PRO SIDING SEMINAR NASIONAL
PENELITIAN DAN PENGELOLAAN PERANGKAT NUKLIR Pusat Teknologi Akslerator don Proses Bahan
Yogyakarta, 28 Agustus 2008
PENGARUH
TINGGI KOLOM P ADA PROSES GELASI
INTERNAL
TERHADAP
SIFAT FISIS KERNEL
U30g•Sri Rinanti Susilowati, Hidayati, Triyono, Endang nawangsih.
Pusat Teknologi Akseleratordan Proses Bahan. Yogyakarta
ABSTRAK
PENGARUH T/NGGI KOLOM PADA PROSES GELASI INTERNAL TERHADAP
SIFATFISIS KERNEL U30S• Telah dilakukan penelitian pengaruh tinggi kolom pada proses gelasi internal terhadap sifat fisis kernel U30a. Pembuatan kernel U30a dilakukan dengan proses gelasi internal dengan menggunakan tinggi kolom
1; 1,5; 2;
2,5; dan
3
m. Medium gelasi yang digunakan Trichloroetilen (TCE) pada suhu 6ftC. Larutan umpan gelasi berupa larutan sol . Larutan sol dibuat dengan cara mencampurkan larutan uranil nitrat defisien asam dan zat aditif berupa Urea dan HMTA dengan perbandingan mol HMTA/U dan Urea/U adalah1,25.
Pada penelitian ini menunjukkan bahwa gel U03 yang terbaik dari proses gelasi dengan tinggi kolom 3 m dengan kondisi fisik bulat dan berwama kuning oranye, diperoleh kerapatan kernel U30a yaitu7,123
g/cm3, sedangkan luas muka5,385
m2/g, jari-jari rerata pori 14,051 AD, volume total pori5,375
-03cclg.ABSTRACT
INFLUENCE OF COLUMN HEIGHT ON INTERNAL GELA T/ON PROCESS ON
KERNEL U30B PHYSICAL PROPERTIES. Reaserchof influence of column height on internal gelation process on kernel U30a physical properties was carried out. Kernel U30a was made by intemal gelation using coloumn of 1m;
1.5
m;2
m;2.5
m; and 3m. Trichloroetylene (TCE) on 6ft C was used as gelation media. Feed solution was a sol solution. It was made of mixture acid deficien uranyl nitrate solution with additive reagen urea and HMTA with composition mole HMTA/U and Urea/U1.25.
It was found that the best U03 gel from gelation process was3
m
colomn height, kernel U30a was in spherical form and its color was orange-yellow. The density found from 3m column height was7.123
g/cm3, surface area5.385
m2/g, porous radius mean 14.051 AD, porous total volume5.375
-03 cclg.PENDAHULUAN
Pembuatan
bahan bakar reaktor suhu tinggi. (RST) dapatkernel uranium oksida sebagai inti dibuat melalui proses kimia kering (dry chemicalprocess) dan process kimia basah (wet chemical process) atau disebut juga proses sol-gel (I). Proses kimia kering jarang dilakukan karena proses ini hanya mampu menghasilkan kerenel oksida dengan kerapatan rendah yaitu 90% dari kerapatan teoritis dan porositas yang dihasilkan tidak seragam(2). Sedangkan proses kimia basah (wet chemical proses) mempunyai banyak kelebihan yaitu hasilnya lebih homagen dan diperoleh kernel oksida dengan kerapatan > 98% dari kerapatan teoritis (3).
Secara garis uesar pembuatan kernel melalui proses sol gel dilakukan dalam tahapan-tahapan sebagai
berikut: pembuatan umpan gelasi, proses gelasi, perendaman, pencucian, pengeringan, kalsinasi, reduksi dan sintering (I). Larutan umpan untuk
proses gelasi berupa sol urania yang berasal dari larutan uranil nitrat defisien asam ditambah urea dan HMTA sebagai bahan aditif.
Sol didetinisikan sebagai suatu dispersi partikel-partikel zat padat dalam medium cair. Partikel-partikel zat padat tersebut berukuran antara 1-5000 nm, sehingga dapat bergerak secara acak sesuai gerak Brown dalam medium zat cair tanpa mengendap(4) .
