SINTESIS DAN KARAKTERISASI PARTIKEL MICROSPHERE BERBASIS ASAM BEBAS DAN RATIO N03-/u

Indra Suryawan, dkk. ISSN 0216 - 3128

₃₅

~

SINTESIS

DAN

KARAKTERISASI

PARTIKEL

MICROSPHERE

BERBASIS ASAM BEBAS DAN RATIO N03-/u

Indra Suryawan, Damunir

Pusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan - BATAN

ABSTRAK

SINTESIS DAN KARAKTRISASI PARTIKEL MICROSPHERE BERBASIS ASAM BEBAS DAN RA TIO NOj-/V. Telah dilakukan penelitian pengaruh asam bebas larutan uranil nitrat dan ratio NOj-/U terhadap terbentuknya butiranmicrosphere. Butiran di bentuk dalam proses gelasi dan kondisi butiran setelah dikalsinasi 80{fC Tujuan penelitian adalah untuk mengetahui kondisi optimum pembentukan butiran microsphere terhadap ratio NOj-/V. Sintesis microsphere dilakukan dengan metode sol-gel. Proses sol dilakukan dengan mereaksikan poli vinil alkohol dan larutan uranil nitrat dengan variasi kadar uranium dan asam bebas2, 3dan4N. Larutan urani! nitrat ditambah aditif span agar bentuk dan ukuran butiran

microsphere sarna. Larutan dipanaskan sampai 9(f'C selama:i: 10 menit. Larutan sol dilakukan gelasi dengan menggunakan media amoniak. butiran microsphere dikalsinasi sampai suhu 80(f'C Butiran mikrostrukturnya dikarakterisasi menggunakan scanning electron microscope (SEM). Hasil yang diperoleh menur1fukkanbahwa bentuk microsphere dipengaruhi oleh ratio NOj-/V. Pada ratio

5

I di hasilkan butiran microsphere pada proses gelasi. dan kalsinasi sampai suhu 80(f'C tidak pecah.

ABSTRACT

SYNTHESIS AND CHARACTERIZATION OF MICROSPHERE PARTICLES BASED ON FREE ACID AND RATIO NOi/V. It has been done the research on the influence free acid in uranil nitrate solution and ratio NOj-/U to the microsphere particles. The gelation process have been shaped of microsphere and the particles condition after calcination of80(f'C The examination purposeisto know the optimum condition of forming microsphere particles on the ratio NOj-/V. The synthesis of microsphere have been done by sol-gel method. The sol process have been done by reaction of poli vinyl alcohol and uranil nitrate solution with the uranium concentration and free acid 2, 3and 4N variables. The span additive were added to the uranil nitrate solution so that shape and size uniform of microsphere particles. The heated solution until 9(f'C during± 10 minute. The sol solution have been done of gelation by using ammonia medium, The microsphere paraticels were calcinated until 80(f'C The structurmicro of particles have been characterizated by using microscope optic. The result showed that shape of microsphere were influenced by ratio NOj-/U. The microsphere particles were resulted of ratio 51 to the gelation process, and the calcination until 80(f'C did nnt chapped.

PENDAHULUAN

S

_sol-gel,intensis microsphere_{larutan sol} dilakukan dengan metode_{dibuat dengan variabel} konsentrasi larutan uranil nitrat dari 155 sampai 500 gli uranium, dengan keasaman masing-masing 2, 3, 4. Untuk senyawa pengomplek PV A dan ditambahkan aditif span-80 untuk memperkuat tegangan muka butiran. Pembuatan butiran kernel berbentuk bola (microsphere) di pengaruhi oleh ban yak parameter, jika salah satu parameter tersebut tidak terpenuhi maka dalam proses gelasi pembentukan butiran bola akan gaga I. Oalam penelitian ini diamati pengaruh jumlah asam bebas yang terdapat dalam larutan umpan uranil nitrat sebagai bahan baku utama dalam pembuatan kernel. Proses pembuatan butiran dilakukan dengan metode

sol-gel yaitu larutan umpan uranil nitrat di reaksikan dengan senyawa organik PV A sehingga terjadi polimerisasi dan untuk memperkuat tegangan muka butiran terbentuk ditambahkan senyawa aditif span. Hasil proses polimerisasi tersebut dinamakan larutan sol, dan larutan sol akan membentuk butiran bulat setelah dilakukan proses gelasi yaitu dengan meneteskan kedalam media amoniak. Butiran akan terbentuk dalam proses gelasi jika konsentrasi deviasi asamnya rendah dan polimerisasi akan terjadi secara sempurna sehingga dalam proses gelasi dapat membentuk butiran bulat. Pada deviasi keasaman yang tinggi larutan sol yang diumpankan dalam gelasi tidak dapat membentuk butiran bulat tetapi terjadi proses agromerat yaitu hasilnya berupa endapan yang bentuknya tidak

