KENDALI UKURAN NANOPARTIKEL MAGNETIK OKSIDA BESI (Fe3O4/γ-Fe2O3) DENGAN MODIFIKASI KEKUATAN IONIK UNTUK APLIKASI BIOMEDIS YULIANI

KENDALI UKURAN NANOPARTIKEL MAGNETIK OKSIDA

BESI (Fe

3

O

4

/γ-Fe

2

O

3

) DENGAN MODIFIKASI KEKUATAN

IONIK UNTUK APLIKASI BIOMEDIS

YULIANI

DEPARTEMEN KIMIA

FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM INSTITUT PERTANIAN BOGOR

BOGOR 2017

ABSTRAK

YULIANI. Kendali Ukuran Nanopartikel Magnetik Oksida Besi (Fe3O4/γ-Fe2O3)

dengan Modifikasi Kekuatan Ionik untuk Aplikasi Biomedis. Dibimbing oleh SRI SUGIARTI dan MUJAMILAH.

Nanopartikel yang digunakan dalam bidang biomedis harus stabil terdispersi. Untuk itu, diperlukan penyalutan dengan material lain. Salah satu material yang dapat digunakan adalah apoferitin yang hanya memiliki ukuran diameter bagian dalam 8 nm. Penelitian ini bertujuan mengendalikan kekuatan ionik dari media dengan modifikasi NaNO3 dan agen peptisasi HNO3 agar diperoleh magnetit

dengan ukuran partikel 8 nm yang stabil terdispersi dan memiliki nilai magnetisasi saturasi tinggi. Partikel magnetit dengan ukuran 8 nm berhasil disintesis dengan modifikasi NaNO3. Hasil analisis difraktometer sinar-X dan mikroskop elektron

transmisi menunjukkan modifikasi NaNO3 menyebabkan penurunan ukuran

kristalit dan ukuran partikel magnetit. Ukuran partikel yang diperoleh kurang dari 10 nm. Hasil analisis sifat magnet dengan vibrating sample magnetometer menunjukkan partikel magnetit yang diperoleh memiliki nilai magnetisasi saturasi tinggi. Pola distribusi ukuran partikel menunjukkan pengaruh tambahan HNO3

menyebabkan nanopartikel magnetit menjadi lebih terdispersi serta waktu penambahan NaNO3 sebelum atau setelah presipitasi berpengaruh pada

keseragaman ukuran partikel magnetit yang diperoleh. Kondisi optimum sintesis nanopartikel diperoleh saat konsentrasi NaNO3 6 M yang ditambahkan sebelum

presipitasi serta dengan tambahan agen peptisasi HNO3 1 M.

Kata kunci: Fe3O4, nanopartikel magnetik, NaNO3, ukuran partikel

ABSTRACT

YULIANI. Size Control of Iron Oxide Magnetic Nanoparticles (Fe3O4/γ-Fe2O3)

through Ionic Strength Modification for Biomedical Applications. Supervised by SRI SUGIARTI and MUJAMILAH.

Nanoparticles used in the biomedical application must be stably dispersed. For that, coating with other materials is required. One material that can be used for this purpose is apoferritin, which an inner diameter size of 8 nm. This study aims to control ionic strength of the medium by modifying NaNO3 and HNO3 peptizing

agents to obtain a magnetite with stably dispersed particle with 8 nm size and high saturation magnetization value. The magnetite particles with 8 mm size was successfully synthesized with NaNO3 modification. The results of the X-ray

diffractometer and transmission electron microscopic analysis showed that modification of NaNO3 caused decreases in crystallite size and magnetite particle

size. The obtained particle was less than 10 nm in size. The vibrating sample magnetometer analysis showed that the resulted magnetite particle had a high saturation magnetization value. The particle size distribution analysis showed that the effect of HNO3 addition has caused magnetic nanoparticles was more dispersed

and the time of NaNO3 addition (before or after precipitation) affected the

uniformity of particle size of the magnetite. The optimum conditions of nanoparticle synthesis were NaNO3 concentration of 6 M and added prior to

precipitation as well as with the addition of 1 M HNO3 peptizing agent.

