i
SINTESIS
CERAMIC METAL
(CERMET)
Ni-YSZ DARI
ZIRKON LOKAL SEBAGAI MATERIAL ANODA
SOLID
OXIDE FUEL CELL
Disusun Oleh :
KARIMA APRIANY
M0311041
SKRIPSI:
Diajukan untuk memenuhi sebagian persyaratan mendapatkan gelar Sarjana Sains dalam bidang ilmu kimia
PROGAM STUDI KIMIA
FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM UNIVERSITAS SEBELAS MARET
SURAKARTA
HALAMAN PENGESAHAN
Skripsi
SINTESIS
CERAMIC METAL (CERMET)
Ni-YSZ DARI
ZIRKON LOKAL SEBAGAI MATERIAL ANODA
SOLID
OXIDE FUEL CELL
KARIMA APRIANY M0311041
Skripsi ini dibimbing oleh :
Pembimbing I, Pembimbing II,
Dr. Fitria Rahmawati, M.Si Dr. Eddy Heraldy, M.Si NIP. 19751010 200003 2001 NIP. 19640305 200003 1002
Dipertahankan di depan Tim Penguji Skripsi pada : Hari : Senin
Tanggal : 8 Agustus 2016
Anggota Tim Penguji :
1. Dr. Khoirina Dwi Nugrahanigtyas, M.Si NIP. 19740419 200003 2001
1. ...
2. Dr. Triana Kusumaningsih, M.Si NIP. 19730124 199903 2001
2. ...
Disahkan oleh
Kepala Program Studi Kimia
iii
PERNYATAAN
Dengan ini saya menyatakan bahwa skripsi saya yang berjudul
“SINTESIS CERAMIC METAL (CERMET) Ni-YSZ DARI ZIRKON
LOKAL SEBAGAI MATERIAL ANODA SOLID OXIDE FUEL CELL”
belum pernah diajukan untuk memperoleh gelar kesarjanaan di suatu perguruan tinggi, dan sepanjang pengetahuan saya juga belum pernah ditulis atau dipublikasikan oleh orang lain, kecuali yang secara tertulis diacu dalam naskah ini dan disebutkan dalam daftar pustaka.
Surakarta, Agustus 2016
SINTESIS
CERAMIC METAL (CERMET)
Ni-YSZ DARI ZIRKON
LOKAL SEBAGAI MATERIAL ANODA
SOLID OXIDE FUEL
CELL
KARIMA APRIANY
Jurusan Kimia, Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam, Universitas Sebelas Maret
ABSTRAK
Untuk meningkatkan nilai ekonomi dari konsentrat zirkon lokal dari Pulau Bangka, Cermet Ni-YSZ disintesis dari zirkonia yang sebelumnya telah disintesis dari konsentrat zirkon lokal. Cermet Ni-YSZ disintesis dengan menggunakan metode solid state reaction. Analisis XRD yang dilengkapi dengan refinement Le Bail telah dilakukan untuk menganalisis struktur kristal dan parameter sel dari material. Hasil menunjukkan bahwa zirkonia memiliki struktur tetragonal dengan gugus ruang P42/nmc. YSZ disintesis dengan melakukan doping 8% mol yttrium oxide ke dalam zirkonia dan kemudian sintering pada suhu 1250 oC selama 3 jam. ada penambahan doping 8% mol yttria memungkinkan transfomasi fasa dari zirkonia dari tetragonal menjadi struktur kubik. Sementara itu, cermet Ni-YSZ memiliki fasa kristalinnNi dan YSZ dengan struktur kubik. Analisis SE< dari material-material tesebut menunjukkan bahwa adanya penambahan Ni ke dalam YSZ memungkinan morfologi menjadi lebih kasar dengan ukuran butir besar yang disebabkan adanya agglomerasi Ni terhadap YSZ. Cermet Ni-YSZ memiliki konduktivitas tertinggi pada komposisi Ni:YSZ= 20:80.
