Variasi Tekanan Oksigen dalam Penumbuhan Kristal Tunggal Superkonduktor Bi2Sr2CaCu2O8+δ

Filr+cv

fi$ rnoc ff*, vol,. Jt, Nro.

i, tsss

Eb,

t2l

Variasi

tekanan

oksigen

dalam

penumbuhan

kristal

tunggal

superkonduktor

BizSrzGaCueOa*o

dan pengaruhnya

D a r m i n t o l ' ' ,

A . A . N u g r o h o l ' t ,

A . R u s y d i l ,

A . A . M e n o v s k y t ,

d a n W . L o e k s m a n t o l

' _{,lurusan Fisika lTB, Jl. Ganesa 10, Bandung 40132, Telp. (022) 2512672, Fax. (022) 2506452} 2 _{Jurusan Fisika FMIPA tTS, Sukolito,}

Surabaya 601 | 1 " 3Van _{der Waats-Zeeman Institute, lJniversity ol Amsterdant,}

Valckeniersiraat 65, IAIBXE Amsterdam. The Netherlands

M a s u k : 2 6 A g L r s l u s 1 9 9 9 ; r e v i s i r n a s u k : 2 3 F e b r u a r i 2 0 0 0 ; d i t e r i r n a : 9 l \ / a r e t 2 0 0 0

Sari

Dalam tulisan ini disajikan hasil pembuatan kristrl tunggal bahan supcrkoncluktor IlirlSr2CaCu2Os*6 dengan metode travelling soh,ent tloating zone (TSFZ) dalam atmosfer yang ben'ariasi, yaitu dalam udara dan dalam oksigen (O2) 1 bar clan 2,5 bar. Variasi kadar

oksigen yang terjadi dalam kristal sebagai akibat variasi atmosl'cr tclah menyebabkan pcrbedeLan komposisi molar dalam kristal yang terbentuk dan pembentukan lasa takmurnian. I{asil karaktcrisasi menuniukkan bahwa meningkatnya kadar oksigen dalam kristal yang benangkutan menurunkan suhu kritis ('I'") clan parameter anisotropi ('y). Pcnurunan anisotropi selanjutnya memperbesar medan puncak kedua (l{20) dan menggeser garis takreversibcl (11".) ke iuah suhu dan mcdan magnet yanB lebih tinggi dalam diagram tasa H-T, yang menunjukkan pcningkatan e[ek pinning vorteks sebagai akibat pcningkatan kadar dopan oksigcn.

Katakwrci: klistal tunggal, superkonduktor, doping oksigen, anisolropi, sifat magnctik, clekpinning.

Abstract

Variation ol oxygen prcssuro in growing llizSr:CaCuzOsa5 singlc crystal supcrconductors and its cfl'ects This paper prescnts thc rcsulls of growing Bi2Sr2CaCu2Os*s single crystal superconductors by means of travelling solvcnt floating zone (TSIZ) method in various atmosphcres, namely in air and in oxygcn (O2) of I and 2.5 bar. Variations of oxygen contents duc to different atmosphcrcs in the growing process lcad kr a varicty of molar compositions ol the as-grown crystals as well as tbrmation of impurity phases. It is fttund liom thc rcsult of samplc chamcterization that thc incrcase ol oxygen content in thc crystal lowers its critical temperature ('l'.) and anisotropy (1). llurther the lowering oI anisolropy incrcases the second peak field (H2o) ancl causes a shift of the ineversibility line (II*) to thc higher temperdturc ancl magnetic licld in the tI-I'phase diagram, signifying the enhancement of vortex pinning clTect due to incrcasing conccntration of oxygcn dopant.

Keywords; sitigle crystal, superconduclors, ox!ten dopirtg,, iltisotropy, magnetic pntperties, piruting e.ffect.

L Pendahuluan

Bahan superkonduktor suhu kritis tinggi (SKST) umumnya rnernpunyai struktur yang berlapis sehingga bersifat aniso[opis. Kajian sifat fisis intrinsik dari bahan yang anisotropis rnemedukan sampcl kistal tunggal yang "bersih", bebas dari cacat struk[ur. fasa takrnurnian, dan efek batas butir. Karena itu, sintesis dan penurnbuh-an kistal senyala SKST telah dilakukan sccara intcnsif di berbagai laboratorium negara maju scjak tahun 1987. Sintesis sampel kristalin Bi-Sr-Ca-Cu-O (BSCCO) dalarn bentuk bullc sejauh ini lebih banyak ditempuh melalui metode pendinginan lambat dan digunakannya "pclamt" pada suhu ttnggi (fltu), baik bcrupa self-flwr U.ZJ maupun _{NaCl [3] dan KCI [4-6]. Sarnpel yang dihasilkan} melalui metode torsebur umurnnya bcrupa polikristal atau

