Prosiding Pertemuan dan Presentasi I/miah
P3TM-BATAN, Yogyakarta 14-15 Ju/i 1999 Buku II 21
II
KARAKTERISASI KONDUKTIVITAS PANAS SERBUK URANIUM DIOKSIDA DENGAN SKANING KALOR D IFEREN SIAL
Sugondo, AsIina Ginting, Dian Angraini
P2TBDU-BATAN. Kawasan PUSPIPTEK. Serpondg. Tangerang
ABSTRAK
KARAKTERISASI KONDUKTIVITAS PANAS SERBUK URANIUM DIOKSIDA DENGAN SKANING KALOR DIFERENSIAL. Salah satu luaran DSC ialah panas jenis spesifik(CP). Berdasarkan data Cp dan difusi panas fonon atau kinetika gas maka dapat ditentukan konduktivitas panas UO2. Serbuk cuplikan berasal daTi produk Eldorado sebanyak 150 mg dimasukkan ke da/am Blat uji DSC Interval suhu skaning antara 25-400 DC. Pada interval suhu tersebut diperoleh konduktivitas panas UO2 antara 8, 5422E-5-6, 6029E-5 Wcm-1 K1, harga ini diperoleh dengan pendekatan difusi panas fonon. Harga konduktivitas panas antara 5,0672E-5-3,9169E-5, diperoleh dengan pendekatan kinetika gas. Konduktivitas panas UO2 lebih rendah jika dibandingkan dengan konduktivitas panas U308 sebesar 1, 4538E-4-3, 3536E-5 Wcm-1 K1 dan lebih rendah juga jika dibandingkan dengan konduktivitas panas UAI3 sebesar
9,7037E-1-1,9492 Wcm-1 K1. Konduktivitas oksida seramik (UO2 dan U308) lebih rendah jika dibandingkan dengan konduktivitas logam (UAI3). Pada interval suhu antara 25-400 DC konduktivitas UO2 dan U308 turun dengan kenaikan suhu dan untuk UAI3 naik dengan kenaikan suhu.
ABSTRACT
HEA T CONDUCTIVITY CHARACTERIZA TION OF URANIUM DIOXIDE BY DEFfE~_Ef!TIAL SCANNING CALOR. One of the DSC out put is s~~~t_qgpa.city (Cp). Based on the heat difusion of phonons or gas kinetics, then it can be measured the thennal conductivity of UO2. The powder sample is a product of Eldorado. In amount of 150 mg sample was put into the crusible, scanning temperature was 25-40d'c. In between the temperature interval, it is found that the heat conductivity of UO2 was 8. 5422 E-5 -6.029 E-5 W cm-1 k-l, this value was calculated using heat diffusion. the value of conductivity of U308 in between 50672 E5 -3.9169 E-5 was calculated using kinetics of gas. Heat conductivity of UO2 were smaller than heat conductivity of U308 in value of 1.4538 E-4 -3.3536 E-5 W cm-1 k-1 and far smaller if it is compared to heat conductivity of metals (UAI3). In the temperature interval of 25-40ifc, the heat conductivity of UO2 and U308 is going down with increasing temperature, while UAI3 is going up.
PENDAHULUAN nuklir konduktivitas panas dinyatakan dalam, W m-1.C-I (2.3). Watt adalah jumlah tenaga daD m adalah
jarak yang ditempuh untuk perpindahan tenaga. Melihat perbedaan satuan tersebut maka pacta elemen bakar nukir yang diperhatikan adalah laju perpindahan panas atau tenaga pacta suatu jarak tertentu, sedangkan fluks aliran panas tidak diperhatikan.
Metoda karakterisasi konduktivitas panas serbuk dapat dilakukan dengan metoda berikut : Pemanasan langsung, metoda ini mempunyai keuntungan yaitu dapat mengamati perbedaan suhu
(/1 T) secara langsung. Sedangkan kelemahannya ialah adanya rongga diantara serbuk daD jika penentuannya pacta suhu tinggi maka secara teknis mengalami kesulitan alat.