v
SYNTHESIS OF Ni-YSZ CERAMIC METAL (CERMET) FROM
LOCAL ZIRCON AS ANODE MATERIAL SOLID OXIDE FUEL
CELL
KARIMA APRIANY
Departement of Chemistry, Faculty of Mathematics and Natural Sciences Sebelas Maret University
ABSTRACT
In order to increase the economical value of local zircon concentrate from Bangka Island, Ni-YSZ cermets were synthesized from zirconia, ZrO2 that was prepared from local zircon concentrate. The Ni-YSZ cermets were synthesized by solid state reaction method. XRD analysis equipped with Le Bail refinement was carried out to analyze the crystal structure and the cell parameters of the prepared materials. The result showed that zirconia was crystallized in tetragonal structure with space group of P42/nmc. Yttria Stabilized-Zirconia (YSZ) was prepared by doping 8% mol yttrium oxide into zirconia and then sintered at 1250 oC for 3 hours. Doping of 8% mol Yttria allow phase transformation of zirconia from tetragonal into cubic structure. Meanwhile, the cermet of Ni-YSZ consists of two crystalline phases, i.e, The Ni with cubic structure and the YSZ with cubic structure. SEM analysis on the prepared materials showed that the addition of Ni into YSZ allows the morphology to become more roughness with larger grain size due to Ni agglomeration with YSZ. Cermet Ni-YSZ have highest condutivity in composition of Ni:YSZ= 20:80.
MOTTO
“Sesungguhnya sesudah kesulitan itu ada kemudahan” (Q.S. Al-Insyirah, 94: 6)
“Go confidently in the direction of your dreams. Live the life you have imagined” (Henry David Thoreau)
vii
PERSEMBAHAN
Karya kecil ini, saya persembahkan teruntuk:
Kedua orang tua,
Mama dan Ayah
Adik-adik,
Lidut, Ditut, Tiul
Partner in crime,
Ita Permadani
SSC Research Group
Sahabat-sahabat saya,
KATA PENGANTAR
Puji syukur kehadirat Allah SWT atas limpahan rahmat, hidayat dan segala karunia-Nya atas skripsi yang berjudul Sintesis Ceramic Metal (Cermet) Ni-YSZ
dari Zirkon Lokal Sebagai Material Anoda Solid Oxide Fuel Cell ini dapat
selesai. Penulis bersyukur dan berterima kasih kepada semua pihak yang telah membantu hingga selesainya penyusunan skripsi ini:
1. Prof. Ir. Ari Handono Ramelan, M.Sc.(Hons), Ph.D selaku Dekan FMIPA UNS 2. Dr. Triana Kusumaningsih, M.Si., selaku Kepala Program Studi Kimia FMIPA
UNS
3. Dr. Fitria Rahmawati, M.Si., selaku Pembimbing I dan pembimbing akademik 4. Dr. Eddy Heraldy, M.Si., selaku Pembimbing II
5. Alm. Drs. Mudjijono, Ph.D yang telah banyak memberikan inspirasi dan dukungan kepada penulis
6. Teman-teman Kimia 2011
7. Dr. Dani Gustaman Syarif, M.Eng yang senantiasa memberikan bimbingan selama penelitian di Batan Bandung
8. Muhammad Fahmi Rukman yang senantiasa memberikan dukungan, kritik dan saran kepada penulis
Semoga amal baik tersebut mendapat imbalan yang sepantasnya dari Allah SWT. Penulis menyadari bahwa penyusunan skripsi ini masih sangat jauh dari sempurna, untuk itu penulis selalu mengharap dan menerima kritik serta saran dari pembaca sebagai bahan pertimbangan untuk membuat karya yang lebih baik. Penulis berharap semoga skripsi ini bermanfaat bagi yang membutuhkan.
Surakarta, Agustus 2016
ix
DAFTAR ISI
HALAMAN JUDUL ... i
HALAMAN PENGESAHAN ... ii
HALAMAN PERNYATAAN ... iii
HALAMAN ABSTRAK ... iv
B.1 Identifikasi Masalah ... 2
B.2 Batasan Masalah ... 3
A.2 Zirkonia ... 6
A.3 Yttria-Stabilized Zirconia (YSZ) ... 6
A.4 Solid Oxide Fuel Cell (SOFC) ... 9
A.5 Material Anoda ... 11
A.6 Cermet Ni-YSZ Sebagai Material Anoda Untuk SOFC ... 11
A.7 Analisis Konduktivitas Ionik-Elektronik Material Dengan Menggunakan Spektroskopi Impedansi ... 15
B. Kerangka Pemikiran ... 18
C. Hipotesis ... 20
BAB III METODOLOGI PENELITIAN... 21
A. Metode Penelitian... 21
B. Tempat dan Waktu Penelitian ... 21