Skripsi

sebagai salah satu syarat untuk memperoleh gelar Sarjana Sains

pada

Departemen Kimia

YULIANI

DEPARTEMEN KIMIA

FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM INSTITUT PERTANIAN BOGOR

BOGOR 2017

KENDALI UKURAN NANOPARTIKEL MAGNETIK OKSIDA

BESI (Fe

3

O

4

/γ-Fe

2

O

3

) DENGAN MODIFIKASI KEKUATAN

PRAKATA

Puji dan syukur penulis panjatkan kepada Allah subhanahu wa ta’ala atas segala karunia-Nya sehingga karya ilmiah ini berhasil diselesaikan. Tema yang dipilih dalam penelitian yang dilaksanakan sejak bulan Januari 2016 ini ialah biomedis, dengan judul Kendali Ukuran Nanopartikel Magnetik Oksida Besi (Fe3O4/γ-Fe2O3) dengan Modifikasi Kekuatan Ionik untuk Aplikasi Biomedis.

Terima kasih penulis ucapkan kepada Ibu Sri Sugiarti SSi PhD dan Ibu Dra Mujamilah MSc selaku pembimbing atas bimbingan, arahan, dan sarannya kepada penulis. Di samping itu, penghargaan penulis sampaikan kepada Ibu Grace Tj. Sulungbudi MSc, dan Ibu Wildan Zakia Lubis Amd serta staf Pusat Sains dan Teknologi Bahan Maju (PSTBM) lainnya yang telah membantu penulis selama bekerja di Laboratorium Biomedis, PSTBM, Batan Serpong. Ungkapan terima kasih juga disampaikan kepada keluarga atas segala doa dan kasih sayangnya, teman kerja satu lab, serta teman-teman Kimia 50 yang telah memberikan semangat dan motivasinya. Ungkapan terima kasih juga disampaikan kepada Bidikmisi atas bantuan finansial selama menjalani kegiatan akademik.

Semoga karya ilmiah ini bermanfaat.

Bogor, Oktober 2017 Yuliani

DAFTAR ISI

DAFTAR TABEL x DAFTAR GAMBAR x DAFTAR LAMPIRAN x PENDAHULUAN 1 Latar Belakang 1 METODE 2

Alat dan Bahan 2

Waktu dan Tempat 2

Lingkup Penelitian 3

Sintesis Nanopartikel Magnetit 4

Pencirian Nanopartikel Magnetit 4

HASIL DAN PEMBAHASAN 5

Nanopartikel Fe3O4 5

Fase Kristalit Fe3O4 dengan XRD 6

Ukuran Kristal Fe3O4 dengan XRD 7

Morfologi Nanopartikel Magnetit 9

Distribusi Ukuran Nanopartikel Magnetit 11

Sifat Magnet Nanopartikel Magnetit 13

Zeta Potensial 14

SIMPULAN DAN SARAN 16

Simpulan 16

Saran 16

DAFTAR PUSTAKA 17

DAFTAR TABEL

1 Daftar keseluruhan modifikasi sintesis nanopartikel magnetit 3 2 Karakteristik nanopartikel magnetik Fe3O4/γ-Fe2O3 setelah modifikasi 9

3 Zeta potensial nanopartikel magnetit setelah dilakukan modifikasi 15

DAFTAR GAMBAR

1 Pola difraksi sinar-X Fe3O4 seri 1 dan seri 2 6

2 Pola difraksi sinar-X Fe3O4 seri 3 7

3 Pola difraksi sinar-X Fe3O4 seri 4 7

4 Pelebaran puncak (311) Fe3O4 seri 1 dan seri 2 8

5 Foto TEM sampel Fe3O4 10

6 Ilustrasi modifikasi permukaan nanopartikel magnetit dengan HNO3 11

7 Distribusi ukuran nanopartikel magnetit 12

8 Ilustrasi peningkatan kekuatan ionik dalam suatu larutan 13

9 Hasil karakterisasi VSM nanopartikel magnetit 14

10 Ilustrasi lapisan ion pada permukaan Fe3O4 dalam medium basa 16

11 Ilustrasi lapisan ion pada permukaan Fe3O4 dalam medium asam 16

DAFTAR LAMPIRAN

1 Diagram alir penelitian 19

PENDAHULUAN

Latar Belakang

Nanopartikel magnetik merupakan material fungsional yang dapat diterapkan diberbagai bidang, seperti dalam bidang bioteknologi, biomedis, material sains, engineering, dan lingkungan (Akbarzadeh et al. 2012). Nanopartikel magnetik memiliki sifat tidak beracun dan biokompatibilitas yang tinggi menjadikannya sesuai untuk aplikasi bioteknologi dan biomedis. Nanopartikel magnetik yang umum digunakan dalam bidang biomedis adalah nanopartikel oksida besi, diantaranya magnetit (Fe3O4) dan maghemit (γ-Fe2O3) (Krishnan 2010).

