Teddy Sumantry
Pusat Teknologi Limbah Radioaktif
ABSTRAK
MIGRASI RADIONUKLIDA DALAM NATURAL BARRIER : SORPSI CESIUM PADA TANAH DARI CALON TAPAK PENYIMPANAN LIMBAH RADIOAKTIF DI LEMAHABANG SEMENANJUNG MURIA. Penelitian ini dilakukan untuk mempelajari interaksi radionuklida terlarut dalam air tanah dengan komponen yang dilaluinya sebagai bagian dari analisis keselamatan penyimpanan limbah. Cesium digunakan dalam penelitian ini, demikian pula tanah digunakan sebagai contoh dari calon tapak di Lemahabang Semenanjung Muria. Metode catu dengan pengocokan diadopsi untuk mempelajari isoterm dan pengaruh karbonat terhadap migrasi. Hasil penelitian memperlihatkan afinitas yang besar, koefisien distribusi ( Kd = 330 L/kg ) dan kapasitas sorpsi ( Ca= 0.137 ek/kg ) yang tinggi yang merupakan faktor favorable bagi retensi migrasi radionuklida dalam air tanah. Adanya karbonat dalam fasa larutan tidak meningkatkan migrasi Cesium. Diharapkan hasil yang diperoleh dapat diaplikasikan dalam model migrasi radionukida, yang selanjutnya model tersebut dapat digunakan sebagai rekomendasi bagi penyusunan rancang bangun penyimpanan limbah sistem tanah dangkal dari calon tapak penyimpanan limbah di Lemahabang Semenanjung Muria.
ABSTRACT
MIGRATION OF RADIONUCLIDE IN NATURAL BARRIER : SORPTION CESIUM ON SOIL FROM CANDIDATE SITE OF RADIOACTIVE WASTE DISPOSAL AT MURIA PENINSULA. This work was carried out in order to study the interaction of radionuclides
dissolved in ground water with soil through which it passes for safety analisys of radioactive waste disposal. Cesium was used for this study, as well as soil media from candidate site at Lemahabang Muria Peninsula. Simple batch experiment was adopted to study migration isotherm and influence of carbonate. The results have shown a high affinity, fast kinetics, high coefficient distribution( Kd = 330 L/Kg) and sorption capacities ( Ca= 0.137 ek/Kg ) which are favourable factors for slowing down radionuclides migration in ground water. The presence of carbonate in aqueous phase not increased the distribution coefficient. It is hoped that the results could be applied in the radionuclide migration models and might be used as a recommendation for the site preparation of shallow-land burial facility at the Lemahabang of Muria Peninsula.
PENDAHULUAN:
Kegiatan migrasi radionuklida dalam berbagai penghalang alami dan barrier rekayasa sistem penyimpanan limbah radioaktif untuk menunjang litbang sistem penyimpanan akhir limbah teknik tanah dangkal. Dalam sistem penyimpanan akhir limbah dengan teknik tanah dangkal menganut sistem penghalang berlapis (multi barrier system), yaitu sistem penghalang buatan (engineering barrier system) dan penghalang alami (natural barrier). Aplikasi dari sistem ini dimaksudkan untuk menjaga agar paket-paket limbah yang ada di dalam fasilitas penyimpanan tak terjangkau oleh aliran air tanah yang mungkin menyusup ke dalam tempat
penyimpanan. Seandainya paket-paket limbah tersebut dapat terjangkau oleh aliran air tanah, maka diharapkan sistem penghalang berlapis ini mampu menyerap radionuklida yang ikut hanyut bersama aliran air. Teknik penyimpanan tanah dangkal merupakan pilihan umum yang dikhususkan untuk limbah dengan aktivitas rendah dan sedang tanpa mengandung radionuklida berumur panjang. Pada teknik ini, fasilitas penyimpanan diletakkan pada atau bawah permukaan tanah dengan ke dalaman beberapa meter sampai puluhan meter di bawah permukaan tanah. System penyimpanan limbah tersebut meliputi susunan penghalang ganda, penghalang rekayasa dan penghalang alami. Penghalang rekayasa terdiri atas limbah imobilisasi, wadah tahan korosi, bahan urug dan bahan penyangga, serta bangunan fasilitas penyimpanan. Sedangkan penghalang alami ialah berupa formasi geologi, lingkungan fasilitas penyimpanan.