Prosiding PPI - POIPTN 2006

Pustek Akselerator dan Proses Bahan - BATAN Yogy~karta, 10 Juli 2006

36 ISSN 0216 - 3128 _{Indra Suryawan, dkk.}

bola terbentuk dalam proses gelasi selain ditentukan oleh kondisi operasi juga dipengaruhi proses kimia seperti konsentrasi dan keasaman. Oalam penelitian ini pembuatan kernel ditekankan pada konsentrasi uranium dan asam dalam larutan uranil nitrat untuk mengetahui penomena pembentukan butiran bola terhadap konsentrasi asam yang ada(2.3). Oalam pembuatan ]arutan uranil nitrat kendala penurunan asam bebas sering mengalami kesulitan karena usaha untuk menurunkan selalu di ikuti dengan turunnya konsentrasi uranium. Umpan uranil nitrat yang kita butuhkan adalah mempunyai konsentrasi uranium yang tinggi dengan konsentrasi asam yang rendah(4). beraturan dan setelah dikeringkan berubah menjadi

serbuk amonium poli uranat(l).

Penggunaan kernel U02 sebagai bahan bakar untuk jenis reaktor suhu tinggi yang strategis untuk dikembangkan dalam industri nuklir karena dapat menghasilkan uap panas, selain digunakan untuk menggerakan turbin juga dapat digunakan dalam sektor industri non nuklir. Proses pembuatan kernel U02 setelah terbentuknya butiran bola dalam gelasi dilanjutkan dengan proses kalsinasi, sintering, pe]apisan dan kompaksi dengan matrik gratit. Setiap tahapan proses, dilakukan pengujian hasil sifat fisis, mikrostruktur dan kimia untuk mengetahui karaktrisasi dari kernel, sifat - sifat kernel yang diamati seperti densitas, luas muka,

porositas, kekerasan, komposisi senyawa. Sutiran Reaksi pembentukan butiran bola

(2) (3) s

i

I

i

con c a rb ide .""" porous carbon . pyro Iyti c carbon U02 kernel

Gambar. Bentuk partikel kernel setelall dilapisL Elemen bahan bakar reaktor suhu tinggi

(HTR) terdiri dari partikel kernel yang menjadi inti bahan bakar, kemudian dilapisi dengan pyrokarbon (PyC) dengan kerapatan tinggi yang berfungsi untuk mengungkung tekanan gas hasil fisi. Partikel yang te]ah dilapisi PyC dilakukan pe]apisan yang kedua menggunakan silikonkarbon (SiC) yang berfungsi untuk mengungkung produk fisi yang sangat aktif gerakannya seperti Sa, Sr, Cs dan Ag yang tidak efektif ]agi jika hanya ditahan oleh lapisan PyC. Partike] setelah dilapisi SiC dilapisi lagi dengan PyC yang berfungsi pada pengaruh mekanik dari luar dan efisiensi dari inti kernel tersebut sebagai bahan bakar.

TAT AKERJA

Bahan yang digunakan

Larutan U02(HN03)2, amoniak, parafin, span-80, (C2H40)n, NaOH, HN03, H20.

Alat yang digunakan

Alat-alat gelas, oven, tungku kalsinasi. mikroskup optik, surface area analyzer. NOVA

1000, alat analisis, pengaduk magnit.

Cara kerja

Pembuatan larutan uranil nitrat [U02(N03hJ dibuat dari serbuk U30g dengan melarutkan dalam as am nitrat pekat, larutan dibuat pada konsentrasi uranium masing-masing 155, 255, 300, 354, 406, 425, 454, dan 500 g/1.

Pembagian larutan uranil nitrat dengan konsentrasi seperti no.l, masing-masing menjadi tiga bagian dan di preparasi dengan menambahkan air dan dipanaskan sampai diperoleh kesaman 2, 3 dan 4 N.