Nanopartikel magnetit merupakan nanopartikel oksida besi yang paling banyak dipelajari karena responnya terhadap medan magnet melalui sifat superparamagnetik pada suhu ruang dengan magnetisasi saturasi yang tinggi (Kumar et al. 2010). Selain itu, nanopartikel magnetit juga memiliki banyak peranan penting terutama dalam bidang biomedis, seperti sebagai penghantar obat, diagnosa dan pengobatan tumor dan kanker, dan sebagai agen pengontras dalam pencitraan resonansi magnetik (MRI) (Mascolo et al. 2013).

Selain nanopartikel magnetit, agen pengontras lain yang banyak dikembangkan diantaranya gadolinium (Gd3+). Perbedaan magnetit dengan gadolinium selain dari komposisi kimianya juga sifat magnetnya, nanopartikel magnetit termasuk ke dalam agen superparamagnetik, sedangkan gadolinium termasuk agen paramagnetik. Menurut Alford et al. (2009) agen superparamagnetik secara signifikan membentuk momen magnet yang lebih besar daripada agen paramagnetik, maka dari itu nanopartikel magnetit menjadi pilihan yang lebih baik daripada gadolinium dari segi momen magnetnya. Selain itu, gadolinium memiliki beberapa kelemahan, yaitu memiliki waktu sirkulasi dalam darah yang singkat, sensitivitas deteksi yang rendah, dan bersifat toksik (Estelrich et al. 2015). Kelemahan gadolinium tersebut membuat peneliti mengembangkan agen pengontras berbasis nanopartikel magnetik karena memiliki sifat relaksifitas tinggi, waktu retensi dalam darah lama, dapat didegradasi, dan toksisitas rendah (Montet et al. 2006).

Nanopartikel yang digunakan dalam bidang biomedis harus stabil terdispersi dalam lingkungan biologis (Jutz et al. 2013), tetapi pada nanopartikel magnetit terdapat gaya van der Waals yang akan menginduksi agregasi alami antar partikel yang akan menyebabkan molekul tidak stabil terdispersi (Shokrollahi 2013). Untuk mengatasi hal tersebut, nanopartikel magnetit disalut dengan suatu polimer atau molekul lainnya. Salah satu material yang dapat digunakan sebagai penyalut nanopartikel magnetit adalah apoferitin. Apoferitin merupakan kulit protein feritin yang dapat menjaga inti suatu ion atau partikel anorganik atau zat lainnya yang dienkapsulasi menjadi stabil dan biokompatibel (Jutz et al. 2013). Pratama (2016) telah menyintesis core/shell superparamagnetic iron oxide nanoparticles (SPION) (Fe3O4/γ-Fe2O3)/apoferitin dengan penambahan agen peptisasi HNO3, tetapi core/shell yang terbentuk masih mengalami agregasi dan belum terdispersi secara merata ketika diamati secara morfologi. Hal tersebut terjadi karena rekonstruksi subunit apoferitin saat proses enkapsulasi belum sempurna yang disebabkan diameter SPION lebih besar daripada diameter rongga bagian dalam apoferitin yang

2

memiliki ukuran diameter 7−8 nm (Uto et al. 2013). Oleh sebab itu, pada penelitian ini ukuran partikel magnetit dibuat menjadi kurang dari 8 nm dengan metode kopresipitasi sehingga diharapkan akan mempermudah dan meningkatkan efektifitas enkapsulasi nanopartikel SPION/apoferitin. Pada penelitian ini, metode kopresipitasi dipilih karena termasuk metode yang sederhana, hanya menggunakan pelarut air tanpa menggunakan pelarut organik, dan dilakukan pada suhu yang relatif rendah (Faraji et al. 2010).

