Sintesis Giant Dielectric CaCu3Ti4O12 Dengan Hidrotermal Menggunakan Cangkang Telur Sebagai Sumber Ca

SINTESIS

GIANT DIELECTRIC

CaCu3Ti4O12 DENGAN

METODE HIDROTERMAL MENGGUNAKAN CANGKANG

TELUR AYAM SEBAGAI SUMBER Ca

HABIBURAHMAT YULWAN

DEPARTEMEN FISIKA

FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM INSTITUT PERTANIAN BOGOR

PERNYATAAN MENGENAI SKRIPSI DAN

SUMBER INFORMASI SERTA PELIMPAHAN HAK CIPTA*

Dengan ini saya menyatakan bahwa skripsi berjudul Sintesis Giant Dielectric CaCu3Ti4O12 Dengan Metode Hidrotermal Menggunakan Cangkang Telur Ayam Sebagai Sumber Ca adalah benar karya saya dengan arahan dari komisi pembimbing dan belum diajukan dalam bentuk apa pun kepada perguruan tinggi mana pun. Sumber informasi yang berasal atau dikutip dari karya yang diterbitkan maupun tidak diterbitkan dari penulis lain telah disebutkan dalam teks dan dicantumkan dalam Daftar Pustaka di bagian akhir skripsi ini.

Dengan ini saya melimpahkan hak cipta dari karya tulis saya kepada Institut Pertanian Bogor.

ABSTRAK

HABIBURAHMAT YULWAN. Sintesis Giant Dielectric CaCu3Ti4O12 Dengan Hidrotermal Menggunakan Cangkang Telur Ayam Sebagai Sumber Ca. Dibimbing oleh AKHIRUDIN MADDU dan IRMANSYAH.

Pada penelitian ini telah dilakukan sintesis CCTO dengan metode Hidrotermal menggunakan Ca dari cangkang telur ayam. Sampel dikalsinasi pada suhu 900°C selama 8 jam dan disintering selama 12 jam dengan variasi suhu sintering 950°C dan 1050°C. CCTO yang disintesis dikarakterisasi dengan menggunakan XRD yang menunjukkan bahwa sampel yang disintesis merupakan CCTO dengan puncak difraksi yang terbentuk mempunyai kecocokan dengan data dari JCPDS pattern 21-0140. Hasil pengukuran LCR meter pada rentang frekuensi 100Hz sampai 10KHz menunjukkan bahwa CCTO dengan suhu sintering 950°C mempunyai konstanta dielektrik~33000 pada frekuensi 100Hz dan tan ~1.80 pada frekuensi yang sama. Sedangkan pada suhu sintering 1050°C konstanta dielektrik CCTO turun (~3031) pada frekuensi 100Hz, dengan nilai tan ~4.95. Variasi suhu sintering juga mengakibatkan perubahan mikrostruktur dari CCTO. Pada suhu sintering 950°C mikrostruktur CCTO memiliki butiran-butiran yang kecil(~0.058 µm) dan sebaran ukuran butir yang merata, sedangkan pada

HABIBURAHMAT YULWAN. synthesis of Giant Dielectric CaCu3Ti4O12 by Using the hydrothermal method with Chicken Eggshells as Source of Ca. Guided by AKHIRUDIN MADDU and IRMANSYAH.

In this research the synthesis of CCTO by using hydrothermal method from Chicken Eggshells as Source of Ca had been done. Sample was calcined at 900 ° C for 8 hours then sintered at various temperature from 950 ° C and 1050 ° C for 12 hours. Samples were characterized by using XRD and showed that CCTO formed match with the JCPDS data (pattern 21-0140). The results of LCR meter in the frequency range of 100Hz to 10KHz indicated that CCTO with sintering temperature of 950 ° C has a dielectric constant of ~ 33000 at a frequency of 100Hz and tan ~ 1.80 at the same frequency. While the sintering temperature of 1050 ° C decreased CCTO dielectric constant (~ 3031) at a frequency of 100Hz, with value of tan ~ 4.95. Sintering temperature variation also resulted in changes of CCTO microstructure. At the sintering temperature of 950 ° C the microstructure of CCTO has small grains (~0.058 µm) and a uniform grain size distribution, while the sintering temperature of 1050 ° C sample CCTO has a larger grain size (~0.0703µm).

Skripsi

sebagai salah satu syarat untuk memperoleh gelar Sarjana Sains

pada

Departemen Fisika

SINTESIS

GIANT DIELECTRIC

CaCu3Ti4O12 DENGAN

METODE HIDROTERMAL MENGGUNAKAN CANGKANG

TELUR AYAM SEBAGAI SUMBER Ca

HABIBURAHMAT YULWAN

DEPARTEMEN FISIKA

FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM INSTITUT PERTANIAN BOGOR

Judul Skripsi : Sintesis Giant Dielectric CaCu3Ti4O12 Dengan Hidrotermal Menggunakan Cangkang Telur Sebagai Sumber Ca

Nama : Habiburahmat Yulwan NIM : G74100018

Disetujui oleh

Dr Akhirudin Maddu, MSi Pembimbing I

Dr Ir Irmansyah, MSi Pembimbing II

Diketahui oleh

Dr Akhirudin Maddu, MSi Ketua Departemen

PRAKATA

Puji dan syukur penulis panjatkan kepada Allah subhanahu wa ta’ala atas segala karunia-Nya, sehingga penulis dapat menyelesaikan penelitian yang berjudul “Sintesis Giant Dielectric CaCu3Ti4O12 dengan Metode Hidrotermal Menggunakan Cangkang Telur Ayam Sebagai Sumber Ca”, sebagai salah satu syarat memperoleh gelar Sarjana Sains di Departemen Fisika, Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam, Institut Pertanian Bogor.