V onduktivitas panas adalah salah satu .r\..karakteristik termal serbuk uranium dioksida (UO2)' Karakterisasi konduktivitas termal serbuk UO2 perlu dilakukan sebelum proses lebih jauh untuk elemen bakar nuklir, sebab perbedaan nilai konduktivitas panas serbuk tidak beda jauh dengan konduktivitas panas pelet matang. Karakteristik konduktivitas panas pelet menentukan gradien suhu elemen bakar di dalam reaktor.
Konduktivitas panas (k) adalah laju alir panas pacta bahan dan dinyatakan dalam satuan cal S-I cm-2 0 C-I cmol(I). Kalori adalah jumlah panas, cm2 adalah tampang lintang perpindahan panas, dan cm adalah jarak yang ditempuh. Dalam elemen bakar
Prosiding Pertemuan danPresentasi Ilmiah P3TM-BA TAN, Yogyakarta 14 -15 Juli 1999
22 Buku II
Metoda laser yaitu dengan menentukan difusi panas, metoda ini mempunyai keuntungan dapat menentukan konduktivitas panas pacta suhu tinggi
dan pacta titik yang rapat, sedangkan kesulitannya
terletak pacta pengadaan alat.
Berdasarkan kemampuan dan peralatan yang acta dicoba penentuan konduktivitas panas dengan menentukan panas jenis Spesifik (Cp)
melalui Skaning Kalor Diferensial(DSC). Salah satu
luaran DSC ialah panas jenis spesifik dan selanjutnya dikorelasikan dengan konduktivitas panas.
Konduktivitas dalam seramik dikendalikan oleh fonon. Partikel ini bergerak dari tempat panas menuju tempat dingin. Dalam perjalanannya secara gelombang mengalami tumbukan dengan partikel lain dan dengan atom. Pengerakan fonon ini dihitung berdasarkan teori kinetika gas. Dari teori gas ini diperoleh bahwa konduktivitas panas sebanding dengan kapasitas panas fonon ( C ) kecepatan fonon (v) dan jarak rata-rata yan~ dilalui fonon (I), dihasilkan formula sebagai berikut 5):
k::: 1/3 Cp v I p (2)
TEORI
Keterangan:
k = konduktivitas panas, Wcm-1 K-1 v = kecepatan gerak fonon, cm S-1 I = jarak tempuh fonon, cm
a = konstanta difusivitas panas, cm2s-p = densitas, 9 cm-3
Cp = panas jenis spesifik, Jg-IK-1
TATA KERJA
Disiapkan 6 buah krusibel aluminum
kosong dan dilakukan pengukuran sebanyak 3 tahap
dengan 2 buah krusibel setiap tahap pengukuran.
Krusibel yang satu digunakan sebagai pembanding
dan krusibel yang lain digunakan sebagai wadah sampel. Tahap pertama dilakukan pengukuran
terhadap krusibel aluminum kosOQg yang dianggap
sebagai blangko. Pengukuran tahap kedua dilakukan
terhadap krusibel aluminum kosong d;m krusibel yang berisi standar Al2O3 seberat 70 mg daD pengukuran tahap ketiga dilakukan terhadap krusibel aluminum kosong dan U02. Ruang tungku DSG dialiri argon dengan tekanan 2,5 mbar. Skaning analisis kalor dilakukan antara suhu 30°C
sampai dengan 1000 °c dengan laju pemanasan 10
°C/menit.
Korelasi difusi tennal (aT) dengan konduktivitas tennal (k) adalah sebagai berikut(4).
K=apCp (1)
keterangan
k = konduktivitas panas, Wcm-1 K-1 a = konstanta difusivitas panas, cm2 S-1
p = densitas, 9 cm-3
Cp = panas jenis spesifik, Jg-1K-1
Jumlah energi yang pindah ditentukan oleh jumlah energi yang tersedia, pembawa panas dalam bahan, daD jumlah energi yang diserap. Jumlah energi yang tersedia merupakan fungsi kapasitas panas. Sebagai pembawa panas adalah elektron atau fonon. Dalam logam elektron lebih dominan sedangkan dalam seramik adalah fonon. Menurut Planck, fonon ekivalen dengan energi gelombang terkwantisasi. Energi yang diserap merupakan fungsi hamburan daD ekivalen dengan jarak gelombang kisi. Vibrasi daD jarak gelombang kisi merupakan fungsi daTi pada kerapatan bahan (densitas ballaD). Vibrasi daD jarak gelombang kisi adalah parameter utama yang menentukan difusi energi panas. Dengan demikian maka konduktivitas panas berbanding langsung dengan difusi panas (a), denistas bahan (p), daD panasjenis bahan (Cp).
