DO制御下での活性汚泥の有機物および窒素除去

岡山理科大学紀要第３７号Appl71-l78(2001）

ＤＯ制御下での活性汚泥の有機物および窒素除去

岸本民也＊．長尾_孝*＊

＊岡山理科大学理学部生物化学科

＊＊岡山理科大学自然科学研究所

（2001年11月１日受理）

1．緒甘

活性汚泥法における排水処理の初期の目的は、有機物 を酸化分解し排水中のＢＯＤ（生物化学的酸素要求量）を 下げることであった。１９００年代になって活性汚泥を各々 嫌気および好気状態に順次することで、排水中のNH4-N 成分が酸化（硝化）および還元（脱勤されＮ２ガスとな り窒素成分が除去されることがわかった')｡また、リン成 分が汚泥中に蓄積されリンを蓄積した汚泥を排出するこ とでリンの除去ができことなども明らかとなってきた2)。

この様な活性汚泥の種々の機能の中で窒素除去法は、活 性汚泥を嫌気．好気に順次繰り返す必要がある。このた めには両ＤＯ（溶存酸素）条件に合わせた槽を複数用意 するか、単一槽でも条件に合わせてＤＯを変化をさせる 必要がある3A)。

＿方、活性汚泥フロックを微生物の球体と考えると、

微生物フロック外部は好気状態であるが、微生物の呼吸 や有機物の酸化およびNH4=Ｎの硝化で酸素が消費され、

フロック内部は嫌気状態となる句。このため微生物フロッ ク外部では有機物の酸化除去とＮＨＴＮのＮｏ２－Ｎおよび Ｎｑ－Ｎへの硝化、続いて微生物フロック内部で脱窒が行 われる。活性汚泥フロックの相当直径が大きいとき、あ るいは液のＤＯ濃度が低い時には酸素が汚泥内部まで浸 透できず、この様な活性汚泥微生物による脱窒反応が進 行する6)。

活性汚泥による有機物・窒素を単一の槽で同時に行わ せる場合､硝化.脱窒は反応槽中の有機物濃度およびＤＯ 濃度に密接に関わる。本研究は有機物と窒素処理を効果 的に行わせる目的で、可能な限りのＤＯをコントロール し低曝気を行いながらＤＯや有機物負荷ｑＶＭ比）など の条件を種々変えて硝化．脱窒の実験を行ったものであ

る。

1-1有機物および■豪除去の問■点

下水中における汚濁物質は殆ど有機物である。有機物 は活性汚泥フロック表面で好気性微生物により酸化分解 される。一方、窒素成分はアンモニア態窒素（NH4FN）

およびタンパク質などの有機態窒素（Org-N）として存 在する。Org-Nは分解してNH4-Nとなる。窒素除去は 硝化および脱窒の２段階で行われるが、二段階の反応過 程を進行させるには次の相受け入れない条件がある。

1、活性汚泥フロック表面での過剰な有機物負荷は硝 化反応を阻害する。

2、活性汚泥内部での脱窒反応は水素供与体としての有機 物が必要であるが、汚泥フロック表面での酸化分解や前 項の硝化を進めるための有機物の低負荷は脱窒を抑制す

る。

３，汚泥フロック表面での効果的な有機物分解や硝化は高 いＤＯ濃度を必要とするが、その結果汚泥フロック内へ の酸素浸透厚さが増大し、汚泥内部の嫌気部分が減少し て脱窒を抑制する。

以上の３点から液中のＤＯを制御することは、より効果 的な有機物と窒素除去を行う上で重要な要素となる。

2．実験装丘および方法

活性汚泥はT1ablelに示す基質で、タイマーを用い 嫌気・好気を６時間のサイクルで交互に行い、１年以上 馴養した。実験にはＭＬＳＳ（活性汚泥中の乾燥微生物濃 度）約３０００ｍｇ/０に調節したものを用いた。実験装 置をＦｉｇ．１に示す。曝気槽（1）は２０ビーカーを用い、

