SINTESIS DAN KARAKTERISASI HIDROKSIAPATIT-SILIKA PADA SUHU SINTERING 1200 oC
Oleh
IRENE LUCKY OKTAVIA
Skripsi
Sebagai Salah Satu Syarat untuk Memperoleh Gelar
SARJANA SAINS
Pada
Jurusan Fisika
Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam
FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM UNIVERSITAS LAMPUNG
i
Penelitian ini dilakukan untuk mengetahui karakteristik komposit hidroksiapatit-silika amorf 5% sintering 1200 °C selama 3 jam. HAp diperoleh dari bahan dasar
tulang sapi menggunakan metode solid state reaction dengan perlakuan suhu kalsinasi 800 °C selama 5 jam serta silika amorf yang diperoleh dari bahan dasar
sekam padi dengan perlakuan suhu kalsinasi 700 °C selama 3 jam dan
hidroksiapatit tanpa pencampuran di kalsinasi 1200 °C selama 3 jam. Selanjutnya
dilakukan pengkompositan serbuk HA dan SiO₂ dengan perlakuan suhu sintering 1200 °C selama 3 jam, kemudian dikarakterisasi. Hasil analisis menggunakan
FTIR, XRD menunjukkan terdapat gugus-gugus yang menandakan terbentuknya CO32ˉ (karbonat), PO43ˉ (fosfat), Si-O-Si (silika). Perlakuan termal dan distribusi silika yang diberikan menyebabkan beberapa gugus fosfat dan OH hilang dan membentuk fasa kalsium fosfat silikat. Komposit HA-SiO₂ menunjukkan adanya 3 fasa yang terbentuk yaitu kalsium fosfat silikat (Ca5(PO4) SiO4), TCP (Ca3(PO4)2), dan hidroksiapatit (Ca (PO ) (OH)). Berdasakan analisis menggunakan SEM-EDS terlihat komposisi yang mengindikasikan terbentuknya kalsium posfat silikat (Ca (PO ) SiO ), yaitu unsur Ca, P, O, dan Si. Morfologi sampel komposit hidroksiapatit-silika amorf menunjukkan butiran tersebar merata dan ukuran butir homogen pada setiap permukaan sampel.
SINTESIS DAN KARAKTERISASI HIDROKSIAPATIT-SILIKA PADA SUHU SINTERING 1200 oC
(Skripsi)
Oleh
IRENE LUCKY OKTAVIA
JURUSAN FISIKA
FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM UNIVERSITAS LAMPUNG
viii
DAFTAR GAMBAR
Gambar halaman
2.1. (a) tulang femur, (b) bagian dalam tulang femur ... 8
2.2. Struktur kima HA ... 9
2.3. (a) Skematik sampel polikristalin (b) Mikrostruktur ditunjukkan melalui mikroskop optic ... 10
2.4. Radiologi dari HA (kiri) dan xenograft tulang sapi (kanan) ... 17
2.5. Planetary Ball Mill ... 20
3.1. Diagram alir penelitian ... 34
4.1. Pola spektrum FTIR hidroksiapatit kontrol 800 °C ... 36
4.2. Pola spektrum FTIR silika (SiO₂) 700 °C ... 37
4.3. Pola spektrum FTIR hidroksiapatit 1200 °C ... 39
4.4. Pola spektrum FTIR komposit hidroksiapatit-silika 5% 1200 °C ... 40
4.5. Pola spektrum FTIR hasil penggabungan hidroksiapatit kontrol 800 °C, Hidroksiapatit 1200 °C, dan komposit hidroksiapatit-silika 5% 1200 °C ... 42
4.6. Pola difraksi sinar-x (a) silika (SiO₂) 700 °C dan (b) hidroksiapatit kontrol 800 °C ... 44
4.7. Pola difraksi sinar-x (a) hidroksiapatit 1200 °C, (b) komposit hidroksiapatit-silika 5% 1200 °C ... 46
ix
4.9. Hasil karakterisasi EDS (a) hidroksiapatit kalsinasi 800 °C, (b) silika
kalsinasi 700 °C ... 52
4.10. Struktur mikro perbesaran 5000x (a) hidroksiapatit 1200 °C
(b) komposit hidroksiapati-silika 5% sintering 1200 °C ... 53
4.11. Hasil karakterisasi EDS (a) hidroksiapatit 1200 °C
xiii DAFTAR ISI
halaman
ABSTRAK ... i
HALAMAN PENGESAHAN ... ii
PERNYATAAN ... iii
RIWAYAT HIDUP ... vii
MOTTO ... viii
PERSEMBAHAN ... ix
KATA PENGANTAR ... x
SANWACANA ... xi
DAFTAR ISI ... xii
DAFTAR GAMBAR ... viii
DAFTAR TABEL ... x
I. PENDAHULUAN A.Latar Belakang ... 1
B.Rumusan Masalah ... 4
C.Batasan Masalah ... 4
D.Tujuan Penelitian ... 5
E. Manfaat Penelitian ... 6
II. TINJAUAN PUSTAKA A.Komposisi Dasar Tulang Sapi ... 7
B.Hydroxyapatite (HA) ... 8
xiv
D.Sintesis Hidroksiapatit ... 10
E. Biokeramik Sebagai Pengganti Tulang (Bone Substitute) ... 12
F. Komposit ... 14
G.Biokompatibilitas ... 15
H.Keramik Silika dari Sekam Padi ... 17
I. Planetary Ball Mill ... 19
J. Aplikasi ... 20
K.Karakterisasi Material Komposit Biokeramik Hidroksiapatit (HA) ... 21
1. Fourier Transform Infra Red (FTIR) ... 22
2. X-Ray Difraction (XRD ... 23
3. Scanning Electron Microscopy (SEM) ... 23
III. METODE PENELITIAN A.Waktu dan Tempat Penelitian ... 25
B.Alat dan Bahan Penelitian ... 25
C.Prosedur Penelitian ... 26
1. Prosedur Preparasi Tulang Sapi ... 26
2. Prosedur Silika Sekam Padi ... 27
3. Prosedur komposit hidroksiapatit-silika 5% ... 27
D.Preparasi Bahan Dasar ... 28
1. Tulang Sapi ... 28
2. Sekam Padi ... 29
E. Perendaman Sampel pada Larutan ... 29
F. Proses Sol-Gel ... 30
G.Preparasi Karakterisasi ... 30
1. FTIR (Fourier Transform Infra Red) ... 30
2. XRD (X-Ray Diffraction) ... 31
3. SEM (Scanning Electron Microscopy) ... 32
H.Diagram Alir ... 34
IV. HASIL DAN PEMBAHASAN A.Hasil Analisis Karakterisasi Gugus Fungsional dengan FTIR ... 35
B.Hasil Analisis Karakterisasi Struktur dengan XRD ... 43
x
DAFTAR TABEL
Tabel halaman 4.1. Puncak spektra gugus fungsi hidroksiapatit kontrol 800 °C ... 37
4.2. Puncak spektra gugus fungsi silika (SiO₂) 700 °C ... 38
4.3. Puncak spektra gugus fungsi hidroksiapatit 1200 °C ... 40
4.4. Puncak spektra gugus fungsi komposit hidroksiapatit-silika 5%
1200°C ... 42
4.5. Interprestasi (pencocokkan) data penelitian yang diperoleh dengan
data standar PDF hidrosiapatit kontrol kalsinasi 800 ºC ... 45
4.6. Interprestasi (pencocokkan) data peneitian yang diperoleh dengan
data standarPDF sampel hidroksiapatit 1200 °C ... 48
4.7. Interprestasi (pencocokkan) data yang diperoleh dengan data standar
x
KATA PENGANTAR
Puji syukur penulis panjatkan kehadirat Allah SWT, yang telah memberikan
kesehatan dan karunia-Nya sehingga penulis dapat menyelesaikan skripsi yang
berjudul “Sintesis dan Karakterisasi Hidroksiapatit-Silika pada Suhu
Sintering 1200 oC”. Adapun tujuan penulisan skripsi ini adalah sebagai salah satu persyaratan untuk mendapatkan gelar S1 dan juga melatih mahasiswa untuk
berpikir cerdas kan kreatif dalam menulis karya ilmiah.
Penulis menyadari masih banyak kekurangan dalam skripsi ini, oleh karena itu
penulis mengharapkan kritik dan saran yang membangun. Akhir kata, semoga
skripsi ini dapat bermanfaat bagi semua.
