360
ISSN 0216-3128 /sman M7: dkkPROSES PENGENDAPAN
LIMBAH
CAIR YANG MENGANDUNG
Am DENGAN BARIUM SULFAT
Isman M.T., Endro K., Sukosrono
P3TM.BATAJ\', JI, Babar.l'ari Ko/ak PO$ 1008, Yogyakar/a .5.5{)J{)
ABSTRAK
PROSES PENGENDAPAN LlMBAH CAIR YANG MENGANDUNG Am DENGAN BARIUM
SULFA T. Telah dilakukan penelitian untuk mereduksi volume limbah cair yang mengandung kontaminan nuklida Ameresium. Reduksi volume dilakukan dengan menambahkan koagulan barium sulfat. Prosedur kerja diJakukan dengan menambahkan reagen barium nitrot dan natrium sulfat ke da/am limbah yang telah oi atur pH.nya, kemudian dengan memakai alat jar test dilakukan pengadukan cepat selama 5 menit dan pengadukan lambat selama 30 menit, maka akan terbentuk flok dan beningan. Flok barium sulfat yang terjadi akan mengikat radionuklida yang ada dalam limbah. Variabel yang diteliti, yaitu : konsentrasi barium sulfat, pH limbah, kecepatan pengadukan cepat dan kecepatan pengadukan lambat. Variabel konsentrasi barium sulfat yang diteliti dimulaidari 100 ppm sampai 800 ppm. Variabel pH yang diteliti mulai dari pH 7 sampat pH 13. Variabe./ kecepatan pengadukan cepat yang diteliti adalah 75, 100,
125, 150, 175, 200, 225, 250 rpm. Variabel kecepatan pengadukan lambat yang diteliti adalah 20, 30, 40, 50 rpm. Hasil terbaik diperoleh pada konsentrasi barium sulfat 300 ppm, pH 11, kecepatan pengadukan cepat 200 rpm dan kecepatan pengadukan lambat 20 rpm dengan efesien pemisahan yang diperoleh sebesar 97,2 %.
ABSTRACT
THE PRECIPATATION PROCESS OF LIQUID WASTES CONTAINING CONTAMINAT Am
WITH BARIUM SULFA T. The investigated of the reduction volume liquid wastes containing of Americium nuclide contaminant has been done. The reduction volume was done by adding barium sulfate coagulant. The experimental procedure that has been done by adding regent of barium nitrate and natrium sulfate to the wastes with its preadjusted pH, then by utilizing the jar test equipment was carried out the fast stirring speed for 5 minutes and the gentle agitation for 30 minutes, therefor its floc and supematant will be formed. The resulted barium sulfate floc will trap radionuclide in the wastes. The Variable investigated were: the concentration of barium sulfate, pH of the wastes, the flash mixing rate, the gentle agitation rate. The investigated barium sulfate concentration variable was started from 100 ppm up to 800 ppm. The investigated pH variable was started from pH 7 up to pH 13. The investigated flash mixing rate were 75, 100, 125, 150, 175, 200, 225, 250 rpm. The investigated gentle agitation variable were 20, 30, 40, 50 rpm. The best result which was represented by decontaminating factor (OF) was found from barium sulfate concentration of 300 ppm" and pH 11, and the flash mixing rate of 200 rpm and the gentle agitation rate of 20 rpm, with the separation efficiency = 97.2 %
PENDAHULUAN
L
imbah r~dioaktif cair, sesu,ai ,de?gan aturan IAEA dlkelompokkan menjadl tlga macam, yaitu limbah cair tingkat rendah (LL W), limbah cair tingkat menengah (ML W) dan limbah cair til1gkat tinggi HLW). Limbah tingkat rendah yaitu limbah yang mempunyai kandungan radionuklida rendah clan tidak memerlukan tameng dalam penanganan serta dalam transportasi. Limbah tingkat tinggi yaitu limbah yang mengandung produk fisi ym1g timbul dari proses olah ulang bahan bakar bekas reaktornuklir, mempunyai aktivitas dan panas peluruhan yang tinggi. Limbah tingkat menengah yaitu limbah yang secara umum tidak tennasuk limbah tingkat rendah ataupun tingkat tinggi tetapi masih memer!ukan tameng baik dalam pengolahan ataupun dalam transportasi. Batasan pengelompokan tersebut belum ada batasan kuantitatif yang s~ragam untuk semua negara. Kontaminan dalam limbah cair dapat dalam bentuk ion-ion, suspensi padatan dan koloid.<i.2)
Penanganan limbah cair tingkat rendah dilakukan dengan cara pengolahan secara kimia, pengolahan dengan cara evaporasi, kemudian diikuti
Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah Penelitian Dasar IImu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir P3TM.BA T AN Yogyakarta, 25 -26 Juli 2000
lsman MT. dkk ISSN 0216-3128 361
.