Salah satu faktor yang memengaruhi ukuran nanopartikel magnetit adalah kekuatan ionik dari media (Faraji et al. 2010). Perubahan kekuatan ionik suatu media dapat dilakukan dengan penambahan elektrolit, misalnya NaNO3. Valero et al. (2011) telah menyintesis nanopartikel oksida besi dengan ukuran partikel 4 dan 6 nm yang dienkapsulasi dengan apoferitin dengan penambahan NaNO3 sebagai

kendali kekuatan ionik, tetapi nanopartikel tersebut berbentuk koloid nanopartikel maghemit karena telah mengalami oksidasi dengan penambahan asam perklorat. Nilai magnetisasi saturasi maghemit lebih rendah daripada magnetit maka pada penelitian ini penggunaan asam perklorat diganti dengan asam nitrat agar fase magnetit yang diperoleh tidak mengalami oksidasi menjadi maghemit. Selain itu, asam nitrat juga berfungsi sebagai agen peptisasi yang dapat memecah agregat antar pertikel magnetit (Pratama 2016). Penelitian ini bertujuan mengendalikan kekuatan ionik dari media dengan penambahan NaNO3 agar diperoleh magnetit dengan

ukuran 8 nm dan penambahan HNO3 agar diperoleh partikel magnetit yang stabil

terdispersi. Selanjutnya, konsentrasi NaNO3 dioptimasi agar diperoleh partikel

yang stabil terdispersi dengan nilai magnetisasi saturasi yang tinggi.

METODE

Alat dan Bahan

Alat-alat yang digunakan ialah alat kaca yang umum di laboratorium, neraca analitik, kuar ultrasonik (ultrasonic probe) “Sonics”, indikator universal, pipet mikro, magnet permanen, sentrifuge, tabung sentrifugasi, dan peralatan karakterisasi sampel (X-Ray Diffractometer (XRD) PANAnalytical model Empyrean, Particle Size Analyzer (PSA) Malvern, Zetasizer Nano ZS, Vibrating

Sample Magnetometer (VSM) Oxford 1.2H, dan Transmission Electron

Microscope (TEM) JEOL JEM 1400). Bahan kimia yang digunakan dalam sintesis magnetit dengan tingkatan pro analis (pa), yaitu FeCl2.4H2O, FeCl3.6H2O, NaOH,

NaNO3, HNO3, HCl, air deionisasi 18 M-cm.

Waktu dan Tempat

Penelitian ini dilaksanakan pada bulan Februari hingga Juni 2017 di Laboratorium Biomedis, PSTBM (Pusat Sains dan Teknologi Bahan Maju), BATAN (Badan Tenaga Nuklir Nasional), Gedung 42 Kawasan Puspiptek, Serpong, Tangerang Selatan. Tempat analisis instrumen XRD berada di Laboratorium Instrumen, PSTBM, BATAN, Gedung 71, VSM dan PSA di Laboratorium Instrumen, PSTBM, BATAN Gedung 42 Kawasan Puspiptek, Serpong, Tangerang

3 Selatan dan TEM di Jurusan Kimia, FMIPA (Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam) Universitas Gajah Mada (UGM), Yogyakarta.

Lingkup Penelitian

Penelitian ini terdiri atas 2 tahap. Tahap pertama adalah sintesis nanopartikel magnetit dan tahap kedua tahap pencirian nanopartikel magnetit. Sintesis nanopartikel magnetit dilakukan dengan metode kopresipitasi dengan prekursor garam Fe(II) dan Fe(III) dan NaOH sebagai agen presipitasi. Dalam tahap sintesis nanopartikel magnetit, dilakukan modifikasi terhadap kekuatan ionik medium dengan penambahan NaNO3 dengan beberapa variasi konsentrasi dan perbedaan

waktu penambahan NaNO3 sebelum dan setelah presipitasi. Selain itu, dilakukan

juga modifikasi konsentrasi HNO3 sebagai agen peptisasi. Keseluruhan modifikasi

tersebut terbagi menjadi 4 seri sampel nanopartikel magnetit. Daftar keseluruhan modifikasi tersebut terangkum dalam Tabel 1. Dalam tahap pencirian hasil sintesis digunakan instrumen XRD, PSA, TEM, dan VSM untuk menentukan struktur kimia, ukuran partikel, morfologi, dan sifat magnetnya. Bagan alir lingkup kerja dapat dilihat pada Lampiran 1.

