05 sampai dengan 0,35 (Rianto, 2012).. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

Proses adsorpsi berupa proses lapisan–ke–lapisan (layer-by-layer). Permukaan secara energenetika dianggap homogen dan medan adsorpsi sama dalam setiap tempat permukaan. Proses adsorpsi dianggap tidak bergerak, lapisan pertama molekul yang diadsorb memiliki energi interaksi dengan medan adsorpsi antara molekul setelah lapisan pertama. dan interaksi vertikal. sama terhadap panas liquifaksi adsorbat.. Molekul yang diadsorb tidak berinteraksi secara menyamping . Untuk menentukan luas permukaan, didasarkan dari data isotherm physorption , menggunakan persamaan BET berikut ini : ( (. ). ). Dimana na adalah jumlah adsorbat pada tekanan relatif P/P0 , dan. adalah kapasitas. monolayer dan C adalah konstanta tergantung bentuk isotherm. Karena kapasitas monolayer. dapat ditentukan maka luas permukaan S dapat dihitung dengan. persamaan : S=. . L . am. Dimana L (bilangan Avogadro) dan am adalah luas rata-rata yang dilewati molekul adsorbat pada monolayer, untuk N2 = 0,162 nm2 pada 77K (Rouqe-Malherbe,2007).. 2.7.5 Spektroskopi FT-IR (Fourier Transform Infrared) Spektroskopi inframerah merupakan metode yang digunakan untuk mengamati interaksi molekul dengan radiasi elektromagnetik. Prinsip dasar spektroskopi inframerah yaitu interaksi antara vinrasi atom-atom yang berikatan / gugus fungsi dalam molekul yang mengadsorbsi radiasi gelombang elektromagnetik inframerah. Adsorbsi terhadap radiasi inframerah dapat menyebabkan eksitasi energi vibrasi molekul ketingkat energi vibrasi yang lebih tinggi. Untuk mengadsorbsi, molekul harus mempunyai perubahan momen dipol sebagai akibat dari vibrasi. Daerah radiasi spektroskopi inframerah berkisar pada gelombang 12800-10 cm-1. Umumnya daerah radiasi inframerah terbagi dalam daerah inframerah dekat (12800-4000 cm-1), daerah inframerah tengah (4000-200 cm-1), daerah inframerah jauh (200-10 cm-1). Daerah yang paling banyak digunakan untuk berbagai keperluan adalah 4000-690 cm-1, daerah ini biasa disebut sebagai inframerah tengah (Khopkar, 2008).. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

Terdapat dua macam vibrasi molekul, yaitu vibrasi ulur dan vibrasi tekuk. Vibrasi ulur dibagi menjadi dua yaitu simetri dan asimetri. Vibrasi ulur simetri terjadi akibat ikatan antar atom bergerak bersamaan sedangkan vibrasi ulur asimetri terjadi akibat ikatan antar atom bergerak tidak bersamaan dalam satu bidang datar. Perbedaan ini terdapat pada gugus Si-O-Si, dimana terdapat perbedaan antara vibrasi asimetri SiO-Si dengan vibrasi simetri Si-O-Si. Pada vibrasi asimetri Si-O-Si, pergerakan molekul antar Si-O tidak bersamaan sedangkan pada vibrasi simetri Si-O-Si, pergerakan molekul antar Si-O bersamaan pada satu bidang datar. Perbedaan pergerakan molekul ini menyebabkan perbedaan energi serapan inframerah pada gugus Si-O-Si (Silverstein, 1986). Hadirnya sebuah puncak serapan dalam sebuah spektrum inframerah hampir selalu merupakan petunjuk pasti bahwa beberapa gugus fungsi tertentu terdapat pada senyawa cuplikan (Pine, 1988).. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

BAB 3 METODE PENELITIAN 3.1 Waktu dan Tempat Penelitian Penelitian ini dilakukan dari bulan Januari 2017 sampai Desember 2017. Tempat penelitian di Laboratorium Kimia Anorganik FMIPA USU Medan. Analisa FT-IR di Universitas Gajah Mada Yogyakarta, Alanisa XRD di lakukan di Laboratorium Kimia Organik/Biokimia Universitas Negeri Yogyakarta, Analisa SEM dilakukan di Puslabfor Bareskrim Polri Jakarta dan Analisa BET di lakukan di Laboratorium Terpadu Universitas Diponegoro.. 3.2 Alat dan Bahan 3.2.1 Alat - Peralatan kaca - Furnace control - Oven. Pyrex 1100 0C. Fisher. 360 0C. - Hotplate Stirrer - Neraca Digital. AS 220/C/2. Radwag. No.42. Whatmann. - Difraktometer Sinar-X. PW 1710. Philip. - FT-IR. Prestige 21. Shimadzu. - Indikator Universal - Sentrifugator - Kertas Saring - Cawan Porselen. - Surface Area Meter - Scanning Electron Microscopy. Sorptomatic 1800 JSM-7000F. JEOL. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

3.2.2 Bahan - Tetraetilortosilikat. Sigma Aldrich. - HCl. p.a. Merck. - 3-aminopropiltrimetoksisilana. p.a. Merck. - Air Demineralisaasi. HACH. - Asam Oleat. 3.3 Prosedur Penelitian 3.3.1 Pembuatan Mesopori Silika dengan Variasi Perbandingan Mol Asam Oleat dan TEOS Ditimbang 1,49 g asam oleat , lalu ditambahkan 150 ml air demineralisasi lalu diaduk. Kemudian ditambahkan 30 ml HCl 0,1 M sambil diaduk pada suhu kamar selama 1 jam . Kemudian dibuat campuran 7,5 g TEOS dan 1 g APMS lalu diaduk selama 5 menit dalam keadaan tertutup . Campuran TEOS dan APMS ditambahkan ke dalam campuran asam oleat, HCl dan air demineralisasi kemudian diaduk selama 2 jam. Lalu dimatangkan dalam oven pada suhu 80 oC hingga terbentuk padatan berpori. Dilakukan pemisahan produk dengan menggunakan sentrifugator dan dikeringkan pada suhu 50oC. Padatan yang dihasilkan dikalsinasi pada suhu 550 oC selama 6 jam. Produk yang dihasilkan dikarakterisasi menggunakan analisis FT-IR, XRD, SEM dan BET. Selanjutnya perlakuan di atas diulangi dengan variasi seperti pada Tabel 3.1 berikut :. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

Tabel 3.1 Kondisi Reaksi Variasi Perbandingan Mol TEOS : Asam Oleat. Perlakuan. Perbandingan. TEOS (mol). Asam Oleat (mol). APMS. HCl. (mol). (ml). Waktu Pengadukan (jam). Run – 2. 1 : 0,3. 0,036. 0,0105. 0,00559. 30. 2. Run – 3. 1 : 0,5. 0,036. 0,0158. 0,00559. 30. 2. Run – 4. 1 : 0,6. 0,036. 0,0210. 0,00559. 30. 2. Run – 5. 1 : 0,7. 0,036. 0,0263. 0,00559. 30. 2. Run – 6. 1 : 0,9. 0,036. 0,0316. 0,00559. 30. 2. Run – 7. 1: 1. 0,036. 0,0369. 0,00559. 30. 2. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