Tujuan penyimpanan limbah tersebut ialah mengisolasi radionuklida dalam limbah, sebagai perlindungan bagi lingkungan hidup dari kontaminasi dan bahaya radiasi, pada generasi saat ini dan yang akan datang. Dalam hal ini resiko potensial yang banyak dibicarakan, ialah berkaitan dengan skenario secara normal penyebaran radionuklida ke biosfir. setelah suatu periode pengungkungan [4,5]. Dihipotesakan bahwa terjadinya kerusakan penghalang rekayasa tersebut ialah akibat intrusi air tanah, yang menembus bahan penyangga dan bangunan fasilitas, korosi wadah limbah dan pelarutan isinya, diikuti pelepasan radionukklida ke geosfir, yaitu di lingkungan fasilitas.
Penelitian ini difokuskan untuk mempelajari sifat transport radionuklida Cesium dalam penghalang alami yaitu dengan menetapkan karakteristik migrasi radionuklida Cesium dalam tanah dari Lemahabang Semenanjung Muria calon tapak penyimpanan limbah dekat permukaan yang dievaluasi dalam kuantifikasi sorpsi yang dilakukan dengan pengukuran koefisien distribusi, yaitu yang didefinisikan sebagai ratio konsentrasi radionuklida pada padatan dan dalam larutan pada kesetimbangan.
[ ]
[ ]
l sCs
Cs
Kd
=
[ 1 ]dalam kaitan ini Kd ialah koefisien distribusi, [Cs]s dan [Cs]l masing2 ialah konsentrasi
Cesium pada padatan dan dalam larutan, pada kondisi kesetimbangan. Nilai Kd tertentu untuk suatu radionuklida dan akan berbeda-beda untuk setiap jenis media penyimpanan. Semakin besar nilai Kd suatu radionuklida maka semakin banyak radionuklida tersebut terserap oleh media tersebut. Jadi dengan mempelajari dan
mengetahui nilai Kd maka dapat diperkirakan potensialitas suatu radionuklida yang dapat terlepas ke lingkungan.
[
]
A
A
Ao
m
V
Kd
=
−
[ 2 ]Kd adalah koefesien distribusi ( L/kg ), V adalah volume fase padatan ( L), m adalah berat fase padatan ( kg ), Ao dan A adalah cacahan larutan sebelum kontak dan sesudah kontak ( cpm ).
METODE Bahan :
- Sampel tanah, CsCl. 6 H2O, Perunut Cs-137, Air Suling, Alkohol & Na2CO3.
Alat :
- Botol polietilen 20 ml dan 300 ml, Neraca Analitik Metller, Liquid Scintilation Counter ( LSC), Type Tri Carb 1600 TR, Packard Cambera Co.Centrifuge, Roller
dan alat gelas.
Metode.
1. Penyediaan sample tanah Lemahabang .
Sebelum dilakukan percobaan , sampel tanah dikeringkan terlebih dahulu dalam oven pada suhu 120oC selama 1 jam, kemudian dihaluskan dan dikeringkan kembali untuk menghilangkan uap airnya. Setelah itu sampel ditimbang masing-masing 0.1 gram, kemudian dimasukkan kedalam botol sampel A.
2. Pembuatan larutan pengemban Cs.
Pembuatan larutan pengemban Cs dibuat dengan melarutkan CsCl.6H2O ( BM
= 168,36g/mol) dalam air. Ditimbang CsCl 6H2O sebanyak 1,6844 gram lalu dilarutkan
dengan air suling dalam labu ukur 100ml sampai batas tera, konsentrasi dari larutan pengemban ini adalah 0.1 N. Kemudian dibuat variasi konsentrasi pengemban masing-masing sebesar C1 = 7,5 x 10 –2 N
C2 = 7,5 x 10 –3 N, C3 = 7,5 x 10 –5 N dan C4 = 7,5 x 10 –7 N.