TATA
KERJA
Alat yang digunakan
Jar test, gelas beaker, kertas saring, pipet ependorf, planset, pencacah a, lampu pemanas, pH meter, pipet tetes
Bahan yang digunakan
BaNO3, Na2S04, limbah Am aktivitas :t 2 x 10-5 JiCi/ml. NaOH, aquades
dengan
dengan pengolahan dengan cara pertukaran ion.Ketiga proses ini diterapkan secara terpisah atau gabungan kombinasi diantaranya. Tahapan akllir pengolahan limball radioaktif adalah pemadatan (immobilisasi). Tujuan utama dari pengolahan
limbah radioaktif cair adalah untuk
mengkonsentrasikan fraksi radioaktif menjadi sejumlah residu dalam volume kecil dan selanjutnya memisahkan konsentrat aktif tersebut dari cairan limbah mula-mula,(2.4)
Pengolahan secara kimia limbah radioaktif banyak diterapkan untuk mengkonsentrasikan dan memisahkan spesies aktif dari limbah cair yang berasal dari pusat penelitian nuklir, pusat olah ulang bahan bakar bekas dan juga air limbah dari pusat tenaga nuklir. Keuntungan dari pengolahan secara kimia adalah biaya relatif murah, mnmpu mengendapkan bermacam-macam radiolluklida bersama suspensi padatan dan koloid serta tidak sensitif terhadap kandungan garam-garam yang tidak aktif. Kelemahan dari pengolahan secara klmia adalah faktor dekontaminasi yang dihasilkan rendall, sulit dioperasikan secara otomatis, beningan hasil pengoJahan mungkin masih mengandung garam-garam non aktif dalam kadar tinggi dan sludge dalam volume yang besar masih memerlukan penanganan lebih lanjur(I.4.S)
Dalam pengolahan limbah radioaktif cair secara kimia, adanya radionuklida dapat didekontaminasi mclalui rcaksi kimia serta bcbcrapa mekanisme kimia-fisika, bersamaan dengan
pengendapan senyawa yang sukar Jarut.
Pembentukan endapan dicapai melalui penambahan anion atau kation ke dalam cairan limbah disel1ai pengaturan pH clan faktor-faktor lain yang mempengaruhi proses pengendapan.(S) Penggunaan pengemban yang sesuai sering dilakukan untuk mendapatkan hasil yang lebih baik. Banyak reagen yang dapat dipergunakan dalam pengolahan secara kimia, yang disesuaikan dengan radionuklida yang akan diolah. Salah satu macam reagen tcrscbut adalah barium sulfat, dengan reaksi koagulasi yang terjadi adalah :
Ba2+ +(S04)-2 ~ BaS04 (J.)
Dari reaksi ini, dapat menurunkan aktifitas nuklida pemancar alfa.
Pad a penelitian ini, dilakukan penclitiall pengendapan limbah cair rase air yang mengandung kontaminan radionuklida ameresium. Tlljuan penelitian adalah untuk mengetahui kondrsi yang paling baik untuk pengendapan limbah yang mengandung kontnminan ameresium clan harga efesiensi pemisahannya menggunakan koagulan barium sulfat.
Car a Kerja
Untuk mengetahui pengaroh garam BaSO4 terhadap proses pengendapan limbah cair yang mengandung kontaminan Am, dilakukan tahapan-tahapan sebagai berikut : ,
Oiambil cuplikan limbah sebanyak 300 ml yang telah diatur pH-nya = 10, kemudian dimasukkan dalam 5 buah gelas beker volume 100 ml yang telah diberi nomor I, 2, 3, 4, 5 masing-masing 50 mI. Oi dalam gelas yang telah berisi limbah tersebut, kemudian dimasukkan BaNO3 dan Na2S04 sedemikian rupa sehingga konsentrasi koagulan BaSO4 yang terjadi dalam larotan menjadi 50 ppm (untuk gelas beker nomer I), 100 ppm (untuk gelas beker nomer 2), 200 ppm (untuk gelas beker nomer 3), 300 ppm (untuk gelas beker nomer 4), 400 ppm (untuk gelas beker nomer 5). Oengan memakai alat jar test kemudian dilakukan pengadukan cepat dengan kecepatan 150 rpm selama 5 menit dan pengadukan lambat dengan kecepatan 20 rpm selama 30 menit. Setelah pengadukan dihentikan, maka akan terbentuk suspensi padatan yang selanjutnya akan mengenap dan terpisah dari beningannya. Beningan yang terjadi dicuplik, untuk dilakukan pencacahan dengan pencacah alfa. Oari data basil pencacahan ini, dapat dihitung besamya harga faktor dekontaminasi (FO), yaitu perbandingan aktivitas sebelum dan sesudah
dilakukan pengolahan. '.