Pada kesempatan ini penulis juga ingin berterima kasih yang sebesar-besarnya kepada pihak-pihak yang telah banyak membantu dalam menyelesaikan skripsi ini, diantaranya :

1. Kedua orang tua penulis Bapak Irwan Syahrial dan Ibu Yulelti yang selalu menyayangi, mendoakan, membimbing, dan memberikan semangat.

2. Bapak Dr Akhirudin Maddu M Si dan Bapak Ir Irmansyah M Si selaku dosen pembimbing yang telah memberikan bimbingan, motivasi, kritik dan saran kepada penulis.

3. Bapak Dr Husin Alatas selaku penguji untuk bimbingan, kritik dan saran yang diberikan.

4. Bapak Tony Sumaryada PhD selaku editor yang telah memberikan masukannya.

5. Bapak Faozan Ahmad Msi selaku dosen pembimbing akademik.

6. Bapak Firman yang selalu memberikan pelayanan akademik dengan sangat ramah, bapak Junedi, bapak Toni, bapak Asep dan bapak Yani yang telah banyak membantu penulis.

7. Seluruh dosen, staf dan laboran Departemen Fisika.

8. Ngung, Nyut, Seruduk, Emok, Tungkul, Olab, Mput, Wida, Kokom, Kokop, Genjer, Dogil dan semua saudara-saudara penulis di MPCA Lawalata IPB tahun 2010/2011

9. Keluarga Besar Lawalata IPB, OMDA IKMS dan Onigiri Nihon Kurabu. 10.Sahabat seperjuangan Mbot, Hadyan, Setiawan, Rian, Kamil, Vivi, Ratna,

Yuyun, Nofi, Hana, Rara, Zaky, Dini, Riyana teman-teman Fisika 47 yang tidak bisa disebutkan satu persatu, terima kasih banyak untuk inspirasi, perhatian dan dukungan yang diberikan selama proses penelitian.

11.Semua teman-teman fisika 46, 47 dan 48 terima kasih atas dukungannya. Semoga karya ilmiah ini dapat bermanfaat untuk semua pembaca. Penulis menyadari bahwa penelitian ini masih jauh dari sempurna, sehingga kritik dan saran yang membangun sangat penulis harapkan untuk pengembangan penelitian yang lebih baik.

Bogor, Februari 2015

DAFTAR ISI

DAFTAR TABEL vi

DAFTAR GAMBAR vi

DAFTAR LAMPIRAN vi

PENDAHULUAN 1

Latar Belakang 1

Perumusan Masalah 2

Tujuan Penelitian 2

Manfaat Penelitian 2

TINJAUAN PUSTAKA 3

Waktu dan Tempat Penelitian 7

Bahan 7

Peralatan 7

Prosedur Penelitian 7

HASIL DAN PEMBAHASAN 9

Karakterisasi XRD 9

Pengaruh Perbedaan Suhu Sintering Pada Hasil Pengukuran Terhadap

Frekuensi. 11

SIMPULAN DAN SARAN 14

Simpulan 14

Saran 14

DAFTAR PUSTAKA 15

LAMPIRAN 17

DAFTAR TABEL

1 Komposisi utama cangkang telur ayam 5

2 Ukuran Kristal tiap sampel 11

DAFTAR GAMBAR

1 Struktur CaCu3Ti4O12 4

2 Cangkang Telur Ayam 5

3 Skema Reaktor Hidrotermal 6

4 Rangkaian pengukuran kapasitansi 8

5 Karakterisasi XRD sampel CCTO 9

6 Nilai Dielektrik bahan dan Rugi dielektrik 12

7 Mikrostruktur sampel 13

DAFTAR LAMPIRAN

1 Diagram Alir Penelitian 17

2 Perhitungan Parameter Kisi CCTO dan Database JCPDS 18 3 Perhitungan Atomic Crystal Size (ACS) CCTO. 21

1

PENDAHULUAN

Latar Belakang

Perkembangan ilmu material semakin pesat. Banyak riset-riset yang dilakukan para ilmuwan dan menarik untuk dikaji. Semenjak ditemukannya alat seperti X-Ray Diffraction (XRD), dan mikroskop elektron, pembuatan material-material yang baru semakin pesat.

CCTO merupakan material keramik perovskite yang terdiri dari unsur-unsur Ca, Cu, Ti dan O. Material ini menunjukkan sifat elektrik yang istimewa yaitu mempunyai tetapan dielektrik yang sangat tinggi, atau biasa disebut Giant Dielectric Constant, dan stabil pada rentang suhu kamar tanpa diikuti perubahan fase atau struktur. Tidak seperti bahan-bahan keramik ferroelektrik yang lain, sifat tetapan dielektrik material CCTO stabil dan tidak menunjukkan perubahan struktur pada rentang suhu suhu 100 – 600 K. Berdasarkan sifat dielektrik ini, CCTO sangat bermanfaat untuk dijadikan bahan pada piranti elektronik seperti kapasitor, piranti memori, piranti gelombang mikro dan thin film CCTO juga lebih memudahkan menghasilkan piranti berukuran kecil1.

Saat ini pembuatan CaCu3Ti4O12 memanfaatkan bahan organik masih belum banyak diteliti. Pembuatan material CCTO dengan memanfaatkan bahan organik ini diharapkan dapat menghasilkan bahan fungsional yang nantinya dapat dikarakterisasi struktur kristal dan sifat listriknya terutama konstanta dielektriknya. Untuk meminimalkan biaya, penggunaan bahan organik yang murah sangatlah diperlukan. Demikian juga dengan metode yang digunakan pada penelitian ini relatif lebih sederhana sehingga secara keseluruhan mengurangi biaya sintesis bahan. Bahan organik yang digunakan dalam penelitian ini adalah cangkang telur ayam, mengingat selama ini cangkang telur ayam hanya menjadi limbah tanpa adanya pemanfaatan lebih lanjut. Cangkang telur ayam mengandung kalsium karbonat yang tinggi. Tingginya kandungan kalsium karbonat (CaCO) menjadikan cangkang telur ayam sebagai komoditas yang berpotensi sebagai starting material untuk mensintesa biomaterial.