この中に活Mt汚泥混合液を入れスターラー(撹桴子5ｃｍ、

1７２

岸本民也・長尾_孝

300rpm）で撹桴した。活性汚泥の曝気はコンプレッサー

にサンプルを採取して全窒素濃度〈ＰＮ)、有機物濃度は 全有機炭素（TOC）で測定し、各々のＤＯにおけるＦ

ＮとＴＯＣとの関係を求めた。ここで、ＰＮは全陰窒

Tableｌ汚泥馴寶基質組成 GIucoscO､557～11.509/ｌ ＮａＮＯ３O２５０

ＭｇＳＯ４０.OＯ５ Ｃａｑ２０．０１０ ＫＨｚＰ０４０．３１５

素計､ＴＯＣはＴＯＣ計、Ｎｏ３－ＮとＮｏ２－Ｎはイオンク ロマトグラフィーおよびNH4-Nは陽イオンクロマトグ ラフィーを用いて測定した。なお、窒素源として硝化を 目的とした時にはNH4Cl、脱窒を目的としている時には

ＮａＮｏ３を添加した。

液のＤＯはその濃度を検知して電磁パルプで曝気を

ＯＮ・ＯＦＦして調節するため、ある程度の幅を持つ。

Ｆ１ｇ２は液のＤＯ濃度の変化である。実験中のＤＯは 目的とするＤＯが高いほどコントロールの幅が大きくな ったが、ある程度以上ではこの幅もほぼ一定となった。

液のＤＯの値は幅の最高値で示した｡また､液のＤＯ濃

度の変化の幅はグルコース濃度に影響されなかった。

１：曝気槽２：散気ボール ３：ＤＯコントローラー４：ＤＯセンサー ５：コンプレッサー６：電磁パルプ

７：スターラー

Fig.１実験装置

（５）から空気とボンベから窒素ガスを液のＤＯに応じ て直径２ｃｍのエアレーションポール（２）に交互に 吹き込みＤＯを調節した。ＤＯはＤＯセンサー（４）

とＤＯコントローラー（３）と電磁パルプ（４）を連動し 0.0～1.2ｍｇ／０に調節した。液の温度は２０℃一定で ある。ｐＨはＨＣｌとＮａＯＨを用いｐＨ6.5～8.5に調 節した。

実験はＤＯが安定してから基質(glucose、CaCl2、

MgSO4、IGI2PO4)およびＮｑ－Ｎを添加し、３０分毎

3．結果および考察

実験の目的から窒素除去は硝化と脱窒の両反応を同時

に考える必要がある。

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Ｆｌｇ２Ｄｏの制御状態

ＤＯ制御下での活性汚泥の有機物および窒素除去

1７３

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Ｆｉｇ．３硝化反応の経時変化

の時Ｖ・ＮＨ４ＦＮは０．６８ｍｇ/g-IvnJSS.ｈであった。

有機物がないときは酸素が使用されないので、特にＤＯ の上昇とともに汚泥フロック内に浸透するＤＯ浸透厚さ が大きく、硝化菌の存在する部分が多くなる。Ｆ/Ｍの 上昇と共に硝化速度は減少するが、ＤＯが高い程Ｖ・

NH4-Nの減少する幅は大きいものとなりＦ/Ｍ=Ｏと O70mg-TDC/g-lvLSSでの減少量を比較すると Ｄひ6.5,5.0,2.0,05ｍｇ/０で各Ｖ・ＮＨ４－Ｎは0.30, 0.16,0.11および００４ｍｇ/g-lvⅡＳＳ．ｈであった。

F/Ｍ比の小さい部分では硝化が一層すすみＦ/Ｍ比が大 きくなるに従い有機物の硝化への影響が顕著に現れてく るものと思われる。

有機物量の増加と共に有機物の酸化に用いられる酸素 量が多くなるが、汚泥フロック中に浸透できるＤＯ浸透 厚さは減少する。また、ＤＯ浸透厚さに限界があるので 硝化速度は一定となる。その時、酸素濃度が高い程、有 機物量の小さい部分の有機物の酸化は大きく、ＤＯ浸透 厚さが大きくなり、硝化に関与する部分が多くなるため と考えられる（特に本実験の場合、ＤＯを調製する方法 は液中の酸素濃度が不足に応じて供給することも影響す る)｡ここで硝化および脱窒速度を比較する目的でＤ＋0.3 ｍｇ/０での脱窒について示した。この結果、Ｆ/Ｍの増 加と共に脱窒速度は上昇するが､Ｆ/Ｍ比がO7mg-TDC／