3.4 Bagan Penelitian 3.4.1 Pembuatan Material Mesopori dengan Variasi Perbandingan Mol TEOS : Asam Oleat (1 : 0,2) 7,5 g TEOS (0,036 mol). 1,49 g asam oleat (5,28 x 10-3 mol). dimasukkan kedalam beaker glass ditambahkan 1 g APMS (5,59 x 10-3 mol) ditutup dengan plastik dan diikat dengan karet diaduk selama 5 menit. dimasukkan kedalam beaker glass ditambahkan 150ml air demineralisasi lalu diaduk ditambahkan HCl 0,1M sebanyak 30 ml sambil diaduk selama 1 jam. dicampurkan campuran TEOS dan APMS kedalam campuran asam oleat, HCl dan air demineralisasi diaduk selama 2 jam pada suhu kamar dimasukkan kedalam oven pada suhu 80oC sampai diperoleh padatan berpori disaring. Padatan. Filtrat. dicuci dengan air demineralisasi dikeringkan pada suhu 50oC dikalsinasi pada suhu 550oC selama 6 jam Padatan Silika dianalisa FT-IR dianalisa XRD dianalisa BET dianalisa SEM Hasil.  Dilakukan prosedur yang sama untuk perbandingan mol TEOS : Asam Oleat (1 : 0,3), (1 : 0,5), (1 : 0,6), (1 : 0,7), (1 : 0,9), (1 : 1). UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

BAB 4 HASIL DAN PEMBAHASAN 4.1. Pembuatan Material Mesopori Silika Material mesopori silika yang dibuat dari tetraetilortosilikat (TEOS), asam oleat dan 3-aminopropiltrimetoksisilana (3-APMS) dengan penambahan HCl 30 ml dilakukan dengan memvariasikan penambahan asam oleat mulai dari 1,49 gram, 2,97 gram, 4,46 gram, 5,95 gram, 7,44 gram, 8,93 gram, 10,42 gram dengan perbandingan mol TEOS : Asam oleat adalah (1 : 0,2), (1 : 0,3), (1 : 0,5), (1 : 0,6), (1 : 0,7), (1 : 0,9) dan (1 : 1). Produk material silika yang dihasilkan berupa padatan putih setelah dikalsinasi pada suhu 550oC seperti yang terlihat pada gambar 4.1. 1 : 0,3. 1 : 0,2. 1 : 0,5. 1 : 0,6. 1 : 0,9. 1 : 0,7. 1:1. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

Gambar 4.1 Material Silika dengan Variasi Penambahan TEOS dan Asam Oleat setelah kalsinasi Variasi penambahan asam oleat yang dilakukan menghasilkan perbedaan tekstur dan warna dari material mesopori yang terbentuk. Semakin tinggi konsentrasi template, warna material mesopori silika yang dihasilkan semakin kecoklatan sebelum dikalsiasi. Hal ini disebabkan karena material belum bebas dari template asam oleat dan gugus amina dari 3-APMS. Pada gambar 4.1 setelah kalsinasi pada suhu 550 oC selama 6 jam dihasilkan material mesopori silika yang kering dan berwarna putih karena sudah bebas dari bahan organik template asam oleat dan gugus amina dari 3-APMS. Material silika yang dihasilkan memiliki tekstur yang berbeda-beda . Pada Gambar 4.1 untuk perbandingan 1 : 0,2 ; 1 : 0,3 ; 1 : 0,5 ; 1 : 0,6 tekstur material silika yang dihasilkan sangat halus seperti tepung sedangkan perbandingan 1 : 0,7 ; 1 : 0,9 dan 1 : 1, teksturnya lebih kasar dan berbentuk bongkahan. Berdasarkan penelitian yang dilakukan penambahan konsentrasi asam oleat dalam sintesis material mesopori silika mempengaruhi massa silika yang dihasilkan seperti terlihat pada tabel 4.1 berikut Tabel 4.1 Massa material mesopori silika yang dihasilkan setelah di kalsinasi pada suhu 550oC Jumlah Asam Oleat (gram). Massa Padatan (gram). 1,49. 1,8492. 2,97. 1,6886. 4,46. 1,6487. 5,95. 1,4482. 7,44. 0,9677. 8,93. 0,9538. 10,42. 0,9391. Untuk membuktikan bahwa material yang terbentuk berupa mesopori, maka dilakukan beberapa karakterisasi berikut. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

4.1.1 Difraksi Sinar-X (XRD) Material silika mesopori yang dihasilkan dikarakterisasi dengan analisa XRD untuk mengidentifikasi bentuk silika sehingga diperoleh pola difraksi dari silika pada sudut 2θ seperti yang diperlihatkan pada gambar 4.2.. Gambar 4.2 Difraktogram XRD Material Mesopori Silika Dari gambar diatas dapat dilihat difraktogram XRD pada sudut 2θ antara 10 o – 30o menunjukkan puncak difraksi yang melebar pada 22,01 o. Melebarnya puncak difraksi menandakan bahwa silika yang diperoleh berbentuk amorf, hal ini sesuai dengan data yang dijumpai pada (Zhao, et al., 2011 ; Deshmukh, et al., 2011). Berdasarkan difraktogram XRD terdapat silika yang ditunjukkan pada sudut 2θ dari 20,85 , 26,65, 40,29 dan 42,47, hal ini sesuai dengan data yang dijumpai pada (Morris,C, et al., 1981). 4.1.2 Spektrum FT-IR Material silika yang diperoleh dianalisis dengan FTIR untuk mengetahui ada tidaknya terbentuk gugus fungsi yang berkaitan dengan silika. Spektrum FT-IR dari material mesopori silika yang sudah dikalsinasi dapat dilihat pada gambar 4.5 dan spektrum TEOS dan asam oleat yang digunakan sebagai senyawa pembanding dapat dilihat pada gambar 4.3 dan gambar 4.4.. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

Gambar 4.3. Spektrum. FT-IR. Teraetilortosilikat (Wence, et al., 2013). Gambar 4.4 Spektrum FT-IR Asam Oleat. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