nrikokristal dengan butiran yang berukuran puluhan hingga ranrsan mikromeEr dan berbentuk lempengan tipis, yang disertai oleh sejumlah.faia impuritas t7l. Di pihak lain, penumbuhan kistal dengan metode travelling solvent floating zone (TSFZ) dapat menghasilkan kristal yang berukuran lebih besar dan relatif lebih bersih dari pada fasa takmurnian [8]. Dengan rnenggunakan metode ini dapat pula diperoleh sampel kristal tunggal yang dibc.ri dopan tertentu untuk mempengaruhi derajat ketertiban (order\ dan isotropi dari kristal bersangkutan. Dcngan dcrnikian dapat dikaji efek derajat ketertiban dan isotropi pada sifat magnetik bahan, yang sejauh ini belum selesai dikaji secara tuntas.

Untuk nrenrastikan kajian tersebut di atas telah dilakukan eksperimen penumbuhan kistal bahan superkonduktor

t22

B izSrzCaCuzO

s* (B SCCO-2212)

dengan

menggrrnakan

metode

TSFZ untuk memperoleh

sampel dengan

kadar

oksigen yang bervariasi" Berbeda dengan teknik

penumbuhan

kistal BSCCO-2212

pada umumnya

yang

memisahkan

proses

pengaturan

kadar oksigen

dari proses

penumbuhannya,

maka dalam ekperimen sintesis ini

kandungan

oksigen (E) dalam senyawa dikendalikan

sekaligus dalam proses penurnbuhannya

dengan

mengatur tekanan oksigen dalam ruang pertumbuhan

kristal. Dengan

teknik ini, kadar oksigen kristal yang

dihasilkan

dapat diatur tanpa

perlakuan

tambahan

setelah

terbentuknya

kristal (penganilan

akhir), dan sampel

yang

dihasilkan

dapat terhindar

dari kemungkinan

kerusakan

yang terjadi pada permukaan

kristal. Selanjutnya,

unmk

mengkaji el-ek variasi atmosfer dalam proses

penumbuhan

tersebut

telah

dilakukan

karakterisasi

kistal

BSCCO-2212 rnelalui pengukrran dan analisis

difraktogram

XRD, kurva lransisi resistif p(T), serta

kurva histerisisnya

(M-H). Hasilnya dibandingkan

dengan kristal serupa yang ditumbuhkan

melalui cara

"standar"

dalam

udara

dengan

penganilan

akhir.

2

Metode eksperimen

Untuk penumbuhan

kristal tunggal

dalam

eksperimen

ini

digunakan

metode

TSFZ yang dilengkapi pengendalian

tekanan

parsial

qksigen.

Bahan

umpan (feed) dn pelarut

untuk penumbuhan kristal tunggal masing-masing

berkomposisi awal

Bi2,e5Sr1,esCa1Cu2O"

dan

Bi2,6Sr1,eCaCu3,6O'

Bahan

dasar

yang

berbentuk

senyawa

oksida (BizO3),

karbonat

(SrCO3,

CaCOr), dan logam

murni (Cu) dicarnpurkan secara basah dengan

menggunakan

HNO3 657o). Proses kalsinasi pada

campuran

bahan

serbuk

yang telah dikeringkan

dilakukan

pada suhu 810"C selama

20 jam. Serbuk

bahan

umpan

dimasukkan

ke dalam selubung

karet dan dicetak

menjadi

batang silinder berukuran garis tengah 6-8 mm dan

panjang

8-10 cm dengan

tekanan

hidrostatik

mencapai

3

kbar. Proses

penyinteran

dilakukan

dalam tungku tabung

(tubular furnace) pada suhu 840'C selama 40 jam,

dengan batang umpan yang digantung

dan digerakkan

secara

vertikal sambil berputar

perlahan

(30 rpm), agar

pemanasan

berlangsung

merata. Sementara

itu, serbuk

bahan pelarut dalam benmk pelat silidcr tipis bergaris

tengah 8 mm dan tebal 2 mm disiapkan dengan

penyinteran

pada suhu 840"C selama

40 jam.

Proses penumbuhan

kistal berlangsung

dalan optical

floating zone

furnace buatan

Crystal Systerns

Inc., yang

dilengkapi

dengan

4 buah cennin elipsoida dan 4 buah

lampu halogen masing-ma.sing

dengan daya 350 W.

Bahan

umpan,

benih (seed)

dan pelarut diletakkan

dalam

tabung kuarsa dengan susunan vertikal. Tepatnya,

lempengan

bahan

pelarut (< 0,5 gram) diletakkan

di atas

benih dan batang umpan menggantung

di atasnya.