Di dalam logam sebagai pembawa panas adalah elektron ikatari logam atau elektron Fenni. Karena elektronini bebas daD mudah bergerak maka konduktivitas panas logam relatif besar. Dengan adanya pemadu dapat mereduksi konduktivitas tennal dalam logam. Sedangkan dalam seramik sebagai pembawa muatan adalah fonon dan radiasi. Kinetika fonon ditentukan oleh vibrasi elastis atom atau molekul di dalam kisi kristal. Di samping struktur kristal, unsur penyusun juga menentukan besar k~cibiya konduktivitas panas. Misal BeO, SiC daD B4C mempunyai konduktivitas panas lebih besar dibandingkan dengan U02 daD Th02. Sebab selisih berat atom u-o daD Th-O lebih besar dibandingkan dengan Be-O,Si-c, daD B-C.
HASIL DAN BAHASAN
Panas jenis 002 spesifIk produk
"Eldorado" luaran DSC terlihat pada Gambar-l data
panas jenis ini sebagai dasar perhitungan
konudktivitas panas dengan menggunakan
formula-1. Densitas U02 diperoleh dari sertifIkat sebesar 10.66 g/cc. Konstanta difusi panas diperoleh dari referensi-4 sebesar 1.537 E-4 cm2 S-I. Panas jenis
spesifIk dari Gambar-l sebagai fun:gsi suhu adalah
Cp = 4.299 E-I-5, B 4 E-4T~I.997 E 4 Jg -IK-1 Jika dimasukkan suhu sebesar 323 K
(50°C) maka diperoleh Cp sebesar 5,2136E-2J/gK.
Nilai ini jika dimasukkan ke dalam formula-l maka
diperoleh k = 1.537 E-4 cm2s.1 x 10.66 gcm3 oX. 0,052136 J g-1 K-1 = 8,5422 E-5 W cm-IK-1
Sugondo,dkk
Kimia, Nuklir
Hasil perhitungan selengkapnya ditabulasikan pada Tabell.
Tabell Konduktivitas panasUO2
Perhitungan konduktivitas yang berdasarkan teori kinetik sesuai dengan persamaan-2. Kecepatan fonon diasumsikan sebagai kecepatan suara dalam bahan keramik sebesar 5 x 103 cm sol. Cp yang dipakai adalah Cp luaran DSC. Jadi konduktivitas panas adalah
kZ98k = (1/3) x 0,052136 J gol K-I x 0,005 cm S.I x (5.4705 E-8) cm x (10.66) g cm03 = 5.0672 E-5 W
-I K-I
cm
Keterangan
1=5.4705 1008 cm, kontanta kisi kristal (3) v = 5xl03 cm sol, kecepatan suara dalam bahan(5) p = 10.66g cm-3, sertiflkat
Hasil perhitungan selengkapnya untuk UOz tercantum dalam T~bel -1
Dari dua pendekatan perhitungan panas yaitu dengan difusi panas clan kecepatan partikel, terlihat ada perbedaan hasil perhitungan. Perbedaan ini terletak pada asumsi partikel yang dianalisis. Pacta teori difusi partikel yang dianalisis adalah partikel fonon sinar laser. Pada teori kinetik partikel yang dianalisis adalah partikel gas. Hasil perhitungan menunjukkan bahwa hasil konduktivitas panas daTi teori difusi lebih besar jika dibandingkan dengan hasil daTi teori kinetik.
Pada suhu rendah lebih kecil 423 K konduktivitas panas UOz naik seiring dengan suhu. Pada suhu tersebut vibrasi kisi belum berarti terhadap pergerakan partikel. Sehingga pergerakan partikel daTi tempat panas menuju tempat dingin tidak banyak terhambat.