Gambar 4.5 Spektrum FT-IR Material Silika Untuk Variasi Penambahan TEOS : Asam Oleat (1 : 0,2), (1 : 0,9) dan (1 : 1) Dapat dilihat dari spektra IR pada gambar 4.5 menunjukkan bahwa asam oleat yang digunakan sebagai template telah hilang saat dikalsinasi. Hal ini dapat dilihat dari tidak adanya serapan C=O pada rentang 1700-1725 cm-1 dan serapan C=C pada rentang 1640 – 1680 cm-1 . Data spektrum FT-IR yang diperoleh untuk variasi mol 1 : 0,2 ; 1 : 0,9 dan 1 : 1 didukung oleh data literatur seperti pada tabel 4.2 Tabel 4.2 Data Literatur Puncak Serapan Material Mesopori Silika Gugus Fungsi dan Bilangan Gelombang (cm -1). Literatur. ʋas Si-OH. ʋs SiO-H. ʋas Si-O-Si. ʋs Si-O-Si. 3500. 960. 1080. 810. Zhao, 2011. 3500. 966. 1025. 801. Liu, 2010. 3458. 970. 1016. 770. Dipowardani, 2008. 3700-3200. 910-830. 1110-1000. <1000. Silverstein, 1986. Dari Gambar 4.5 terlihat adanya puncak serapan pada bilangan gelombang 3444 cm – 3451 cm-1 yang diberikan oleh regangan gugus OH menunjukkan adanya gugus -1. OH (Si-OH), sedangkan pada 967 cm-1 diberikan oleh gugus simetris Si-OH. Puncak serapan lainnya terlihat pada bilangan gelombang 1094 cm -1 - 1011 cm-1 disebabkan adanya gugus asimetris Si-O-Si dan pada 806 cm-1 disebabkan oleh adanya gugus simetris Si-O-Si . Data di atas sesuai dengan yang terdapat pada literatur. Dari uraian di atas dapat disimpulkan bahwa material yang terbentuk merupakan material silika.. 4.1.3 Adsorpsi Desorpsi Nitrogen Isotherm Untuk mengukur porositas material mesopori silika dan distribusi ukuran pori maka dilakukan adsorpsi desorpsi terhadap nitrogen secara isotherm dan hasilnya terlihat seperti Gambar 4.6 dan Gambar 4.7.. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

Gambar 4.6 Grafik adsorpsi desorpsi isotherm nitrogen Grafik adsorpsi-desorpsi nitrogen isothermal material mesopori silika seperti terlihat pada gambar 4.6 menunjukkan adanya pori pada variasi TEOS dan penambahan asam oleat mulai dari 1 : 0,2 sampai 1 : 1. Grafik adsorpsi-desorpsi isotherm material silika dengan perbandingn 1 : 0,2 menunjukkan adanya hysteresis loop pada tekanan relatif (P/P0) antara 0,8 – 0,99, sedangkan grafik adsorpsi-desorpsi isotherm material silika dengan perbandingan 1 : 0,9 menunjukkan adanya hysteresis loop pada tekanan relatif (P/P0) antara 0.66 - 0.995. Dari grafik adsorpsi-desorpsi nitrogen isothermal di atas mengidentifikasi bahwa material mesopori dengan perbandingan 1 : 0,2 dan 1 : 0,9 merupakan material mesopori dengan kurva isotherm Tipe IV dimana terdapat pembentukan multilayer dari kurva adsorpsi dan desorpsi sesuai dengan klasifikasi IUPAC dan hysteresis loop Tipe H3 disebabkan adanya aggregate nonrigid dari partikel seperti plat yang memiliki pori berbentuk celah (Thommes, et al., 2015). Adsorpsi-desorpsi isotherm nitrogen juga menghasilkan distribusi ukuran pori dari material silika seperti pada gambar 4.7 berikut ini. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

Gambar 4.7 Grafik Distribusi Ukuran Pori Berdasarkan Gambar 4.7 terlihat terbentuknya beberapa puncak pada ke tujuh sampel yang menandakan pori yang terbentuk masih belum seragam. Diameter ukuran pori yang dihasilkan tidak merata mulai dari 15,45 Å sampai 92,88 Å atau dalam nanometer 1,54 nm sampai 9,28 nm sehingga dapat digolongkan ke dalam ukuran mikropori dan mesopori. Pada variasi penambahan TEOS dan asam oleat dengan perbandingan 1 : 0,2 , 1 : 0,3 , 1 : 0,5 , 1 : 0,6 dan 1 : 0,7 ukuran pori yang dominan adalah 19,05 Å , 15.8631 Å, 15.7605 Å, 16.5963 Å dan 15.6172 Å yang tergolong dalam ukuran mikropori. Untuk variasi 1 : 0,9 dan 1 : 1 ukuran pori yang dominan adalah ukuran pori berukuran mesopori yaitu 21,684 Å (2,17 nm) sedangkan pada variasi oleat 1 : 1 ukuran pori yang dominan adalah 19.4527Å (1.94 nm) dan 45.8808 Å (4,588 nm). Terbentuknya material mikropori pada beberapa variasi disebabkan karena belum terbukanya rongga-rongga pori secara merata. Distribusi pori menunjukkan bahwa meningkatnya konsentrasi template menghasilkan ukuran pori yang lebih besar. Hal ini disebabkan karena konsentrasi surfaktan yang lebih tinggi dapat membentuk misel surfaktan yang lebih banyak. Dengan demikian misel dapat mencetak pori lebih banyak sehingga meningkatkan luas permukaan spesifik dan volume total pori (Dipowardani.,2008).. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

4.1.4 Mikroskop Elektron Skaning (SEM) Berdasarkan data adsorpsi desorpsi nitrogen isotherm (BET) menunjukkan adanya pori pada material silika, maka untuk mengetahui morfologi material silika dilakukan analisa foto SEM dengan berbagai perbesaran mulai dari 1000 – 10.000 kali dan hasilnya terlihat seperti pada Gambar 4.6 berikut. A. B. C. D. Gambar 4.8 Foto SEM Material Mesopori Silika Perbandingan 1 : 0,9 Dengan Pembesaran : A. 1000 kali, B. 2500 kali, C. 5000 kali, D. 10000 kali Pada Gambar 4.8A dengan perbesaran 1000 kali belum terlihat jelas bentuk partikel material silikanya, sedangkan pada Gambar 4.8B dengan pembesaran 2500 kali sudah terlihat partikel-partikel material yang berbentuk lembaran (sheet) dan lempengan (plates) dengan ukuran yang tidak seragam yang tersusun membentuk aggregat. Pada Gambar 4.8C dengan perbesaran 5000 terlihat jelas diantara aggregat lempengan terlihat celah-celah atau rongga-rongga (tanda ). Gambar 4.8D dengan pembesaran 10000 kali memperlihatkan hal yang sama seperti pada Gambar 4.8C, namun hasilnya terlihat lebih besar.. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