Sebagai

benih digunikan kristal tunggal BSCCO-2212

sepanjang

I cm. Bahan benih dan batang

umpan

masing-PRoC. ITB, \/OL. .Jl. NO.3. 1999

masing diputar 30 rprn dan 28 rpm dalarn arah yang

berlawanan.

Laju pertumbuhan

kristal yang dicapai

dalam proses ini adalah 0,25 mm/jam. Selama proses

penumbuhan berlangsung, pengaturan daya lampu

berkisar

sekitar 120-150

W. Untuk meningkatkan

rapat

massa

bahan

umpan

agar menghasilkan

zona cair yang

stabil selama

proses

penumbuhan

kistal, terlebih dahulu

batang umpan diberi perlakuan fast-scanning

(penunrbuhan

kistal dengan

laju tinggi dan tanpa bahan

pelarut)

pada suhu lelchnya

dengan

laju 60rnnr/jarn.

Untuk mengatur

kandungan

oksigen

kistal, penunbuhan

dilakukan dalarn atmosfer

yang bervariasi,

yaitu dalarn

udara (Oz 0,2 bar), dan dalam gas oksigen (Oz)

bertekanan

I dan 2,5 bar. Kestabilan

proses

pcrtumbuhan

yang terbzuk dicapai dalam eksperimen dengan

lingkungan udara, dan kestabilan menunln dengan

bertambahnya

kadar oksigen yang digunakan. Untuk

selanjutnya,

kristal yang ditumbuhkannya

berturut-turut

diberi simbol B-02, B-10 dan B-25 sesuai densan

tekanan

oksigen.

Kornposisi akhir kristal yang diperoleh diukur dengan

spektrometri ICP

(inductively-coupled plasma'\,

sedangkan

kekristalannya

diukur dengan difraktometer

sinar-X (XRD) dan karnera Laue. Untuk pengukuran

resistivitas,

kristal dipotong menurut.

ukuran 4xlx0,l

mm' dan diberi pasta emas sebagai

kontak listriknya.

Resistivita.s

sebagai

fungsi suhu, p(T), diukur dengan

menggunakan

perangkat pengukuran

yang dilengkapi

sistem

pendingin

CTl-Cryogenic

yang dapat menjangkau

suhu tercndah

l0 K. Pengukuran

kurva histcrisis

(M-H)

dilakukan pada sampel berukuran 1,5 x I x 0, I mrnr

dengan

magnetometer

_{SQUID Quantum}

Design

MPMS-5. Dalam eksperimen

pengukuran

ini, mcdan magnet

diarahkan

sejajar

sumbu

c kristal.

3

Hasil dan pembahasan

Salah

satu

batang

kristal yang telah ditumbuhkan

(B-02)

dan sampel yang diperoleh dari sayatan (cleaving)

ditunjukkan dalarn Gambar L Dari pengamatan

menggunakan mikroskop terpolarisasi (polaized

nicroscope), diperoleh kristal dengan butiran tunggal

(singte

grain) maksimum

berukuran

10 x 5 x 0,5 mm3.

Sumbu

c kristal berarah

tegak lums pada bidang

lempeng

kistal (tegak

lurus bidang

kertas

pada

Gambar

lb).

Hasil analisis

komposisi

kistal dengan

spektrometri

ICP

menunjukkan

bahwa kandungan

kation dalam

masing-masing kristal cukup bervariasi, meskipun digunakan

kistal benih, komposisi

awal bahan umpan,

dan pelarut

yang sama. Dapat dilihat pada Tabel I bahwa kadar

kation Sr menunjukkan

variasi yang paling menonjol

(-7,5Vo)

di antara ketiga kristal daripada

variasi kation

lainnya (<ZVo).

Kadar kation Sr tampak paling rendah

PROC. rTB, vOt,. 3t,NO. 3, 1999

€

1 c m b

Gambar 1 a. Batang Kristal B-02 hasil penumbuhan dengan TSFZ, tanda panah menunjukkan awal (kiri) dan akhir (kanan) pertumbuhan kristal, b)..Kristal setelah dipotcrng dan disayat dari batang. Seliap serpih kristal mengandung beberapa butiran lunggal.

Berdasarkan analisis slnrktur kristal pada tlitiaktogram XRD dalarn Garnbar 2a-c didapat hasil bahwa tctapan kisi c untrrk kristal B-10 bcrnilai paling kecil, bcrscsuaran dengan kadar Sr dalarn kristal ini. Ini bcrarti bahwa kekosongan titik kisi yang schanlsnya tlitcrnpati atorn Sr telah mcrnpcrpcndck ukuran kisinya. Di pihak lain, meskipun ka-ndungan Sr lcbih kccil, tctapan kisi c pada kistal B-25 lcbih bcsar daripada kristal B-02. Penyimpangan ini discbabkan olch laktor kadar oksigen yang lebih tinggi. Atorn O yang jumlahnya lcbih banyak pada kistal B-25 diduga rncncrnpati titik-titik di

ri 00 A i)a 2 ( n 0 o 5 1 0 1 5 ) 0 . 1 5 31 3 5 4 0 4 5 5 r ) 5 5 5 0

20 (der)

Gambar2 Speklrum XRD unluk kristal : a) B-02, b) B-10, c) B-25. d) Pola hamburan balik Laue dari krislal B-02.