Tabel 1 Daftar keseluruhan modifikasi sintesis nanopartikel magnetit

Kode sampel Modifikasi nanopartikel magnetik

Seri 1: Peptisasi dengan molaritas HNO3 bervariasi, tanpa penambahan NaNO3

Na0H0 Na0H0.2 Na0H0.4 Na0H0.6 M (HNO3) = 0.0 M M (HNO3) = 0.2 M M (HNO3) = 0.4 M M (HNO3) = 0.6 M

Seri 2: Peptisasi dengan molaritas HNO3 bervariasi, dengan penambahan

NaNO3 tetap (6 M) yang ditambahkan sebelum proses presipitasi

Na6H0 Na6H0.2 Na6H0.4 Na6H0.6 M (HNO3) = 0.0 M M (HNO3) = 0.2 M M (HNO3) = 0.4 M M (HNO3) = 0.6 M

Seri 3: Peptisasi dengan molaritas HNO3 tetap (1 M) dan dengan penambahan

NaNO3 sebelum proses presipitasi dengan molaritas bervariasi

Na2H1B Na4H1B Na6H1B Na8H1B Na10H1B M (NaNO3) = 2 M M (NaNO3) = 4 M M (NaNO3) = 6 M M (NaNO3) = 8 M M (NaNO3) = 10 M

Seri 4: Peptisasi dengan molaritas HNO3 tetap (1 M) dan dengan penambahan

NaNO3 setelah proses presipitasi dengan molaritas bervariasi

Na2H1A Na4H1A Na6H1A Na8H1A Na10H1A M (NaNO3) = 2 M M (NaNO3) = 4 M M (NaNO3) = 6 M M (NaNO3) = 8 M M (NaNO3) = 10 M

4

Sintesis Nanopartikel Magnetit

Sintesis Nanopartikel Magnetit Seri 1 (Tanpa NaNO3) dan Seri 2

(Penambahan NaNO3 6 M) (Modifikasi Massart 1981)

Nanopartikel magnetit seri 1 disintesis dengan metode kopresipitasi garam Fe(II) dan Fe(III) dengan perbandingan mol 1:1. Sebanyak 9.9415 gram FeCl2.4H2O dan 13.5165 gram FeCl3.6H2O dilarutkan dalam air deionisasi hingga

mencapai 175 mL. Larutan NaOH 3.2 M sebanyak 225 mL dimasukkan ke dalam campuran garam Fe(II) dan Fe(III) sambil diaduk dengan ultrasonikator selama 10 menit. Larutan didekantasi dan presipitat ditarik dengan magnet permanen. Kemudian presipitat dipisahkan dari supernatan yang tersisa dengan sentrifugasi 9000 rpm selama 10 menit. Presipitat didekantasi dari supernatan. Selanjutnya, tahapan sintesis seri 2 secara keseluruhan sama dengan seri 1 tetapi pada seri 2 ditambahkan NaNO3 6 M ke dalam campuran garam Fe(II) dan Fe(III).

Peptisasi dengan HNO3 pada Presipitat Fe3O4 Seri 1 dan Seri 2(Modifikasi

Leamy 2003)

Presipitat hasil sintesis sebelumnya (dengan dan tanpa penambahan NaNO3)

ditambahkan 20 mL HNO3 1 M lalu diaduk dengan ultasonikator selama 2 menit.

Kemudian presipitat dipisahkan dari supernatan dengan sentrifugasi 9000 rpm selama 10 menit. Presipitat didekantasi dari supernatan. Presipitat ditambahkan HNO3 1 M dan air deionisasi hingga 50 mL sehingga konsentrasi HNO3 menjadi

0.2, 0.4, dan 0.6 M. Kemudian campuran diaduk dengan ultrasonikator lagi selama 2 menit. Presipitat dipisahkan dari supernatan dengan sentrifugasi 9000 rpm selama 10 menit. Presipitat didekantasi dari supernatan. Selanjutnya presipitat dilarutkan dengan 30 mL air deionisasi lalu diaduk dengan ultrasonikator selama 5 menit.

Sintesis Nanopartikel Magnetit Seri 3 (Penambahan NaNO3 sebelum

Presipitasi) dan Seri 4 (Penambahan NaNO3 setelah Presipitasi) (Modifikasi

Massart 1981)

Sintesis yang dilakukan pada seri 3 dan seri 4 sama dengan tahapan sintesis nanopartikel magnetit seri 1, tetapi pada seri 3 ditambahkan NaNO3 ke dalam

campuran garam Fe(II) dan Fe(III) dengan konsentrasi NaNO3 divariasikan dari 2,

4, 6, 8, dan 10 M. Sedangkan pada seri 4 penambahan NaNO3 dilakukan setelah

proses presipitasi (pengadukan dengan ultrasonikator antara campuran Fe(II) dan Fe(III) dengan NaOH) telah berlangsung selama 5 menit. Variasi konsentrasi NaNO3 seri 4 sama dengan seri 3. Selanjutnya dilakukan proses peptisasi dengan

ditambahkan HNO3 1 M dengan tahapan yang sama seperti tahapan peptisasi

sebelumnya.

