Risa/ah Peltemuan //miah Penelitian dan Pengembangan Apfl:kasi /sotop dan RadiaSl; 200 1
PENENTUAN URANIUM DAN THORIUM SEDIMEN LAUT
DENGAN METODE AKTIF DAN PASIF
Ali Annan Lubis dan June Mellawati
Puslitbang Teknologi Isotop dan Radiasi, BATAN Jakarta
ABSTRAK
Penentuan uranium (U) dan thorium (Th) telah dilakukan dengan metode aktif dan pasif pada contoh sedimen laut. Pada metode aktif, sampel diiradiasi menggunakaIl neutron tenna! dengan fluks 1013 n.cm-2.detik-1 di Reaktor Riset Serbaguna, Siwabessy BAT AN Serpong, U dan Th kemudian ditentukan berdasarkan reaksi 238U(n,y)23~p dan 232Th(n,y)233pa pada energi 277,6 keY dan 311,8 keY. Pada metode pasif, U dan Th ditentukan dari masing-masing aIlak luruhnya yaitu 214Pb dan 212Pb pada energi 351,92 keY dan 238,63 keY. Analisis kuantitatif dilakukan dengan membandingkan sampel terhadap standar acuan IAEA 81-1 (metode aktif) dan IAEA-375 (metode pasif). Konsentrasi U dan Th pada contoh sedirnen laut menggunakan kedua metode menWljukkan basil yang tidakjauh berbeda.
ABSTRACT
The deteImination ofuraniwn (U) and thoriwn (Th) has been done using active and passive method in sea sediment samples. hI the active method, samples were iuadiated in the Research Reactor, Siwabessy
BATAN, Serpong at a thennal neutron with fluxes 1013 n.cm-2s-1. U and Th was determined as 238U(n,y)23~p
and 232Th(n,y)233pa at energies of 277,6 keV and 311,8 keV, respectively. hI the passive method, U and Th
was determined from the daughters product of 214Pb and 212Pb at energies of 351.92 ke V and 238.63 ke V,
respectively. Quantitative analysis was done by comparing the sample with reference materials IAEA SL-l (active method) and IAEA-375 (passive method). Concentmtion of U and Th on the sea sediment sample using both methods show that the results are close with each other.
Kata Kunci : Uraniwn, Thoriwn, Aktivasi Neutron, Aktif, Pasif, Spektrometri Gamma
PENDAHULUAN
galnma menggunakan contoh sedimen taut. Basil
penelitian diharapkan dapat menyumbangkan metode
yang telah acta dan menambah khasanah ilmu
pengetahuan,
khususnya berkaitan dengan pengukuran
radioaktivitas
lingkungan.
Penentuan
U dan Th dengan metode aktif (5,6)
dilakukan berdasarkan
reaksi aktivasi neutron sebagai
berikut:
2,33 hari 23,5 menit 232Th + In 23~ (3,;' 233pa .23Ju 27 hari 1:1,1.
22,1 menitPada proses tersebut, 238U
clan 23~ ditentukan
dari 23~p dan 233Pa. Kedua radionuklida ini
memancarkan
radiasi gamma pada energi 277,6 keY
dan 311,8 keY yang dapat diukur dengan spektrometer
gamma. Sedangkan
pada metode pasif,6), penentuan
U
dan Th ditentukan melalui salah satu anak luruhnya
yaitu 214Pb dan 212Pb yang telah mencapai
kesetimbangan
sekuler antara induk U dan Th dengan
anak luruhnya.
Penelitian tentang keberadaan
radionuklida alam
seperti uranium daD thorium pada sampel lingkungan
seperti air, tanah, sedimen telah banyak dilakukan
dengan tujuan antara lain untuk dijadikan data base dan
monitoring lingkungan.
Penentuan uranium dan thorium telah dilakukan
menggunakan berba~ metode antara lain dengan
spektrometri alpha(l, Solid State Nuclear Track
Detectors (SSNTD)(2), Liquid Scintillation Counting
(LSC)(3). Penentuan
dengan metode spektrometri
alpha
U dan Th ditentukan secara langsung dari 238U
dan
23~ karena masing-masing
memancarkan
sinar alpha.