2

Perumusan Masalah

Perumusan masalah yang penulis ajukan adalah : apakah material CCTO bisa di sentesa menggunakan Ca yang berasal dari cangkang telur menggunakan metode hidrotermal dan bagaimana pengaruh variasi suhu sintering terhadap konstanta dielektriknya dan mikrostruktur dari CCTO

Tujuan Penelitian

Tujuan penelitian ini adalah mensintesa material CaCu3Ti4O12 dengan memanfaatkan Ca yang berasal dari cangkang telur ayam menggunakan alat hidrotermal untuk dikarakterisasi .

Manfaat Penelitian

3

TINJAUAN PUSTAKA

Bahan Dielektrik

Sebelumnya fenomena dielektrik tidak terlalu menarik perhatian sampai pertengahan abad-18, meskipun Leyden jar kapasitor yang dapat menyimpan muatan ditemukan tahun 1745 oleh fisikawan Belanda Van Musschenbrack, dari Universitas Leyden. Baru pada tahun 1837 (sekitar 90 tahun kemudian) Faraday di Inggris adalah orang pertama yang melaporkan bahwa kapasitansi dari kondensor, tergantung pada material didalam kondensor tersebut. Saat itu dikenal dengan rasio kapasitansi dari kondensor yang diisi bahan dielektrik dengan kondensor yang sama tetapi kosong didalamnya yang disebut kapasitas induktif spesifik yang sekarang dikenal dengan permitivitas.3

Sebagian besar kapasitor memiliki lembar isolator (misalnya kertas atau plastik) yang disebut dielektrikum yang diletakkan diantara pelat-pelatnya. Hal ini dilakukan untuk beberapa tujuan. Pertama, karena tegangan yang lebih tinggi dapat diberikan tanpa adanya muatan yang melewati ruang antar pelat, dielektrikum dari plastik atau kertas lebih lama terputus (dimana muatan tiba-tiba mulai mengalir melaluinya ketika tegangan cukup tinggi). Disamping itu dielektrikum memungkinkan pelat diletakan lebih dekat tanpa bersentuhan satu sama lain, sehingga memungkinkan naiknya kapasitansi karena jarak lebih kecil. Dan secara eksperimental jika dielektrikum memenuhi ruang antara kedua konduktor tersebut, kapasitansi akan naik sebesar faktor k yang dikenal sebagai konstanta dielektrik.4

Untuk kapasitor pelat sejajar dapat dituliskan sebagai berikut:

= 0�_�

Persamaan ini juga dapat dituliskan

= 0�_�

Keterangan:

C = Kapasitansi kapasitor (F)

εr = Konstanta dielektrik bahan dielektrikum(F/m2) ɛ0 = Permitivitas vakum (_ɛ0=8.854 x 10-12 F/m2)

A = Luas permukaan elektroda (m2) D = Jarak antar elektroda (m)

Keramik CCTO(Calcium Copper Titanate)

Selain kertas atau plastik, isolator yang digunakan pada kapasitor juga bisa dengan bahan seperti keramik. Bahan yang potensial sebagai lapisan penghalang internal pada aplikasi kapasitor salah satunya adalah CaCu3Ti4O12 (Calcium

4

Struktur kristal CCTO ditunjukkan pada Gambar 1.6 _{Strukturnya dapat} diturunkan dari struktur perovskite kubik yang ideal dengan menempatkan di atas sebuah badan berpusat pada pengurutan ion Ca dan Cu dan bisa dikatakan kemiringan dari titanium berpusat pada oktahedra. Kemiringan secara dramatis mengubah lingkungan koordinasi kation titik A, yang mengarah ke 4-koordinat lingkungan persegi planar untuk Cu dan 12-koordinat lingkungan ikosahedral untuk Ca. Inilah yang menyebabkan ketidakcocokan dalam ukuran dan ikatan preferensi dari kedua ion ini dan titanium yang mendorong distorsi kemiringan yang besar pada oktahedral.6

Gambar 1 Struktur CaCu3Ti4O12 adalah kubik, TiO6 oktahedra, atom-atom Ca

(Bola putih), dan atom-atom Cu (Bola Hitam)

Bahan ini menunjukkan respon konstanta dielektrik yang besar atau biasa disebut Giant Dielectric Constant dan ketergantungan suhu yang tidak biasa. Konstanta dielektrik yang tinggi (~104_{) dan ketergantungan suhu yang tidak biasa} yaitu ketahanan material pada suhu antara 100 K dan 400 K tanpa diikuti transisi struktur fasa membuat material CCTO sangat menjanjikan untuk mikroelektronika termasuk kapasitor dan piranti memori.7

Cangkang telur

5 Tingginya kandungan kalsium pada cangkang telur, membuat cangkang telur menjadi salah satu bahan yang banyak dikaji potensinya, salah satunya sebagai starting material yang biokompatibel untuk pembuatan biomaterial pengganti tulang contohnya. Selain itu kandungan kalsium pada cangkang telur juga bisa dimanfaatkan untuk sintesa material fungsional lainnya seperti keramik CaCu3Ti4O12.10

Gambar 2 Perbedaan Cangkang Telur Ayam Negri dengan Cangkang Telur Ayam Kampung11

Tabel .1 Komposisi utama cangkang telur ayam.11 Komposisi Utama

Cangkang Telur Ayam

Jumlah(%)

Protein -

Kalsium Karbonat 94

Kalsium Fosfat 1

Material Organik 4

Magnesium Karbonat 1

Metode Hidrotermal

Metode hidrotermal merupakan salah satu metode yang banyak digunakan oleh peneliti dalam mensintesa sebuah material. Sintesis hidrotermal termasuk salah satu tekhnik pengkristalan material pada aqueous solutions pada tekanan tinggi. Kata hidrotermal sendiri berasal dari istilah geologi. Proses hidrotemal banyak terjadi di alam, banyak geokemist dan mineralogist yang melakukan penelitian pada metode ini yang kemudian berhasil menemukan dasar yang diperlukan untuk media reaktif pada temperatur dan tekanan dimana sebagian besar kerja hidrotermal dikondisikan.