3-1硝化反応

硝化は酸化反応であることから液中のＤＯ濃度と、硝 化菌が独立栄養細菌でもあることから有機物濃度に大き く影響される7)。Ｆ１ｇ３はＦ/Ｍ刑mg-TDC/g-IvⅡＳＳか らＤひ０６．５ｍｇ/０におけるNH4-Nの経時変化の一例 である。NH4-N濃度は比較のため初期値との比で示して いる。ＤｅＯＯｍｇ/０では酸素の供給がなく硝化反応は 進まず、反対に増加傾向にある。嫌気状態のために好気 性細菌が分解されOrg-NからNH4-Nへの変化してい るものと考えられる。また、ＤＯ濃度が上がるにつれて 硝化反応速度は大きくなる。すでにＤＧＯ５ｍｇ／０で 硝化が行われている。Ｆ/Ｍ=Omg-TDC/g-IvLSSでは 有機物の酸化のための酸素は不要で、好気性微生物の呼 吸だけに用いられる。このためフロック内部まで酸素が 浸透すると考えられ、低ＤＯでも硝化反応が起こる。こ のように液中の有機物濃度（F/Ｍ比）で硝化速度は大き く影響され、特にＤＯが高くＦ/Ｍ比の小さい部分での ＤＯの影響が顕著である8)。

ＦＹｇ４はNH4-N減少速度（Ｖ・NH4FN）および脱窒

速度（Ｖ・T-N）に与えるＦ/Ｍの影響をＤＯ別に示し ている。当然、ＤＧＯＯｍｇ/ＯではどのＦ/Ｍ比にお いても硝化しない。Ｆ/Ｍ＝Omg-TDC/g-lvLSSにお いてＤＯの増加と共に硝化速度は上昇し，ひ6.5ｍｇ/０

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岸本民也・長尾_孝

1７４

ければならない。硝化と脱窒はＤＯ濃度およびＦ/Ｍ比 に関して全く逆の反応となるが、各反応が同時に進行す るのは活性汚泥中に嫌気と好気部分が存在するためであ る。これらの相互関係からＤＯの最適値を調ぺる目的で 硝化と同じ方法でＮｏ３－Ｎの脱窒反応について調べた。

ＦＹｇ５はＤＯ濃度を0.0,0.5、および１．０ｍｇ/０に 変化させたときのNo3-N、NO2-N、およびＰＮの経時 変化を示した。ＤＯ＝0.0ｍｇ/０は一般の嫌気性脱窒の 場合と同じである。すなわち添加したＮｑ－Ｎは1.0時

間後にはほぼなくなり、反対にＮｑ－Ｎはピークを示し

た｡１時間以後の'ＰＮは全てＮｏ２－Ｎであり、Ｎｏ２－Ｎ は次第に減少した。一方、ＴＯＣは嫌気条件下でも微生 物の増殖や脱窒のための水素供与体に利用･処理された。

同様にそれぞｵTのＤＯ濃度を０５，１０ｍｇ/０に調節し たものについてＤＯ＝0.5ｍｇ／０ではＴ－Ｎはほとん

ど減少しない。しかし、NO3-NはＮｑ－Ｎへ還元され

た。NO3-NはＮｏ２－Ｎに比較して酸素との結合力が g-lvmSSより大きい部分では一定となることを確認して

いる。

Ｆ/Ｍ比の上昇での脱窒速度の増加について、脱窒菌 は従属栄養細菌でありＦ/Ｍ比の上昇とともに水素供与 体が増加し脱窒速度が大きくなる．さらに有機物の酸化 分解で活性汚泥表面での酸素使用量が多くなり、フロッ ク内への酸素が浸透する厚さが減少し、嫌気部分が増加 するためである。