Pencirian Nanopartikel Magnetit

Analisis Fase. Nanopartikel magnetik Fe3O4 yang telah disintesis dianalisis

keadaan fasenya menggunakan XRD PANAnalytical model Empyrean dengan sumber radiasi CuKα (λ = 0.154056 nm) dan rentang sudut scan 2θ sebesar 10o hingga 80o _{serta kecepatan pemayaran 0.05°/detik. Sampel serbuk dipersiapkan}

dengan memasukkannya ke dalam cekungan dari penahan (holder) sampel yang terbuat dari kaca.

5

Analisis Sifat Magnetik. Nanopartikel magnetik Fe3O4 yang telah disintesis

dianalisis kekuatan magnetiknya menggunakan VSM OXFORD 1.2H. Sampel yang berupa serbuk dimasukkan ke dalam tabung ukuran mikro dan ditimbang dengan neraca analitik. Sampel dianalisis dengan mengaplikasikan medan magnet sebesar 1 tesla pada suhu ruang.

Analisis Ukuran Partikel. Nanopartikel magnetik Fe3O4 yang telah

disintesis dianalisis ukuran partikelnya menggunakan alat PSA Malvern NanoZetasizer. Sampel cairan dipipet sebanyak 75 μL lalu dimasukkan ke dalam vial khusus. Kemudian vial dimasukkan ke dalam alat PSA.

Analisis Morfologi. Nanopartikel magnetik Fe3O4 yang telah disintesis

dianalisis morfologinya menggunakan TEM JEOL JEM 1400. Sebanyak 0.01 g didispersikan dalam 1 mL air deionisasi menggunakan ultrasonikator selama 20 menit. Pengamatan menggunakan TEM dilakukan dengan perbesaran 50 000 dan 150 000 kali.

HASIL DAN PEMBAHASAN

Nanopartikel Fe3O4

Nanopartikel magnetit disintesis dengan metode kopresipitasi mengikuti metode Massart. Pada penelitian ini, dilakukan modifikasi dengan penambahan NaNO3 dengan tujuan meningkatkan kekuatan ionik medium serta penambahan

HNO3 sebagai agen peptisasi untuk mencegah agregasi agar diperoleh nanopartikel

magnetit yang terdispersi. Selain itu, tahapan penambahan garam NaNO3 serta

konsentrasi garam NaNO3 dan HNO3 yang ditambahkan juga divariasikan untuk

melihat pengaruhnya terhadap penurunan ukuran partikel magnetit. Selain kekuatan ionik dari medium, pH juga menjadi faktor lain yang memengaruhi ukuran partikel magnetit (Faraji et al. 2010). Secara termodinamik, kopresipitasi nanopartikel magnetit terjadi pada pH antara 8 dan 14 (Geraldes dan Laurent 2008). Menurut Vayssieres et al. (1998) ukuran partikel magnetit akan menurun dengan meningkatnya pH dan kekuatan ionik. Oleh sebab itu, pH larutan setelah reaksi kopresipitasi sebelum penambahan HNO3 berada pada rentang 13 hingga 14 agar

diperoleh nanopartikel magnetit dengan ukuran terkecil dan untuk memastikan reaksi kopresipitasi terjadi secara tuntas. Reaksi yang terjadi pada sintesis magnetit dapat dilihat pada persamaan 1 sampai 4 dan reaksi kimia keseluruhannya dapat dilihat pada persamaan 5 (Mascolo et al. 2013).

Fe3+(aq) + 3OH−(aq)→ Fe(OH)3(s) (1)

Fe(OH)3(s) → FeOOH(s) + H2O(l) (2)

Fe2+(aq) + 2OH−(aq) → Fe(OH)2(s) (3)

2FeOOH(s) + Fe(OH)2(s) → Fe3O4(s) + 2H2O(l) (4)

2Fe3+

16

Gambar 10 Ilustrasi lapisan ion pada permukaan Fe3O4 dalam medium basa

Gambar 11 Ilustrasi lapisan ion pada permukaan Fe3O4 dalam medium asam

SIMPULAN DAN SARAN

Simpulan

Sintesis nanopartikel magnetit dengan metode kopresipitasi serta dengan mengontrol kekuatan ionik dengan modifikasi NaNO3 telah berhasil dilakukan.