6

Metode hidrotermal menggunaan air sebagai pelarut di atas titik didihnya. Metode ini harus dilakukan pada sistem yang tertutup untuk mencegah hilangnya pelarut saat dipanaskan di atas titik didihnya. Selain mencegah hilangnya pelarut, sistem tertutup juga berfungsi untuk menciptakan kondisi hidrotermal, yaitu kondisi saat tekanan meningkat diatas tekanan atmosfer. Pada Proses hidrotermal kondisi ini tercapai pada kondisi “super heated water” dimana air dipanaskan melebihi titik didihnya (373K). Beberapa mineral seperti zeolit alam terbentuk oleh proses hidrotermal yang terjadi secara alamiah.13

Perbedaan proses hidrotermal dan metode lain dalam sintesa material: 1. Serbuk dibentuk lansung dari larutan.

2. Serbuk yang dihasilkan terdiri dari kristal tidak mengandung air. 3. Ukuran partikel dikontrol oleh gradien suhu hidrotermal.

4. Bentuk partikel terkontrol oleh bahan dasar.

5. Kemampuan untuk mengontrol komposisi kimia , stoichiometry, dsb. 6. Serbuk sangat reaktif dalam sintering.

7. Dalam banyak kesempatan serbuk tidak perlu dikalsinasi.

8. Serbuk yang dihasilkan tidak berbentuk bongkahan atau tidak perlu proses penggilingan.

7 METODE

Waktu dan Tempat Penelitian

Penelitian ini dilaksanakan pada bulan Februari 2014 hingga September 2014. Pembuatan dan karakterisasi kelistrikan sampel dilakukan di Laboratorium Biofisika, Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam, Institut Pertanian Bogor. Untuk karakterisasi menggunakan XRD dilakukan di Laboratorium Analisis Bahan, Departemen Fisika, Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam, Institut Pertanian Bogor, dan Karakterisasi SEM dilakukan di PTIN BATAN-PUSPITEK Bandung.

Bahan

Bahan-bahan yang digunakan pada penelitian ini adalah cangkang telur ayam, aquades, alkohol, Cu(NO3)2, TiO2, dan NaOH sebagai pelarut.

Peralatan

Alat-alat yang digunakan dalam penelitian ini adalah neraca digital, aluminium foil, sudip, tissue, gelas ukur, kertas saring, labu vakum, alat vakum, magnetic stirer, hot plate, furnace,crussible, reaktor hidrotermal, alat difraksi sinar-X (XRD) merk GBC EMMA, LCR Meter dan mikroskop elektron payaran (SEM).

Prosedur Penelitian

Persiapan Sampel

Persiapan sampel diawali dengan pembersihan cangkang telur dari kotoran makro, eliminasi membran dari cangkang telur, pencucian dengan aquades dan pengeringan di udara terbuka. Cangkang telur yang telah kering kemudian dikalsinasi pada suhu 1000°C selama 5 jam di dalam furnace. Laju pemanasan yang dipakai adalah 5°C/menit. Hasil yang diperoleh dari perlakuan kalsinasi ini adalah berupa kalsium oksida (CaO) dalam bentuk bongkahan yang kemudian digerus menjadi bubuk (powder).

Sintesa CaCu3Ti4O12

Bubuk CaO, Cu(NO3)2 dan TiO2, diambil dan ditimbang menggunakan neraca digital dengan massa masing-masing 1.14gram : 4.83gram : 1.59gram, kemudian masing dilarutkan dalam 30ml : 40ml : 30ml larutan natrium hidroksida(NaOH) 0.1M pada gelas beaker yang di stiring 1000 rpm selama 30 menit pada hot plate. Hasilnya yaitu larutan dari masing-masing bahan yang siap untuk dicampur didalam alat hidrotermal.

Proses Hidrotermal

8

mensintesis suatu bahan biomaterial karena memiliki kualitas tinggi, yaitu tingkat kristalinitas dan reaktivitas tinggi.14

Proses Pencucian

Hasil dari hidrotermal kemudian dicuci dengan menggunakan alkohol 97% dan aquabides. Langkah awal dari proses pencucian adalah mencampur larutan hasil hidrotermal dengan alkohol 97%. Larutan tersebut diaduk kemudian didiamkan hingga terbentuk endapan, air dan alkohol pada bagian atas endapan dibuang. Selanjutnya pencucian dilakukan dengan aqua bides dan didiamkan sampai terbentuk endapan. Proses ini diulangi sampai 3 kali, pada pencucian terakhir dilakukan dengan alkohol 97% agar proses pengeringan lebih cepat. Hal ini dilakukan sampai tiga kali secara berselang seling, kemudian sisa endapan disaring menggunakan kertas saring pada alat penyaring vakum. Hasil penyaringan kemudian dikeringkan pada suhu 80°C. Selanjutnya dikalsinasi pada suhu 900°C dengan menggunakan furnace selama 8 jam. Hasilnya kemudian digerus menjadi serbuk.

Pembuatan Pelet dan Sintering

Bubuk CaCu3Ti4O12 dibuat dalam bentuk pelet dengan ukuran diameter 1.21 cm dan ketebalan 0.23 cm. Masing-masing pelet disintering pada suhu yang berbeda, yaitu pada suhu 950°C dan 1050°C selama lebih kurang 12 jam di dalam furnace. Hasil dari perlakuan sintering ini kemudian dikarakterisasi dengan XRD dan SEM.