Bandar Lampung, 4 Januari 2016 Penulis,
viii MOTTO
“Yakin, percaya dengan iman, dan jangan putus harapan”
“Kasih yang tulus tidak pernah menilai hasilnya, melainkan hanya memberi (Jhonny Sanjaya)”
“Satu-satunya yang harus kita takuti adalah ketakutan itu sendiri (Franklin D.Rosevelt)”
ix
PERSEMBAHAN
Dengan ketulusan dan rasa syukur kepada ALLAH SWT, kupersembahkan karya ku ini kepada:
“ Tata dan Ibu tersayang (Irham MD dan Helna Haddad) yang telah memberikan kasih sayang, dukungan materi, doa, serta motivator terbesar
dalan hidupku”
“Kakak-kakak ku tercinta (Irwan Ardiyansyah, Irvan Dedi Sajaya, Irjhon Aprizal, dan Iriance Novika Putra)”
“All my great family and friends”
vii
RIWAYAT HIDUP
Penulis yang bernama lengkap Irene Lucky Oktavia, dilahirkan di Tanjung Karang Bandar Lampung-Lampung pada tanggal 25 Oktober 1992 dari pasangan berbahagia Bapak Irham MD dan Ibu Helna Haddad sebagai anak ke lima dari lima bersaudara.
Penulis menyelesaikan pendidikan Sekolah Dasar di SD Negeri 2 Kaliawi pada tahun 2004, melanjutkan pendidikan Sekolah Menengah Pertama di SMP Negeri 7 Bandar Lampung tahun 2007, dan Sekolah Menengah Atas di SMA Negeri 1 Liwa Lampung Barat pada tahun 2010. Melalui jalur SBMPTN penulis diterima dan terdaftar sebagai mahasiswa Jurusan Fisika, Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam, Universitas Lampung tahun 2010.
xi
SANWACANA
Penulisan skripsi ini tentu tidak terlepas dari bantuan semua pihak yang tulus membantu, membimbing dan mendoakan. Oleh karena itu, penulis ingin mengucapkan terimakasih kepada:
1. Kedua orang tuaku Irham MD dan Helna Haddad serta kakak-kakakku tercinta Iwan, Dedi, Ijal, Pika yang selalu memberikan dukungan baik secara moril maupun pemikiran yang senantiasa mendoakanku sehingga mendapatkan yang terbaik dalam hidup.
2. Dra. Dwi Asmi, M.Si, Ph.D sebagai pembimbing pertama yang tulus mengajari dan baik serta membantu penulis dalam penelitian, membimbing dan memberikan pemahaman.
3. Drs. Ediman Ginting, M.Si selaku pembimbing kedua yang membimbing dan memberi masukan penulisan dalam proses penyelesaian skripsi ini.
4. Drs. Pulung Karo-karo, M.Si. selaku pembahas yang telah banyak memberikan masukan dan koreksi dalam proses penyelesaian skripsi ini.
5. Bambang Joko Suroto, S.Si, M.Si selaku Pembimbing Akademik yang selalu memperhatikan anak bimbingannya.
6. Dr. Yanti Yulianti, M.Si selaku ketua jurusan fisika FMIPA UNILA
7. Arif Surtono, S.Si, M.Si, M.Eng selaku sekretaris jurusan FMIPA UNILA yang telah baik memperhatikan dan membantu dalam proses penyelasaian pengisian KRS.
xii
9. Teman terdekat dan sahabat terbaikku Jhonny Sanjaya terimakasih atas semua kasih, dukungan, bantuan, pengertian, pemahaman, kebersamaan, semangat dan mengajariku pemikiran yang lebih dewasa, semoga kita selalu sukses. 10. Adikku Jefry Wijaya terimakasih atas semua kasih, kebersamaan serta selalu
berbagi, menghibur, dan membantu menyelesaikan skripsi.
11. Umi dan Pak Ami serta adik-adikku Zakki, Attar, Naila, terimakasih atas bantuan, kebaikan, kebersamaan, dan kasih yang kalian berikan.
12. Mama Jhonny dan Asuk terimakasih telah membantu serta berbagi dan memberikan kasihnya.
13. Sahabat terbaik: Wahyu Nugroho, Rudi Haryanto, Amir Hamzah, Charlie V, Galang Ramadhan, terimakasih atas semua yang telah kalian berikan, semoga kita selalu sukses dan bisa terus berkumpul.
14. Sahabatku: Fransisca Regina Aurora, Dionanita, Agung Kartika Putra, terimakasih atas semua yang telah kalian berikan, semoga kita selalu sukses dan bisa terus berkumpul.
15. Teman sepenelitian Helrita, Anisa, Desty, Ayu, Ulil, Laras, Ika. terimakasih atas kerjasama, dan bantuannya selama penelitian
16. Teman-teman Fisika 2010: Meta, Fina, Njo, Ita, Yupi, ST, Uci, Alvi, Tika, Ulum, Dapot, Putri, Lidiya dll terimakasih untuk kebersamaan selama ini. 17. Teman-teman Fisika 2011: Umi, Nindy, Shella, Ratna, Ditta, Edo, Sum, Putri
dll terimakasih untuk kebersamaan selama ini.
18. Semua pihak yang terlibat dalam penyelesaian skripsi ini.
Semoga atas segala bantuan, doa, motivasi, dan dukungan menjadi yang terbaik untuk penulis. Penulis berharap kiranya skripsi ini bermanfaat bagi semuanya.
Bandar Lampung, 4 Januari 2016 Penulis
I. PENDAHULUAN
A. Latar Belakang
Meningkatnya kebutuhan bahan rehabilitas dalam bidang kedokteran terutama
bagian tulang dan gigi disebabkan oleh meningkatnya kasus patah tulang dan
kerusakan gigi. Sehingga memicu berbagai upaya untuk mencari alternatif yang
baik menggantikan struktur jaringan tulang yang rusak tanpa menimbulkan efek
yang negatif serta terjangkau masyarakat. Bahan tulang pengganti tradisional yang
sudah umum seperti autografts, allogratfs dan xenogratfts, tidak tahan lama dan
dapat menyebabkan resiko infeksi dan pengurangan kekebalan tubuh, sehingga
mempengaruhi kualitas tulang pengganti tersebut (Mondal et al, 2010). Sebagai
alternatif ada berbagai bahan sintetik komposit yaitu biokeramik, polimer atau
logam (Ylinen, 2006)
Bahan biokeramik telah berhasil digunakan untuk memperbaiki, merekonstruksi,
dan mengganti bagian yang sakit atau bagian tubuh yang rusak terutama tulang
dibandingkan dengan polimer atau logam (Kusrini dan Sontang, 2012). Bahan
biokeramik tidak bersifat beracun, memiliki biokompatibilitas, dan ikatan tulang
2
digunakan sebagai penguat komponen komposit, dengan menggabungkan kedua
sifat material menjadi material baru yang memiliki sifat mekanis dan
biokompatibel. Bahan biokeramik yang biasa digunakan dalam bidang rehabilitasi
jaringan adalah hidroksiapatit.
Hidroksiapatit Ca10(PO4)6(OH)2 (HA) yaitu senyawa mineral apatit yang
mempunyai struktur heksagonal. HA merupakan fase kristal dari senyawa kalsium
fosfat yang paling stabil dibawah kondisi fisiologi normal (Windarti dan Astuti
2006). Hidroksiapatit adalah unsur anorganik alami yang berasal dari tulang yang
dimanfaatkan untuk regenerasi tulang, memperbaiki, mengisi, menambahkan dan
merekonstruksi jaringan tulang yang telah rusak dan juga merekontruksi didalam
jaringan lunak (Miao et al, 2004).
Hidroksiapatit dapat diperoleh dengan mensintesis dari beberapa sumber yang ada
di alam seperti tulang ikan, tulang sapi (Fahimah dkk, 2014), cangkang kerang,
cangkang telur (Mahreni, 2012), dan koral (Gravel et al, 2006). Hidroksiapatit yang diperoleh dari bahan dasar tulang sapi memiliki keefektifan lebih tinggi di
bandingkan dari bahan dasar pembuatan hidroksiapatit yang lain (Kusumawardini,
2012). Berbagai teknik telah coba di kembangkan untuk sitesis hidroksiapatit
diantaranya metode kering, metode basah, reaksi hidrotermal dan sol gel (Suryadi,
2011).
Material hidroksiapatit baik untuk transpalansi tulang karena bersifat bioaktif
3
penerima (biokompatibel) dan mempunyai karakter yang dapat menyatu dan
membentuk dengan ikatan tulang manusia atau matriksnya (bioaktif) (Vallet et al,
2005) dan merangsang pertumbuhan tulang baru di sekitar jaringan. Namun jika
hidroksiapatit digunakan sendiri, hidroksiapatit tidak memiliki kekuatan mekanik
(mechanical strength) dan tidak tahan terhadap tekanan. Untuk itu perlu dibuat
suatu penggabungan material mengandung hidroksiapatit sehingga memiliki
kekuatan mekanik yang hampir sama dengan kekuatan mekanik tulang serta tahan
terhadap tekanan.