BAB 5 KESIMPULAN DAN SARAN 5.1 Kesimpulan Dari hasil penelitian yang telah dilakukan dapat diperoleh kesimpulan sebagai berikut : 1. Variasi rasio asam oleat sebagai template dengan TEOS sebagai sumber silika mempengaruhi hasil akhir material mesopori silika. Semakin banyak template yang ditambahkan menghasilkan produk silika dengan tektur lebih kasar dan massa produk semakin kecil. 2. Karakteristik material silika yang dihasilkan diperoleh dari hasil analisa XRD menunjukkan adanya puncak difraksi pada sudut 2θ antara 10 o – 30o yang mengidentifikasi bahwa material silika bersifat amorf. Hasil analisis spektrum FT-IR menunjukkan adanya gugus silanol (Si-OH) dan gugus siloksan (Si-O-Si) yang merupakan karakteristik material silika. Hasil analisa SEM memperlihatkan adanya partikel berbentuk lembaran (sheet) dan lempengan (plates) dengan ukuran yang tidak seragam yang tersusun membentuk aggregat. Hasil analisis adsorpsi desorpsi nitrogen isotherm menunjukkan kurva isotherm tipe IV dan hysteresis loop tipe H3 yang menunjukkan adanya pori dengan ukuran partikel mesopori . Ukuran diameter pori dominan yang dihasilkan adalah 45,88 Å.. 5.2 Saran Saran untuk peneliti selanjutnya agar meneliti kembali dengan menambahkan ko-solven seperti metanol untuk melihat apakah dapat mempengaruhi pembentukan material mesopori silika.. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

DAFTAR PUSTAKA Alfaruqi, H.M., 2008. Pengaruh Konsentrasi Hidrogen Klorida (HCl) dan Temperatur Perlakuan Hidrotermal Terhadap Kritalinitas Material Mesopori Silika SBA-15. Universitas Indonesia. Depok. Andriayani, dkk., 2012. Sintesis Material Mesopori Silika Dari Tetraetilortosilikat (TEOS). Menggunakan. Natrium. Risinoleat. Sebagai. Template. Dan. 3-. Aminopropiltrimetoksisilana (APMS) Sebagai Co-Structure Directing Agent (CSDA). Universitas Sumatera Utara. Medan. Anggraeni,D.S., 2008. Analisa SEM (Scanning Electron Microscopy) dalam Pemantauan Proses Oksida Magnetite Menjadi Hematite. Institut Teknologi Nasional. Bandung. Brohede, J. S., 2007. Drug Diffusion and Nano Excipient Formation Studied by Electrodynamic Methods. Digital Comprehensive Summaries of Uppsala Dissertations from the Faculty of Science and Technology 293. Brown, J, et al., 1999. Selective Adsorption of Hg2+ by Thiol-Functionalized Nanoporous Silica. Chem.Commun. 69-70. Cotton, et al., 1976. Advanced Inorganic Chemistry. John Wiley & Sons, Inc. New York. Deshmukh, P, et al., 2011. Determination of Silica Activity Index and XRD, SEM and EDS Studies pf Amorphous SiO2 Extracted from Rice Husk Ash, Springer, India. Dipoeardani,B.,. 2008.. Sintesis. Silika. Kristalin. Menggunakan. Surfaktan. Cetiltrimetilamonium Bromida (CTAB) dan Trimetilamonium Klorida (TMACl) sebagai Pencetak Pori Gates, B.C., 1991. Catalytic Chemistry. John Wiley & Sons,Inc. New York. Graat, P., 2008. World class epertis-working for you, Application Note 13. MiPlaza Materials. Analysis.. Koninklijke. Philips. Electronics.. N.V.. www.miplaza.com/materials.. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

Grant, N. M., & Suryanayana, C. (1998). X-Ray Diffraction : A Partical Approach. New York: Plennum Press. Jones, T. S., 2000. Silicon. U. S Geological Survey Minerals Year Book. Kalapathy, U., Proctor, A., and Shultz, J., 2000, A Simple Method for Production of Pure Silica from Rice Hull Ash, Elsevier Science., 73, 257-262. Kanellopoulos, N., 2011. Nanoporous Materials : Advanced Techniques for Characterization, Modeling, and Processing. CRC Press Taylor & Francis Group. New York. Khopkar., 2008. Konsep Dasar Kimia Analitik. Universitas Indonsia. Jakarta. Kirk-Othmer., 1967. Encyclopedia Of Chemical Technology. New York. Intescience Publisher. Leng, Y., 2008. Materials Characterization. Introduction to Microscopic and Spectroscopic Methods. John Wiley & Sons (Asia) Pte Ltd Singapore. Mantell, C. L., 1958. Engineering Material Handbook. McGraw-Hill Book Company. New York. Myers, D., 2006. Surfactant Science and Technology. Third Edition. John Wiley & Sons. Nurjannah,dkk., 2005. Perengkahan Katalitik Asam Oleat Untuk Menghasilkan Biofuel Menggunakan HZSM-5 Sintesis. Institut Teknologi Sepuluh Nopember. Surabaya. Pang, J.B., Qiu, K.Y. and Wei, Y., 2001. J. Non-Cryst. Solids, 283, 101-108. Pine, S., 1988. Kimia Organik . Penerbit ITB . Bandung. Puspito,M., 2013. Perancangan Pabrik Etil Silikat-40 Dari Etanol dan Silikon Tetraklorida Dengan Kapasitas 50.000 Ton/Tahun. Universitas Gajah Mada. Yogyakarta. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

Rianto,S, dkk., 2012. Pembuatan Sistem Perangkat Lunak Alat Surface Area Meter Sorptomatic 1800. Prosiding Seminar. Yogyakarta. Rouqe-Malherbe, R.M.A., 2007. Adsorption and Diffusion in Nanoporous Material. CRC Press Taylor & Francis Group. Rustan,C,A., 2005. Fatty Acids : Structures and Properties. University of Oslo. Norway. Savitri., 2012. Sintesis dan Karakteristik Zeolit ZSM-5 Mesopori Dengan Metode Desilikasi Dan Studi Awal Katalisis Oksidasi Metana. Universitas Indonesia. Depok. Schubert, U., and Husing, N., 2005. Synthesis of Inorganic Materials, Second Edition, Revised and Updeted Edition, Wiley-VCH Verlag GmbH & Co, KgoA, Weinheim, 308-309. Shinya,Y., 2014. Effect of Oleic Acid Addition on Crystallinity of Mesoporous Calscium Carbonate. Transactions of JWRI, Vol. 43 . No. 2. Silverstein, R.M., Bassler, G.C., and Morrill, T.C., 1986. Spectrometric Identification of Organic Compound. John Wiley and Sons. New York. Taqiyah, R., 2012. Perbandingan Struktur Kristal dan Morfologi Lapisan Tipis Barium Titanat (BT) dan Barium Zirkonium Titanat (BZT) yang ditumbuhkan dengan Metode Sol-Gel. Surakarta: Skripsi, Fisika FMIPA Universitas Sebelas Maret. Thommes, M, et al., 2015. Physisorption of gases, with special reference to the evaluation of surface area and pore size distribution (IUPAC Technical Report), De Gruyter. Tucker, M., 1988. Techniques in Sedimentology. Blackwell Scientific Publication. Oxford/London. England. Vansant, E. F, et al., 1995. Characterization and Chemical Modification of The Silica Surface, Elsevier.. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