Hasil preparasi ]arutan uranil nitrat digunakan untuk membuat ]arutan so] yaitu dengan

Prosiding PPI - PDIPTN 2006

Pustek Akselerator dan Proses Bahan· BATAN Yogyakarta, 10 Juli 2006

Imlra Suryawan, dkk. ISSN 0216-3128

37

mereaksikan dengan PYA dan menambahkan aditif, larutan diaduk dan dipanaskan sampai 90°C.

Hasil larutan sol diumpankan ke dalam kolom gelasi dengan cara meneteskan secara perlahan-lahan untuk pembentukan butiran kernel.

Butiran-butiran

microsphere

yang terbentuk selanjutnya dikeringkan dan dikalsinasi pada suhu 800°C

Evaluasi hasil percobaan untuk masing-masing perubahan konsentrasi uraniuam dan keasaman larutan uranil nitrat yang digunakan sebagi umpan sol setelah dilakukan proses gelasi dan kalsinasi.

Gambar

2.

Bagan

proses pembuatan

butiran

kernel dari bentuk larutan sampai

menjadi butiran microsph ere.

HASIL DAN PEMBAHASAN

Perubahan ratio N03/U terhadap terbentuknya butiran bola pad a proses gelasi dan kualitas butiran kernel setelah dikalsinasi pada suhu 800°C dapat dilihat pada Tabel I dan 2. Pada Tabel I di tunjukkan pembuatan kernel dengan keasaman larutan uranil nitran 2 N terbentuk butiran dengan konsentrasi uranium 255 gll, pada konsentrasi tersebut ratio N03/U adalah 1,007. Untuk konsentrasi uranium yang lebih kecil dengan keasaman 2 N tidak terbentuk butiran bola pada proses gelasi karena larutan sol yang dihasilkan tidak stabil karena interaksi antar molekul PVA dengan uranium tidak kompatibel hal ini di sebabkan PV A ada yang terikat dalam senyawa. Pada konsentrasi uranium lebih besar dan ratio NOiU makin kecil diperoleh bentuk butiran bulat dengan permukaan yang rata, hal ini terjadi karena kadar asam dalam larutan terpenuhi, sehingga PV A sebagai senyawa pengomplek semua berinteraksi dengan uranium. Hasil bentuk dan ukuran butiran kernel yang diperloleh dengan ratio N03/U yang kompatibel seperti ditunjukkan dalam Gambar 3, menghasilkan bentuk dan ukuran yang sarna, setelah dipanaskan pada suhu tinggi tetap stabil yaitu tidak mengalami perubahan bentuk atau pecah. Pada ratio NOiU 1,007, dimana konsentrasi uranium 255 gll dan keasaman 2 N butiran yang dihasilkan mempunyai porositas tinggi sehingga setelah dikalsinasi pada suhu 800°C butiran banyak yang pecah atau berubah bentuk. Pada ratio N03/U

yang lebih kecil dari I dengan keasaman yang sarna, dalam proses gelasi dihasilkan butiran berbentuk bola dan mampat, dipanaskan pada suhu tinggi tidak mengalami perubahan bentuk atau tidak pecah.

Tabel I. Hubungan kadar uranium dan ratio NO)/U terhadap pembentukan butiran kernel pada proses gelasi.

Asam bebasBentuk Asam bebas

Bentuk Asam bebas

Bentuk

Kadar Lart.UN_kernelhasil2 N

lart.UN 3 N kernel lart.UN 4 N

kernel

U, g/I RatioRatiogelasi

hasil Ratio hasil gelasi NOiU NOiU gelasi NOiU 155

1,321Gagal2,121Gagal1,721Gagal

255 1,007

Bulat 1,250 Gagal1,494Gagal 300

0,934Gagal1,348Gagal1,141Bulat

354 0,871 Bulat 1,046 Bulat1,222Gagal 406 0,826 Bulat 0,979 Bulat1,132Gagal 425 0,813 Bulat 0,959 Bulat1,105Bulat 454 0,794 Bulat 0,93 I Bulat1,067Bulat 500 0,769 Bulat 0,893 Bulat1,017Bulat

Prosiding PPI • PDIPTN 2006 Pustek Akselerator dan Proses Bahan - BATAN

38

ISSN 0216 - 3128 _{Indra Suryawan. dkk.}

Untuk ratio

NOiU

dengan tingkat keasaman

~ N,

butiran terbentuk clan tetap stabil setelah dikalsinasi smapai 800°C diperoleh pada konsentrasi uranium 406 dengan ratio N03/U

=

0,979. Pada keasaman yang sarna dengan ratio

NOiU

= 1,046 dalam proses gelasi terbentuk butiran bola, setelah dikalsinasi butiran banyak yang pecah karena mempunyai porositas yang tinggi.