Pengukuran Kapasitansi Plat Kapasitor, Loss Tangent

Pengukuran kapasitansi plat kapasitor dan lost tangent dilakukan dalam rentang frekuensi antara 100-10KHz. Untuk mengukur nilai kapasitansi plat kapasitor digunakan LCR Meter. Rangkaian pengukuran kapasitansi ditunjukkan pada Gambar 4.

Gambar 4 Rangkaian pengukuran kapasitansi

Nilai permitivitas relatif(_ɛr) dari bahan dihitung dengan menggunakan persamaan

= 0�_�

dengan C adalah nilai kapasitansi hasil pengukuran(F), ɛr adalah konstanta dielektrik dari bahan diantara elektroda(F/m2), ɛ0 adalah permitivitas vakum/konstanta dielektrik vakum (_ɛ0=8.854 x 10-12 F/m2), A adalah luas permukaan elektroda (m2) dan d adalah jarak antar elektroda (m).

LCR Meter

9

HASIL DAN PEMBAHASAN

A. Hasil Karakterisasi XRD

Karakterisasi XRD dilakukan untuk mengetahui fasa, struktur dan ukuran kristal yang terbentuk dari material yang disentesis. Berdasarkan persamaan Bragg, jika seberkas sinar X dijatuhkan pada sampel kristal, maka bidang kristal itu akan mendifraksikan sinar X yang memiliki panjang gelombang yang sama dengan jarak antar kisi dalam kristal tersebut. Sinar yang didifraksikan tersebut akan dideteksi oleh detektor yang kemudian diterjemahkan sebagai puncak difraksi, dimana semakin kuat intensitas difraksi yang dihasilkan menunjukan makin banyak bidang kristal yang terdapat pada sampel.15 Sampel yang dikarakterisasi berupa pellet yang disintering dengan suhu yang berbeda, yaitu pada suhu 950°C dan 1050°C.

Pola difraksi pellet CCTO yang disintering pada suhu 950°C dan 1050°C dibandingkan dengan referensi pada JCPDS pattern 21-0140 ditunjukan pada Gambar 5. Berdasarkan pola yang dihasilkan menunjukkan munculnya fasa kristal CaCu3Ti4O12, pada suhu sintering 950°C dan pada suhu 1050°C.

Munculnya fasa kristal CaCu3Ti4O12 dibuktikan dengan terbentuknya puncak-puncak utama pada sudut 2Ɵ yaitu 17.027°, 29.727°, 34.424°, 38.622°, 42.44°, 45.998°, 49.376°, 52.7°, 61.523°, 72.357° pada sampel dengan suhu sintering 950°C dan 29.676°, 34.374°, 38.544°, 42.381°, 45.943°, 49.334°, 52.565°, 55.68°, 58.581°, 61.64°, 70.498°, 72.507° pada sampel dengan suhu sintering 1050°C. JC-PDS nomor 21-0140 untuk CaCu3Ti4O12 memiliki beberapa puncak difraksi utama yakni pada posisi 16.906°, 29.655°, 34.466°, 38.696°, 42.506°, 46.034°, 49.496°, 52.714°, 55.842°, 58.969°, 61.797°, 64.677°, 70.176°, dan 72.673°.

10

Pola difraksi sampel yang dihasilkan pada kedua suhu sintering menunjukkan tidak terdapatnya fase lain seperti CaO, CuO, TiO2, CaCO3 maupun CaTiO3. Hal ini menunjukkan bahwa CCTO yang dihasilkan mempunyai tingkat kemurnian yang tinggi. Pada suhu sintering 1050°C intensitas sampel yang dikarakterisasi lebih tinggi dan lebih banyak puncak baru yang terdeteksi dibandingkan pada suhu 950°C, yaitu puncak hkl 411, 420, dan 332. Hal ini menunjukkan bahwa fasa kristal CCTO meningkat dengan suhu yang lebih tinggi. Puncak tertingi sampel yang di sintering pada suhu 950°C yaitu pada sudut difraksi 34.42° dengan intensitas 1076 count/s, sedangkan pada sampel yang disintering pada suhu 1050°C terdapat pada sudut difraksi 34.38 dengan intensitas 2742 count/s.

Meningkatnya intensitas dan munculnya puncak-puncak baru seiring dengan peningkatan suhu sintering pada sampel menunjukkan terjadinya interferensi yang konstruktif, dimana semakin tinggi puncak menandakan semakin besar ukuran kristal sampel. Pada suhu sintering 1050°C puncak bidang difraksi hkl 110 tidak muncul, sedangkan pada suhu sintering 950°C puncak tersebut muncul pada sudut 17.027°. Hal ini bisa disebabkan tidak terbacanya puncak tersebut pada detektor karena intensitas atau konsentrasinya yang rendah, dimana XRD tidak sensitive untuk konsentrasi dibawah 0.5% (mass fraction).7

Dari data JCPDS diketahui bahwa CCTO memiliki sistem kristal kubik sederhana dengan parameter kisi a = b = c = 7.393A°. Setelah dilakukan perhitungan parameter kisi pada posisi sudut yang bersesuaian dengan data dari JCPDS pada Lampiran 2 didapatkan bahwa parameter kisi dari sampel CCTO pada suhu sintering 950°C tidak jauh berbeda, yaitu sebesar 7.415 A° dengan ketepatan 97.81%. Sedangkan pada sampel dengan suhu sintering 1050°C parameter kisi hasil perhitungan yang didapat yaitu 7.455A° dengan ketepatan 93.78%.

ACS (Atomic Crystal Size) dapat diketahui dengan menggunakan metode Scherer, yaitu dengan penentuan lebar dari setengah puncak (Full Width a Half Maximum) dengan panjang gelombang sumber sinar X dari sumber radiasi berupa tembaga (Cu) sebesar 1.5406 A°. Persamaan Scherrer diberikan oleh

D = �.� �

� Ɵ

dimana D merupakan ukuran Kristal (ACS), λ adalah panjang gelombang sumber sinar X, dan β adalah nilai dari FWHM yang telah dikonversi dalam bentuk radian. Lebar FWHM dipengaruhi oleh ukuran kristal dari sampel itu sendiri. Penghitungan ukuran kristal matrik dilakukan menggunakan Lorentzian Fitting Analysis pada sofware Origin.