Akan tetapi sebelumnya barns dilakukan preparasi
sampel untuk memisahkan uranium daD thorium dari
unsur lainnya, disamping itu preparasi
juga berfungsi
untuk pemekatan konsentrasi U dan Th agar dapat
diukur dengan detektor alplm. Metode LSC
memerlukan preparasi Wltuk ekstraksi U daD Th,
selanjutnya pengukuran dilakukan menggunakan
instrumen LSC yang dilengkapi dengan pemisah antara
sinar alpha dan beta yang dipancarkan oleh sampel.
Pada metode SSNTD konsentrasi
U daD Th ditentukan
dari rota basil pancaran sinar alpha pada film yang
diletakkan pada posisi tertentu dekat sarnpel.
Pacta penelitian ini dikembangkan suatu teknik
penentuan U daD Th menggunakan
metode aktif dan
Risa/ah Pertemuan //miah Pene/itian dan Pengembangan Ap/ikasi /sotop dan RadiaSl; 2001
BAHAN DAN METODE
Bahan. Pada percobaan ini digunakaJl 13 sampel sedimen laut dari lokasi yang berbeda dari pesisir Gresik, Jawa Timur. Sebagai balk'lll standar acllc'lll unttik penentuan kuantitatif digunakan standar IAEA SL-I unttik metode aktif dan IAEA- 375 untuk metode pasif.
ditentukan melalui anak luruhnya, yaitu 214Pb pacta energi 351,92 keY, sedangkan Th daTi anak luruhnya, yaitu 212Pb pacta energi 238,35 keY.
Sebelum dilakukan pencacallan sarnpel, terlebih dahulu dilakukan kalibrasi detektor untuk menentukan hubungan antara energi dan nomor salur menggunakan sumber standar 152Eu aktivitas 0,22 ~Ci :t 2,5 % (17
juni 1994).
Peralatan. Pacta
percobaan
digunakan peralatan
perangkat Spektrometer Gamma, dengan detektor
GernJanium
kemumian tinggi (High Pure Germanium,
HPGe). Detektor dilengkapi dengan shielding terbuat
dari Pb setebal 10 cm yang dilapisi dengan lembaran
Cu
dan Cd pacta sebelah dalam. Volume detektor adalah
57,54 cm3 dengan resolusi 2,3 keV pacta pengukuran
6OCO
energi 1332,5 keV dan efisiensi relatif terhadap
detektor NaI(TI) 3x3" adala11 10 %. Komputer
dilengbpi perangbt lWlak penganalisis
salur ganda
(Mulichannel Analyzer) AccuSpec
dengan 8192 nomor
salur.
HASIL DAN PEMBAHASAN
Spektrum basil pengukuran salah satu sampel
dengan metode aktif daD pasif dapat dilillat pada
Gambar 1 dan Gambar 2. Data hasil penentuan
U daD
Tll menggunakan
metode aktif dan pasif ditampilkan
pada Tabel 2. Allalisis kuantitatif dengan metode aktif
pacta sampel sedimen laut diperoleh dengan
membandingkan
dengan standar acuan IAEA SL-l,
sedangkan perhitllUgan dengan metode pasif
dibandingkan dengan standar acuan IAEA-375,
menggunakan
persamaan
berikut ini(4):
Peralatan penunjang yang digunakan adalah
oven, kontainer plastik volume 300 mL, alat penggerus
(mortar dan stamfer) daTi agate, vial polietilen volume
1,48 mL, ayakan 100 mesh dan beberapa alat gelas
lainnya.
~ampel =dimana
W = be rat unsur yang diperhatikan,
CPS = laju cacah
Percobaan dengan metode aktif, 238U daD 23~ ditentukan berdasarkan pengukuran 23~p daD 233Pa pacta energi 277,6 keY daD 311,8 keY, terlillat pacta Gambar I. 23~p mempunyai 5 puncak energi dengan probabilitas yang berbeda. Probabilitas yang tertinggi berada pacta energi 106,12 keY yaitu 22,85 %, kemudian pacta energi 277,6 keY yaitu 14,20 %. Akan tetapi energi yang sesuai dalam penentuan U adalah 277,6 keY karena pacta energi tersebut tidak acta interferensi dari radionuklida lain. Sedangkan 233Pa mempunyai 7 PWICak energi dengan probabilitas tertinggi adalah pacta energi 3118 keY yaitu 36 %, dan pacta energi tersebut tidak acta interferensi dari radionuklida lain, sehingga penentuan Th diperoleh dari energi tersebut.