Vazquez, et al, 2017. Synthesis of mesoporous silica nanoparticles by sol-gel as nanocontainer for future drug delivery applications, Elsevier. Wan and Zhao., 2007. On the Controllable Soft-Templating Approach to Mesoporous Silicates. Chemical rev. 107, 7, 2821-2860. Wancel. D, et al., 2013. Synthesis, Tailoring and Characterization of Silica Nanoparticle Containing A Highly Stable Rethenium Complex. IOP Publishing Wang, X., Miao, X-R., Li, Z-M., and Deng, W-L., 2011. Febrication of Microporous Hollow Silica Sphere Templated by NP-10 Micelles without Calcination. Apllied Surface Science, 257, 2481-2488. Wang, Y. and Zhao, D., 2007. On The Controllable Soft-Templating Approach to Mesoporous Silicates. Cemical Rev. 107. 7. 2821-2860. Widyawati, N. (2012). Analisa Pengaruh Heating Rate terhadap tingkat Kristal dan Ukuran Butir Lapisan BZT yang Ditumbuhkan dengan Metode Sol Gel. Surakarta: Universitas Sebelas Maret. Zhang, J. Z., Wang, Z. –lin., Liu. J., Chen, S. And Liu, G.-yu., 2003. Self-Assembled Nanostructure. Kluwer Academic Publisher. New York. Zhao, Q, et al., 2011. Stability and Textural Properties of Cobalt Incoporated MCM-48 Mesoporous Molecular Sieve. Applaid surface Science, 257, 2436-2442.. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

LAMPIRAN. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

Lampiran 1 Difraktogran XRD Material Mesopori Silika F (0,9 : 1) General information. Analysis date. 2018/07/04 11:11:12. Sample name. Silika asam Oleat 5. Measurement date. 2018/07/04 10:53:05. File name. 683XRD18.ras. Operator. administrator. Comment. Measurement profile 4000 Meas. data:683XRD18/Data 1 BG data:683XRD18/Data 1 Calc. data:683XRD18/Data 1. Intensity (cps). 3000. 2000. 1000. 0 20. 40. 60. 80. 2-theta (deg). Peak list. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

Lampiran 2. Analisa BET Material Mesopori Silika A (0,2 : 1) Press (Po). P0. P/Po. 38.68 57.2 76.53 95.92 114.88 134.01 153.18 172.36 191.72 210.06 230.39 265.82 303.75 342.12 379.57 417.74 455.31 500.85 538.1 575.38 611.2 653.9 691.35 724.75 746.5 758.31 724.57 684.18 643.19 603.22 565.26 523.56 495.84 446.02 415.52 380.93 329.62 299.43 264.03 226.4. 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11 762.11. 0.050754 0.075055 0.100419 0.125861 0.150739 0.175841 0.200995 0.226162 0.251565 0.27563 0.302305 0.348795 0.398565 0.448912 0.498051 0.548136 0.597433 0.657189 0.706066 0.754983 0.801984 0.858013 0.907153 0.950978 0.979517 0.995014 0.950742 0.897744 0.84396 0.791513 0.741704 0.686987 0.650615 0.585244 0.545223 0.499836 0.43251 0.392896 0.346446 0.29707. Volume @ STP cc cc/gr 0.6251 9.16568915 0.6792 9.958944282 0.7251 10.63196481 0.7639 11.20087977 0.8007 11.74046921 0.8334 12.21994135 0.8671 12.71407625 0.8968 13.14956012 0.9271 13.59384164 0.9592 14.06451613 0.9908 14.52785924 1.0501 15.3973607 1.1131 16.32111437 1.1768 17.25513196 1.2567 18.42668622 1.3347 19.57038123 1.4305 20.97507331 1.5617 22.89882698 1.7015 24.94868035 1.8818 27.59237537 2.141 31.39296188 2.7707 40.62609971 3.7482 54.95894428 5.6201 82.40615836 7.3751 108.1392962 8.4384 123.7302053 7.6676 112.4281525 5.7042 83.63929619 3.8155 55.9457478 2.7395 40.1686217 2.2558 33.07624633 1.9512 28.60997067 1.8051 26.46774194 1.6071 23.56451613 1.5071 22.09824047 1.4129 20.7170088 1.2107 17.75219941 1.1532 16.90909091 1.0903 15.98680352 1.0239 15.01319648. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

188.53 150.35 112.64 74.9. 762.11 0.247379 762.11 0.197281 762.11 0.1478 762.11 0.09828. 0.959 0.8936 0.8205 0.7354. 14.06158358 13.1026393 12.03079179 10.7829912. 140 120. 100 80 60 40 20 0. 0. 0,2. 0,4. 0,6. 0,8. 1. 1,2. Hasil Perhitungan Distribusi Ukuran Pori Sampel A Mengunakan Metode BarretJoyner-Halenda (BJH) Radius Angstrong 17.0104 19.0508 21.4453 24.3238 28.3321 33.4405 39.763 48.5205 63.8661 92.7887 158.5703 342.4974 1205.7581. Pore Volume cc 7.89E-04 2.32E-03 3.50E-03 5.31E-03 7.75E-03 1.07E-02 1.47E-02 2.12E-02 3.87E-02 6.58E-02 1.16E-01 1.59E-01 1.84E-01. dV(r). dS(r). dV(logr). dS(logr). cc/gr 4.12E-04 7.06E-04 4.51E-04 5.76E-04 5.00E-04 5.49E-04 5.52E-04 6.32E-04 8.57E-04 7.26E-04 5.30E-04 1.60E-04 1.71E-05. 4.85E-01 7.41E-01 4.21E-01 4.73E-01 3.53E-01 3.29E-01 2.77E-01 2.60E-01 2.68E-01 1.56E-01 6.69E-02 9.32E-03 2.84E-04. 1.61E-02 3.09E-02 2.22E-02 3.22E-02 3.25E-02 4.22E-02 5.04E-02 7.03E-02 1.25E-01 1.53E-01 1.88E-01 1.19E-01 4.11E-02. 1.90E+01 3.25E+01 2.07E+01 2.65E+01 2.30E+01 2.52E+01 2.53E+01 2.90E+01 3.91E+01 3.30E+01 2.37E+01 6.94E+00 6.81E-01. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

Lampiran 3. Analisa BET Material Mesopori Silika B (0,3 : 1). Relative Pressure [P/Po] 0.0506753 0.101446 0.151539 0.20195 0.249521 0.315873 0.365821 0.41869 0.503869 0.542607 0.584501 0.664514 0.695662 0.732284 0.766854 0.811619 0.853804 0.902211 0.951941 0.994214 0.995099 0.945329 0.900444 0.847924 0.798632 0.745187 0.701074 0.642768 0.598997 0.546209 0.497053 0.405981 0.370823 0.34057 0.300006 0.24855 0.198255 0.148898 0.100105 0.0486628. Multi-Point BET Data Volume @ STP 1 / [ W((Po/P) - 1) ] [cc/g] 51.3873 0.83116 66.4966 1.3585 79.1368 1.8058 90.9939 2.2251 101.6558 2.6169 116.0406 3.1836 126.5972 3.6458 137.6226 4.1875 162.371 5.0046 170.8946 5.5542 180.0335 6.252 197.9032 8.0082 204.4701 8.9448 212.4419 10.302 220.0938 11.957 230.389 14.963 240.3045 19.445 252.5705 29.228 294.4206 53.83 322.616 426.18 322.3047 504.01 279.1834 49.555 276.6982 26.154 245.8823 18.144 243.2291 13.047 221.3084 10.573 216.972 8.6487 204.3024 7.0467 193.6125 6.1731 178.7779 5.387 171.2359 4.6179 148.0892 3.6926 141.4687 3.3334 134.2421 3.0783 124.2605 2.7597 111.4575 2.3744 98.6605 2.0054 85.6334 1.6346 71.8684 1.2385 54.7956 0.74692. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