Pada penelitian ini dilakukan pembuatan kernel U)Og metode gelasi internal menggunakan medium gelasi trikhloroetilen (TCE) dengan variasi tinggi kalam. Adapun tinggi kolom yang digunakan
PENELITIAN DAN PENGELOLAAN PERANGKA T NUKLffi Pusot Teknologi Akselerotor don Proses Bahan
Vogyakarta, 28 Agustus 2008
adalah I; 1,5; 2; 2,5; 3 meter. Proses gelasi dipengaruhi beberapa faktor antara lain yaitu : jenis medium gelasi, suhu, waktu gelasi atau disebut juga kecepatan settling yaitu waktu yang dibutuhkan untuk merubah tetesan sol menjadi butir-butir gel dengan ukuran tertentu. Oleh karena itu dapat disimpulkan bahwa waktu settling sangat berh:Jbungan erat dengan tinggi kolom gelasi yang akan dlgunakan. Kecepatan settling sangat tergantung pada jenis medium gelasi yang digunakan dan ukuran butir gel yang akan dibuat. Pada penelitian ini dilpilih pembuatan gel dengan diameter 100011m. Dalam medium trikhloroetilen waktu setting yang dibutuhkan untuk pembuatan gel dengan diameter 1000 11madalah 9,2 cm/detik(5). Kecepatan setting yang kurang dari 9,2 cmldetik akan menghasilkan gel yang lembek dan berbentuk lonjong karena proses gelasinya kurang sempurna, sehingga kernel yang dihasilkan kurang memenuhi spesifikasi sebagai bahan bakar reaktor suhu tinggi(5).
TATA KERJA Bahan-bahan
Serbuk UO) hasil proses di p)TM BATAN, HNO), H2S04, TiCI) kristal, FeCh kristal, Barium difenilsulfonat kristal, Asam sulfamat kristal, Larutan Titrisol K2Cr2070,I N, Air bebas mineral, Urea kristal, Heksametilentetramin (C6H12N4), Es batu, NH) pekat, Aceton
Alat-alat
Gelas beker, neraca analitik, seperangkat alat untuk proses gelasi, cawan porseIin, kertas saring, termometer, pengaduk magnet, muffle furnace, piknometer, mikroskop optik, kamera, gelas arloji, spectronic20, kertas pH, erlenmeyer, corong gelas, sendoktanduk, pipet volume, pipet tetes, pipet mikro, buret, labu takar, surface area analyzer Nova 1000.
Cara kerja
I. Pembuatan larutan ADUN
a. Serbuk UO) sebanyak 150 g dilarutkan dalam HNO) 7N sebanyak 65 mL, diaduk dan dipanaskan pada suhu 60-70°C.
b. Setelah larut lalu dianalisis kadar U dengan rnetode titrimetri serta dianalisis pula perbandingan mol NO)-/U dengan metode titrasi spektrofotometri.
2. Proses gelasi
a. Diambil larutan ADUN sebanyak 5 mL, kemudian ditambah urea pada jumlah tertentu, kemudian diaduk dan dipanaskan pada suhu 50°C.
b. Larutan didinginkan pada 0°-10°C ditambahkan heksametilen tetra amin (HMT A) sesuai jumlah yang dibutuhkan lalu diaduk sampai larut.
c. Larutan umpan diteteskan dengan menggunakan alat penetes ke dalam kolom gelasi dengan tinggi kolom 3m yang berisi medium gelasi. trichloroetilen (TCE) dan dipanaskan pada suhu 60 - 70°C.
d. Diulangi pekerjaan di atas untuk tinggi kolom 2,5; 2; 1,5; I meter
e. Gel UO) direndam pada TCE 60°C selama 2 jam, kemudian direndam lagi dalmnNH40H 2,5 % selama 17jam.
f. Setelah direndam dalam larutan NH40H didekantir dan dikeringkan pada suhu kamar selama 24 jam, kemudian gel dikeringkan dalam oven pada suhu 100°C secara bertahap.
3. Proses kalsinasi
a. Gel UO) dikalsinasi pada suhu 600°C secara bertahap.
b. Dilakukan analisis karakteristik kernel U)08 meliputi : kerapatan, luas muka, jari-jari rerata pori, volume pori total.
HASIL DAN PEMBAHASAN Proses gelasi
Proses gelasi dilakukan dalam media trikhloroetilen pada suhu 65°C dengan menggunakan pemanas pita nickel in yang dililitkan pada kolom gelasi. Larutan umpan yang digunakan sebagai umpan gelasi adalalah larutan ADUN (Acid Deficien Uranyl Nitrate) yang dibuat dengan cara melarutkan sejumlah serbuk UO) dalam HNO) encer pada volume tertentu. Pada proses gelasi ini larutan sol dibuat dengan cara menambahkan urea dan HMTA sebagai zat aditif . Perbandingan mol HMT A/U dan UrealU yang digunakan untuk pembuatan larutan sol adalah 1,25, sedangkan kadar U dalam larutan ADUN adalah 616 g/L dan perbandingan NO)-/U 0,83155. Kondisi fisik hasill proses gelasi dapat dilihat pada tabel I.