Waktu paro masing-masing 23~p dan 233Pa yaitu 2,35 llari dan 27 hari. Dengan waktu paro yang demikian, adalah cukup untuk melakukan pencacahan. Sampel basil aktivasi tidak dapat diukur langsung, namun terlebih dahulu didiamkan (cooling time) selama 1 minggu. Hal ini dilakukan untuk mengurangi pengamh dari gan~guan radionuklida 24Na (waktu paro 14,96 jam) daD Br (waktu paro 35,5 jam). Seperti diketahui bahwa pacta sampel sedimen laut mengandung senyawa Na daD Br yang cukUp tinggi, sehingga sangat mempengaruhi saat dilakukan pengukuran.
Percobaan dengan metode pas if, konsentrasi 238U (induk deret uranium) daD 23~ (induk deret thorium) tidak dapat ditentukan secara langsung dari kedua induk tersebut, karena keduanya memancarkan sinar alpha. Sehingga 238U daD 23~ dapat ditentukan dari masing-Metode. Preparasi samoel daD analisis. Sampel
dikeringkan menggunakan oven pacta temperatur 105°C selama 24 jaIn, kemudian digerus menggun.'lkan stamler daD mortar dari agate, dan diayak hingga keht'llusan
100 mesh.
Preparasi sampel untuk pengukuran dengan metode aktif dilakukan dengan menimbang masing-masing sampel daD standar SL-l sebanyak 200 mg, dan dimasukkan kedalam vial polietilen, kemudian vial tersebut dibungkus dengan foil aluminilun dan dimasukkan ke dalaIn kontainer polietilen untuk persiapan aktivasi neutron.
Iradiasi dilakukan bersama-sama menggunakan neutron tennal, dengaII fluks 3 xl013 n.cm-2.detik-1 selarna 15 menit, di Reaktor Riset Serbaguna Siwabessy, BAT AN Serpong. Sampel didiamkan (cooling time) selarna 7 hari, WItuk mengurangi gangguan dari radionuklida berumur paro pendek seperti 24Na datI 82Br. Sampel, standar acuan dan blanko diukur secara bergantian, rnasing-masing selarna 30 menit. Selanjutnya U daD Th diukur rnasing-masing dari 23~p pacta energi 277,6 keY daD 233Pa pacta energi 311,8 keY menggunakan peralatan Spektrometer Gallllna.
Pacta metode pasif, sampel dan standar IAEA-375 ditimbang sebanyak 200 gram daD dimasukkan ke dalam kontainer plastik. Kemudian ditutup rapat dan dibiarkan selama 1 bulan agar tercapai kesetimbangan sekuler antara U daD Th dengan masing-masing anak lundmya daD juga untuk menghindari kemlmgkinan terjadinya penguapan gas radon (222Rn dan 22~) dari sampel. Selanjutnya sampel daD standar tersebut dipersiapkan untuk pencacahan.
Sampel daD standar acuan (IAEA-375) bergantian diukur menggun.1kan peralatan Spektrometer GaInma. L~IIanya pencacallan sekitar 24 jam. U
Risalah PertemlJan Ilmiah Penelilian dan Pengembangan );Jlikasi Isolop dan Radiasi, 200 1
masing anak lurululya yaitu 214Pb daD 212Pb. 214Pb mempunyai 3 puncak energi dengan probabilitas tertinggi sebesar 37,10 % adalah pacta energi 351,87 ke V, dan pacta energi tersebut tidak terdapat interferensi dari radionuklida lain. Demikian juga halnya dengan 212Pb yang mempunyai 2 puncak energi dan probabilitas tertinggi sebesar 53,65 % berada pacta energi 238,63 keY.