Pada suhu lebih besar 423 K konduktivitas cenderung turun dengan suhu, sebab vibrasi kisi mulai mengganggu pergerakan fonon daTi tempat panas menuju tempat dingin. Pada suhu ini belum mencapai tingkat tenaga elektron Fermi clan sebagai akibatnya perpindahan panas masih dikendalikan
oleh fonon clan vibrasi elastis, clan bukan dikendalikan oleh elektron bebas.
Fw' _0: ..~.~- ~M"'O...AIm" ~ Cp om """' co. .. O,~ 0," 0,55 0;5 0," 0,' 0;35 0,3 0,25 0,2 0," 0,1 0,05 .
Tabel2 Konduktivitas panasUJOs dan U AIJ
~
W/cm KUAI3 9.7037 E-1 i 9.6055E-1 1.0077 E-1 1.1108 E-1 1.2475 1.4056 1.5778 1.7600 1.9492 k U30a W/cm K 1.4538 E-4 1.9083 E-4 2.3067 E-4 2.2777 E-4 1.9920 E-4 1.5431 E-4 9.8511 E-5 3.51815 E-5 3.3536 E-5 Cp U30S J -1 k-1 1.5651 E-1 2.0543 E-1 2.4832 E-1 2.4520 E-1 2.1445 E-1 1.6612 E-1 1.0605 E-1 3.7874 E-2 3.6103 E-2 -Cp UAI3I
r=
-lk-1 3.7088 E-1 3.6713 E-11 i 3.8516 E-1 \ 4.2457E-1 4.7680 E-1 5.3721 E-1 6.0306 E-1 6.7269E-11 7.4~1~-1-SUHU K 298 323 373 423 473 523 573 623 673 Cp T.c/1"l (J'(oK)..,,"'£-
,)42£-
C-'--..,..-"" ~ ..; -+----+ --25 00 75 100 125 100 175 200 225 250 275 300 325 300 375 400 425Gambar-I: Panasjenis VOl
Konduktivitas p.anas UO2 (5.0672 &5
-3.9169 E-5W/cmK/298-673 K) lebih kecil
dibandingkan dengan konduktivitas panas U3Os (1.4538 E-4 -3.3536 E-5 W/cmK). Dapat dilihat
Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah P3TM-BA TAN, Yogyakarta 14 -15 Juli 1999
24 Buku II
Uranium Dioxide at 670-1270 k, Journal of Nuclear Materials, vol 47, No. 31-42, North-Holland Publishing Co, Amsterdam, 1973, p
31-42.
2. RICHERSON D.W, Modem Ceramic
Engineering, Marcel Dekker, INC, New York,
1982, P38
3. CAHN R.W., HAASEN P., and KRAMMER E.I., Oxides Fuels, vol 10 A, VCH Verlagesell Schaft mbH, PI 15.
4. ORA YES H. W., Nuclear Fuel Management John Wiley & Sons, New york, PI89
5. KITTEL C, Introduction to solid state physics,
4d1 ed,John Wiley & Sons, Inc, New York 1971,
PI99-265.
TANYA JAWAB
dari harga Cp U02 lebih kecil jika dibandingkan
dengan harga Cp U3O8. Oitinjau dari parameter kisi
untuk U02 sebesar 5.4705 E-8 cm clan U3O8 sebesar
6.715 E-8 cm berarti jalan bebas U3O8 fonon lebih
besar jika dibandingkan dengan U02.
Kedua konduktivitas panas tersebut jauh lebih kecil jika dibandingkan dengan konduktivitas
panas jenis pactum logam, di sini yang
dibandingkan adalah UAI3. Senyawa ini mempunyai
harga konduktivitas panas sebesar (9.7037 El -1.9492W/cmK/298-673 K). Konduktivitas panas
pada logam dikendalikan oleh pergerakkan elektron
Fermi. Pergerakkan elektron lebih cepat jika
dibandingkan dengan pergerakan fonon. Kecepatan
elektron sebesar 2.02 E-8 cm S-I dan kecepatan
fonon sebesar 5 x 103 cm S-I. Oiasumsikan jarak
temp\lh fonon sebesar parameter kisi dan jarak
temp\lh elektron sebesar kecepatan dikalikan waktu
tumbukan. Jarak tempuh fonon dalam UAl3 sebesar
5.7143 E.,9 cm lebih keciljika dibandingkan dengan
jarak tempuh fonon dalam U02. Jadi jelas bahwa
konduktivitas panas seramik (U02 atau U3O8) lebih
kecil jika dibandingkan dengan konduktivitas panas logam, yaitu (U AI3).