Material yang paling memungkinkan untuk memenuhi kriteria tersebut adalah
suatu komposit. Material komposit ini harus tetap stabil pada saat kontak dengan
cairan tubuh dan larutan berair lainnya (Windarti dan Astuti, 2006). Komposit
merupakan penggabungan dua macam bahan yang mempunyai sifat berbeda
menjadi satu material baru dengan sifat yang berbeda pula sehingga dengan tujuan
dapat mengatur komposisi material komposit yang diinginkan dari material
pembentuknya (Sari dkk, 2011). Penelitian sebelumnya, Nakata et al, (2009), mengatakan bahwa silika yang dicampurkan pada hidroksiapatit dapat
meningkatkan sifat matriks, biokatif dan pembentukan tulang. Selain silika,
keramik yang digunakan untuk implan biologis adalah Al2O3, dan ZrO2 (Ylinen,
2006). Silika dari sekam padi yang diektraksi dengan metode sol-gel memiliki
kemurnian tinggi, homogen, serat, butiran halus, dan lebih reaktif (Nayak dan
4
Pada penelitian ini menggunakan bahan dasar hidroksiapatit tulang sapi dan silika
sekam padi. Penggabungan kedua sifat material hidroksiapatit (HA) sebagai
pengikat dan SiO2 sebagai penguat menjadi komposit sehingga menjadi material
baru dengan sifat yang diingikan memiliki kekuatan mekanik serta tahan terhadap
tekanan. Dari penelitian penggabungan kedua sifat material penambahan silika
5% terhadap hidroksiapatit dengan karakterisasi bahan meliputi X-Ray Diffraction
(XRD), Fourier Transform Infra Red (FTIR) dan Scanning Electron
Microscopy-Energy Disversive Spectrometer (SEM-EDS).
B. Rumusan Masalah
Rumusan masalah dari penelitian ini adalah:
a. Bagaimana pengaruh penambahan 5% berat silika sekam padi terhadap
gugus fungsional komposit biokeramik hidroksiapatit menggunakan bahan
dasar tulang sapi dengan teknik FTIR?
b. Bagaimana pengaruh penambahan 5% berat silika sekam padi terhadap
mikrostruktur komposit biokeramik hidroksiapatit menggunakan bahan
dasar tulang sapi dengan teknik SEM?
c. Bagaimana pengaruh penambahan 5% berat silika sekam padi terhadap
struktur kristal komposit biokeramik hidroksiapatit yang menggunakan
bahan dasar tulang sapi dengan teknik XRD?
C. Batasan Masalah
Pada penelitian ini dilakukan pengujian dan pengamatan dengan batasan masalah
5
a. Bahan pembuatan komposit hidroksiapatit-silika menggunakan bahan dasar
dari tulang sapi dan sekam padi.
b. Bahan komposit yang digunakan 5% silika sekam padi menggunakan
metode sol-gel.
c. Karakterisasi yang digunakan meliputi FTIR, SEM-EDS dan XRD.
D. Tujuan Penelitian
Tujuan penelitian ini adalah untuk mengetahui pengaruh penambahan 5% silika
sekam padi sebagai bahan pembuatan komposit biokeramik hidroksiapatit
meliputi:
a. Mempreparasi bahan komposit hidroksiapatit menggunakan bahan dasar
limbah tulang sapi dangan campuran silika sekam padi.
b. Mengetahui pengaruh penambahan 5% silika sekam padi terhadap gugus
fungsional komposit hidroksiapatit menggunakan bahan dasar tulang sapi
dengan FTIR.
c. Mengetahui pengaruh penambahan 5% silika sekam padi terhadap
mikrostruktur komposit hidroksiapatit menggunakan bahan dasar dari tulang
sapi dengan SEM-EDS.
d. Mengetahui pengaruh penambahan 5% silika sekam padi terhadap struktur
kristal komposit hidroksiapatit menggunakan bahan dasar tulang sapi dengan
6
E. Manfaat Penelitian
Manfaat dari penelitian ini adalah:
a. Dapat mempreparasi dan mengetahui gugus fungsi, mikrostruktur dan
struktur kristal komposit hidroksiapatit-silika 5% menggunakan bahan dasar
tulang sapi dan sekam padi.
b. Menjadi salah satu sumber bahan bagi peneliti-peneliti lainnya yang
membahas komposit hidroksiapatit-silika terkhusus dari bahan dasar tulang
sapi dan sekam padi.
c. Mempermudah pengerjaan penelitian berikutnya yang ingin meneruskan
mengenai komposit hidroksiapatit-silika dari bahan baku tulang sapi dengan
metode yang sama.
d. Menjadi bahan acuan bagi peneliti lainnya untuk mempermudah memahami
preparasi dan karakterisasi komposit hidroksiapatit-silika dari bahan dasar
II. TINJAUAN PUSTAKA
Bab II menjelaskan tentang beberapa konsep dasar teori yang mendukung topik
penelitian. Pembahasan dimulai dengan penjelasan mengenai komposisi dasar
tulang sapi, hidroksiapatit, mikrostruktur hidroksiapatit, sintesis hidroksiapatit,
biokeramik sebagai pengganti tulang (bone substitute), komposit, biokompatibilitas, keramik silika dari sekam padi, plenetary ball mill, aplikasi, dan karakterisasi komposit biokramik hidroksiapatit.
A. Komposisi Dasar Tulang Sapi
Tulang merupakan jaringan kuat pembentuk kerangka tubuh manusia dengan
jaringan kompleks yang berfungsi sebagai sistem penggerak dan pelindung organ
tubuh seperti otak, jantung, dan paru-paru (Matsumoto et al, 2011). Tulang
memiliki sifat keras, kuat, dan kaku (Ooi et al, 2007). Tulang terdiri dari dua bagian yaitu bagian kompak yang disebut tulang kortikal dan bagian spongi yang
disebut tulang trabekula (Guo, 2001).
Tulang terdiri dari organik dan anorganik. Pada prinsipnya tulang sapi dengan
tulang lainnya memiliki struktur yang sama yaitu terbagi menjadi bagian epiphysis
8
hidroksiapatit Ca10(PO4)6(OH)2 dan 7% �-tricalcium phosphate (Ca3(PO4)2, �
-TCP (Ooi et al, 2007 ; Ylinen, 2006).
Gambar 2.1 (a) tulang femur, (b) bagian dalam tulang femur
Komposisi kimia tulang sapi terdiri dari zat anorganik berupa Ca, P, O, H, Na dan
Mg, dimana gabungan reaksi kimia unsur-unsur Ca, P, O, H merupakan senyawa
apatite mineral sedangkan Na dan Mg merupakan komponen zat anorganik
tambahan penyusun tulang sapi dengan suhu titik lebur tulang sapi sebesar 1227
oK (Sontang, 2000). Tulang sapi mengandung Ca
3(PO4)2 58,30%, Ca Co3 7,07%,
Mg3(PO4)2 2,09%, CaF2 1,96%, kolagen 4,62% (Perwitasari, 2008).
B. Hydroxyapatite (HA)
Hidroksiapatit (HA) adalah senyawa polikristalin kalsium fosfat (Ylinen, 2006)
dengan rumus molekul Ca10(PO4)6(OH)2 merupakan mineral apatit yang
9
Hidroksiapatit digunakan sebagai material pengganti tulang dan gigi manusia
(Darjito dkk, 2014). Karena HA merupakan material penyusun tulang dengan
60-70% berat tulang kering. HA murni adalah Ca5(PO4)3(OH) namun biasa ditulis
Ca10(PO4)6(OH)2 untuk menunjukkan bahwa unit kristalnya terdiri dari dua
molekul.
Gambar 2.2 Struktur kima HA (Ylinen, 2006)
Apatit merupakan istilah pada senyawa mineral. Apatit berasal dari kata yunani “
απαταω” (apato) yang berarti “rekayasa atau untuk menipu” (Ylinen, 2006).
Hidroksiapatit telah teruji sebagai tulang buatan karena memilki kemiripan
dengan tulang alami meskipun tidak semirip dengan unsur pokok organik seperti
kolagen dan polisakarida (Park, 2008). Hidroksiapatit merupakan unsur anorganik
alami berasal dari tulang yang dapat dimanfaatkan sebagai regenerasi tulang,
memperbaiki, mengisi, memperluas, dan merekontruksi jaringan tulang (Wahdah
dkk, 2014). Karena HA memiliki sifat biokompatibel yang sangat baik terhadap
tubuh manusia yang mengandung kalsium fosfat dalam jaringan keras pada tubuh
manusia (Dahlan dkk, 2009). Mineral HA sebagai komponen utama tulang
merupakan kalsium fosfat yang paling stabil dibawah kondisi fisiologi normal.
Material ini baik untuk transplantasi tulang karena dapat berikatan kuat dengan
tulang, membentuk lapisan pada permukaan jaringan tulang dan mempercepat
10
C. Mikrostruktur Hydroxyapatite (HA)
Padatan kristalin ada dalam keadaan kristal tunggal atau polikristalin. Kristal
tunggal adalah suatu padatan yang susunan atom-atomnya berulang dan periodik
sempurna, sampai seluruh spesimen semuanya tanpa gangguan. Suatu padatan
polikristalin tersusun dari kumpulan banyak kristal-kristal tunggal yang disebut
grain, pemisah grain satu dengan yang lain dengan luasan yang tidak teratur yang disebut grain boundearies (batas grain). Pertumbuhan grain terjadi setelah HA
mengalami sintering (Berezhnaya et al, 2008), pada proses pertumbuhan grain bagian yang signifikan adalah mengecilnya pori-pori dianatara grain (Volceanov,
et al, 2006) sehingga terjadi penambahan ukuran grain.