Penjelasan diberikan dalam teks.

723

10ocr BOJ o 0) a (J c q) c 200 o o = 1 { m 6 ' " -o

Tabel 1 Komposisi kation dan tetapan kisi berstruktur tetragonal dari kristal yang ditumbuhkan. Krlstal

Atmosfer

Komposlsl katlon Tetapan klsl a (A) Tetapan klsl c (A)

B-02 B - 1 0 B-25 Udara Oz 1 bar O z 2 , 5 b a r Biz,roSrz osCao,eeCuz Biz, r zSrr,seCao,ggCuz Biz, r gSrr,gzCar,ooCuz 5 , 4 7 t 0 , 0 1 5 , 4 6 t 0 , 0 1 5 , 4 7 t 0 , 0 1 3 0 , 9 2 t 0 , 0 1 3 0 , 8 5 t 0 , 0 3 3 0 , 9 7 r 0 , 0 2

J*r**fuwhln"r'n^7

i* x*r* [- i"r*.*r r*

124

sepanjang rusuk kisi, yang memperbesar tetapan kisi dalam arah c. Dalam uraian selanjutnya akan dibahas kandungan oksigen pada kristal-kristal yang bersangkutan meskipun nilai kuantitatifnya tidak dapat ditcntukan dalam cksperirnen ini.

Berdasarkan difraktogram XRD yang ditunjukkan oleh Gambar 2a-c, urnumnya puncak difraksi muncul sangat tajam dan hanya bersesuaian untuk bidang kistal yang berindeks 001 (L = genap) bagi senyawa BSCCO-2212. Selain menunjukkan bahwa sumbu c' kristal berarah tegak lurus bidang sarnpel, difraktogram XRD tersebut mengungkapkan bahwa kekristalan dalarn sampel cukup tinggi. Pada Garnbar la terlihat bahwa kristal B-02 cukup bersih dari fasa takmurnian, dan bila puncak larn yang jauh lcbih kecil intcnsitasnya diperhitungkan, maka kehadiran takmurnian terscbut kurang dari l7o. Berbeda dengan kristal B-02, dan seiring dengan peningkatan kadar oh,sigen dalarn proses penumbuhannya, terlihat adanya pcrtumbuhan fasa takrnurnian dalarn kristal B-10 dan B-25, sebagairnana ditunjukkan oleh kehadiran puncak difraksi (tanda panah) baru dalam Gambar 2b dan 2c. Kehadiran fasa takmurnian tersebut mencapai 5,5Vo dan 20o/o berturut-lurut untuk kristal B-10 dan B-25. Tarnpak pula dari dala ini bahwa fasc trkmurnian sejenis mcngalami peningkatan berarti pada sampel B-25 yang ditumbuhkan dalam oksigen bcrtekanan 2,5 kali dari tekanan pada sampel B-10. Sejauh ini, jenis senyawa talimurnian yang bersangkutan belurn dapat ditentukan, karena teknik penumbuhan kristal dalarn atmosfer oksigcn belurn banyak dilaporkan. Meskipun demikian,

PROC. rTB, VOL. 31, NO. 3. 1999

dengan memperhatikan komposisi awal bahan umpan dan pelarut yang digunakan, fasa takmurnian tersebut diduga merupakan kelompok senyawa (Ca,Sr)-Cu-O [9]. Jelas dari hasil ekperimen ini bahwa penumbuhan kristal tunggal dalam atmosfer oksigen umurmya akan menghadapi masalah tumbuhnya fasa takmurnian. Lebih jauh, dari hasil pemotretan kristal B-02 dengan kamera Laue yang ditunjukkan pada Gambar 2d tampak pola hamburan balik L,aue dengan sumbu c kristal berarah tegak lurus bidang gambar. Berdasarkan pola difraksi hasil simula,si kornputer dan hasil foto serupa dari krista"l sejenis [0] dapat disimpulkan bahwa sumbu b berarah horizontal dalam bidang gambar, dan dengan demikian, sumbu a berarah vertikal. Meskipun kurang jelas terlihat pada Gambar 2d, berdasarkan pengamatan HREM Il] dapat disimpulkan bahwa sepanjang sumbu b terbentuk "kisi super" (superlattice) sebagai akibat hilangnya lapisan Bi-O di tempat tertentu secara berkala. Fakta ini rnemperkuat anggapan bahwa pertumbuhan kristal bcrlangsung sejajar dengan sumbu a.