3. Pembuatan Larutan Karbonat.
Larutan Karbonat dibuat dengan melarutkan Na2CO3 ( BM = 105,99 g/mol )
dalam air. Ditimbang Na2CO3 sebanyak 0,3959 gram lalu dilarutkan dengan air suling
dalam labu ukur 100 ml sampai batas tera. Konsentrasi larutan ini adalah 7,5 x 10 –2 N.
4. Teknik Pengocokan.
Pengocokan sederhana dilaksanakan dengan kontak sampel tanah dengan larutan yang mengandung radionuklida. Kedalam botol sampel A berisi 0.1 g sampel tanah ditambah 0.5 ml larutan perunut, dan larutan pengemban radionuklida pada konsentrasi yang telah ditentukan, kemudian ditambahkan aquadest hingga volume 15 ml. Kemudian campuran dalam botol A dimasukkan kedalam wadah dan dilakukan pengontakan dengan bantuan alat roller selama selama 6 hari.
Pemisahan fasa larutan dan fasa padatan dilakukan dengan cara sentrifugasi pada kecepatan 2500 rpm selam 5 menit. Sentrifugat dipipet 10 ml, dimasukan kedalam botol B, dan diukur cacahannya dengan bantuan alat LSC. Kuantifikasi dinyatakan dengan pengukuran koefesien distribusi, Kd, yang merupakan ratio konsentrasi radionuklida dalam padatan, terhadap konsentrasi dalam larutan pada kesetimbangan.
5. Pengaruh Karbonat.
Percobaan ini dilakukan untuk melihat efek penambahan beberapa komponen yang terdapat dalam tanah. Komponen tersebut adalah karbonat. Teknik percobaan ini dilakukan dengan menimbang sampel tanah masing-masing 0.1 g, kemudian dimasukan kedalam botol A. Kedalam tiap botol sampel A tersebut ditambahkan 0.5 ml larutan perunut Cs-137. Setelah itu dimasukkan larutan pengemban Cs+ pada konsentrasi 7,5 x 10-5 N sebanyak 0,2 ml. Selanjutnya ditambahkan larutan karbonat pada konsentrasi yang telah ditentukan, kemudian ditambahkan aquadest hingga volume 15 ml. Variasi konsentrasi berkisar antara 10-4 s/d 10-2 N. Campuran dalam botol A dimasukan kedalam wadah dan dilakukan pengontakan dengan bantuan roller selama 6 hari. Setelah waktu kontal tercapai, fasa larutan dipisahkan dari pasa padatan dengan cara sentrifugasi pada kecepatan 2500 rpm selama 5 menit. Fasa larutan kemudian dipipet sebanyak 10 ml, dimasukan kedalam botol B, dan diukur cacahannya dengan bantuan alat Liquid Scintilation Counter (LSC), untuk menghitung nilai koefesien distribusinya ( Kd ).
HASIL DAN PEMBAHASAN.
Proses retardasi (penghambatan) transpor (migrasi) radionuklida melalui interaksi dengan fase padatan komponen batuan dikenal dengan sebutan sorpsi, maka percobaan isoterm sorpsi ini dilakukan untuk mempelajari pengaruh konsentrasi Cesium terhadap sorpsi pada tanah dengan konsentrasi Cesium awal 10 – 3000 ppm.
Kontak antara larutan yang mengandung Cesium dengan sampel dilakukan selama seminggu, yaitu waktu yang umumnya telah dicapai kesetimbangan. Pada Gambar 1 diperlihatkan konsentrasi Cesium tersorpsi [Cs+ ]s pada tanah naik secara progresif
sebagai fungsi konsentrasi dalam larutan [Cs+ ]l hingga dicapai batas maksimum yang
terdefinisi sebagai dataran, dan diadopsi sebagai kapasitas sorpsi, Ca = 1.37. 10-2
ek/kg. 0.0E+00 5.0E-02 1.0E-01 1.5E-01 2.0E-01 2.5E-01
0.0E+00 5.0E-03 1.0E-02 1.5E-02 2.0E-02
[C s ]l (e k /l ) [C s] s ( e k/ kg )
Gambar 1. Kurva isoterm sorpsi Cesium pada tanah, konsentrasi Cesium pada tanah [Cs+]s sebagai fungsi konsentrasi Cesium dalam larutan [Cs+]l
Penyajian dalam bentuk logaritmik, pada Gambar 2, diperlihatkan bentuk linier, yang menyatakan isoterm sorpsi mengikuti suatu aturan Freundlich. Hal tersebut dapat diintepretasikan afinitas sorpsi Cesium pada tanah terjadi pada site sorpsi beraneka. Secara matematis aturan Freundlich dapat ditulis sebagai
[ ]
Cs
s=
C
a.