Tabel I. Kondisi fisik gel UO) pada proses gelasi Panjang Kondisi fisik
Kolom (m) Bentuk 3 bulat 2,5 bulat 2 lonjon~ I ,5 lonion~ I lonion~
Kondisi fisik butiran gel UO) hasil proses gelasi dan kernel U)08 hasil kalsinasi dianalisis dengan menggunakan loupe (kaca pembesar).
PRO SIDING SEMINAR NASIONAL
PENELITIAN DAN PENGELOLAAN PERANGKAT NUKLIR
Pusat Teknologi Akslerator don Proses Bahan
Yogyakarta, 28 Agustus 2008
Tabel 3. Hasil analisis kerapatan , luas muka, jari-jari rerata pori, volume total pori kernel
U30g Panjang Kerapatan Luas rerata Vol total muka Jari-jari
kolom (m) pori,(m2/g)(g/cm3)(Ao) pori, (cclg) 1 6,87529.7488.407-036.559 1,5 7,0256.546 21.9277.177-03 2 7,03121.8196.139-036.019 2,5 7,1055.652 20.3975.875-03 3 7,12314.0515.375.035.385 1.5 2 2.5 3 tinggi kolom (m)
Gambar I. Grafik hubungan kerapatan terhadap tinggi kolom
Dari Gambar I, semakin tinggi kolom yang digunakan akan menghasilkan kernel dengan kerapatan yang tinggi pula. Akan tetapi dari kolom 1,5 dan 2 m terlihat kerapatan kernel U30S yang dihasilkan tidak berbeda secara signifikan, hal ini menulljukkan bahwa untuk kolom 1,5 dan 2 m yang digunakan tidak terlalu berpengaruh terhadap kerapatan kernel U30g yang dihasilkan. Kernel dengan kerapatan tertinggi yaitu 7,123 glcm3 diperoleh dari kernel dengan proses gelasi yang menggunakan kolom 3 meter hal ini dikarenakan karena pada kolom 3 m proses gelasinya lebih sempuma. Sedangkan terendah 6, 875 g/cm3 dari tinggi kolom 1 m. 9 8.5 8 7.5 7 6.5 6 5.5 5 4.5 4-1 ---0.5 1.5 2 2.5 3 35 tinggi kolom (ml
Grafik hubungan luas muka dan volume total pori tcrhadap tinggi kolom
3.5
__ WlS muka (m2lg)
_10_ ""Iume I"al pori ·03(ccIg) 6.85 0.5 7.15 7.1 c;- e 7.05 .E
~
c 7 as 10 ~ 6.95 11 6.9 Gambar 2. Panjang Kondisi fisik butiranKolom (m) Keutuhanwarna(%) 1 30 Hitam kehiiauan 1,5 40 Hitam kehiiauan 2 70 Hitam kehijauan 2,5 90 Hitam kehiiauan 3 95 Hitam kehiiauan Karakterisasi
Karakterisasi kernel U30g dilakukan dengan analisis kerapatan dan luas muka, jari-jari rerata pori, volume total pori. Analisis kerapatan dilakukan dengan menggunakan piknometer sedangkan luas muka, volume total dan jari-jari rerata pori dilakukan dengan menggunakan Nova 1000. Hasil analisis kerapatan, luas muka, jari-jari rerata pori dan volume total pori dapat dilihat pada Tabel 3, Gambar I; 2; dan 3.
Berdasarkan pengamatan kondisi fisik butiran pada tabel I dan 2, gel baik diperoleh dari proses gelasi menggunakan kolom 3 m dan 2,5 m. Selain dari itu warna dari gel U03 yang berasal dari kolom 3 m dan 2,5 m berwarna kuning oranye, sedangkan gel U03 yang berasal dari kolom 1-2 m berwarna kuning muda. Tinggi kolom gelasi sangat berpengaruh terhadap kualitas gel U03 maupun sphericity (der~ad kebulatan) kernel yang dihasilkan (5).