Hasil Perhitungan Distribusi Ukuran Pori Sampel B Mengunakan Metode BarretJoyner-Halenda (BJH) D (Å) 15.8631 18.6007 21.4284 23.723 28.2421 33.1593 37.2759 42.669 50.9671 64.1771 89.0507 157.8418 936.8167 1812.838. V 2.6247E-02 9.3070E-02 1.1422E-01 1.3645E-01 1.7858E-01 1.9345E-01 2.1116E-01 2.2771E-01 2.4922E-01 2.6897E-01 2.9192E-01 3.6886E-01 4.1399E-01 4.1399E-01. dD 2.7376 2.8277 2.2946 4.5191 4.9172 4.1166 5.3931 8.2981 13.21 24.8736 68.7911 778.9749 876.0214 -1812.84. dV 6.682E-02 2.115E-02 2.223E-02 4.213E-02 1.487E-02 1.771E-02 1.655E-02 2.151E-02 1.975E-02 2.295E-02 7.694E-02 4.513E-02 0.000E+00 -4.140E-01. dV/dD D (nm) 2.441E-02 1.58631 7.480E-03 1.86007 9.688E-03 2.14284 9.323E-03 2.3723 3.024E-03 2.82421 4.302E-03 3.31593 3.069E-03 3.72759 2.592E-03 4.2669 1.495E-03 5.09671 9.227E-04 6.41771 1.118E-03 8.90507 5.794E-05 15.78418 0.000E+00 93.68167 2.284E-04 181.2838. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

Lampiran 4. Analisa BET Material Mesopori Silika C (0,5 : 1). Relative Pressure [P/Po] 0.0536097 0.100172 0.15196 0.201041 0.251167 0.315084 0.373675 0.406061 0.467503 0.532627 0.587494 0.64871 0.713076 0.741423 0.772399 0.815678 0.857656 0.901854 0.953231 0.997639 0.994823 0.946774 0.892737 0.836249 0.795329 0.750509 0.697614 0.638238 0.600768 0.539152 0.484454 0.447446 0.398477 0.341902 0.299881 0.249062 0.198538 0.149214 0.0965775 0.049863. Multi-Point BET Data Volume @ STP 1 / [ W((Po/P) - 1) ] [cc/g] 45.6636 0.99257 58.0294 1.5349 69.8005 2.054 79.984 2.5172 89.9092 2.9849 102.4327 3.5934 113.5363 4.2045 119.2587 4.5869 136.2379 5.1561 148.6432 6.1344 158.8615 7.1732 170.3165 8.6753 182.2475 10.911 187.2544 12.252 192.7247 14.089 200.5775 17.653 208.2353 23.151 216.2722 33.995 225.7447 72.24 243.7776 1386.9 242.9059 633.01 232.1253 61.314 218.9808 30.41 214.5715 19.043 203.9946 15.242 192.7404 12.488 186.9789 9.8723 178.6248 7.9027 169.046 7.1225 154.642 6.0532 146.9153 5.1177 137.5195 4.7115 125.8512 4.2116 117.1626 3.548 107.4748 3.1888 94.9914 2.7937 82.2787 2.409 69.102 2.0307 53.4067 1.6016 36.1921 1.1602. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

Hasil Perhitungan Distribusi Ukuran Pori Sampel C Mengunakan Metode BarretJoyner-Halenda (BJH). D (Å) 15.7605 17.5344 20.3192 23.5484 27.5964 33.4993 39.0708 43.9407 52.1263 65.7247 89.807 160.4375 2135.9236. V 1.3737E-02 6.2151E-02 9.3932E-02 1.1948E-01 1.4744E-01 1.7555E-01 1.8700E-01 1.9925E-01 2.1635E-01 2.3240E-01 2.4841E-01 2.6575E-01 2.9407E-01. dD dV 1.7739 4.8414E-02 2.7848 3.1781E-02 3.2292 2.5548E-02 4.048 2.7960E-02 5.9029 2.8110E-02 5.5715 1.1450E-02 4.8699 1.2250E-02 8.1856 1.7100E-02 13.5984 1.6050E-02 24.0823 1.6010E-02 70.6305 1.7340E-02 1975.4861 2.8320E-02 -2135.924 -2.9407E-01. dV/dD 2.729E-02 1.141E-02 7.912E-03 6.907E-03 4.762E-03 2.055E-03 2.515E-03 2.089E-03 1.180E-03 6.648E-04 2.455E-04 1.434E-05 1.377E-04. D (nm) 1.57605 1.75344 2.03192 2.35484 2.75964 3.34993 3.90708 4.39407 5.21263 6.57247 8.9807 16.04375 213.5924. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

Lampiran 5. Analisa BET Material Mesopori Silika D (0,6 : 1) P. P0. P/P0. cc/g. Volume (cc). gram. 42.3897 77.7562 114.17 152.854 190.958 245.687 298.052 329.691 367.638 412.058 449.918 473.813 511.425 554.624 591.58 619.716 651.424 689.852 721.678 757.176 756.737 715.255 682.44 637.488 608.615 569.223 532.108 494.42 435.009 415.719 372.675 308.018 300.134 258.497 227.889 190.377 150.055 112.957 76.4887 37.3793. 760 760 760 760 760 760 760 760 760 760 760 760 760 760 760 760 760 760 760 760 760 760 760 760 760 760 760 760 760 760 760 760 760 760 760 760 760 760 760 760. 0.055775921 0.102310789 0.150223684 0.201123684 0.251260526 0.323272368 0.392173684 0.433803947 0.483734211 0.542181579 0.591997368 0.623438158 0.672927632 0.729768421 0.778394737 0.815415789 0.857136842 0.9077 0.949576316 0.996284211 0.995706579 0.941125 0.897947368 0.8388 0.800809211 0.748977632 0.700142105 0.650552632 0.572380263 0.546998684 0.490361842 0.405286842 0.394913158 0.340127632 0.299853947 0.250496053 0.197440789 0.148627632 0.100643026 0.049183289. 45.63963 57.53168 68.5767 78.69844 88.83651 101.6543 112.8467 120.1132 128.2514 138.3038 146.2756 156.5256 163.6776 172.2102 179.3722 187.3878 191.821 199.804 206.875 214.6193 213.8835 204.348 195.9702 187.1946 181.0866 172.9119 167.0341 160.669 149.456 146.321 137.3886 125.0634 123.7706 114.0915 107.5661 97.76577 87.3598 76.89531 65.12259 50.34219. 3.21303 4.05023 4.8278 5.54037 6.25409 7.15646 7.94441 8.45597 9.0289 9.73659 10.2978 11.0194 11.5229 12.1236 12.6278 13.1921 13.5042 14.0662 14.564 15.1092 15.0574 14.3861 13.7963 13.1785 12.7485 12.173 11.7592 11.3111 10.5217 10.301 9.67216 8.80446 8.71345 8.03204 7.57265 6.88271 6.15013 5.41343 4.58463 3.54409. 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704 0.0704. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