Pengukuran resistivitas pada bidang ab sebagai fungsi suhu menghasilkan kurva p"6(T) yang disajikan pada Gambar 3. Suhu kitis (T") ditentukan oleh letak puncak kurva turunan (dp"s/dT) seperti terlihat pada inset Gambar 3. Nilai T" untuk kristal B-02, B-10, dan B-25 bcrturut-turut adalah 98 K, 8U K, dan 79 K. Menurunnya nilai T" untuk ketiga kristal sesuai dengan meningkatnya kadar oksigen, sebagaimana telah dilaporkan oleh peneliti lain sebelumnya |2).

0 . 0 0 4 0

U . U U J C

0 . 0 0 3 0

0 . 0 0 2 5

0 . 0 0 2 0

0 . 0 0 1 5

0 . 0 0 1 0

0 . 0 0 0 5

1 6 0

200

220

240

260

z 6 u

T (K)

Gamba 3 Resistivitas pada bidang ab (pau) sebagai fungsi suhu T. Turunan kurva resislivitas (dpau/dT) s€bagai fungsi suhu dipedihatkan dalam inset gambar

E o o I

l

r

t f

T

y

n

p

p

X

1 8 0

140

120

1 0 0

BO

60

\'I

1

'"*1"u"."'

PROC. tI'R, V0t,. 3l,No. J, 1999

125

^ ! . ( 1 1

:

o i c l

:

- { ) c 1 I o.ooo F E -o.o:z i l u t ' - * . . . - r . t * f , . r . . 1 ' " - t

_{a )}

c JOi 4 . 0 0 1 - ' - - l I I (i

Garnbar .la-c nlcrnpcrlihatkan hasit pcrlgukuran magnctisasi scbagai lungsi rnctlar) lnagnct luar H (kurva histerisis, _{M-H) untrrk kristal B-02 pacla suhu l-5 K} sampai _{dcngan 70 K. Sccara kcsclumhan, sctiap kurva} M-H mcmpunyai _{punclk pcrtatna (Hn"") yang mcnandai} awal tcrjadinya pcncrnbusan _{rncclan lnagnct kc dalarn} sampel, yang bcrkaitiur dcngan bcrakhirnya cfek Meissncr _{dan tcrbcntuknya vortcks llluksoijy dalarrr} bahan yang bcrsangkuLan. _{Jatli, untuk lncdan H ) Ho",,} sampel bcracla dalarn kcadaan campuran (ntLyed-stae), yang tcrdiri alas dacrah supcrkonduktif dan dacrah normal yang tcrtctnbus ntcdan. Dalanr rentang suhrr antara _{20 K dan 32,5 K pada kurva M-H rnuncul gcjala} puncak _{katlua (second peak e.ffect) pada rncdan H2n.} Puncak kcdua rncnrpakan _{gejala anornali dari kurva M_H} yang berkaitan dcngan tcrjadinya clbk ptnnitry rnaksinturlt _{I l3l Asal-usul dan nrckarrisrne terjadinya} puncak _{kedua ini masih dalam kajian berlanjut dan} penjelasannya _{baru benrpa scjurrrlah rnodcl [15_17].} Khusus bagi supcrkonduktor BSCCO-2212, seiauh ini telah diyakini hahwa nrunculny.a _{purrcak kerlua ini}

600 800

H ( o e )

I J H -6{n a{rl

H (oe)

9 ^ " o c , o o . o u r o . o o , ' ' an l2m

H (oe)

Gambar 4 Kurva hislerisis M-H unluk krislal B-02 pada r€ntang _{suhu : a). l5-22,5 K, b). 25-35 K, c). 40-70 K,} d). Kurva M_H _{pada suhu 25 K untuk kristal B-02, B-10 dan B_25.}

1 a [ l - { F U.W ..<

F

E

(u

v 0.02 s I 0.01 a 0) - - - - - r l

i2s

_{- l}

Kl1

l

;

-1

l

I

1

B_25 | " o u t o ^ l

hcrkai tan dcn gan tcrj adi nya Ii nt as-si lan g dirncns i onali tas dari kisi vor(cks 3-dinrcnsi (3D) mcruadi vortcks kuasi 2-dirncnsi (2D) tlttl. Ini berarri bahwa rnedan puncak kcdua H2o _{kira-kira sama dcngan medan lintas silang H3p_} 2r) yang diungkapkan scbagai berikut:

H t p = H r , r - r . o = 4 _{( l )} (14

)-Dalarn persalnaan _{( 1), @t adalah satuan kuantum fluksoid} (= 2,07 x 10 rs wcbcr), y paralnetcr anisotropi, rlan s jrrak antara bidang CuOl yang bcrdckatan. pacla _Garrrhar .la dan 4b, lcrak puncak kcdua (H2o) rampak harnpir tidak berganfung _{pada suhu dan ciri ini hanya muncul dalarn} rentang suhrr yang terbatas. Gambar 4d nrcrnpcrlihatkan pcrgescran _{Hro (tanda panah) kepada rncdan yang lebih} tinggi bila kandungan _{oksigen kristal meningkat.}

Efek lain yang dapat ditunjukkan tlari kurva M-H adalah terdapatnya rnedan takreversibcl (HlJ, yang mcnandai lcrpisahnya kurva rnagnetisasi untuk pengukuran dengan medan yang membesar _{dan rncdan yang mengccil, seperti}

-a- 27,5 ( lv- or l-e- _r,s <

126

pada Gambar 4c. Dalam hubungannya

dengan

vorteks,

pada medan H6 terjadi depinning (hilangnya efek

pinning) vorteks dan pada keadaan ini bahan

superkonduktor

tidak Iagi dapat menghantarkan

arus

tanpa disipasi (rapat arus kritis J. = 0). Terlihat pada

Gambar 4c bahwa semakin tinggi suhu, semakin kecil

medan

H;,, pada

kristal tersebut.

Dalam Gambar

5 diperlihatkan

perbandingan

kurva H2o

dan H;,, sebagai

fungsi suhu tereduksi

(TlT") untuk ketiga

kristal. Jelas

bahwa

kurva H2o

bergeser

pada medan

yang

lebih besar untuk kistal yang kandungan

oksigennya

makin meningkat.

Sehubungan

dengan

itu, kurva H6 juga

bergeser

ke arah suhu dan medan yang semakin

besar

pada kistal yang bersangkutan. Kedua hal ini

memperkuat

dugaan bahwa kehadiran oksigen dalam

kristal menimbulkan cacat titik (point defect) yang

mengurangi derajat ketertiban dalam kristal dan

bertindak

sebagai

pusat

pinning ll5l.

.l .!. r,r

^ ^ ^ ^

Tff"

Gambar 5 Oiagram fasa H-T yang m€mudl garis takreversiful (H;6) dan medan puncak kedua (H2p)

I,ebih lanjut, melalui persamaan (l) dapat dihitung tetapan anisotropi dengan mengambil nilai rerata H5 d3ri Gambar 5 dan s = c/2 dari Tabel l. Hasilnya adalaht = 14.123. 10.173. dan 6189 berturut-turut untuk kristal B-02, B-10, dan B-25. Hasil ini jelas menunjukkan bahwa kehadiran oksigen juga berpengaruh pada penurunan anisotropi kristal sebagaimana telah dilaporkan sebelumnya [8], dan ini berdampak pada peningkatan kopling antarlapisan CuO2 yang memperkuat garis vorteks [19], Berdasarkan tetapan anisotropinya dapat dibandingkan tingkat doping oksigen pada kristal yang ditumbuhkan dalam studi ini dengan krisnl serupa yang kandungan oksigennya dianrr melalui penganilan akhir. Dari pusraka [20] diketahui bahwa kristal BSCCa-2212 yang ditumbuhkan dalam udara (as-grown crysta[) memiliki ^f = 14.400, kristal yang didoping oksigen secara optimal menghasilkan t' = 16.900, dan kristal yang mengalan:u overdoping memiliki ^f = 10.000. Berdasarkan pustaka ini, hasil penumbuhan kristal dalam

PROC. tTB, VOL.3t, NO.3, 1999

lingkungan udara (B-02) dalam studi ini tampak

reproducible

dan kandungan

oksigennya

sedikit di atas

kadar optimal. Sementara

itu, kandungan

oksigen untuk

kistal B-10 dan B-25 masing-masing

sesuai dengan

kistal yang overdoping

dan sedikit di atasnya.

Untuk mengetahui

lebih jauh peranan

oksigen

pada suhu

rendah,

dalam Gambar

6 ditampilkan

kurva M-H untuk

kistal B-02 dan B-25 pada

suhu

20 K dan 35 K. Terlihat

pada suhu 20 K bahwa magnetisasi

per satuan massa

kistal lebih besar untuk sampel

B-02 daripada

untuk

sampel

B-25, dan hal seba-liknya

terjadi

pada suhu

35 K.

Diduga keadaan

ini disebabkan

oleh efek pinning ak,tbat

cacat kristal yang berupa kekosongan

oksigen, seperti

yang dilaporkan

oleh Yang et a/. [15]. Dari data yang

tidak ditampilkan

di sini, efek pinning jenis ini efektif

pada

suhu

di bawah

30 K.

0 . 0 6

{ 0 4

o . 0 6

0 200 400 600 a00 't 000 1 200

H (oe)

Gambar 6 Perbandingan magnelisasl persaluan massa unluk krislal B-02 dan B-25 oada suhu 20 K dan 35 K.