11 0.00398 rad. Semakin kecil ukuran kristal suatu material maka FWHM akan semakin besar dan puncak intensitas semakin menurun.15

Tabel 2 Ukuran Kristal tiap sampel

Sampel 1050°C selama 12 jam. Hasil pengukuran menunjukan bahwa nilai konstanta dilektrik bahan menurun seiring dengan meningkatnya suhu sintering yang diberikan yaitu dari ~33,000 sampai ~3031 dibawah frekuensi 1KHz. Hal ini sesuai dengan apa yang didapat olehLee et al16dimana konstanta dielektrik bahan ( r) pada suhu sintering ~1050°C lebih rendah dari konstanta dielektrik bahan pada suhu sintering ~950°C.

12

Gambar 7 Nilai Rugi dielektrik/tan dari keramik CCTO dengan variasi suhu sintering 950°C dan 1050° sebagai fungsi terhadap frekuensi dari 100Hz sampai 10KHz.

Dalam penelitianya Lee et al juga mendapatkan bahwa konstanta dielektrik bahan tertinggi diperoleh pada suhu sintering 1000°C, akan tetapi pada penelitian ini bahan CCTO yang dihasilkan sangat sedikit, sehingga sampel yang berhasil dibuat hanya sampel pada suhu sintering 950°C dan 1050°C. Selain itu grafik konstanta dielektrik yang didapat menunjuk nilai konstanta dielektrik pada suhu 950°C menurun tajam sampai frekuensi 103, berbeda dengan yang dilaporkan Lee et al dimana nilai konstanta dielektrik bahan mempunyai konstanta dilektrik bahan yang masih tinggi (>50000) pada frekuensi 100KHz. Hal mungkin terjadi karena berbagai hal seperti penggunaan alat pengukur yang berbeda, jenis elektroda yang digunakan, dan perlakuan sintesis atau metode yang dipakai pada sampel.

C. Mikrostruktur Sampel CaCu3Ti4O12

Mikrostruktur dan konstanta dielektrik bahan mempunyai kaitan yang sangat erat. Ketika sampel keramik CCTO disintering pada suhu 950°C, peningkatan ukuran butir rata-rata tidak terlalu signifikan, sehingga ukuran butir keramik CCTO merata. Hal ini dibuktikan oleh hasil SEM pada Gambar 8 dengan perbesaran 10000 dan 20000 dimana butir-butir keramik CCTO terlihat mempunyai ukuran yang kecil-kecil dan tersebar merata. Hal ini diikuti dengan tingginya dielektrik bahan yang disintering pada suhu ini (~3300). Pada perbesaran 25000 dan 30000 dapat dilihat bahwa sintering sampel pada suhu 950°C menghasilkan butir keramik CCTO dengan kisaran ukuran rata-rata ~0.058 µm. Namun kemudian konstanta dielektrik bahan pada suhu sintering 1050°C turun sampai ~3031. Dimana pada hasil SEM menunjukkan butir-butir pada sampel mulai menyatu yang disebabkan suhu yang tinggi pada proses sintering. Peningkatan suhu sintering pada sampel mengakibatkan aglomerasi pada sample

13 sehingga ukuran butir sampel menjadi lebih besar rata-rata ~0.0703µm(Lampiran 4).

Pada Gambar 7 yang menunjukkan nilai Dielectric loss atau rugi dielektrik dari masing-masing sampel. Rugi dielektrik paling tinggi terdapat pada sampel dengan suhu sintering 1050°C yaitu sebesar ~4.95 pada frekuensi 100Hz. Pada suhu sintering ini partikel yang terlihat pada Gambar 7 mempunyai ukuran yang lebih besar dan tidak homogen. Nilai ini berbanding terbalik dengan nilai dielektrik bahan pada sampel dan frekuensi yang sama. Pada sampel dengan suhu sintering lebih rendah yaitu 950°C dengan ukuran partikel yang lebih kecil dan homogen didapat nilai tan yang lebih rendah dibanding sampel yang lainnya yaitu ~1.80 pada frekuensi 100Hz. Hal ini mempertegas pengaruh suhu sintering dan mikrostrukturnya pada sampel keramik CCTO.

950°C 1050°C

14

SIMPULAN DAN SARAN

Simpulan

Material CaCu3Ti4O12 (CCTO) dapat disintesa menggunakan metode Hidrothermal dengan sumber Ca berasal dari cangkang telur ayam, dengan kalsinasi pada suhu 900°C selama 8 jam dan sintering pada suhu 950°C dan 1050°C dengan waktu penahanan selama 12 jam. Karakterisasi menggunakan XRD menunjukkan bahwa CCTO yang disintesis mempunyai puncak yang sesuai dengan literatur dari JCPDS pattern 21-0140 dan parameter kisi 7.421A° pada sampel dengan suhu sintering 950°C dan 8.525A° pada sampel dengan suhu sintering 1050°C. Ukuran kristal sampel dihitung dengan menggunakan persamaan Scherrer menggunakan Lorentzian Fitting Analysis pada sofware Origin dan didapat ukuran kristal sampel adalah 377.545 dan 380.414 A° pada sampel dengan suhu sintering 950°C dan 1050°C.