また､有機物が増加しても脱窒速度が一定となるのは、

有機物が汚泥フロック内に浸透できる厚さが限界となる ためと考えられる。ここで本来菌の自己分解で水素供与 体が供給されるためＦ/M＄mg-TOC/g-IvⅡＳＳでの Ｖ・ＰＮはOmg-T-N/g-mSS．ｈとはならない が、ここでの実験ではそれに近い値となった。硝化速度 に比較して脱窒速度は極めて大きく、窒素除去は硝化が 律速となり、硝化されたＮｑ－ＮおよびＮｏ２－Ｎは速やか に脱窒されるからであると考えられる。

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硝化および脱窒速度に与えるＦ/Ｍ比の影響

3-2ＨＨ■反応

排水からの窒素除去プロセスは前述の通り硝化・脱窒 の両反応で達成され、相互関係から最適条件を設定しな

弱く、液中の酸素が比較的高くてもＮｑ－ＮからＮｏ２－

Ｎへの反応が進行すると思われる。しかしNO3-Nから No2-Nへの還元も１．５時間後には停止した。これは液

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ＤＯ制御下での活性汚泥の有機物および窒素除去

1７５

合も同様で脱窒反応速度はより遅くなる。

さらにＤＯ＝１．０ｍｇ/０では、ＴＯＣの酸化や微生 物の呼吸に必要な酸素は殆ど曝気で補給され、さらに汚 ＴＤＣが減少し、必要となる水素供与体の不足によ

中の

るものと考えられる。

ｍg/０の場 ｍg／０ではＤＯ＝０．５

また、ＤＯ＝０７

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Fig.５各ＤＯ濃度における窒素成分およびTOCの経時変化

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岸本民也・長尾－孝

1７６

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Fig.６硝化および脱窒速度とＤＯの関係

泥フロックの好気部分が多くなり、嫌気部分が少なくな るのでＰＮＮｏ３－Ｎ、NO2-Ｎは微生物の細胞合成に利 用される程度のゆっくりとした変化を示した。一方、

ＴｏＣの処理量はＤＯが高い程多くなるが、ＤＯが0.2 ｍｇ/０以上でも減少し、小さいＤＯ濃度で処理された。

ＤＯの上昇と共に窒素除去量が次第に少なくなり、脱窒 のための水素供与体に利用される量も減少し、ＴｏＣの 酸化も限界となるためと考えられる。

Ｎ/g-IvLSS．ｈであった。また、有機物濃度が増え ると硝化速度は下がり、Ｆ/M=0.3およびＯ７ｇ－

ＴＯＣ/g-MLSSでは大きな差はなく､Ｖ・NH4=ＮはO4

mg-NHTN/g-lUSS.ｈであった。

脱窒はＤＯが低く有機物濃度が高い程、脱窒速度は 大きくなり、ＤＯの上昇に従い急激にＶ・Ｔ－Ｎは減少す る。Ｆｉｇ．４でも示したように、脱窒に対する有機物濃度の 影響はＦ/M=O7g-TDC/g-lvLSS以上（ＤＯ＝0.3ｍｇ／

０）ではＶ・ＰＮはほぼ一定となるが､そｵ1以下の有 機物濃度では急激に脱窒速度は減少する。Ｆ/Ｍ=O27g- TOC/g-IvLSSより大きい場合でＤＧＯ１５ｍｇ/０で は､Ｖ・Ｔ－Ｎは1.O-L2mg-FN/g-IVnSS．ｈであ った。一方、Ｆ/Ｍ刑.19-,0C/g-mSSでは同じＤＯ でもＶ・ＰＮ訓.７５mg-FN/9-1VⅡＳＳ.ｈと少し低 い値となった。好気部分の増加と水素供与体の減少によ ると考えられる.

硝化･脱窒の両方から窒素除去を考えると､Ｖ・ＮＨ４ＦＮ はＶ・ＰＮに比較して極めて小さいため、両反応が同時 に進むＤＯおよびＦ/Ｍ比について硝化が律速となる。

3-3硝化・脱窒における最適ＤＯおよびF/Ｍ 硝化と脱窒反応は関与する菌の性質により最適なＤＯ およびＦ/Ｍがある。Fig.６は各Ｆ/Ｍ比での嫌気にお ける脱窒速度(Ｖ・ＰＮ）と好気における硝化速度(Ｖ・