Setelah diperoleh jumlah koagulan yang optimum, selanjutnya kondisi ini digunakan untuk menenttlkan kondisi pH limbah yang optimum dengan cara yang identik. Variasi harga pH yang dilakukan dalam penelitian, yaitu pH 7, 8, 9, 10, II,
12, 13, Oari hasil ini selanjutnya bisa ditentukan pH limbah optimum.
Setelah diperoleh kondisi jumlah koagulan, pH limbah optimum, selanjutnya kondisi ini digunakan untuk menentukan kondisi kecepatan pengadukan cepat yang optimum dengan carR yang identik. Variasi kecepatan pengadukan cepat dilakukan pada kecepatan 100, 125, 150, 175,200, 225, 250 rpm. Oari hasil ini selanjutnya bisa
Prosiding Per1emuan dan Presentasi Ilmiah Penelitian Dasar IImu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir P3TM-BATAN Yogyakar1a, 25 -26 Juli 2000
362
ISS~ 0216-3128
Isman MT, dkkditentukan kecepatan pengadukan optimum.
cepat yang Sctclah diperolch kOlldisi jUIIII..h koagulall optimum, pH limbah optimum dun kecepatan pengadukan cepat optimum selanjutnya kondisi ini digunakan untuk menentuk(1n kondisi kecep(1((1n pengadukan lambat yang optimum dengan cara Y(1ng identik. Variasi kecepatan pengadukan lambat dilakukan pada kecepatan 20, 30, 40, 50 rpm. Dari hasil ini selanjlltnya bisa ditentukan kecepm(1n pengadukan lambat yang optimum.
Gambar J. Grafik hubungan antara besarnya
konsentrasi koagu/an BaSOI yang
ditambahkan
terhadap
faktor
dekontaminasi
yang dipero/eh
HASIL
DAN PEMBAHASAN
Pcl1garuh pH.
Hasil percobaan pengaruh pH dapat dilihat pada tabel 2. Dari tabel tersebut tampak bahwa pH sangat berpengaruh dalam proses pengendapan Am. Faktor pH akan mempengaruhi adanya subsidi OH-dalam larutan, sehingga akan berkompetisi dengan (SO,,)"2 untuk mcmbentuk Ba(OH)2 dan BaS04. Jika subsidi OH" dalam larutan berlebihan mengakibatkan inti endapan Ba(OH)2 akan menyerap ion (OH)" sehingga pada lapisan penahan bermuatan negatif sehingga Am akan dapat terikat pad a lapisan ini, seperti yang terlihat dalam gambar
2. Hal ini diduga yang menyebabkan pH
berpengaruh positif terhadap faktor dekontaminasi. Disamping itu, Am mempunyai sifat bahw.a pada keasaman rendah cenderung terhidrolisa membentuk Am(OH)4 dan mengendap.
Pengaruh Pcnambahan BaSO"
Hasil percobaan lmtuk mengetahui pengarllh penarnbahan garam BaSO4, dapat dilihat dalam tabel I. Dari tabell tampak bahwa semakin tinggi konsentrasi yang ditambahkan, maka faktor dekontaminasi yang diperoleh semakin tinggi. Hal ini membuktikan bahwa konsentrasi koaglilan sangat berpengarllh dalam proses pengendapan Am. Dalam hal ini, koagulan berpengaruh dalam proses pembentukan sintetis polimer yang akall mempengaruhi destabilisasi koloid. Pada penambahan jumlall koagulan kurang darj 300 ppm,
harga faktor dekontaminasi yang diperoleh masih
relatif kecil. Hal ini disebabkan jumlah koaglll.m
yang ditambahkan belum Cllkup ul1luk
mengendapkan kontaminan Am. Untllk jumlah koagulan yang ditamballkan terlalu banyak, maka sintetis yang terbentuk semakin ban yak sehingga partikel koloid yang sudah tidak stabil berubah menjadi partikel koloid yang stabil. Koloid-koloid yang stabil tidak bisa mengendap. Dari hasil percobaan yang tertera pada tabel I, dapat dikatakan bahwa jumlah koagulan yang ditambahkan sebanyak 300 ppm adalah kondisi yang cukup baik untuk mengendapkan kontaminan Am.