Variasi suhu sintering pada sampel berpengaruh pada nilai dielektrik bahan, mikrostruktur dan nilai rugi dielektrik bahan. CCTO yang disintesis mempunyai nilai dielektrik yang tinggi pada sampel dengan suhu 950°C (~33000) berbanding terbalik dengan nilai rugi dielektrik (~1.80), hal ini juga diikuti dengan mikrostruktur yang homogen berupa butir-butir kecil dengan ukuran ~0.058 µm. Nilai dielektrik menurun (~3031) seiring meningkatnya suhu sintering pada sampel yaitu 1050°C. Hal ini juga diikuti dengan meningkatnya nilai rugi dielektrik sampel (~4.95). Peningkatan suhu sintering pada sampel juga menyebabkan berubahnya mikrostruktur dari sampel, dimana butir-butir keramik CCTO menjadi lebih besar (~0.0703µm) dan tidak merata. Hal ini menunjukkan bahwa peningkatan ukuran butiran dan sebaran yang tidak merata pada sampel CCTO berakibat pada menurunnya nilai r dan meningkatnya nilai tan .

Saran

15

DAFTAR PUSTAKA

1. Eryolamda, Reny. Abraha, Kamsul. Kajian Respon Frekuensi Tetapan Dielektrik Material Keramik Calcium Copper Titanate (CaCu3Ti4O12). Prosiding Pertemuan Ilmiah XXV HFI Jateng dan DIY. Indonesia

2. Jesurani, S. Kanagesan, S. Velmurugan, R. Kumar, C. Kalaivani, T. Sol-Gel Combustion Syntehesis Of Giant Dielectric CaCu3Ti4O12 Nano Powder. Journal Of Manufacturing Engineering Volume 5. 2010. 124-128

3. Kao, Kwan Chi. 2004. Dielectric Phenomena In Solids:With Emphasis on Physical Concepts of Electronic Processes. Elsevier Academic Press.

California. USA

4. Giancoli, Douglas C. 1999. FISIKA edisi ke lima Jilid 2. Yuhilza Hanum,

penerjemah; Wibi Hardani, editor. Jakarta (ID) : Penerbit Erlangga. Terjemahan dari : PHYSICS Fifth Edition.

5. P, Thomas. L , N Sathapathy. K, Dwarakanath. K, B R Varma. Microwave synthesis and sintering characteristics of CaCu3Ti4O12. Bull, Mater, Sci., Vol. 30, No. 6, 2007. 567_–570.

6. Boˇzin E S, Petkov V, Barnes P W, Woodward P ε, εahanti S D and Billinge S J δ,

Vogt T. Temperature dependent total scattering structural study of

CaCu3Ti4O12. Journal Of Physics : Condensed Matter Volume 16. 2004.

7. ZHANG, Cheng-hua. ZHANG, Ke. XU, Hong-xing. SONG, Qi. YANG, Yong-tao. YU, Ren-hong. XU, Dong. CHENG, Xiao-nong. Microstructure and electrical properties of sol-gel derived Ni-doped CaCu3Ti4O12 ceramics. Trans Nonferrous Met. Soc. 2012 127-132 8. Badan Pusat Statistik. 2015. Produksi Telur dan Susu Sapi Menurut

Provinsi(ton), 2007-2014. [diacu 12 Januari 2015]. Tersedia dari : http://www.bps.go.id/tab_sub/view.php?kat=3&tabel=1&daftar=1&id_subyek =24&notab=14.

9. Mahreni et al. 2012. Pembuatan Hidroksi Apatit Dari Kulit Telur. Prosiding. Pengembangan Teknologi Kimia untuk Pengolahan Sumber Daya AlamIndonesia,Yogyakarta, 6 Maret. Yogyakarta : Perhimpunan Teknik KimiaIndonesia.

10.Putri, Ajeng AM. 2012. Metode Single Drop Pada Pembuatan Hidroksiapatit Berbasis Cangkang Telur. Skripsi. Departemen Fisika, FMIPA IPB.

11.Tyas, R.W. Study Karakteristik Hidroksiapatit dari Cangkang Telur Ayam Ras dan Ayam Kampung. Skripsi. Departemen Fisika, FMIPA IPB.

12.Walujodjati, A. Sintesis Hidrotermal dari Serbuk Oksida Keramik. Momentum, Vol. 4, No. 2, Oktober 2008 : 33-37

13.Ismagilov, Z. R. et al. 2012. Synthesis of Nanoscale TiO2 and Study of the Effect of Their Crystal Structure on Single Cell Response.The ScientificWorld Journal, 498345-498359.

14.Hutagalung, Noldy. 2013. Synthesis Of Biohasic Caciumphospate Made Of Eggshells Trough a Hydrothermal Method. [Skripsi]. Bogor. Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam, Intitut Pertanian Bogor. 2013;5. 15.Cullity, B. D. 1956. Elements Of X-Ray Diffraction. Addison-Wesley

16

17

LAMPIRAN

Lampiran 1 Diagram Alir Penelitian Mulai

Hidrotermal (250°C 24 jam) CaO

(1.14gr) Cu(NO3)2

(3gr) TiO2

(4gr)

Preparasi Cangkang Telur

Kalsinasi (900°C 5 jam)

Stiring (30 menit 1000 rpm) NaOH (100ml 0.1 mol)

Proses Pencucian (menggunakan aquabidest dan alkohol 97%)

Pengeringan (80°C) dan Penyaringan dengan penyaring vakum

SEM _{XRD LCR Meter}

Sintering (950°C dan 1050°C selama 12 jam)

Penyusunan Skripsi

Selesai Analisis Data

18

Lampiran 2 Perhitungan Parameter Kisi CCTO dan Database JCPDS

1. Penentuan parameter kisi polycrystalline ceramics berstruktur kubik dengan suhu sintering 950°C

²� = �²

��² ² + ² + ²

���²��� � − ���²� � � � = ���² �

���²��� � − �²_�² ℎ² + ² + ² = ���² �

²� � � � = � + ��

Keterangan :

� = �_�2₂

� = ℎ2₊ 2₊ 2

= /

= ���² �

2θ θ sin θ h k l α α² α ² α sin²θ sin²θ

29.73 14.86 0.26 2 1 1 6 2.46 36 14.74 6.03 0.39 0.16 34.42 17.21 0.30 2 2 0 8 3.19 64 25.54 10.19 0.70 0.28 38.62 19.31 0.33 3 1 0 10 3.89 100 38.93 15.15 1.09 0.43 42.44 21.22 0.36 2 2 2 12 4.55 144 54.60 20.70 1.57 0.60 46.00 23.00 0.39 3 2 1 14 5.17 196 72.38 26.73 2.14 0.79 49.38 24.69 0.42 4 0 0 16 5.76 256 92.10 33.14 2.79 1.00 61.52 30.76 0.51 4 2 2 24 7.72 576 185.33 59.63 6.28 2.02 72.36 36.18 0.59 4 4 0 32 9.08 1024 290.49 82.40 11.15 3.16

2396 774.11 253.99 26.12 8.44

�����²� = ���² + �� � ���²� = ��� + � ²

� + . = .