Dari data di atas dapat diperkirakan bahwa perbaikan kwalitas konduktivitas panas mampu
diperbaiki melalui penyempurnaan struktur kristal
dengan mengurangi cacat kristal dan meningkatkan faktor paking atomis (Atomic packing factor) dengan demikian maka densitas U02 diusahakan mendekati densitas teoritis dan biasanya sekitar 95%. Selain dengan penyempurnaan kristal, konduktivitas dapat diperbaiki dengan penambahan unsur kelumit (additives) yang inempunyai
kondUktivitas lebih besar.
KESIMPULAN
a. Konduktivitas panas V02 dapat ditentukan dengan DSC pada interval suhu antara 298-673K, diperoleh konduktivitas panas sebesar 8;5422E-5-6,6029E-5 Wcm-1K'-1 melalui pendekatan konstanta difusi dan 5,0672E-5-3,9 I 69E-5 Wcm-lK-1 melalui pendekatan kinetika gas.
b. KondUktivitas panas U02 lebih kecil jika
dibandingkan dengan kondUktivitas panas V3O8
dan VAI3.
c. KondUktivitas panas seramik menurun dengan
kenaikan suhu (298-673K) sedangkan naik untuk
logam VAI3.
Darwis Isnaini :
» Dari tabel2 pada suhu 29S"K, harga k untuk
U3O8 = 1,45 x 10-4 W/cm"K = 0,0145 W/m"K,
padahal yang dipakai oleh RSG k U3O8 = 0,13
W/m"K atau lOx lipat. Apa komentar anda?
Sugondo:
..}. Pada pengukuran dipakai serb uk UjOa don
pada bahan bakar UjOa dibentukmatrik atau partikel UjOa dianggap partikel masif Jadi
perbedaan tersebut terletak pada jarakantar
partikel serbuk di pengukuran dan untuk
koreksiperlu dibuat sam pel padat va].
Sahat Simbolon :
» Mengapa Cp U02 lebih kecil daripada U3O8?'
Padahal o/u pada U02 = 2sedang U3O8 = 2,66.
Sugondo:
..}. Konduktivitas panas tidak hanya ditinjau dari o/u tetapi kisi kristal. Kisi kristal UjOa < UO] sehingga jarak tempuh di UjOa <
VOl, maka konduktivitas UjOa > VOl.
Djoko Sardjono :
» Anda meneliti konduktivitas panas U02 dengan
SKDpada < 1000"C, apakah data penelitian bisa
merepresentasikan kondisi yang sesungguhnya,
mengingat titik lebur U02 sekitar 1000"C?
Sugondo:
..}. Suhu 40(j'C adalah suhu kemampuan olaf.
suhu lasa keramik VOl. Jadi suhu 400"C adalah suhu dimana UO] masih bersifat keramik, sedangkan suhu yang lebih besar kemungkinan UO] sudah bersifat elektrolit. Pada suhu 40(j'C memang belum mencapai
sasaran suhu operasi reaktor.
DAFTAR
PUSTAKA
GOLD SMITH L.A and DOUGLAS I.A.M,
Measurements of the Thermal Conductivity of
Sugondo,dkk
,.
Bambang Supardiyono :
» Perlu dicantumkan nilai ketidakpastian
perhitungan sehingga dapat diketahui akurasi
basil perhitungan konduktivitas panas (K).
Sugondo:
-<>- Nilai ketidakpastian dapat dilihat dari harga ?, untuk UO2 pada gambar-l, U3O8 pada gambar-2, dan UAlx pada gambar-3.