(
K
.
[ ]
Cs
l)
n atau dalam bentuk logaritmik :[ ]
Cs s logCa n.logK n.log[ ]
Csllog = + + [ 3 ]
dalam kaitan ini Ca dan K masing-masing ialah kapasitas sorpsi dan kesetimbangan
sorpsi. Dari pengukuran kemiringan diperoleh n = 0,77. Dengan menggunakan nilai Ca
diatas, diperoleh tetapan kesetimbangan K = 8.19 10 3 l/eq. Selanjutnya, dari perhitungan menggunakan persamaan (3), untuk konsentrasi Cesium dalam larutan yang rendah [Cs]l = 10-6 ek/l, diperoleh koefisien distribusi Kd = 330 L/kg. Harga-harga
tersebut merupakan konstanta empiris, karena mekanisme sorpsi kemungkinan terjadi secara pertukaran ion antara ion Cesium dalam larutan dan ion-ion exchangeable yang ada pada tanah.
1.0E-06 1.0E-04 1.0E-02 1.0E+00
1.0E-08 1.0E-06 1.0E-04 1.0E-02 1.0E+00
[Cs ]l (ek/l) [C s] s (ek /k g )
Gambar 2. Bentuk logaritme konsentrasi Cesium [ Cs +]s pada tanah sebagai fungsi
konsentrasi Cesium dalam larutan [ Cs +]l
Percobaaan pengaruh karbonat, dilakukan untuk pendekatan terhadap komposisi air tanah untuk sorpsi Cesium pada tanah. Karbonat dipilih karena dihampir semua air tanah mengandung karbonat dibandingkan komponen lainnya seperti Cl- , SO4= atau lainnya.
Pada Gambar 3 nilai Kd menurun hal ini mungkin disebabkan adanya pembentukan kompleks antara kation dan tanah, yang larut dalam fasa air, dengan meninggalkan site sorpsi dan kemudian ditempati oleh ion Cesium.
0 200 400 600 800 1000 -4 -3 -2 -1 [HCO3 -] (e k/l) K d ( l/ k g )
Gambar 3. Pengaruh Karbonat terhadap sorpsi Cesium-137 pada tanah, Koeffesien Distribusi ( Kd),Sebagai fungsi konsentrasi karbonat, [ HCO3-]
KESIMPULAN
Migrasi Cesium pada tanah dari calon tapak penyimpanan limbah radioaktif Semenanjung Muria memperlihatkan afinitas yang besar : kapasitas sorpsi dan koefisien distribusi yang tinggi ( Ca = 1.37.10-2 ek/kg. dan Kd = 330 L/kg ) yang
merupakan faktor favorabel bagi retensi migrasi radionuklida dalam air tanah. Adanya karbonat dalam fasa larutan, untuk simulasi kondisi air tanah, tidak memberikan pengaruh pada kenaikan atau penurunan koefisien ditribusi. Dengan metode pengocokan sederhana, telah diperoleh data baru dan penting tentang sorpsi pada bahan alami, yang dapat disumbangkan untuk pengayaan 'bank data' tentang kelakuan radionuklida di geosfir. Selanjutnya setelah dibandingkan dengan data metode lain : metode dinamik dengan kolom dilaboratorium, maupun studi-studi dilapangan dan analog natural, diharapkan hasil ini dapat diaplikasikan dalam model-model migrasi untuk evaluasi penyimpanan limbah radioaktif.
DAFTAR PUSTAKA
1.
IAEA, "Radioactive Waste Management, An IAEA Source Book", Vienna (1992).2.
IAEA, “Rieview of Available Option for Low Level Radioactive Waste Disposal”,IAEA TECDOC-661, Vienna, Jully 1992.