Hasil Perhitungan Distribusi Ukuran Pori Sampel D Mengunakan Metode BarretJoyner-Halenda (BJH) D (Å) 16.5963 18.4152 20.9423 23.9651 26.677 30.085 35.8336 43.6621 52.7137 65.5552 92.8805 156.1252 1391.3308. V (cc/g) 1.8869E-02 3.9266E-02 6.4519E-02 8.3734E-02 1.1150E-01 1.2845E-01 1.4814E-01 1.6405E-01 1.8200E-01 1.9105E-01 2.0685E-01 2.1992E-01 2.3217E-01. dD 1.8189 2.5271 3.0228 2.7119 3.408 5.7486 7.8285 9.0516 12.8415 27.3253 63.2447 1235.2056 -1391.3308. dV 2.040E-02 2.525E-02 1.922E-02 2.777E-02 1.695E-02 1.969E-02 1.591E-02 1.795E-02 9.050E-03 1.580E-02 1.307E-02 1.225E-02 -2.322E-01. dV/dD 1.121E-02 9.993E-03 6.357E-03 1.024E-02 4.974E-03 3.425E-03 2.032E-03 1.983E-03 7.047E-04 5.782E-04 2.067E-04 9.917E-06 1.669E-04. D (nm) 1.65963 1.84152 2.09423 2.39651 2.6677 3.0085 3.58336 4.36621 5.27137 6.55552 9.28805 15.61252 139.1331. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

Lampiran 6. Analisa BET Material Mesopori Silika E (0,7 : 1) Multi-Point BET Data Relative Pressure Volume @ STP 1 / [ W((Po/P) - 1) ] [P/Po] [cc/g] 0.0545044 75.7464 0.60893 0.107603 82.4062 1.1707 0.169614 83.8336 1.9495 0.214675 82.5044 2.651 0.256903 84.5904 3.2701 0.311877 92.786 3.9083 0.365139 103.2302 4.4579 0.405911 111.5575 4.9005 0.477992 126.1472 5.808 0.504287 131.4172 6.1937 0.552171 141.1249 6.9906 0.639821 163.9489 8.6694 0.685059 173.1643 10.051 0.713138 178.8142 11.124 0.757278 188.9408 13.212 0.806611 199.5183 16.727 0.853987 216.8644 21.579 0.902307 227.6857 32.457 0.95113 238.7574 65.222 0.998144 250.1189 1720.8 0.99024 250.3586 324.25 0.947835 238.2742 61.015 0.900091 225.2101 32.007 0.844823 215.1064 20.251 0.797754 202.1327 15.614 0.745617 188.177 12.463 0.699213 177.4439 10.482 0.648678 166.3854 8.879 0.59094 154.2354 7.4943 0.54269 145.0095 6.5479 0.489181 131.9211 5.8082 0.448246 124.9648 5.2016 0.39107 111.8679 4.5934 0.343111 101.8258 4.1043 0.298373 92.6741 3.6716 0.250426 81.3359 3.2865 0.200492 69.5139 2.8864 0.147506 56.2334 2.462 0.0974462 42.1805 2.048 0.0463183 24.6588 1.5759. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

Hasil Perhitungan Distribusi Ukuran Pori Sampel E Mengunakan Metode BarretJoyner-Halenda (BJH) D (Å) 15.6172 17.7621 19.8217 21.7123 26.0952 31.4136 35.3226 40.4237 49.3541 63.5062 89.1441 156.2157 2681.9369. V(cc/g) 2.0892E-02 5.6898E-02 6.9724E-02 9.3057E-02 1.4992E-01 1.7126E-01 1.8401E-01 2.0675E-01 2.2935E-01 2.6667E-01 2.8827E-01 3.0871E-01 3.2649E-01. dD 2.1449 2.0596 1.8906 4.3829 5.3184 3.909 5.1011 8.9304 14.1521 25.6379 67.0716 2525.7212 -2681.9369. dV 3.6006E-02 1.2826E-02 2.3333E-02 5.6863E-02 2.1340E-02 1.2750E-02 2.2740E-02 2.2600E-02 3.7320E-02 2.1600E-02 2.0440E-02 1.7780E-02 -3.2649E-01. dV/dD D(nm) 1.679E-02 1.56172 6.227E-03 1.77621 1.234E-02 1.98217 1.297E-02 2.17123 4.012E-03 2.60952 3.262E-03 3.14136 4.458E-03 3.53226 2.531E-03 4.04237 2.637E-03 4.93541 8.425E-04 6.35062 3.047E-04 8.91441 7.040E-06 15.62157 1.217E-04 268.1937. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

Lampiran 7. Analisa BET Material Mesopori Silika F (0,9 : 1) Multi-Point BET Data Relative Pressure Volume @ STP 1 / [ W((Po/P) - 1) ] [P/Po] [cc/g] 0.0494696 89.2774 0.46643 0.102607 111.5581 0.82006 0.150694 125.2977 1.133 0.202175 138.5309 1.4636 0.252413 150.7725 1.7918 0.305699 163.0492 2.1606 0.356374 174.6173 2.5371 0.404794 185.7768 2.9291 0.467064 200.2859 3.5011 0.504551 209.0496 3.8977 0.550963 229.6037 4.2758 0.632776 254.4434 5.4186 0.661932 264.4064 5.9251 0.703578 279.3962 6.7973 0.755593 299.2229 8.2668 0.805921 320.7724 10.358 0.851936 369.784 12.45 0.900731 401.6778 18.074 0.95118 430.175 36.239 0.995272 452.538 372.2 0.971235 457.1691 59.094 0.948782 456.3955 32.476 0.890182 423.427 15.317 0.841849 395.4698 10.77 0.789598 359.0985 8.3618 0.741943 328.8391 6.9956 0.687302 297.1899 5.9176 0.649875 273.8538 5.4231 0.584047 250.5845 4.4834 0.546966 238.0865 4.0574 0.498939 222.8733 3.5748 0.450149 207.3021 3.1598 0.38143 191.5219 2.5761 0.350581 183.4258 2.3548 0.297897 169.5161 2.0027 0.247408 156.4754 1.681 0.196535 143.4011 1.3648 0.148685 129.5698 1.0785 0.098218 114.097 0.76379 0.04759 95.9086 0.41686. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