Gambar 2.3 (a) Skematik sampel polikristalin (b) Mikrostruktur ditunjukkan melalui mikroskop optic (Barsoum, 2005).
D. Sintesis Hidroksiapatit
Hidroksiapatit dapat disintesis dari beberapa sumber di alam seperti tulang sapi,
tulang babi, tulang ikan (barakat et al, 2009) koral (Gravel et al, 2006), cangkang
telur (Sari dkk 2004), cumu-cumi, gipsum alam, dan kalsit (Darjito, 2014).
Beberapa metode telah dipergunakan untuk mensintesis HA melalui solid state
11
pengendapan adalah metode yang paling banyak dipergunakan untuk sintesis HA,
karena teknik ini dapat mensintesis HA dalam jumlah besar tanpa menggunakan
pelarut-pelarut organik dengan biaya yang terjangkau (Oliveira, 2004). Sintesis
menggunakan metode sol-gel adalah sebuah metode efektif untuk sintesis HA
fasa-nano. Material HA yang disintesis dengan proses sol-gel efisien untuk
meningkatkan kontak dan stabilitas pada antarmuka alami/buatan di dalam
lingkungan in vitro dan juga di dalam tubuh (in vivo) (Suryadi, 2011).
Preparasi Hydroxyapatite (HA)
Ada 3 cara untuk preparasi HA yaitu: (1) metode wet chemical (presipitasi atau
pengendapan dan hidrolisis) pada suhu yang relatif rendah; (2) metode
hidrotermal menggunakan suhu tinggi dan tekanan tinggi dalam larutan encer, dan
(3) metode reaksi solid-state reaction konvensional (proses basah dan kering) (Shackelford, 2005).
Proses wet-chemical sebagai berikut:
1. Menggunakan presipitasi dari campuran larutan encer atau hidrolisis kalsium
phosphat.
2. Dipreparasi dengan presipitasi dibawah kondisi dasar dan disentering pada 950
oC hingga 1100 oC .
3. Serbuk yang dipreparasi umumnya mengkristal buruk, tak homogen dalam
komposisi dan terbentuk tidak teratur, memiliki luas permukaan tinggi dan
ukuran partikel halus.
Proses Hydrothermal sebagai berikut:
12
2. Dilakukan pada suhu dan tekanan yang relatif tinggi, sistemnya tertutup. Suhu
dan tekanan dapat bervariasi dalam range 80 oC hingga 400 oC dan tekanan
hingga 100 Mpa atau lebih.
3. Serbuk yang dihasilkan terkristal baik, namun pada HA masih kukurangan
kalsium.
Proses solid-state reaction sebagai berikut:
1. Metode ini lebih populer dimasyarakat. Ada 2 proses teknik dalam
penggrindingan yaitu basah dan kering.
2. Proses basah menghasilkan serbuk yang lebih halus, lebih homogen dan lebih
reaktif dari pada proses kering.
3. sintering dilakukan umumnya pada suhu diatas 1100 oC (Shackelford, 2005).
E. Biokeramik Sebagai Pengganti Tulang (Bone Substitute)
Keramik adalah material logam dan nonlogam yang memiliki ikatan ionik dan
ikatan kovalen. Sedangkan Bio-Keramik adalah produk yang terbuat dari berbagai
jenis keramik yang dicampur dengan oksida mineral seperti silika, aluminium
oksida, dan sebagainya (Putra, 2009). Bahan biokeramik telah berhasil digunakan
untuk memperbaiki, merekonstruksi, dan mengganti bagian yang sakit atau bagian
tubuh yang rusak terutama tulang dan gigi. Bahan biokeramik memiliki
biokompatibilitas dan ikatan tulang atau sifat regenerasi tulang yang baik (Miao et
al, 2004). Sifat biokeramik antara lain tidak beracun, tidak mengandung zat
karsinogenik, tidak menyebabkan alergi, dan radang. Biokeramik yang paling
13
yang terkandung pada tulang, gigi, dan tendon. Kalsium fosfat merupakan
kandungan senyawa anorganik yang paling penting pada jaringan keras manusia
yang memiliki 69% kalsium fosfat dari berat tulang (Lavernia & Schoenung,
1991). Selain itu biokeramik juga digunakan sebagai penguat komponen komposit
dengan menggabungkan kedua sifat material menjadi material baru yang memiliki
sifat mekanis dan biokompatibilitas yang baik dan apabila diimplankan tidak
menunjukkan reaksi penolakan yang di anggap benda asing oleh tubuh.
Biokeramik dapat diklasifikasikan karena memiliki sifat sebagai berikut :
1. Bioaktif keramik
Memiliki stabilitaas kimia yang tinggi dalam tubuh dan ketika diimplankan
pada tulang yang hidup maka tulang tersebut akan melebur dan menyatu pada
jaringan tulang tersebut.
2. Bioinert keramik
Tidak meyebabkan perubahan dalam tubuh, baik dari segi fisik maupun
kimia.
3. Bioresorable
Material akan diserap dalam tubuh dan membentuk jaringan tulang yang baru
pada jaringan tulang (Ylinen, 2006).
Pengganti tulang buatan baru untuk sementara atau implan permanen telah
dikembangkan yaitu logam, polimer, dan keramik untuk digunakan dalam
biomaterial. Tiga logam umum yang digunakan sebagai bahan implan adalah baja,
cobalt, dan titanium. Tetapi tidak satupun dari logam tersebut dapat memberikan
14
memiliki kekuatan mekanik yang tinggi dan telah dikembangkan sebagai
pengganti jaringan keras dalam aplikasi medis karena bioaktivitas baik serta
osteoinduktivitas dan karakteristik biodegradasi (Nayak et al, 2010). Berbagai komposit keramik yaitu termasuk campuran-campuran seperti silika (SiO2) dan
alumina (Al2O3) yang memiliki kemurnian tinggi serta mampu menunjukkan
biokompatibilitas yang baik dan ketahanan tinggi. Keramik yang digunakan untuk
implan biologis ada tiga jenis antara lain :
1. Keramik oksida seperti Alumunium Oksida Al2O3 dan Zirkonium Oksida
ZrO2.
2. Kalsium fosfat yang mengandung keramik seperti silika, dan
3. Keramik kalsium fosfat seperti tri-kaslium fosfat (TCP), Hidroksiapatit (HA)
dan BCP (Heimke dan Gross, 1980 ; Jarcho, 1981).
F. Komposit
Komposit adalah material yang terbentuk dari dua macam atau lebih material yang
dipadukan dalam skala makroskopis. Sifat yang dimiliki bahan komposit
merupakan paduan dari sifat-sifat dan bahan-bahan penyusunnya. Secara umum,
komposit tersusun atas 2 bagian utama, yaitu:
a. Matriks, merupakan dasaran untuk merekatkan, melindungi filler (pengisi) dari
gangguan eksternal. Matriks yang biasa digunakan adalah: karbon, gelas,
Kevlar.
b. Filler (pengisi), merupakan penguat dari matriks, kekuatan bahan komposit
15
pada suatu matriks. Filler yang sering digunakan antara lain: aramid, hidroksiapatit, karbon, dll.
Komposit dibagi menjadi 3 jenis, jika diklasifikasikan berdasarkan matriks
penyusunnya, yaitu antara lain:
a. MMC (Metal Matriks Composite), yang menggunakan matriks dari material
logam.
b. CMC (Ceramic Matriks Composite), yang menggunakan matriks dari material
keramik.
c. PMC (Polymer Matriks Composite), yang menggunakan matriks dari material
polimer.
Hidroksiapatit (Ca10(PO4)6(OH)2) adalah salah satu jenis biokeramik inert berpori
dan berbentuk seperti jarum-jarum (Vlack, 2004). Dalam komposit hidroksiapatit
dengan silika, hidroksiapatit bertindak sebagai filler (pengisi) dan silika sebagai
matriks. Manfaat utama dari penggunaan komposit hidroksiapatit adalah
mendapatkan kombinasi sifat kekuatan serta kekakuan tinggi dan berat jenis yang
ringan. Dengan memilih kombinasi material serat dan matriks yang tepat, dapat
membuat suatu material komposit dengan sifat yang tepat sama dengan kebutuhan
sifat untuk suatu struktur tertentu dan tujuan tertentu pula.
G. Biokompatibilitas
Biokompatibilitas adalah kemampuan dari material untuk tidak menimbulkan
16
2007). Sifat bioresorbsi menunjukkan tingkat kemampuan suatu material untuk
dapat terserap/larut/melebur dengan lingkungan resipien. Dalam konteks material
sebagai pengganti tulang, sifat bioresorbsi menunjukkan kemampuan material
tersebut untuk dapat terserap oleh jaringan tulang resipien akibat aktivitas selular
dan/atau pengaruh lingkungan biologis tubuh (Ylinen, 2006).