Modifikasi NaNO3 menyebabkan penurunan ukuran partikel dan ukuran kristalit

magnetit. Semakin tinggi konsentrasi NaNO3 maka ukuran partikel akan semakin

kecil dan nilai magnetisasinya juga menurun. Waktu penambahan NaNO3

berpengaruh terhadap pola distribusi ukuran partikel magnetit dalam medium. Penambahan HNO3 menyebabkan nanopartikel magnetit menjadi lebih terdispersi.

Kondisi optimum sintesis diperoleh saat konsentrasi NaNO3 6 M yang ditambahkan

sebelum presipitasi serta dengan penambahan agen peptisasi HNO3 1 M dengan

ukuran partikel yang diperoleh kurang dari 10 nm.

Saran

Sintesis nanopartikel magnetit dan preparasi sampel untuk analisis sebaiknya dilakukan kontrol oksigen untuk menghindari oksidasi nanopartikel magnetit menjadi maghemit. Selain itu, diperlukan penelitian lanjutan mengenai konsentrasi agen peptisasi HNO3 yang tepat atau agen peptisasi lain yang efektif dalam

17

DAFTAR PUSTAKA

Akbarzadeh A, Samiei M, Davaran S. 2012. Magnetic nanoparticles: preparation, physical properties, and applications in biomedicine. Nano Lett. doi:10.1186/1556-276X-7-144.

Alford R, Ogawa M, Choyke PL, Kobayashi H. 2009. Molecular probes for the in vivo imaging of cancer. Mol Biosyst. 5:1279-1291.

Blaney L. 2007. Magnetite (Fe3O4): Properties, Synthesis, and Applications. Lehigh University : Lehigh Preserve.

Estelrich J, Sanchez-Martin MJ, Busquets MA. 2015. Nanoparticles in magnetic resonance imaging: from simple to dual contrast agents. Int J Nanomed. 10:1727-1741.doi:10.2147/IJN.S7650I.

Faraji M, Yamini Y, Rezaee M. 2010. Magnetic nanoparticles: synthesis, stabilization, functionalization, characterization, and applications. J Ir Chem Soc. 7(1):1–37.doi:10.1007/BF03245856.

Fu C, Ravindra NM. 2012. Magnetic iron oxide nanoparticles: synthesis and applications. Bioins Biomim Nanobiomat. 1:229-244.doi:10.1680/bbn.12.000 14.

Geraldes CF, Laurent S. 2009. Classification and basic properties of contrast agents for magnetic resonance imaging, Contrast Media. Mol Imaging. 4:1-23. Hadju A, Tombacz E, Illes E, Bica D, Vekas L. 2008. Magnetite nanoparticles

stabilized under physiological conditions for biomedical application. Progr Colloid Polym Sci. 135:29-37.

Jutz G, Van Rijn P, Miranda BS, Boker A. 2013. Ferritin: a versatile building block for bionanotechnology. Amer Chem Soc.doi:10.1021/cr400011b.

Krishnan K. 2010. Biomedical nanomagnetics: a spin through possibilities in imaging, diagnostics, and therapy. IEEE Trans Magn. 46:2523-2558.

Kumar R, Inbaraj BS, Chen BH. 2010. Surface modification of superparamagnetic iron nanoparticles with calcium salt of poly(-glutamicacid) as coating material. Mater Res Bull. 45(11):1603-1607.doi:10.1016/j.materresbull.2010. 07.017.

Leamy PJ. 2003. Prepration, characterization, and in vivo tresting of poly (lactide-co-glycolyde) and dextran magnetic microsphere for in vivo application [Disertation]. Florida (US): University of Florida.

Mascolo

MC,

Pei

Y,

Ring TA. 2013. Room temperature coprecipitation synthesis of magnetite nanoparticles in a large pH window with different bases. Mat. 6:5549-5567.doi:10.3390/ma6125549.

Massart R. 1981. Preparation of aqueous magnetic liquids in alkaline and acidic media. IEEE Trans Magn. 17:1247-1248.

Montet X, Montet-Abou K, Reynolds F. 2006. Nanoparticle imaging of integrins on tumor cells. Neoplasia. 8:214-222.

Pratama TY. 2016. Sintesis dan pencirian core/shell nanopartikel superparamagnetik oksida besi (Fe3O4/γ-Fe2O3)/apoferitin (equeen spleen)

[skripsi]. Bogor(ID): Institut Pertanian Bogor.