NH4FN)である｡なお硝化速度(Ｖ・ＮＨ４ＦＮ)はFYg4の 値をＤＯに対してプロットしたもので脱窒との比較の目 的で示した。

硝化についてＤＯが大きく有機物濃度が小さい程Ｖ・

NH4-Nが大きく、Ｆ/M刊.Og-TOC/g-IvLSSのとき ＤＧ６ｍｇ／ＯでＶ・ＮＨ４－Ｎは概ねＯ６ｍｇ－ＮＨ４－

ＤＯ制御下での活性汚泥の有機物および窒素除去

1７７

例えば、Ｆ/Ｍ刑.39-ｍC/g-MISS以上ではＤＯ=1.0 ｍｇ/ｌのときＶ・NH4-Nは約O2mg-NH4-N/ｇ－

ＭＳＳ．ｈでＶ・′ＰＮ=ＬＯｍｇ－ＴＮ/g-IvLSS．

ｈであり、この条件であれば速やかに窒素除去が進むと 考えられる。

ＴＯＣ：全有機炭素濃度［ｍg/０］

NH4-N、NO3-N、Ｎｑ－Ｎ、Org-N､ＴＬＮ：

アンモニア態、硝酸態、亜硝酸態、有機態窒素 濃度および全窒素濃度［ｍg/０］

Ｖ・ＴＬＮ：全窒素減少速度（脱窒速度）

［mg-'ＰＮ/g-lmJSS．ｈ］

Ｖ・ＮＨＴＮ：アンモニア態窒素減少速度

（硝化速度）［mg-NH4-N-N/g-lUSS．ｈ］

桔践

ＤＯを制御することによる活性汚泥の窒素除去につい て、ＤＯおよびＦ/Ｍ比の最適条件を調べた結果次の 知見を得た。

1、活性汚泥による硝化反応はＤＯとＦ/Ｍに大きく 影響され、得にＦ/Ｍが小さい部分（O3mg-ToC/g- lvLSS）ＤＯの影響が顕著である。

３ＤＯが比較的小さい部分でも硝化が進行しＦ/Ｍが Ｏ７ｍｇ－ＴＤＣ/g-lvnJSSのときＤＧ0.5ｍｇ/０で硝 化速度(Ｖ・NH4FN)は0.2mg/g-IvLSS．ｈとなっ

た。

3､活性汚泥による脱窒反応においてもＤＯおよびF/Ｍ に強く影響される。ＤＧＯｍｇ/０では脱窒が全て行 われるが０．５ｍｇ/lのとき、ＮＯ３－Ｎ→NO2-Nまで の反応であった。

4、活性汚泥による硝化および脱窒が同時に行われる ＤＯは概ね0.2～0.3ｍｇ/０程度であると考えられ

る。

参考文献

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（1984）

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8）ＡＡｚｉｍｉｅｔａＬ：Wat・Res.,ＶＯＬ25,No.４，

ｐ41腓423(1991）

使用記号 ＤＯ：

ＭＩＳＳＩ Ｆ/Ｍ：

溶存酸素濃度［ｍg/０］

活性汚泥中の乾燥微生物濃度［g/０］

有機物負荷量［ｍｇ－ＩＤＣ/g-MLSS］

岸本民也・長尾－孝

1７８

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TamiyamSmvIOrO＊andKazutalKaNAGAO*＊

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（ReceivedNovemberl,2001）

Thcsimultaneous1℃movalofolgmicsUbstmteandnitlDgenbyuseofactivabedsludgcwassmdied underDOcontrolnlcremovalHuxofolgmicsubstratewashighmcascofhigllDOconcentlation，

whelBasolganicsUbstlatewasrcmovedevenundcrtmccDOconcentmtion．Inthenitlogenremoval，

thcmtliHcationtookplaccwhcnDOconcentratlonwａｓｈｉ８ｍａｎｄＦ/Ｍｒａｔｉｏｗａｓｌｏｗ,andtlle

dcnitriHcationtDokplaccunderrevcrscconditions,dcpcndingonthecharacteristicsofnitliiimgand

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nitriHcationratewasO3mgNH4とN/g-MLSSBoththemtlihcationanddcnitrincationwcrenoted

underDOconcentrationof0.2-03ｍｇ/1also