Salah satu indikasi dalam penerapannya pada bidang ortopedi, suatu material
implan dikatakan teresorbsi adalah ketika batas antara material implan dan tulang
induk menghilang sehingga implan tersebut dapat dikatakan menyatu dengan
tulang induknya, seperti pada gambar 4. di bawah yang memperlihatkan hasil uji
biokompatibilitas secara in vivo pada kelinci yang dilakukan BPPT pada tahun 2007. Pada gambar tersebut tampak bahwa pada waktu pengamatan selama 3
minggu batas antara implan HA dengan tulang induk masih sangat tegas. Berbeda
halnya dengan xenograft, batas antara implan dan tulang induk sudah mulai tersamar yang mengindikasi sudah terjadinya proses bioresorbsi. Pada minggu ke
6, batas antara HA dan tulang induk juga masih jelas terlihat meskipun tidak
setegas minggu ke 3, sementara pada xenograft batas itu sudah ampir hilang. Hasil
17
Gambar 2.4 Radiologi dari HA (kiri) dan xenograft tulang sapi (kanan) yang memperlihatkan bahwa xenograft lebih bioresorbable dibandingkan HA.
Bioresorbsi suatu material implan merupakan hal penting karena adanya
kemampuan ini maka tidak diperlukan lagi operasi kedua untuk peleasan implan.
Jadi resorbsi ini harus dicapai agar resipien mampu mengadakan pertumbuhan
pada tempat yang mengalami defek. Sementara itu implan tersebut bertindak
sebagai scaffold yang mengalami resorbsi secara parsial sehingga mampu
mempertahankan integritas mekanik hingga jaringan baru yang terbentuk
memiliki kekuatan yang cukup untuk.
H. Keramik Silika dari Sekam Padi
Sekam padi memiliki kandungan silika 20%, sehingga dapat dijadikan bahan baku
yang berharga untuk produksi silika untuk aplikasi seperti pemisahan, adsorbsi,
katalis dan isolasi termal (Jullaphan et al, 2009 ; Li et al, 2011). Penggunaan sekam padi sebagai sumber silika untuk produksi nano komposit dengan proses
18
Salah satu metoda dalam pembuatan nanopartikel silika, SiO2 adalah metoda
sol-gel. Metoda sol-gel merupakan metoda yang paling banyak dilakukan. Hal ini
disebabkan karena beberapa keunggulannya, antara lain: proses berlangsung pada
temperatur rendah, prosesnya relatif lebih mudah, bisa diaplikasikan dalam segala
kondisi (versatile), menghasilkan produk dengan kemurnian dan kehomogenan
yang tinggi. Proses sol gel dapat didefinisikan sebagai proses pembentukan
senyawa anorganik melalui reaksi kimia dalam larutan pada suhu rendah, dimana
dalam proses tersebut terjadi perubahan fasa dari suspensi koloid (sol) membentuk
fasa cair kontinyu (gel) (Zawrah et al, 2009).
Silika gel merupakan salah satu bahan anorganik yang memiliki kelebihan sifat,
yaitu memiliki kestabilan tinggi terhadap pengaruh mekanik, temperatur, dan
kondisi keasaman (Sriyanti dkk, 2005). Silika gel tergolong sebagai silika
amorphous yang terdiri dari partikel-partikel dalam bentuk polimer (SiO2). Atom Si pada silika gel berikatan kovalen terhadap empat atom O dalam susunan
tetrahedral. Setiap atom O tersebut berikatan kovalen dengan atom Si yang lain
membentuk gugus fungsional siloksan (-Si-O-Si-) dan silanol (-Si-OH). Pada
umumnya panjang ikatan Si-O ± 0,16 nm dan sudut ikatan Si-O-Si sekitar 1480
(Brinker dan Scherer, 1990)
Silika gel umumnya disintesis dengan cara presipitasi larutan silikat dan sol
silikat. Pori-pori silika gel tergantung pada kondisi preparasinya pada rata-rata
berdiameter 7.103-1,8.103 Å sedangkan luas permukaan silika gel antara 450-530
19
biasanya akan bertambah dengan kenaikan ukuran pori-pori silika gel. Adanya
gugus aktif dan sifat-sifat fisik silika gel tersebut maka silika gel secara umum
sering digunakan sebagai adsorben, desikan dan pengisi pada kromatografi
(sebagai fase diam) (Ishizaki, 1998). Silika gel murni dengan adanya gugus
silanol dan siloksan telah dilaporkan dapat mengabsorbsi ion logam keras seperti
Na+, Mg2+, Ca2+, dan Fe2+ (Cestari, 2000).
Silika merupakan bahan kimia yang pemanfaatan aplikasinya sangat luas mulai
bidang elektronik, mekanis, medis, seni, hingga bidang-bidang lainnya (Harsono,
2002). Keramik dalam aplikasi biomedis digunakan sebagai komposit karena
bioaktivitas sangat baik serta osteoinduktivitas dan karakteristik biodegradasi.
Apabila di implankan pada tulang keramik tidak menunjukkan tosisitas lokal dan
sistemik, peradangan, bahkan tidak menolak dan tidak dianggap sebagai benda
asing pada tubuh. Keuntungan dari keramik adalah memiliki kekuatan mekanik,
serta bioaktivas yang sangat mirip dengan tulang alami (Nayak, 2010).
I. Planetary Ball Mill
Planetary ball mill adalah ball mill dengan skala kecil yang digunakan di dalam laboratorium dan digunakan untuk mereduksi ukuran baik dengan penggilingan
secara kering dan basah. Pencampuran, homogenisasi dari bahan kimia, tanah, dan
20
Planetary ball mill terdiri dari bola giling dan wadah penggilingan. Bola giling berfungsi sebagai penghancur, sehingga material pembentuk bola giling harus
memiliki kekerasan yang tinggi agar tidak terjadi kontaminasi saat terjadi
benturan dan gesekan antara serbuk, bola dan wadah penggilingan. Ukuran bola
yang digunakan dalam proses pereduksi mempengaruhi efisiensi serta bentuk aktif
serbuk setelah dilakukan proses milling. Penggunaan bola yang besar
memungkinkan adanya kontaminan yang semakin besar dan bagian bola yang
menumbuk serbuk akan semakin kecil luasnya. Selain itu penggunaan bola besar
akan mempercepat kenaikan temperatur.
Wadah penggiling merupakan media yang digunakan untuk menahan gerakan
bola-bola giling dan ketika proses penggilingan berlangsung. Akibat yang
ditimbulkan dari proses penahanan gerak bola-bola giling tersebut adalah
terjadinya benturan antara bola giling, serbuk dan wadah penggilingan sehingga
menyebabkan terjadinya proses penghancuran serbuk secara berulang-ulang
(Rachmania, 2012).
Gambar 2.5 Planetary Ball Mill.
J. Aplikasi
Fungsi HA dalam aplikasi biomedis sangat ditentukan oleh kesamaan dalam
21
mineral dalam enemel, dentin, dan tulang (Nather, 2012). Sifat hidroksiapatit
sangat mirip dengan komponen organ-organ tertentu dari tubuh manusia seperti
tulang dan gigi. Meluasnya penggunaan HA untuk aplikasi biomedis tulang dalam
kaki palsu yang di dasarkan pada analogi struktural dan kelemban dengan biologi
tulang yang hidup (Ylinen, 2006). Tulang dan gigi mengandung komponen
mineral HA yang menyangga mayoritas beban in vivo (dalam tubuh). Jaringan otot keras juga mengandung fasa mineral yang mirip dengan keramik
hydroxyapatite. Tulang (berpori) banyak digunakan untuk membuat implan.
Teknik jaringan sering didefinisikan sebagai teknik penerapan dan ilmu
kedokteran untuk desain, sintesis, memodifikasi, pertumbuhan, dan regenerasi
jaringan hidup. Sejumlah bahan implan berdasarkan kalsium hidroksiapatit,
kalsium fosfat, keramik fosfat, bio-glass dan komposit telah diterapkan. Implan
telah digunakan dalam ortopdi bedah saraf dan kedokteran gigi (Habib dan Alam,
2012). Bahan implan dapat menunjukkan afinitas dan aktifitas biologis untuk
jaringan sekitarnya ketika pada saat ditanamkan (Sargolzaei et al, 2006).