Tabel t. Pengaruh konsel1lrasi BaSO4 tcrhadap faktor dekontaminasi (Kondisi percobaan : pH = 10, kecepatan pengadllkan cepat 150
rpm, kecepatan pengadukan lambat 20 rpm)
'" ~-
./
-_./Gambar
2. lnl; endapan Ba(OH)]
Bel1itik tolak dari sifat ini, maka pH semakin tinggi mengakibatkan jumlah ion OH" yang ada dalam larutan semakin tinggi sehingga hasil kali konsentrasi antara ion OH" dengan ion Am dalam larutan semakin tinggi. Akibatnya jumlah Am yang ikut terendapkan semakin ban yak.
Oari Pcrcobaan dapat dikatakan bahwa pH optimum untuk mengcndapkan adanya kont~minan Am dalam limbah cair pH = :t 11. Untuk pH yang tcrlalu tinggi aklan menyulitkan proses.
Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir P3TM-BATAN Yogyakarta, 25 -26 Juli 2000
Isman M7: dkk ISSN 0216-3128 363
Tabel2. Pengaruh pH limbah terhadap faktor dekontaminasi dan efesiensi pemisahan (kondisi percobaan : konsentrasi BaSO4 = 300 ppm. kecepatan pengadukan cepat 150 rpm, kecepatan pengadukan lambat 20 rpm).
kemungkinan disebabkan karena untuk kecepatan pengadukan yang terlalu kecil akan menyebabkan dispersi koagulan yang ditambahkan tidak merata sehingga terjadi pengendapan yang terlokalisir dan harga faktor dekontaminasi yang diperoleh menjadi rendah. Untuk kecepatan pengadukan yang telalu cepat, kemungkinan mcnycbabkan reaksi-reaksi kimia clan kimia.fisika yang terjadi kurang sempuma sehingga faktor dekontaminasi yang diperoleh menjadi rendah.
~
.
~
".
-.
;; t Q 0 ~25.
~.
.
j---
.
?O~ 75J
250 ~J1 1 ~ ~ 28.
Gambar
4. Graflk hubungan
antara kecepatan
cepat
terhadap faktor dekontaminasi yang
diperoleh.
Oari hasil terse but dapat disimpulkan bahwa kondisi kecepatan pengadukan cepat yang cocok untuk mcngcndapkan kontaminan Am dalam limbah rase cair adalah :!: 200 rpm.
Gambar 3. Grafik hI/hI/lIgan allfc/ra pI! lill/bc/ll terlla(lap filkfor deko/lfall/i/lasi ya/lg
diperoleh
Prllgnrllh I<rrrpntnll prllgndllknn !:Imb!!t
Hasil pcrcobaan untuk mengetahui pengruh kecepatan pengadukan lambat dapat dilihat dalam tabel 4. Dari tabel terse but tampak bahwa semakin tinggi kecepatan pengadukan lambat, maka harga faktor dekontaminasi yang diperoleh cenderung untuk turun. Kecepatan pengadukan lambat berpengaruh dalam pembentukan flak setelah terjadi proses koagulasi. Formasi terbentuk karena partikel-partikel koloid yang sudah tidak stabil saling bergabung satu sarna lain yang selanjutnya akan rnengenap. Bergabungnya partikel-partikel koloid ini terjadi karena adanya pengadukan lambat. Dari keadaan yang dernikian maka proses pengadukan larnbat sangat berpengaruh dalam proses. Untuk pengadukan yang terlalu cepat kemungkinan dapat rnenyebabkan pecahnya partikel koloid yang sudah tidak stabil menjadi partikel koloid stabil atau dengan pengadukan yang terlalu cepat kemungkinan juga dapat menyebabkan pecahnya gabungan antar partikel koloid tidak stabil yang sudah siap untuk mengendap. Dari data yang diperoleh dapat dikatakan' bah\\'a kondisi kecepatan pengadukan
Jambat optimum tcrjadi pada kcccpatan :I: 20 rpm.
Pcngllruh kCCCP:ltllll prll~:IIlIII{arl crpat
Tabel3. Pengaruh kecepatan pengadukan cepat terhadap faktor dckontaminasi (kondisi percobaan konsentrasi BaSO4 sebesar 300 ppm, pH= II, kecepatan pengadukan
lambat 20 rpm). (FD) Faktor Dekontaminasi 25 -Efisiensi Pemisahan (%)
Kec.