Salazar JS, Perez L, de Abril O, Phuoc LT, Ihiawakrim D, Vazquez M, Greneche JM, Begin-Colin S, Pourroy G. 2011. Magnetic iron oxide nanoparticles in

18

10-40 nm range: composition in terms of magnetite/maghemite ratio and effect on the magnetic properties. J Chem Mater. 23:1379-1386.

Shokrollahi H. 2013. Structure, synthetic methods, magnetic properties and biomedical applications of ferrofluids. Mater Sci Eng. 33:2476-2487. Sulungbudi GTj, Yuliani, Lubis WZ, Sugiarti S, Mujamilah. 2016. Controlled

growth of iron oxide magnetic nanoparticles via co-precipitation method and NaNO3 modification. Jusami, siap terbit.

Uto K, Yamamoto K, Kishimoto N, Muraoka M, Aoyagi T, Yamashita I. 2013. Characterization of stable, electroactive protein cage/synthetic polymer multilayer thin films prepared by layer-by-layer assembly. J Nanopart Res. 15(4):1-11.

Valero E, Tambalo S, Marzola P, Ortega-Munoz M, Lopez-Jaramillo FJ, Santoyo-Gonzalez F, Lopez JD, Delgado JJ, Calvino JJ, Cuesta R, et al. 2011. Magnetic nanoparticles-templated assembly of protein subunits: a new platform for carbohydrate-based MRI nanoprobes. J Am Chem Soc. 133:4889-4895.doi:10.1021/ja110014p.

Vayssieres L, Chaneac C, Tronc E, Jolivet JP. 1998. Size tailoring of magnetite particles formed by aqueous precipitation: an example of thermodynamic stability of nanometric oxide particles. J Colloid Interface Sci. 205:205-212.

19

LAMPIRAN

Lampiran 1 Diagram alir penelitian

Sintesis Fe3O4 metode kopresipitasi Modifikasi HNO3 Tanpa NaNO3 (Seri 1) Modifikasi Waktu Penambahan & Konsentrasi NaNO3 Sebelum Presipitasi (B) (Seri 3) Setelah Presipitasi (A) (Seri 4) 2 M 10 M 8 M 6 M 4 M 2 M 10 M 8 M 6 M 4 M 0.2 M HNO3 0 HNO3 0.6 M HNO3 0.4 M HNO3 Dengan NaNO3 (6 M) (Seri 2) 0.2 M HNO3 0 HNO3 0.6 M HNO3 0.4 M HNO3

PSA VSM Zeta Potensial

20

Lampiran 2 Pola difraksi XRD standard dari α-Fe2O3 (ICDD No. 33-0664), Fe3O4

(ICDD No. 19-1029), dan γ-Fe2O3 (ICDD No. 39-1346)

In

ten

si

ta

21

RIWAYAT HIDUP

Penulis dilahirkan di Bogor pada tanggal 14 Juli 1994 yang merupakan putri kedua dari tiga bersaudara. Ayah penulis bernama Solehudin dan Ibunya bernama Anis. Pada tahun 2009 penulis diterima sebagai siswi di Sekolah Menegah Kejuruan Negeri 1 Gunung Putri dengan juruan Kimia Industri dan lulus pada tahun 2012. Setelah lulus pada tahun 2013 penulis melanjutkan kuliah di IPB melalui jalur Seleksi Bersama Masuk Perguruan Tinggi Negeri (SBMPTN) dan diterima di jurusan kimia FMIPA IPB serta selama kuliah penulis mendapatkan beasiswa dari BIDIKMISI. Selama kuliah penulis aktif sebagai Asisten Praktikum mata kuliah Kimia Organik Layanan pada tahun 2016. Pada tahun 2015 penulis mengikuti praktik lapangan di Badan Tenaga Nuklir Nasional (BATAN) Serpong. Selain itu penulis aktif di organisasi yaitu himpunan mahasiswa kimia yang dikenal dengan singkatan IMASIKA. Selain itu, penulis pernah mengikuti Olimpiade Nasional MIPA hingga tahap penyisihan nasional pada tahun 2016 dan Olimpiade Sains Nasional Jogjakarta tahun 2016. Dalam bidang karya tulispun penulis pernah mengikuti Program Kreativitas Mahasiswa (PKM) hingga tahap didanai dikti pada tahun 2015.