K. Karakterisasi Material Komposit Biokeramik Hidroksiapatit (HA)
Beberapa teknik karakterisasi digunakan unutk mengetahui karakteristik dari
material yang dihasilkan pada penelitian ini antara lain Fourier Transform Infra
Red (FTIR), X-Ray Diffractometer (XRD), dan Scanning Electron Microscopy
22
1. Fourier Transform Infra Red (FTIR)
Konsep dari teknik pengujian ini adalah memberikan radiasi kepada sampel
sehingga nantinya akan diketahui perilaku sampel tersebut terhadap radiasi yang
diberikan, apakah radiasi tersebut ada yang diserap atau dilewatkan. Metode FTIR
merupakan bagian dari metode pengujian berbasis serapan spektroskopi tujuannya
adalah untuk mengetahui seberapa baik sebuah sampel menyerap cahaya pada tiap
panjang gelombang. Pada FTIR, sampel disinari dengan sebuah berkas cahaya
sekaligus yang mengandung banyak frekuensi cahaya berbeda, dan mengukur
berapa banyak berkas cahaya tersebut yang diserap oleh sampel dan digunakan
untuk mengidentifikasi gugus fungsi dari komposit biokramik hidroksiapatit yang
diperoleh.
Analisa sampel pada spektroskopi FTIR diawali dengan dipancarkannya sinar
infra merah dari sumber benda hitam. Sinar tersebut melaju dan melawati celah
yang mengontrol jumlah energi yang disediakan untuk sampe. Sinar akan masuk
kedalam interferometer, yang mengijinkan beberapa panjang gelombnag untuk
lewat dan memblokir yang lainnya berdasarkan interferensi gelombang. Sinar
tersebut kemudian memasuki ruang sampel, dimana sinar ditransmisikan keluar
atau dipantulkan kembali bergantung pada tipe analisis yang diselesaikan. Setelah
itu sinar tersebut masuk kedektetor untuk di analisa akhir. Hasil keluaran diolah
menjadi sinyal digital berupa interferogram dan dikirimkan ke komputer.
23
2. X-Ray Diffraction (XRD)
X-Ray Diffraction (XRD) digunakan untuk melihat pola difraksi dan kristalin
komposit biokramik hidroksiapatit. XRD merupakan suatu metode yang
berdasarkan pada sifat-sifat difraksi sinar X, yakni hamburan dengan panjang
gelombang � saat melewati kisi kristal dengan sudut datang θ dan jarak antar
bidang kristal sebesar d. Data yang diperoleh dari metode XRD adalah sudut
hamburan (sudut Bragg) dan intensitas cahaya difraksi. XRD dapat digunakan
untuk menentukan fasa kristal, parameter kisi, derajat kritalinitas, dan fasa yang
terdapat dalam suatu sampel. Metode XRD dapat memberikan informasi secara
kuanttatif tentang komposisi fasa-fasa yang terdapat dalam suatu sampel.
3. Scanning Electron Microscopy (SEM)
Struktur mikroskopik diamati menggunakan SEM, prinsip kerjanya yaitu dengan
memindai permukaan dari material. Ketika elektron berenergi tinggi menumbuk
spesimen, elektron tersebut akan dihamburkan oleh atom dari spesimen.
Hamburan elektron menyebabkan perubahan arah hambatan elektron dibawah
permukaan spesimen. Interaksi yang terjadi antara berkas elektron hanya terjadi
pada volum tertentu di bawah permukaan spesimen. Dari interaksi tersebut
dihasilkan apa yang disebut dengan Secondary Electron (SE) dan Backscattered Electron (BSE) yang nantinya dipergunakan sebagai sumber sinyal untuk
membentuk gambar.
Prinsip kerja SEM mirip dengan mikroskop optik, hanya saja berbeda dalam
24
yang didesain khusus berfungsi sebagai lensa. Energi elektron biasanya 100 keV,
yang menghasilkan panjang gelombang kira-kira 0,04 nm. Spesimen sasaran
sangat tipis agar berkas yang dihantarkan tidak diperlambat atau dihamburkan
25
III. METODE PENELITIAN
A. Waktu dan Tempat Penelitian
Penelitian dilaksanakan terhitung sejak bulan Januari 2015 sampai dengan Juni
2015. Penelitian ini dilakukan di Laboratorium Fisika Material FMIPA
Universitas Lampung, dengan uji karakterisasi yang dilakukan di Laboratorium
Material UIN Jakarta, Laboratorium Material ITS Surabaya dan Lembaga
Pembinaan dan Pengembangan Potensi Generasi Muda (LP3GM) Bandung.
B. Alat dan Bahan Penelitian
Alat yang digunakan dalam penelitian ini antara lain oven, pressure cooker, kompor listrik, neraca digital, magnetic stirrer, ball mill, mortal dan pastel, cawan, beaker glass, erlenmeyer, gelas ukur, corong, pipet tetes, saringan, kertas
saring, alumunium foil, cetakan, pellet, furnace, Fourier Transform Infra Red (FTIR), Scanning Electron Microscop-Energy Disversive Spectrometer
(SEM-EDS) dan X-Ray Diffractions (XRD). Sedangkan bahan yang digunakan dalam penelitian ini antara lain tulang sapi, sekam padi, aquades, ethanol, KOH, HCl,
26
C. Prosedur Penelitian
1. Prosedur Preparasi Tulang Sapi
Untuk memperoleh hidroksiapatit berbahan dasar tulang sapi digunakan prosedur
sebagai berikut:
1. Membersihkan tulang sapi dengan air secara berulang-ulang.
2. Mengeringkan tulang sapi dengan oven pada suhu 100 selama 3 jam.
3. Merebus tulang sapi dalam pressure cooker selama 8 jam, dengan ketentuan setiap 2 jam sekali dilakukan penambahan air pada garis batas alat.
4. Mengeringkan tulang sapi dengan oven suhu 150 selama 2 jam.
5. Merendam tulang sapi menggunakan larutan HCl 1 N selama 24 jam.
6. Meniriskan dan mengeringkan tulang sapi dengan oven suhu 100 selama 3
jam, kemudian mencuci bersih dengan aquades.
7. Merendam kembali menggunakan larutan NaOH 1 N selama 24 jam dan
membersihkan tulang sapi menggunakan aquades.
8. Meniriskan dan mengeringkan kembali tulang sapi dengan oven suhu
100 selama 3 jam
9. Menggerus tulang sapi selama3 jam.
10.Mealakukan ball mill pada tulang sapi dengan menambahkan etanol selama 2
jam (aging)
11.Mengoven tulang sapi 100 °C selama 2 jam dan menggerus selama 1 menit
2. Prosedur Silika Sekam Padi
Untuk memperoleh silika dari bahan dasar sekam padi digunakan metode sol-gel
27
1. Membersihkan sekam padi dari kotoran seperti batang dan daun.
2. Merendam sekam padi, sekam yang mengapung dibuang dan sekam yang
mengendap diambil.
3. Membersihkan sekam padi dengan air biasa secara berulang ulang.
4. mengeringkan sekam padi dibawah sinar matahari
5. Merendam sekam padi dengan menggunakan air panas selama 15 menit.
6. Mengeringkan sekam padi dibawah sinar matahari hingga mengering
kemudian mengeringkan kembali menggunakan oven pada suhu 110
selama 2 jam.
7. Mengekstraksi sekam padi dengan mencampurkan larutan KOH 5% kedalam
sekam padi dan dipanaskan selama 1 jam (aging).
8. Mengubah sol menjadi gel dengan memberi larutan HCl 10% sedikit demi
sedikit hingga sol berubah menjadi gel coklat (aging).
9. Memutihkan gel coklat menggunakan pemutih (aging)
10. Mengoven gel putih 100 °C selama 8 jam hingga mengering dan berbentuk
padatan silika berwarna putih.
11. Menggerus silika padatan selama 3 jam hingga menjadi serbuk silika
3. Prosedur komposit hidroksiapatit-silika 5%.
Berikut adalah prosedur yang digunakan untuk komposit hidroksiapatit-silika 5%.
1. Mencampur serbuk hidroksiapatit dan serbuk silika dengan perbandingan 5%
silika kedalam larutan etanol
2. Menstirrer sampel selama 3 jam dan di (aging).
28
4. Mengoven endapan sampel 100 selama 2 jam.
5. Menggerus sampel selama 1 jam.
6. Membakar sampel dengan menggunakan furnace pada suhu 1200 dengan
waktu tahan 3 jam.
7. Mengkarakterisasi sampel menggunakan FTIR, XRD, dan SEM-EDS.
D. Preparasi Bahan Dasar
Bahan yang digunakan dalam penelitian ini adalah tulang sapi dan sekam padi,
berikut adalah preparasi bahan dasar yang dilakukan pada penelitian ini.
1. Tulang sapi
Tulang sapi yang digunakan adalah tulang sapi yang masih dalam kondisi baik,
bukan tulang sapi yang sudah terlalu lama. Tulang sapi yang digunakan masih
berbentuk bongkahan-bongkahan, kotor dan masih adanya sisa-sisa daging yang
menempel pada tulang. Untuk mendapatkan sampel yang diinginkan sehingga
perlu dilakukan preparasi bahan terlebih dahulu. Preparasi bahan dimulai dengan
pemotongan tulang sapi kecil-kecil dari bentuk semula berupa bongkahan.