Hasil Perhitungan Distribusi Ukuran Pori Sampel F Mengunakan Metode BarretJoyner-Halenda (BJH) D (Å) 15.4555 17.5021 20.5882 21.6836 25.7608 29.9151 33.5119 39.6613 49.1072 62.9274 87.853 155.5093 1119.7979. V(cc/g) 2.3209E-02 5.2810E-02 7.0166E-02 1.2312E-01 1.7779E-01 1.9977E-01 2.3229E-01 2.7394E-01 3.1782E-01 4.2364E-01 4.8766E-01 5.4015E-01 5.7574E-01. dD 2.0466 3.0861 1.0954 4.0772 4.1543 3.5968 6.1494 9.4459 13.8202 24.9256 67.6563 964.2886 -1119.7979. dV 0.029601 0.017356 0.052954 0.05467 0.02198 0.03252 0.04165 0.04388 0.10582 0.06402 0.05249 0.03559 -0.57574. dV/dD D(nm) 1.446E-02 1.54555 5.624E-03 1.75021 4.834E-02 2.05882 1.341E-02 2.16836 5.291E-03 2.57608 9.041E-03 2.99151 6.773E-03 3.35119 4.645E-03 3.96613 7.657E-03 4.91072 2.568E-03 6.29274 7.758E-04 8.7853 3.691E-05 15.55093 5.141E-04 111.97979. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

Lampiran 8. Analisa BET Material Mesopori Silika G (1 : 1) Multi-Point BET Data Relative Pressure Volume @ STP 1 / [ W((Po/P) - 1) ] [P/Po] [cc/g] 0.0508577 74.0243 0.57917 0.101285 89.0593 1.0125 0.159023 97.3465 1.5542 0.199774 115.5345 1.7289 0.25202 124.7023 2.1619 0.330136 136.8758 2.8809 0.369396 141.8243 3.3048 0.448422 146.315 4.4458 0.463895 148.159 4.673 0.501775 174.0572 4.6296 0.557527 182.7998 5.5152 0.629068 193.7217 7.0046 0.687164 201.0323 8.7425 0.754617 197.1082 12.483 0.780351 197.8663 14.366 0.81655 244.4886 14.567 0.851929 249.0996 18.481 0.90594 254.7471 30.251 0.998243 248.7269 1827.2 1.02148 245.6051 -154.9 0.883163 262.4963 23.041 0.884558 269.967 22.71 0.891095 271.8858 24.079 0.759737 237.7202 10.643 0.770286 245.7472 10.918 0.668202 219.4619 7.3423 0.673256 226.2122 7.2881 0.570283 202.3611 5.2473 0.548613 198.8424 4.8906 0.501377 191.0321 4.2116 0.491321 171.6542 4.5022 0.424864 176.5913 3.3471 0.395118 169.4537 3.0843 0.343739 149.8923 2.796 0.293757 135.9608 2.4478 0.236031 136.0784 1.8166 0.199311 128.016 1.5558 0.147858 108.2385 1.2827 0.0868423 99.7177 0.76308 0.0484622 85.2201 0.47818. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

Hasil Perhitungan Distribusi Ukuran Pori Sampel G Mengunakan Metode BarretJoyner-Halenda (BJH) D (Å) V(cc/g) dD 16.5019 0.0000E+00 1.7672 18.2691 2.7573E-03 1.1836 19.4527 8.3570E-03 2.3564 21.8091 1.0463E-01 3.9915 25.8006 1.2975E-01 5.278 31.0786 1.4471E-01 7.528 38.6066 1.4471E-01 7.2742 45.8808 1.4471E-01 7.2183 53.0991 2.5329E-01 11.3768 64.4759 2.6325E-01 26.1468 90.6227 2.7474E-01 2686.7727 2777.3954 2.7474E-01 -2777.3954. dV 2.7573E-03 5.5997E-03 9.6273E-02 2.5120E-02 1.4960E-02 0.0000E+00 0.0000E+00 1.0858E-01 9.9600E-03 1.1490E-02 0.0000E+00 -2.7474E-01. dV/dD D(nm) 1.560E-03 1.65019 4.731E-03 1.82691 4.086E-02 1.94527 6.293E-03 2.18091 2.834E-03 2.58006 0.000E+00 3.10786 0.000E+00 3.86066 1.504E-02 4.58808 8.755E-04 5.30991 4.394E-04 6.44759 0.000E+00 9.06227 9.892E-05 277.7395. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

Lampiran 9. Daftar gambar-gambar penelitian. 1. Campuran asam oleat (1,49 gram), 2. Campuran TEOS dan APMS (B) air demineralisasi dan HCl 0,1 N (A). 3. Campuran A + B distirrer selama 2 jam pada suhu kamar. 4. Dimatangkan dalam oven pada suhu 5. Proses pencucian dengan air 80oC demineralisasi. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

6. Proses pengeringan pada suhu 50 oC kemudian padatan dikalsinasi pada suhu 550oC selama 6 jam. 7. Campuran asam oleat 8. Campuran asam oleat 9. Campuran asam oleat (2,97 gram), air (4,46 gram), air (5,95 gram), air demineralisasi dan demineralisasi dan demineralisasi dan HCl 0,1 N HCl 0,1 N HCl 0,1 N. 10.. Campuran asam 11. Campuran asam 12. Campuran asam oleat (2,97 gram), air oleat (4,46 gram), air oleat (5,95 gram), air demineralisasi, HCl demineralisasi, HCl demineralisasi, HCl 0,1 N + Campuran 0,1 N + Campuran 0,1 N + Campuran TEOS dan APMS TEOS dan APMS TEOS dan APMS. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

13. Dimatangkan dalam oven pada suhu 80oC. 14. Proses penyaringan dan pencucian dengan air demineralisasi. 15. Silika yang diperoleh setelah proses penyaringan dan dikeringkan pada suhu 50oC. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

16. Padatan silika setelah dikalsinasi pada suhu 550oC selama 6 jam. 17.. Campuran asam 18. Campuran asam 19. Campuran asam oleat (7,44 gram), air oleat (8,93 gram), air oleat (10,42 gram), air demineralisasi dan demineralisasi dan demineralisasi dan HCl 0,1 N HCl 0,1 N HCl 0,1 N. 20.. Campuran asam 21. Campuran asam 22. Campuran asam oleat (7,44 gram), air oleat (8,93 gram), air oleat (10,42 gram), air demineralisasi, HCl demineralisasi, HCl demineralisasi, HCl 0,1 N + Campuran 0,1 N + Campuran 0,1 N + Campuran TEOS dan APMS TEOS dan APMS TEOS dan APMS. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.

23. Dimatangkan dalam oven pada suhu 80oC. 24.. Silika yang diperoleh setelah proses penyaringan dan dikeringkan pada suhu 50oC. 25. Padatan silika setelah dikalsinasi pada suhu 550oC selama 6 jam. UNIVERSITAS SUMATERA UTARA.