Dari llasil yang tercantmn di Tabel 2, bahwa
penentuan
dengan metode aktif dan pasif memberikan
konsentrasi
yang berbeda baik U maupun Th. Secara
umwn dapat dililk1t ballwa dengan metode aktif
memberikan nilai yang lebih besar terhadap metode
pasif untuk keduanya U daD Th (dengan tanda +).
Hanya pada sampel 9 yang memberikan perbedaan
yang negatif untuk Th, sedangkan
pada U terdapat 5
sampel
yang memberikan
perbedaan
negatif.
Persentase
perbedaan antara metode aktif dan
pasif dalam penentuan U daD Th berada rata-rata
dibawah 10 %, hal ini menunjukkan bahwa kedua
metode memberikan basil yang mendekati satu dengan
lainnya.
Hasil yang tercantum
pada Tabel 2, digambarkan
dalam bentuk histogram seperti terlihat pada Gambar 3
dall Gambar 4. Dapat dilillat pada Gambar 3 untuk
penentUaIl
U, kedua metode memberikan nilai yang
llampir mendekati.
Delnikian juga halnya pada Gambar
4
menunjukkan bahwa dalam penentuan Th
menggunakan
metode aktif dan pasif memberikan nilai
yang tidak jauh berbeda.
Penentuan U daD Th dari 214Pb daD 212Pb didasarkan pada kesetimbangan sekuler antara induk daD aDak luruhnya. Kesetimbangan tersebut dianggap tercapai daIam waktu sekitar I bulan. Sehingga pencacahan dapat dilakukan setelah sampel ditutup dan didiamkan minimall bulan. Disamping itu karena daTi U dan Th hingga menuju 214Pb daD 2J2Pb, melalui salah satu anak luruIl yang berbentuk gas yaitu radon r2~ dan 222Rtl) dengaIl waktu palO masing-nmsing 55,6 detik dan 3,8 hari. Hal ini yang menghamskan sampel ditutup rapat agar radon tidak terbuang, daIl lamanya sekitar 7 kali waktu palO untuk dapat dianggap telah tercapai kesetimbangan sekuler.
Batas deteksi konsentrasi minimum (Minimum Detectable Concentration, MDC) dihitung pada tingkat kepercayaan 95 %, berdasarkan persamaan berikut :
KESIMPULAN
U dan Th dapat ditentukan dengan metode aktif
yang diperoleh dari basil aktivasi neutron dengan
mengukuran
produk basil aktivasi yaitu 23~p dan 233Pa
pacta
energi 277,6 keY dan 311,8 keY, ataupun metode
pasif yaitu pengukuran
anak luruhnya yaitu 214Pb
dan
212Pb
pacta
energi 351,92 keY dan 238,35 keY, dengan
asumsi
bahwa telah tercapai ketimbarigan sekuler antara
U dan Th dengan anak luruhnya yaitu 214Pb
dan 212Pb.
Hasil analisis kuantitatif kedua metode ini memberikan
nilai yang mendekati
yaitu perbedaan
rata-rata dibawah
10 % untuk U dan Th. Kedua metode merniliki
karakteristik yang berbeda dengan kelebihan dan
kekurangan satu terlmdap lainnya dan dapat digunakan
untuk menentukan
U dan Th dalam contoh sedimen
laut.
DAFTAR PUSTAKA
1 VARGAS, I.M., TOME, V. F., SANCHEZ, M.A.,
Distribution of Uranium and Thorium in
.s'ediments
and Plants from a Granitic Fluvial
Area, Applied Radiation and Isotopes, (48) NO.8
(1997) 1137-1143.
2. MISDAQ, M.A., BACKCHI, A., KTATA, A.,
Determination of Uranium and Thorium
Contents
inside Different Materials Using Track
Detectors and Mean Critical Angles, Applied
Radiation and Isotopes, (51) (1999) 209-215.