Kemudian memilih bentuk dan struktur potongan tulang yang bagus sebagai
bahan penelitian karena menentukan banyak atau sedikitnya kandungan kalsium,
dalam hal ini dipilihlah jenis tulang kortikal. Selanjutnya membersihkan sisa-sisa
daging yang masih melekat pada tulang dan mencuci berulang-ulang
29
2. Sekam padi
Sekam padi yang digunakan adalah sekam padi yang masih dalam kondisi baik,
tidak terlalu lama sehingga tidak dalam kondisi busuk. Hal ini dapat dilihat dari
warna dan bentuknya yang masih terlihat baru. Sekam padi yang baru diambil dari
pabrik penggilingan umumnya masih bercampur dengan kotoran-kotoran sisa
penggilingan seperti tanah, daun bahkan batang jerami itu sendiri, sehingga untuk
mendapatkan sampel yang diinginkan perlu dilakukan preparasi bahan terlebih
dahulu. Preparasi dimulai dengan merendam, membuang sekam yang mengapung
mengambil sekam yang mengendap. Mencuci sekam padi hingga benar bersih,
ditiriskan dan menjemur sekam dibawah sinar matahari. Sekam padi yang sudah
kering direndam di air panas selama 15 menit, sekam yang mengapung dibuang
dan mengendap diambil lalu sekam dijemur kembali dibawah sinar matahari
hingga mengering dan dioven selama 2 jam.
E. Perendaman Sampel pada Larutan
Perendam yang dilakukan dengan menggunakan larutan HCl 1 N selama 24 jam
bertujuan untuk menghilangkan kandungan pengotor pada tulang sapi. Lalu
meniriskan hasil rendaman dan mengeringkan kembali menggunakan oven pada
suhu 100 selama 3 jam. Berikutnya mencuci bersih mengguanakan aquades.
Tahap selanjutnya perendaman menggunakan larutan NaOH dengan perlakuan
yang sama yaitu merendam tulang sapi hasil perendaman HCl selama 24 jam yang
bertujuan menetralkan kandungan HCl yang masih melekat pada tulang sapi.
Kemudian mengeringkan kembali menggunakan oven pada suhu yang sama yakni
30
F. Proses Sol-Gel
Proses ini sekam padi di ekstraksi dengan mencampurkan larutan KOH kedalam
sekam padi dan dipanaskan selama 1 jam (aging). Proses sol menjadi gel
menggunakan larutan HCl dengan memberi larutan HCl sedikit demi sedikit
kedalam sol hingga berubah menjadi gel coklat. Memutihkan gel coklat menjadi
gel berwarna putih dengan menggunakan pemutih. Pengovenan gel putih sleama 8
jam dengan suhu 100 oC hingga mengering dan berbentuk silika padatan berwarna
putih dan digerus selama 3 jam hingga menjadi serbuk silika.
G. Preparasi Karakterisasi
Dari bahan yang sudah diperoleh, selanjutnya dilakukan pencampuran 95 gram
hidroksiapatit dengan 5 gram silika kedalam larutan etanol dengan menggunakan
stirrer selama 3 jam, dioven 100oC selama 2 jam dan digerus selama 1 jam. Pada tahap akhir dilakukan uji karakterisasi yang meliputi karakterisasi FTIR,
SEM-EDS, dan XRD.
1. FTIR (Fourier Transform Infra Red)
Karakterisasi menggunakan FTIR (Fourier Transform Infra Red) dilakukan untuk
mengetahui gugus fungsi bahan hidroksiapatit. Langkah-langkah yang dilakukan
dalam proses FTIR adalah:
1. Menimbang sampel halus sebanyak ± 0,1 gram.
2. Menimbang sampel padat (bebas air) dengan massa ± 1% dari berat KBr.
3. Mencampur KBr dan sampel kedalam mortal dan mengaduk hingga
31
4. Menyiapkan cetakan pellet, mencuci bagian sampel, base dan tablet frame
dengan kloroform.
5. Memasukkan sampel KBr yang telah dicampur dengan set cetakan pellet.
6. Menghubungkan dengan pompa vakum untuk meminimalkan kadar air.
7. Meletakkan cetakan pompa hidrolik dan memberikan tekanan sebesar ± 8
gauge.
8. Menghidupkan pompa vakum selama 15 menit.
9. Mematikan pompa vakum, kemudian menurunkan tekanan dalam cetakan
dengan cara membuka keran udara.
10. Melepaskan pellet KBr yang telah terbentuk dan menempatkan pellet KBr pada tablet holder.
11. Menghidupkan alat dengan mengalirkan sumber arus listrik, alat
interferometer dan komputer.
2. XRD (X-Ray Diffraction)
Karakterisasi menggunakan XRD (X-Ray Diffraction) dilakukan untuk
mengetahui struktur kristal bahan hidroksiapatit. Langkah-langkah yang dilakukan
dalam proses XRD adalah:
1. Menyiapkan sampel yang akan dianalisis, kemudian merekatkannya pada
kaca dan memasang pada tempatnya berupa lempeng tipis berbentuk persegi
panjang (sampel holder) dengan lilin perekat.
2. Memasang sampel yang telah disimpan pada sampel holder kemudian
32
3. Memasukkan parameter pengukuran pada software pengukuran melalui
computer pengontrol, yaitu meliputi penentuan scan mode, penentuan rentang
sudut, kecepatan scan cuplikan, member nama cuplikan dan member
nomorurut fille data.
4. Mengoperasikan alat difraktometer dengan perintah “start” pada menu komputer, dimana sinar-X akan meradia sisa mpel yang terpancar dari target
Cu dengan panjang gelombang 1,5406 Å.
5. Melihat hasil difraksi pada computer dan intensitas difraksi pada sudut 2
tertentu dapat dicetak oleh mesin printer.
6. Mengambil sampel setelah pengukuran cuplikan selesai.
7. Data yang terekam berupa sudut difraksi (2 ), besarnya intensitas (I), dan
waktu pencatatan perlangkah (t).
8. Setelah data diperoleh analisis kualitatif dengan menggunakan search match
analisys yaitu membandingkan data yang diperoleh dengan data standar (PDF = Power Diffraction File).
3. SEM (Scanning Electron Microscopy)
Karakterisasi SEM dilakukan untuk mengetahui mikrostruktur hidroksiapatit.
Langkah-langkah dalam proses SEM adalah:
1. Memasukkan sampel yang akan dianalisa ke vacum column, dimana udara
akan dipompa keluar untuk menciptakan kondisi vakum. Kondisi vakum ini
diperlukan agar tidak ada molekul gas yang dapat mengganggu jalannya
33
2. Elektron ditembakkan dan akan melewati berbagai lensa yang ada menuju
kesatu titik di sampel.
3. Sinar electron tersebut akan dipantulkan kedetektor lalu ke amplifier untuk
memperkuat signal sebelum masuk ke computer untuk menampilkan gambar
atau image yang diinginkan.
H. Diagram Alir
Adapun diagram alir penelitian preparasi dan karakterisasi komposit
hidroksiapatit-silika 5% yang berbahan dasar tulang sapi dan sekam padi dapat
34
Mencampur serbuk hidroksiapatit dan 5% serbuk silika
56
V. KESIMPULAN DAN SARAN
A.Kesimpulan
Berdasarkan hasil analisis penelitian karakteristik komposit BHAp-SiO₂ dari
sintesis HA berbahan dasar tulang sapi dengan metode solid state reaction dan
SiO₂ berbahan dasar sekam padi dengan metode sol gel dapat dilihat dari hasil
analisis fungsional, mikrostruktur, dan fasa, maka didapat kesimpulan seagai
berikut :
1. Hasil analisis FTIR kompsit hidroksiapatit-silika amorf 5% sintering 1200 °C
hasil sintesis memiliki gugus fungsi yang mengindikasikasikan terbentuknya
Ca (PO ) SiO , yakni gugus OHˉ, CO32ˉ, PO43ˉ dan SiO2.
2. Hasil analisis struktur mikro menggunakan SEM menunjukkan sampel
komposit hidroksiapatit-silika amorf 5% sintering 1200 °C memiliki ukuran
butir yang lebih homogen, tersebar merata dan ukuran partikel yang sama.
3. Hasil FTIR, XRD menunjukkan pengaruh komposit terhadap perubahan fasa
yang terjadi akibat subtitusi dari silika amorf dan perlakuan termal yang
diberikan menyebabkan beberapa gugus fosfat dan OH hilang untuk menjaga
keseimbangan muatan hidroksiapatit dan membentuk fasa kalsium fosfat
57
4. Hasil analisis komposisi unsur dan senyawa dengan menggunakan EDS
menunjukkan komposit hidroksiapatit-silika amorf 5% terdiri dari unsur Si dalam bentuk senyawa SiO2, Unsur Ca dalam bentuk senyawa CaO, Unsur P
dalam bentuk senyawa P2O5.