Proses Pengeringan dan Kalsinasi
Senyawa uranium yang terdapat pOOa butiran gel setelah proses perendaman, pencucian, dan pengeringan mempunyai rum us umum U03xNH3yH20 dengan harga X dan y tertentu
tergantung pOOa komposisi umpan dan kondisi operasi (6) •Selain itu didalam butiran gel mungkin
masih terdapat pengotor-pengotor yang belum hilang setelah proses pengeringan. Oleh karena itu dilakukan proses kalsinasi yang mempunyai tujuan utama yaitu menghilangkan air, NH3 dan pengotor-pengotor dari dalam gel serta mengubah senyawa uranium tri oksida (U03) dalam gel menjadi U30g•
Proses kalsinasi dilakukan pada suhu 600°C dengan kenaikan suhu secara bertahap, hal ini dikarenakan apabila terjadi kejutan panas kernel U30g yang dihasilkan akan pecah. KernelU30g yang dihasilkan dari tinggi kolom 2 dan 3 m banyak yang utuh hal ini dikarenakan proses gelasinya cukup sempurna. Sedangkan butiran U30g yang dihasilkan dari proses gelasi dengan kolom 1,5 dan 1 m banyak yang pecah, hal ini dikarenakan waktu kontak dengan media kurang sehingga proses gelasinya kurang sempurna. Kondisi fisik butiran hasil proses kalsinasi dapat dilihat pada tabel 2.
PENELITIAN DAN PENGELOLAAN PERANGKAT NUKLIR Pusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan
Yogyakarta, 28 Agustus 2008
1.5 2 2.5
tinggi kolom (m)
Gambar 3. Grafik hubungan jari-jari reram pori terhadap tinggi kolom
Pada gambar 3 grafik terlihat bahwa pada penggunaan kolom 1,5; 2 dan 2,5 m menunjukkan jari-jari rerata kernel U30g relatif sarna, akan tetapi pada penggunaan kolom 3 m menunjukkan jari-jari rerata pori yang terendah yaitu 14,051 A0.
Sedangkan pada Gambar 2, menunjukkan bahwa proses gelasi dengan penggunaan kolom semakin tinggi maka luas muka kernel U30g yang dihasilkan akan semakin rendah. Dari Gambar 2 telihat bahwa penggunaan kolom I dan 1,5 menunjukkan luas muka yang relatif sarna, namun pada penggunaan kolom tinggi 2; 2,5 dan 3 m menunjukkan perbedaan luas muka yang cukup signifikan. Pada Gambar 2 menunjukkan juga bahwa, grafik hubungan volume total pori terhadap tinggi kolom terlihat pada penggunaan kolom pada proses gelasi yang semakin tinggi akan memberi kontribusi volume total pori yang semakin rendah. Penurunan volume total pori pada setiap ketinggian kolom hampir sarna nilainya. Dari analisis volume total pori menunjukkan bahwa volume total pori terendah 5,37y03 cc/g diperoleh dari proses gelasi dengan penggunaan kolom 3 m dan tertinggi dari kolom 1m yaitu 8,407-03 cc/g. Hal ini disebabkan karena pada kolom 3 m waktu settlingnya lebih lama sehingga proses gelasinya lebih sempuma.
3 3.5
3. Kerapatan kernel U30g tertinggi diperoleh dari proses gelasi dengan tinggi kolom :3 m yaitu 7,123 glcm3 sedangkan terendah dari proses gelasi dengan tinggi kolom 1m yaitu 6,875
glcm3•
4. luas muka, jari-jari rerata pori dan volume total pori kernel U30g yang terendah dari proses gelasi dengan tinggi kolom 3m dan teretinggi dari kolom 1-2 m.
DAFT AR PUSTAKA
1. NICKEL, H. (1970). Development of Coated Fuel Particles. KFA Contribution Whithin the Frame of the German High Temperatur Reactor Fuel Development Program. Julich: Kernforschungsanlage
2. ROHANDA ANIS (2005). Pengaruh Suhu Kalsinasi dalam Furnace Jenis Fluidized Bed terhadap Kualitas Kernel U30g• Skripsi S I Teknik Nuklir UGM: Yogyakarta.
3. MASDUKI B. dan WARDOYO (1994). Pabrikasi Elemen Bakar Reaktor Suhu Tinggi (RST), Pemilihan Proses Sol gel dan Penelitian Pembuatan Kernel. Seminar Teknologi dan Aplikasi Reaktor Temperatur Tinggi Jakarta 31-1-1994: Jakarta PPkTN BATAN
4. TURNER, C. W. (1986). Colloid Chemistry and Its Aplications to Production of Recycled Fuel by Sol Gel Process. Ontario: Atomic Energy Canada Limited.