Batas deteksi konsentrasi lninimmn U dan Th pada contoh sedimen laut menggunakan kedlk'l metode dicantumkan pada Tabel 1. MDC dari U dengan metode aktif sekitar dua kali MDC metode pasif, akan tetapi terdapat kondisi sebaliknya pada MDC dc'lri Th. Perbedaan ini disebabkan salah satunya karelta pengaruh perbedaan energi yang digunakaIl yang secara
langsung mempengaruhi besarnya radiasi latar belakang (background). Hal ini sesuai dengan karakteristik detektor HPGe yang digunakan (Gambar I dan Gambar 2) yaitu besarnya radiasi latar belakang semakin kecil dengan bertambalmya energi sebagai akibat dari efek Compton dan foto listrik. Pada penelitian ini, penentuan U dengan metode aktif diperoleh dari luas.'lll dibawah kurva pada energi 277,6 keY sedangkan dengan metode pasif adalall pada energi 311,8 keY. Sementara itu dalam penentuan Tll dengan metode aktif diperoleh dari luasan dibawah kurva pada energi 351,92 keY dan dengan metode pasifpada energi 238,35 keY. Penyebab yang lain dari perbedaan MDC tersebut adalah karena perbedaan efisiensi dan probabilitas sinar gamma pada energi yang digunakan.
Hasil analisis kuantitatif U daD Th pada contoh sedimen laut seperti ditunjukkan pada Tabel 2, semua data baik dengan menggunakan metode aktif maupun pasif, berada di atas barns deteksi konsentrasi minimmn
(MDC) seperti tercantmn pada Tabell.
3. SANCHEZ, M.A.,
MONTERO, R. M.
P.,
ESCOBAR, G. V., Radioactivity in Bottled
Mineral Waters,
Applied Radiation and Isotopes,
Risalah Peltemuan Ilmiah Penelilian dan Pengembangan Aph:kasi IsalOp dan RadiaSl; 2001
4. IAEA, Practical Aspects of Operating a Neutron
Activation
Analysis Laboratory,
IAEA-TECDOC-564, Viem1a,
1990.
6. ZAIDI, J.H., ARIF, M., AHMAD, S., FATIMA, I.,
QURESill, IH., Determination of Natural
Radioactivity in Building Materials Used in The
Rawalpindi/Islamabad Area by Gamma Ray
Spectrometry and Instrumental Activation
Analysis, Applied Radiation and Isotopes 51
(1999) 559-564.
5. HASSAN, A.M., W AHHAB, A.M., NADA, A.,
EL-DINE, W.N., KHAZBAK, A., Detennination
of Uranium and Thorium in Egyptian Monazite
by
GamIna-Ray Spectrometry, Applied
Radiation and Isotopes, (48) NO.1 (1997)
149-152.
Tabel
Konsetrasi deteksi minimum untuk U dan Th pada contoh sedimen laut
menggunakan
metode
aktif dan pasif
u
III
Aktif
Pasif
Aktif
Pasif
Metode
(277,6keV)
(311,8keV)
(351,92keV)
(238,35keV)-MDC
0,72 ppm
0,35 ppm
0,25 ppm
0,44 ppm
Tabel 2. Basil pengukuran
U dan Th dalam sampel sedimen laut menggunakan
metode aktif daD
pasif, standar deviasi dengan tingkat kepercayaan
95 0/0,
nilai dalam tanda kurung adalah
persentase
perbedaan
antara
metode aktif daD pasif terhadap
nilai rata-rata
keduanya
Risalah Pel1emuan Ilmiah Penelitian dan Pengembangan Aplikasi Isotop dan RadiaSl; ZOO 1 2500 2000 1500 1000 500 0 " 300 I' 6bo 900 I .",' " -" -ERersi (keV) ", " " " .,
':
1200 1500~.
" 250 275 300 Energi (keV) 325 350Gambar 1
Spektrum basil pengukurcm sampel sedimen taut dengan metode aktif(atas), U ditentukan dari 23~p dan dan Th ditentukan dari 233pa (bawah).
1600 1200 UI .~ UI
c
.s.5
I I I \ 800 4001
0 \ ~ ~. ,. .I. I I :\ . 0 I 300 .\ .600 900 1200 1500 "\ 'Energi (keV) .\\. .\~.
16"hO 1200 800 UI B .~ C QI..
.:
400 0 250 300 Energi(keV) 350Gambar 2. Spektrum basil pengukurnn sampel sedimen laut dengan metode pasif (atas), U ditentukan dari 214Pb dan dan Th ditentukan daTi 212Pb (bawah)
Risalah Pet1emudn /lmiah Peneiitian don