4

Kesimpulan

Telah ditunjukkan dalam eksperimen ini hasil penumbuhan kristal tunggal superkonduktor BSCCO-2212 dalam atmosf-er yang bervariasi kadar oksigennya. Meningkatnya kadar oksigen menyebabkan pertumbuhan fasa takmurnian dan dengan demikian menghasilkan variasi komposisi kation dari kristal yang terbennrk. Peningkatan jumlah atom O dalam kristal menurunkan suhu kritis T" serta mengurangi anisotropi. Dalam diagram fasa H-T, sebagai akibat penurunan anisotropi, medan puncak kedua yang dikaitkan dengan terjadinya lintas -silang dimcnsional itas vorteks, (H2o), rnenj adi lebih besar. Sernentara itu, garis takreversibel (Hi.) bergeser ke arah suhu dan medan yang lebih tinggi akibat peningkatan kopling antarlapisan CuO2. Perbandingan dengan sampel kristal tunggal yang dikenal dalam literatur memberi indikasi bahwa kristal yang terbentuk dalam eksperimen ini mengandung oksigen yang bervariasi dari sedikjt di atas doping optimal hingga melebihi kasts o v e rdo ping.

0 . 0 , 4 1 5 0 0 1200 ^ ! 0 0

o

I 6 1 0 \ Y

\ \

_{\ \}

\ \

4 . \ \

;

\ . . \ "

\.. \r '\

\'.

\ \^

\ \

A \ \

_{. \ \ \}

\ \ ' r

\ \

* t - - - - 9 = ' \ A 6 ; 0 0 2

€

= o o o E

3)

z 4 o 2

8 .

9 .

PROC. trR, VOL. 31,N0. 3, l,999

Ucapan terima kasih

Penelitian ini rnerupakan salah satu realisasi kcrjasarna riset antara Jurusan Fisika ITB dan Univcrsiteit van Amsterdarn (UvA). Penulis rnengucapkan terima kasih kepada FOM-ALMOS, The Ncthcrlands, atas penggunaan lasilitas ekspcrinren dan pcntLrerian bcasiswa kepada salah satu penulis (D) untuk rnclakukan risel di UvA. Scbagian pcnclitian ini dihiayai olch Proyck RUT-V derrgan kontrak No. 207lSP/RLIT/BPPT/IV/97. Pcrrrrlis juga rncngucapkan lerinra kasih kcpada Prol. K. Kishio,

Univcrsitas Tokyo. Jcpang, atas pcnggunaart peralaian spektroinctri ICP, dan kcpada Prof. M.O. Tjia, Juntsan Fisika ITB. atas saran pcrhaikan yang tclah clibcrikitn u n l u k l ) c n ) r n r p r r r n a i u t l r r l i s a t t i n i .

Daftar pustaka

l. P. Fischcr, "Large, llux-l'rcc YrBa:CurOr-,1 singlc crystals by irnprovcd CuO'BaO llux growth",

P h y , s i c a C 1 9 6 , 1 0 5 - l l0 ( 1 9 9 2 ) .

2. V. N. Osipov, t,. l. t)crkachcrtko. Yu. G. Nosov. V. N . G u r i n , W . J u n g , a r r d R . M u l l c r , " S i r r g l c c r y s t a l s of 2223 pbasc in thc Bi-Pb-Sr-Ca-Cu-O systcm: charactcrizai(on and Knoop rnicrohardncss", .lolid ,\tate ('onrnum. _{97, 37 1 -380 ( I 996).}

3 . A . K a t s r r i a r r d t{ . ' O f r t s r i k a , " S o l t r ( i r l r t g r o w t h o l t s i -Sr-Ca-Clu-O cornpourrds usirtg alkali chloridcs", ,/. C ryst. G rowth 91, 261 -263 ( I gtttl).

4. T. Yasuda and S. l'akano, "Growth ol-singlc cryslals of thc Bi-Sr-Ca-Cu-O supcrcrxrductor fulrn a KCI flux" , .lpn. .l. Appl. f ir,y.r. 30, 349-35 I ( I 99 I ). 5. S. Chu and M. E. McHcnry, "Growth and

charactcrization ol- (Bi,Pb)2Sr2Ca2Cu3O* singlc crystals". J. Mater. Rc.s. 13,589--59-5 (l99ti).

6. J. I. [iorina. G. A. Kaljuzhnaia, V. P. Marrovitsky, V. V. Rodin, N. N. Scndurina, antl V. A. Steparrov, "Growth and stntctural and supcrconducting propcrties ol' Bi2Sr2Ca2Cu:Oro @i2223) crystals grown in cavitics lorrncd in solution-melt KCl", Solid Snte Contnum. Illl,zEl -292 ( 1999).