B.Saran
Pada penelitian lebih lanjut disarankan agar:
1. Untuk mengetahui komposisi terbaik komposit hidroksiapatit dan silika
disarankan agar penelitian selanjutnya menggunakan komposisi
hidroksiapatit dan silika yang berbeda yaitu 15%, 20%.atau 30%.
2. Melakukan uji sifat fisis dan mekanik pada komposit hidroksiapatit untuk
DAFTAR PUSTAKA
Barakat, N.A.M. Khil M.S. Sheikh F.A. Omran A.M. Kim H.Y. 2009. Extraction of Pure Natural Hydroxyapatite from the Bovine Bone Bio Waste by Three Different Methods. Materials Processing Technology. Vol. 209. pp. 3408-3415.
Barezhnaya, A. 2008. Solid-Phase Interaction In The Hydroxyapatite/Titanium Heterostructures Upon High-Temperature Aneling In Air and Argon. Inorganic Materials. Vol. 44, No. 11, pp. 1214-1217.
Barsoum,M.W. 2005. Fundamentals Ceramics. John Wiley. New York
Brinker, C.J. and Scherer G.W. 1990. The Physics and Chemistry of Sol-Gel Processing. Sol-Gel Science. pp. 839-880.
Darjito, Arum C.D. dan Sri W. 2014. Sintesis Biokeramik Hidroksiapatit (Ca10(PO4)6(OH)2 dari Limbah Tulang Sapi Menggunakan Metode Sol-Gel. Kimia Student Journal. Vol. 1, No. 2, pp. 203-209.
Fahimah, A. Diniyah W. Sri W. Mohammad M.K. 2014. Pengaruh Perbandingan Massa a:P Terhadap Sintesis Hidroksiapatit Tulang Sapi dengan Metode Kering. Kimia Student Journal. Vol. 1, No. 2, pp. 196-202.
George, S. 2001. Infrared and Raman Characteristic Group Frequencies: Tables and Charts. Canada: Wiley.
Habib, F.S. Alam N. Zahra M. Irfan W. Iqbal. 2012. Synthesis Route and Characterization of Hydroxyapatite Powder Prepared from Waste Egg Shells. Pakistan Institute of Technology for Minerals and Advanced Engineering Materials PCSIR Lab. Complex Lahore. Pakistan
Heimke, G and Gross P. 1980. Ceramic Implant Materials. Medical & Biology Engineering. Vol.18, pp. 503–510.
Jullaphan, O. Witoon T. Chareonpanich M. 2009. Synthesis of Mixed-Phase Uniformly Infiltrated SBA-3-Like in SBA-15 Bimodal Mesoporous Silica From Rice Husk Ash. Materials Letters.Vol. 63, pp. 1303-1306.
Kim, M. Yoon S.K. Choi E. Gil B. 2008. Comparison of The Adsorbent Performance Between Rice Hull Ash and Rice Hull Silica Gel According to Their Structural Differences. Food Science and Technology. Vol. 41, pp. 701–706.
Kim, S.R. Leeb J.H. Kim Y.T. Riu D.H. Jung S.J. Lee Y.J. Chung S.C. Kim Y.H. 2002. Synthesis of Si, Mg Substituted Hydroxyapatites and Their Sintering Behaviors. Biomaterials. Vol. 24, pp.1389–1398.
Kusrini, E dan Sontang M. 2012. Characterization of X-Ray Diffraction and Electron Spin Resonance. Physical and Chemistry. Vol. 81, pp. 118-125.
Lavernia, C.J.M. and Schoenung. 1991. Calcium Phosphate Ceramics as Bone Substitute. Ceramic Bulletin. Vol. 70, No. 1, pp. 53-62.
Li, D.W. Chen D.Y. Zhu X.F. 2011. Reduction in Time Required for Synthesis of High Specific Surface Area Silica from Pyrolized Rice Husk by Precipitation at Low PH. Bioresource Technology. Vol. 102, pp. 7001-7003.
Lin, P. and Groot K. 1994. Better Bioactive Ceramics Through Sol-Gel Process. Journal of Sol-Gel Science and Technology. Vol. 3, No. 3, pp 797-801.
Maachou, H. 2008. Characterization and In Vitro Bioactivity of Chitosan/Hydroxyapatite Composite Membrane Prepared by Freeze-Gelation Method. Ceramics International. Vol. 22, No. 1, pp. 16-27.
Matsumoto, T.J. Sang H. Takuya I. Takayosi N. Takuya M. Satosi I. 2011. Zirconia-Hydroxyapatite Composite Material With Micro Porous Structure. Dental Materials. Vol. 27, pp. 205-212.
Mollazadeh, S.J. Javadpour A. Khavandi. 2007. In Situ Synthesis and Characterization of Nano-Size Hydroxyapatite in Poly (Vinyl Alcohol) Matrix. Ceramics International. Vol. 33, pp 1579-1583.
Mondal, S. Biswanath M. Apurba d. Sudit S. Mukhopadhay. 2010. Studies of Processing and Characerization of Hydroxyapatite Biomaterials from Different Bio Wastes. Journal of Minerals and Materias Characterization and engineering. Vol. 11, No. 1, pp. 55-67.
Nayak, J.P. 2010. Preparation and Characterization of Bioactive Silica-based Ceramics derived from Rice Husk Ash. India: National Institute of Technology Rourkela.
Nayak, J.P and J. Bera. 2010. Effect of Sintering Temperature on Mechanical Behavoir and Bioactivity of Sol-Gel Synthesized Bioglass-Ceramics Using Rice Husk Ash as a Silica Source. Applied Surface Science. Vol. 257, pp. 458-462.
Ooi, C.Y. Hamdi M. Ramesh S. 2007. Properties of Hidroxyapatite Produced By Annealing of Bovine Bone. Ceramics International. Vol. 33, pp. 1171-1177.
Park, J. 2008. Properties Characterizations, and Aplications. Springer. New York.
Perwitasari, D.C. 2008. Hidrolisis Tulang Sapi Menggunakan HCl Untuk Pembuatan Gelatin. Makalah Seminar Nasional Soebardjo Brotohardjono.
Pijarn, N. Jaroenworaluck A. Sunsaneeyametha W. Stevens R. 2010. Synthesis and Characterization of Nanosized-Silica Gels Formed Under Contolled Conditions. Powder Technology. No. 203, pp. 462-468.
Qu, Y.N. Tian Y.M. Zou B. Zhang J. Zheng Y.H. Wang I.I. Li Y. Rong C.G. Wang Z.C. 2010. A Novel Mesoporous Lignin/Silica Hybrid from Rice Husk Produced by a Sol-Gel Method. Bioresource Technology. Vol. 101, pp. 8402-8405.
Rachmania, A.P. 2012. Preparasi Hidroksiapatit dari Tulang Sapi dengan Metode Kombinasi Ultrasonik dan Spray Drying. Tesis. Depok: Universitas Indonesia.
Sari, Y.W. Maddu A. Dahlan K. Fajriyah H.I. Dewi S.U. Soejoko D.S. 2011. In Situ Synthesis of Composite of Calcium Phosphate Carbonate-Polyglycolide. Jurnal Nanosains dan Nanoteknologi. Vol. 1, No. 2, pp. 63-66.
Shackelford, J.F. 2005. Advanced Ceramics: Bioceramics. Gordon and Breach Publisers, New Jessey. New York.
Sheeraz, N. Zulkifli C. Rahman I.A. Mohamad D. Husein A. 2013. A Green Sol-Gel Route The Synthesis of Structurally Controlled Silica Perticles From Rice Husk For Dental Comosite Filler. Ceramics International. Vol. 39, pp. 4559-4567.
Suryadi. 2011. Sintesis dan Karakterisasi Biomaterial Hidroksipatit dengan ProsesPengendapan Kimia Basah. Tesis. Depok: Universitas Indonesia. Wahdah, I. Sri W. Darjito. 2014. Sintesis Hidroksiapatit dari Tulang Sapi dengan
Metode Basah-Pengendapan. Kimia Student Journal. Vol.1, No. 1, pp. 92-97.
Windarti, T dan Astuti Y. 2006. Pengaruh Konsentrasi Ca2+ dan (PO4)3- pada Pembentukan Hidroksiapatit di dalam Matrik Selulosa Material. Kimia Student. Vol. 9, No. 3, pp. 1-4.
Vlack, L. H. 2004. Elemen-Elemen Ilmu dan Rekayasa Material. Jakarta: Erlangga
Ylinen, P. 2006. Applications of Coralline Hidroxyapatite with Bioresorbable Containment and Reinforcement as Bonegraft Substitute. Academic dissertation. Medical Faculty of the University of Helsinki.
Zaragoza, D.L. Guzman E.T.R. Gutierrez L.R.R. 2009. Surface and Physicochemical Characterization of Phosphates Vivianit, Fe2(PO4)3 and Hydroxyapatite Ca5(PO4)3(OH). Journal of Minerals and Materials Characterization and Engineering. Vol. 8, No. 8, pp 591-609.