Penqadukan IND.~
95,8§6]
75
100~
125
150 25[3~
~-"4l
3697.2
17515'
30Hasil percobaan untuk mengctahui pengruh kecepatan pengadukan ccpat terhadap faktor dekontaminasi yang diperoleh dapat dilil1at dalam label 3. Dari t,lbcl tcrscbut tampak ball\"" kecenderungan harga faktor dekontan1inasi yang diperoleh mula-mula naik ken1udian turul1 dcngan naiknya kcccpatall pcngadukan. Ilal ini
Prosiding Pertemuan den Presentasi Ilmiah Penelitian Dasar IImu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir P3TM-BATAN Yogyakarta. 25 -26 Juli 2000
Tabel4. Pengarul1 pengadukan lambal tcrhadap
faktor dekontaminasi. (Kondisi percobaan : konsentrasi BaSO4 sebesar 300 ppm, pH = 11, kecepatan pengadukal1 ccpat 200
rpm.)
DAFTAR
PUSTAKA
I Efisiensi: Pemisahan (%}97.3
N
o. PenQaduka!) DekonlaminasiI
Kec.
I
FaklorIFD)Iif
20 30 40 3736
30~
30 97,2~
~
96,6
--I
~ I~_~'
1. CHAUVET, P., DIPPEL, T., Chemical Precipitation, Advanced Management Methods for Medium Active Liquid Waster, CEN and
AERE,I98I.
2. SUROTO, R., Diktat Kuliah Pengolahan Sampah Radiaoktif, Bagian Teknik NukIir,
UGM.
3. BENECDICT, M., PIGFORD, T.H., and LEVIH, W., Nuclear Chemical Engiqeering, Second Edition, Mc Graw Hill Book Company,
1981.
4. KAUFMAN, J., NESBITT, B.,J., GOLDMAN, I., M., ELJASEN, R., The Removal of Radioactive Anions by Water Treatment, Technical Information Service, Oak Ridge, Tennessee, 1951.
5. TECHNICAL REPORT SERIES NO. 89, Chemical Treatment of Radioactive Waste, International Atomic Energy Agency, Veinna,
1968.
10
Gambar 5. Grafik hllbll/1ga/1 anfara keCepal(l/1 pe/1gaduka/1 loll/bat ferl1adap harg'/ faklor deko/1Iamin'I.~i yang dipcrol<:h.
TANYA JAWAB
KESIMPULAN
Dari basil percobaan dan pembahasan di atas dapat diambil kesimpulan bahwa :
1. Koagulan BaSCo! cukup baik digunakan untuk mengendapkan limbah cair yang mengalldung
kontaminan
Am.
2. Kondisi-kondisi yang digunakan untuk proses pengendapan Am terjadi pada jumlah koagulan yang ditambahkan sebanyak 300 ppm, pH = II, kecepatan pengadukan cepat sebesar 200 rpm, kecepatan pengadukan lambat sebesar 20 rpm. Pada kondisi ini akan diperoleh efisiensi
pemisahan
sebesar
97,2 %.
UCAP AN TERIMA
KASIH
Bunawas
~ Apakah ada pengaruh suhu dalam proses pengendapan Am-241 ? lni kami tanyakan sehubungan dengan pemakian pengadukan yangcepat menaikkan suhu larutan. .
/sman M. T.
-<>- Je/as suhu bisa berpengaruh do/am reaksi. Ba1+ + SO,,1- -+ BaSO" (.J.)
Untuk ka/i ini faktor suhu masih saya
abaikan.
Zainul Salimin
~ Mohon dijelaskan fenomena pengikatan radionuklida oleh endapan barium sulfat ? ~ Apa sebabnya setelah barium sulfat
berkonsentrasi lebih dari 300 ppm hasilnya kurangbaik?
/sman
M. T.
-<>- Pengikatan radionuk/ida bisa dengan cara : terperangkap do/am formasi jlok, adsorpsi.
netra/isasi muatan k%id.
Penulis mengucapkan banyak terima kasih kepada Bapak Sunardi selaku teknikan pelaksanaan penelitian. Semoga segala amal baiknya dapat
menerima balasan dari Alloh Swt. Amin. A.Fauzy~ Percobaan yang dilakukan, diulang berapa kali ? ~ Apa hasilnya akan beda apabila menggunakan
semen, polimer, gelas, keramik?
Prosiding Pertemuan dan Presentasi Itmiah Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir P3TM-BATAN Yogyakarta. 25 -26 Juli 2000
365
~ Kami telah melakuwn dengan senyawa yang lain seperti FeCI.J, CaCO.J, MI:I(OH) 20 Mengingat pengolahan limbah masih horns dilanjutkan dengan proses yang lain (pemadatan), maw awn diteliti lagi
pengaruh senyawa-senyawa
untuk proses
pemekatan.
Dodik S.
)- Dari hasil penelitian diatas apakah ada senyawaseiain BaSO4 yang sudah pemah dicoba diteiiti ?