1. D. H. Ha, K. Oka. F. lga, and Y. Nishihara, "Honxlgcncity of Bi2Sr2CaCu2Os*r crystal boules grown by thc travelling solvcnt l'loating zone mcthod", .lpn. .l. Appl. I'hys. 32, 118-181 (1993). 8. A. Revcolevschi ard J. Jcgoudcz, "Growth of large

high-Tc single crystals by thc floating zor)e method : Arcview", Prog. Matcr Sci.12,321-339 (1997)" 9. P. Strobcl, J. C. Toledano, D Morin, J. Schneck, (i.

Vacquier, O. Monnereau, J. Prirnot, and T. Fournrcr, "Phase diagrarn of lhe syslcm Bi16Pb6aSr2CuO6-CaCuO2 bctween 825 C and 1100 C.", Phy,sk'a C' 2$1,2-i-12 ( le92).

10. M.J.V. Menken, "High-Tc supercrxductors : crystal growth, characteriz.ation and somc physical propcrties", Ph.D 'fhesis, University of Arnsterdarn,

21 099r\.

i l . Y. Matsui, H. Maeda, Y. Tanaka. and S. Horiuchi, "Possible rnoclcl ol-thc motlulatcd structurc in high-l'c superconductor in a Bi-Sr-Ca-Cu-O system rcvealcd by high-rcsolution clectron rnicroscopy", lpn. .1. Appl. I'hy.s" 27, 31 2-31 5 ( l 9lJtt)

12. Y. Kutaka, -l-. Kirnura, H. Ikuta, j. Shirnoyarna. K. Kitazawa, K. Yarnalirji, K. Kishio, and D. Prxrkc, "Doping stata and transport anisotropy tn Bi22l2 singlc crystirls", lrhy.sica C' 235-2111, 1529-1530. ( I e94).

1 3 . N , t . C . d c A n d r a d c , G . T r i s c o n c . . M . B . M a p l c , S . Spagrna, J. Dicndcrichs, and R.E. Sagcr, "Dirncnsional crossovcr ancl pcrk cf'l'cct in a supercorrducting Pr1.s.5Co1y 1.CuOa,r", I'lty,tica (' 273, r 6 1 J . l 7 - r f l 9 9 7 ) .

1 4 . G . Y a n g , P . S h a n g , S . D . S u t l o n , l . P . J o n c s , J . S . Abcll. arrd C. E. Gough. "Cornpcting pirrning rurccharrisms in tsizSr2CaCu2O, singlc crystals by rnagnctic anrl dclbct structural studics", I)hy-.t. Rcv. R ,lft, 405-t-4060 ( 1993).

1 5 . Y . Y c s h u r u n , N . B o n t c r n p s , L . B r r r l a c h k o v . a n c l A . Kapitulrrik, "Dynanric characlcrislics o1' thc anornalous scurnd pcak in thc rnagncl"izalion curvcs of Bi-Sr-Ca-Cu-O". Phy.1. 11ur. B 49, l-541i-1551 ( I 99,1).

16. C. Bcrnhanl. (l Wcrtgcr. Ch. Nicdcrrnaycr, D. M. Pookc, J. L. 'l'allorr, Y Kotaka, J. Shinxryarna, K. Kishio, D. R. Noakcs, C. E. SLronac:h, T. Scrnbiring, and E. J. Ansaldo, "Anisol.ropy and dirncnsional crossovcr 0f thc vortcx statc in Bi2Sr2CaCu2Os.,1 erystal s", /'lz'lri. R eu. B. 52, 1 050-1 0-5:l ( 1 995).

l1 . L. L Glazrnan and A. E. Kosltclcv. "'Ihcrrnal fluctuations and phasc transitions in thc vortcx statc trl'a laycrcd supcrconduclor", /'lr.y.r. Rev. R 43,2835-2 t i ' t 3 ( 1 9 9 1 ) .

18. K. Krshio, J. Shimoyarna, T. Kimura, Y. Kotaka, K. Kitazawa, K. Yarnatirli. Q. L.i. and M. Sucnaga, "Carricr doping and intcrlaycr coupling in HISC singfe crystals". I'hysica C. 235-2411, 2115-2'116 ( r994).

19. G. W. Crabtrcc and D. R. Nclson. "Vortcx physics in high-tempcratrrrc supcrconductors", Phys. 7'oday 50, 3 8 - 4 5 ( 1 9 9 7 ) .

20. B. Khaykovich, E. Zeldov, D. Majcr, T. W. Li, P. H. Kes, and M. Konczykowski. "Vortcx-lntticc phase transitions in Bi2SrzCaCuzOE crystals with dilferent oxygen stoichiornetry", I'h.ts. Rev. Lett. 76,2555-2 5 5 8 (l 9 9 6 ) .