Tabel 2. Kondisi butiran kernel hasil gelasi setelah dikalsinasi pada temperatur 800°C Asam bebasAsam bebasAsam bebas_{BentukBentukBentuk}

Kadar lart UN 2 N lart.UN 3 Nlart UN 4 N

U, g/I Ratiokernel Ratio kernel hasil Ratio kernel hasil NOJU hasil gelasi NOiU gelasi NOiU gelasi 155 1,3211,7212,121

-

-

-255354300 0,9340,8711,0071,4941,348PecahStabitStab itPecah1,0461,1411,2501,222

-

-

-

-

-406 0,826Stabil0,979Stabil1,132

-425₄₅₄₅₀₀ 0,7690,7940,813StabilStabilStabilPecah0,8930,931Pecah0,959PecahStabilStabilStab it1,0671,1051,017

Bila tingkat keasman dinaikkan sampai 4 N, dalam proses gelasi akan terbentuk butiran bola pada ratio N03/u

=

1, I 05 dengan konsentrasi uranium 425 gll, juga untuk ratio N03/U

=

1,067 dan 1,017, tetapi butiran kernel mempunyai porositas yang tinggi jika dipanaskan pada suhu tinggi butiran mudah pecah seperti ditunjukkan dalam Tabel 2.

Gambar

3.

Bentuk butiran kernel yang diambil

menggunakan

mikroskup

optik

(pembesaran

50

X),

dengan

konsentrasi uranium

406 gll pada

keasaman

3

N.

KESIMPULAN

Dari hasil penelitian yang telah dilakukan terhadap pengaruh asam bebas larutan uranit nitrat dan ratio N03'/U terhadap terbentuknya butiran microsphere dalam proses gelasi dan kondisi butiran setelah dikalsinasi 800°C dapat di simpulkan :

I. Butiran bola terbentuk pada proses gelasi dan tidak mengalami perubahan bentuk jika dipanaskan pada suhu tinggi dan ratio NO;lU ~1.

2. Larutan asam nitrat sebagai unsur utama dalam pembuatan kernel U02 dengan keasaman yang rendah diperlukan konsentrasi uranium yang rendah pula untuk memenuhi ratio NO)/U ~ I, tetapi hal itu tidak mudah untuk dikerjakan, karena membuat larutan uranil nitrat dengan keasaman yang rendah diperlukan proses pelarutan yang lama.

DAFTAR PUSTAKA

1. BELLE. J, Uranium Dioxid Properties and Nuclear Application, United state Atomic Energy Commission, Washington DC, 1961 2. FIZZOTI. C, Principles of Nuclear Fuel

Production, Fuel Cycle Departement, ENEA, Roma, 1984.

3. CHARLES. KM, at all, Magnetic resonance as a structural probe of a uranium of a uranium

(VI) sol-gel process",

Mat.Res.Soc.Symp.Proc. V01.180, Columbia, 1990.

Prosiding PPI - PDIPTN 2006

Pustek Akselerator dan Proses Bahan - BATAN Yogyakarta, 10 Juli 2006

Indra Suryawan, dkk. ISSN 0216 - 3128 39

4. MC BRIDEJ.P, "Laboratori studies of sol-gel processes at the Oak Ridge National Laboratory",ORNL-T-M,1980.

TANYAJAWAB

Sigit

- Apa yang disintesis dan dikarakterisasi ? - Berapa ukuran microsphere yang dibuat ? - Apa yang dimaksud dengan microsphere ?

Indra Suryawan

- Butiran bentuk bola dengan senyawa V30/l, hasi/ proses ka/sinasi.

- Secara teori/is ukuran butiran 0,5 mm da/am hen/uk senyawa

VOl.

- But iran microsphere adalah butiran bulat yang berbentuk bola.

Samin

- Sebutkan parameter karakterisasinya ? - Bagaimana penentuan ratio U03/U

?

Indra Suryawan

- Parameter karakterisasinya adalah suhu kalsinasi 400, 500, 600, 700 dan 800 lie.

- Dengan menganalisa asam bebas dan kadar uranium da/am /arutan urani/ nitrat dan menghitung secara teoritis sehingga dipero/eh ratio

VO/V.

Presiding PPI • PDlPTN 2006

Pustek Akselerator dan Proses Bahan - BATAN Yogyakarta, 10 Jull 2006