C. Alat dan Bahan ... 21
C.1 Alat ... 21
C.2 Bahan ... 22
D. Prosedur Penelitian... 22
D.1 Sintesis ZrO2 Dengan Menggunakan Metode Fusi Kaustik... 22
D.2 Sintesis YSZ Dengan Menggunakan Metode Solid-State Reaction... 23
xi
DAFTAR PUSTAKA ... 41
DAFTAR GAMBAR
Gambar 1 Peta keberadaan pasir zirkon di Indonesia ... 5
Gambar 2 Defek (cacat) Schottky ... 7
Gambar 3 Struktur fluorite kubik ... 8
Gambar 4 Mekanisme doping ion Y3+ kedalam ZrO2 ... 8
Gambar 5 Skema prinsip operasi dari sel bahan bakar oksida padat ... 10
Gambar 6 Pola difraksi cermet Ni-YSZ pada suhu 1350 oC: (a) 15Ni-YSZ, (b) 30Ni-YSZ, (c) 50Ni-YSZ ... 12
Gambar 7 Skematik mekanisme pembentukan cermet Ni-YSZ ... 13
Gambar 8 Hasil SEM komposit NiO-YSZ dengan perbandingan Ni:YSZ (a) 30:70 dan (b) 40:60 ... 13
Gambar 9 Hasil SEM cermet Ni-YSZ ... 14
Gambar 10 Spektra EIS dari cermet Ni-YSZ pada suhu 800 oC ... 15
Gambar 11 Impedansi khas plot untuk sampel polokristalin untuk sirkuit setara 16 Gambar 12 Plot Arrhenius dari ln versus 1/T ... 18
Gambar 13 Hasil refinement data difraksi sinar X dari zirkonia hasil sintesis dengan memasukkan dua fasa zirkonia tetragonal dan zirkonia ... 25
Gambar 14 Perbandingan pola difraksi YSZ hasil sintesis dengan pola difraksi YSZ dari ICSD #130000 dan ZrO2 monoklinik dari ICSD #96537 ... 26
Gambar 15 Hasil refinement data difraksi sinar X dari YSZ hasil sintesis dengan memasukkan dua fasa YSZ dan zirkonia monoklinik ... 27
Gambar 16 Ilustrasi masuknya 2 Y3+ untuk menggantikan 2 Zr4+...28
Gambar 17 Perbandingan pola difraksi NY28, NY37, dan NY46 ... 29
Gambar 18 Perbandingan pola difraksi cermet Ni-YSZ dengan pola difraksi Ni, YSZ, NiO, dan ZrO2 monoklinik dari ICSD (NiY46) ... 30
xiii
Gambar 21 Hasil SEM dari (a) YSZ, (b) NY28, (c) NY37, dan (d) NY46 dengan
perbesaran 1000x ... 34
Gambar 22 Grafik sebaran jumlah Butir vs ukuran Butir YSZ dan NiO-YSZ ... 35
Gambar 23 Hasil SEM dari (a) NiY28, (b) NiY37, dan (c) NiY46 ... 36
Gambar 24 Grafik sebaran jumlah Butir vs ukuran Butir cermet Ni-YSZ ... 37
DAFTAR TABEL
Tabel 1 Struktur Kristal dan parameter sel dari zirkonia dan YSZ
... 27 Tabel 2 Parameter sel Ni dan YSZ pada berbagai komposisi ... 32 Tabel 3 EstimasiUkuran kristal YSZ, NiO dan YSZ berdasarkan hasil
perhitungan dengan menggunakan persamaan Scherrer ... 32 Tabel 4 Estimasi ukuran kristal YSZ, Ni dan YSZ hasil reduksi dengan
xv
DAFTAR LAMPIRAN
DAFTAR ISTILAH
Ceramic Metal : Material komposit yang tersusn dari material keramik dan logam
Conducting area : Daerah terjadinya proses konduksi
Core : Bagian inti material
Cubic fluorite : Struktur kristal kubik
Doping : Proses penambahan impuritis ke dalam material semikonduktor untuk mengubah sifat material tersebut
Electroless : Metode pengendapan logam secara kimia sebagai pengganti metode elektrodeposisi
Fitting Impedance : Menyesuaikan bentuk kurva sampel
Fuel Cell : Sel bahan bakar
Full width at half maximum
: Fungsi yang diberikan oleh perbedaan antara dua nilai ekstrim variabel independen dimana variabel dependen adalah sama dengan setengah dari nilai maksimum
Gel aging : Perubahan waktu yang bergantung pada struktur kimia atau fisika dan sifat-sifat gel
Grain : Butir
Grain Boundary : Batas butir Grain resistance : Resistansi butir Grain boundary
resistance
: Resistansi batas butir
Microcracks : Retak yang memiliki ukuran mikro
Le Bail refinement : Penenentuan struktur dan parameter kristal dengan menggunakan metode Le Bail
xvii bahan logam.
Solid state reaction : Reaksi kimia padatan Space charge : Ruang muatan
Space group : Gugus ruang
Spray : Percikan
Warburg impedance : Kesetaraan komponen sirkuit listrik yang memodelkan proses difusi pada spektroskopi impedansi