5. HAAS,P. A.; BEGOVICH,J. M.; RYON, D. dan VAVRUSKA, J.S. (1979). Consolidated Fuel Recycle Program - Refabrication. Chemical Flowsheet Condition for Prepairing Urania Spheres by Gelation. Tennessee: ORNL. 6. LLOYD, M.H,; BISCHOFF, K. ; PENG, K ;
NISSEN, H. U. DAN WESSICKEN, R. (1975). Crystal Habbit and Phase Attribution of U(lV) Oxides in A Gelation Process. Journal of inorganic nuclear chemistry, 1976. volume 38. pp. 1141-1147. Great Britain: Pergamon Press. KESIMPULAN
Dari hasil penelitian pengaruh tinggi kolom terhadap sifat fisis kernel U30g dapat disimpulkan bahwa :
I. Gel U03 yang berbentuk bulat dan berwarna oranye dihasilkan dari proses gelasi dengan tinggi kolom 2,5 dan 3 m. Sedangkan gel U03
yang dihasilkan dari kolom dengan tinggi 1-2 m berbentuk lonjong dan berwarna kuning. 2. Kondisi fisik kernel U30g dari proses gelasi
dengan tinggi kolom 2,5 dan 3 m dihasilkan kernel 90-95 % utuh, serta dari kolom 1-2 m kernel yang utuh 60-70%.
TANYA JAWAB Wijiyono
~ Hasil penelitian ibu untuk reaktor suhu tinggi, apakah di Indonesia sudah ada reaktor suhu tinggi?
Sri Rinanti
~ Sampai .mat ini be/um ada RS7: namun demikian kita harus memplinyai data penelitian secara i1miah jika se1l'aktu-lI'aktll data tersebut diblltuhkan.
PROSIDING SEMINAR NASIONAL
PENELITIAN DAN PENGELOLAAN PERANGKAT NUKLIR Pusat Teknologi Akslerator dan Proses Bahan
Yogyakarta, 28 Agustus 2008
Tunjung Indrati
:r Mengapa hasil penelitian ini tidak diekspresikan dalam kecepatan pembentukan gel atau waktu pembentllkan gel, jadi lebih tleksibel IIntuk "value chain" (data) yang dapat diadob untuk rancangan.
~ Usu] : gel yang dikeringkan sebaiknya juga diketahui pori-poringa (vol pore) sehingga densifikasi lebih terlihat dengan nominalisasi data. Ini dpat digunakan untuk prediksi keberhasilan saat sintering sehingga jumlah gagalan dapatdiminimalkan
Sri Rinanti
{>- Waktu yang dibutuhkan untuk pembentukan
gel secara eksperimen, data tersebut adam yaitu untuk kolom
3
m dan waktu yangdibutuhkan 29 detik
Serbuk U03
Penambahau HMTA!U •. UreaiU =1,25
---+
{>- Vntllk gel V03 vol pore juga sudah dianalisis.
namzln data tersebut tidak kami tampilkan dalam laporan ini.
Sri Sukmajaya
~ Interaksi kernel surface dengan udara lingkungan dan kernel submerged dengan cairan memberikan beda sifat fisis, bagaimana analisis waktu partial coating?
Sri Rinanti
{>- Pembuatan kernel ini dengan melalui proses
gelasi internal, yaitu proses pembuatan gel
V03 dengan cara meneteskan larotan umpan yang berbentuk larotan sol, kemudian dalam larotan medium terjadi pembentukan gel V03,
waktu pembentukan gel yang dibutuhkan dengan tinggi k%m 3m ada/ah 9,2 cm/detik. waktu kecepatan settling yang kurang dari 9,2 cm/detik akan menghasi/kan gel yang kurang balk
Analisis konsentrasi U Analisis perbandingan mol NOi/U
Trikloroetilen 65°C
Gelasi internal dalam medium organik panas
pada suhu
.!
65°C Perendaman dalam medium gelasi pada suhu60°C
.-
.-.-.-.-.-.-.-
..
Pencucian danperendaman dalam larutan NH40 H 2,5
...
%.
-.-.
-.-.-.- .-.-.-..
Pengeringan bertahap:1. Suhu kamal, 24 jam 2. 100uC, 2 jam . Analisis kondisi fisik butiran (warna, bentuk, dan keutuhan) Analisis kerapatan, por·ositas. luas permuka-an, volume total pori. jarHari rerata pori
Kernel U30S