. � + . = . | � � . |*metode eleminasi

. � + . = .

. � + . = .

. . = .

19

� + . = .

� + . . = .

� + . = .

� = .

� = .

� = �

√� =

.

√ . = .

2. Penentuan parameter kisi polycrystalline ceramics berstruktur kubik dengan suhu sintering 1050°C

²� = _��²�² ² + ² + ²

���²��� � − ���²� � � � = ���² �

���²��� � − �²_�² ℎ² + ² + ² = ���² �

²� � � � = � + ��

Keterangan :

� = �_�2₂

� = ℎ2₊ 2₊ 2

= /

= ���² �

2θ θ sin θ h k l α α² α ² α sin²θ sin²θ

29.68 14.84 0.26 2 1 1 6 2.45 36 14.69 6.00 0.39 0.16 34.37 17.19 0.30 2 2 0 8 3.18 64 25.48 10.14 0.70 0.28 38.54 19.27 0.33 3 1 0 10 3.88 100 38.79 15.05 1.09 0.42 42.38 21.19 0.36 2 2 2 12 4.54 144 54.48 20.61 1.57 0.59 45.94 22.97 0.39 3 2 1 14 5.16 196 72.25 26.63 2.13 0.79 49.33 24.67 0.42 4 0 0 16 5.75 256 91.99 33.05 2.79 1.00 61.64 30.82 0.51 4 2 2 24 7.74 576 185.74 59.89 6.30 2.03 72.51 36.25 0.59 4 4 0 32 9.09 1372 483.42 171.38 14.97 5.27

20

�����²� = ���² + �� � ���²� = ��� + � ²

� +

.

= .

. � +

.

=

. |

�

�

.

|

*metode eleminasi

. � + . = .

. � + . =

. = .

= .

� +

.

=

.

� +

.

. =

.

� + . = .

� = .

� = .

� = �

√�=

.

√ . = .

Sampel Parameter Kisi

Sampel Literatur Ketepatan

Sintering 950°C 7.414 Å 7.393 Å 97.81 %

Sintering 1050°C 7.455 Å 7.393 Å 93.78 %

21

Lampiran 3 Perhitungan Atomic Crystal Size (ACS) CCTO. D = �.� �

� Ɵ

Keterangan :

ACS = D = Atomic Crystal Size (Å) λ = 1.5406 Å

ß = Full Width at Half Maximum (FWHM) θ = Sudut difraksi

Sampel Lorentzian Fitting Analysis

Width β rad Center(°) θ ° Ɵ rad cos Ɵ D(Å)

CCTO 950 0.23007 0.004 34.416 17.208 0.300 0.955 377.545

CCTO1050 0.2283 0.004 34.359 17.180 0.300 0.955 380.414

 Plot Lorentzian sintering 950°C

22

Lampiran 4 Hasil Pengukuran SEM Sampel CCTO Suhu Sintering 950°C

No Garis

Indikator Ukuran (m)

1 = 7.14286 x 10-08

2 = 7.93651 x 10-08

3 = 6.5873 x 10-08

4 = 1.09524 x 10-07

5 = 3.01587 x 10-08

6 = 3.49206 x 10-08

7 = 3.80952 x 10-08

8 = 5.39683 x 10-08

9 = 3.65079 x 10-08

23 Sampel CCTO Suhu Sintering 1050°C

No garis

Indikator Ukuran (m)

1 = 3.49206 x 10-08

2 = 1.31746 x 10-07

3 = 9.68254 x 10-08

4 = 1.07937 x 10-07

5 = 3.01587 x 10-08

6 = 2.61905 x 10-08

7 = 4.60317 x 10-08

8 = 1.11111 x 10-07

9 = 7.30159 x 10-08

24

RIWAYAT HIDUP

Penulis dilahirkan di Muara Panas, Kecamatan Bukit Sundi, Kabupaten Solok, Provinsi Sumatra Barat tanggal 12 Juni 1992. Penulis merupakan anak ke-dua dari empat bersaudara, dari pasangan bapak Irwan Syahrial dan ibu Yulelti S.Pd.

Penulis memulai studinya di TK Nurul Usmani Muara Panas selama 1 tahun, kemudian melanjutkan studi ke SDN 20 Napa Muara Panas. Pada tahun 2004 penulis tamat dari Sekolah Dasar yang juga tempat ibu penulis mengajar. Keinginan untuk bisa hidup mandiri membuat penulis memutuskan melamar ke Madrasah Tsanawiyah Negri Ganting di Padang Panjang, kira-kira 70KM dari tempat penulis tinggal. Disana Penulis diterima pada tahun yang sama, 2004 dan tinggal di asrama. Dari sinilah penulis belajar untuk hidup mandiri dan jauh dari orang tua.

Penulis tamat tahun 2007 dan kembali ke Solok untuk melanjutkan Sekolah Menengah Atas di SMAN 1 Bukit Sundi. Penulis lulus dari SMA pada tahun 2010, dan pada saat bersamaan diterima di Institut Pertanian Bogor lewat jalur Undangan Seleksi Masuk IPB (USMI) dijurusan Fisika.