Laili Dwi Insyani dan Afifah Rosyidah*
2. Metodologi Alat dan Bahan
Alat
Peralatan yang digunakan pada penelitian ini adalah peralatan-peralatan gelas, mortar dan pestel agate, krus alumina yang inert terhadap pereaksi serta tahan terhadap temperatur yang tinggi, neraca analitis, furnace suhu tinggi, difraktometer sinar-X (XRD), Scanning Electron Microscopy (SEM) dan X-Ray Fluorescence (XRF).
Bahan
Bahan-bahan yang digunakan pada penelitian ini adalah Nb2O5, BaCO3, Bi2O3, PbO, dan Ta2O5 yang memiliki kemurnian 99,99% (Sigma-Aldrich), aseton serta aquades.
Prosedur Kerja
Sintesis dan Karakterisasi Material Oksida Aurivillius
Sintesis oksida Aurivillius lapis dua PbBi2Nb2O9 dan BaBi2Ta2O9 dilakukan dengan cara semua material disiapkan dengan reaksi kimia keadaan padat pada jumlah stoikiometrik yaitu Nb2O5, BaCO3, Bi2O3, PbO, dan Ta2O5 (Sigma-Aldrich, 99,99%). Oksida-oksida penyusun Aurivillius yang akan disintesis tersebut dimasukkan dalam mortar dan dihomogenkan dengan penggerusan serta penambahan aseton, untuk selanjutnya dibuat pelet. Pelet dimasukkan dalam krus alumina dan dipanaskan pada kondisi reaksi 12 jam pada temperatur 400oC, dan selanjutnya 12 jam pada temperatur 9000C. Antara dua pemanasan dilakukan penggerusan ulang untuk membentuk permukaan baru dan pemanasan akhir dilakukan selama 24 jam pada temperatur 1100oC. Perlakuan ini dilakukan karena diperkirakan reaksi telah berlangsung secara sempurna yaitu jika sudah ada perubahan yang menandakan terjadinya suatu reaksi. Tanda-tanda itu antara lain berubahnya warna sampel dan tekstur (mengeras dan kasar) dari sampel. Perlakuan ini sama untuk kedua oksida Aurivillius lapis dua yaitu PbBi2Nb2O9 dan BaBi2Ta2O9.
Karakterisasi bahan dilakukan dengan menggunakan difraksi sinar-X serbuk untuk mengetahui fasa yang terbentuk serta untuk penentuan struktur awal. Dari difraktogram yang dihasilkan dapat diketahui apakah senyawa target telah terbentuk atau belum. Sejumlah 0,6 gram sampel diletakkan pada sel difraksi (sampel holder) lalu disinari dengan sinar Cu-Kα (1,54056Å). Data difraksi diambil pada rentang sudut 2θ antara 10° sampai dengan 90° dalam interval kenaik an sudut sebesar 0,05° per tahap. Difraktogram yang di peroleh berupa grafik hubungan antara sudut difraksi 2θ dan intensitas. (Hunter, dkk., 1997).
Morfologi permukaan sampel-sampel hasil sintesis dianalisis menggunakan SEM yang mampu memberikan perbesaran sampai ~15.000x dengan resolusi sampai 40 Å. Pada penelitian ini, analisis SEM dipakai sebagai informasi pendukung untuk menunjukkan morfologi permukaan dan distribusi partikel dari sampel hasil analisis. X-Ray Fluoresence (XRF) digunakan untuk menganalisis komposisi kimia beserta konsentrasi unsur-unsur yang terkandung dalam suatu sampel dengan menggunakan spektrometri. Penggunaan XRF untuk sampel ini menggunakan energi maksimum yaitu 30 keV.
3. Hasil dan Pembahasan
Sintesis Aurivillius Lapis Dua BaBi2Ta2O9 dan PbBi2Nb2O9
Aurivillius lapis dua BaBi2Ta2O9 dan PbBi2Nb2O9 telah berhasil disintesis dengan metode reaksi kimia keadaan padat. Sintesis senyawa Aurivillius lapis dua ini dilakukan dari bahan-bahan oksida yang mempunyai kemurnian tinggi dengan menggunakan perbandingan stokiometris yang diinginkan, bahan-bahan tersebut dihomogenkan dan kemudian dilakukan penggerusan yang disertai dengan bantuan pembasah pelarut berupa penambahan aseton yang mudah menguap.
Langkah berikutnya adalah pemanasan secara bertahap pada temperatur yang telah ditentukan, setelah sebelumnya dibiarkan kering dan kemudian dilakukan pengepresan campuran menjadi pelet yang bertujuan untuk memaksimalkan kontak antar partikel dan untuk meminimalkan kontak dengan krusibel.
Kenaikan temperatur reaksi dilakukan secara bertahap yaitu dari 400 °C selama 12 jam kemudian 900°C selama 12 jam dan 1100°C selama 24 j am. Antara dua pemanasan dilakukan penggerusan ulang untuk membentuk permukaan baru dan mempercepat terbentuknya produk. Penggerusan ulang ini dilakukan karena sebagian produk telah terbentuk pada tahap awal pemanasan yang akan menganggu permukaan bidang sentuh reaktan sehingga memperlambat terjadinya difusi kation masing-masing reaktan dan reaksi akan berlangsung tidak sempurna. Oleh karena itu, perlakuan tambahan yaitu penggerusan ulang tersebut sangat diperlukan. Oksida Aurivillius yang dihasilkan berupa serbuk polikristalin untuk BaBi2Ta2O9 serbuk berwarna krem sedangkan untuk PbBi2Nb2O9 serbuk berwarna kuning.
Karakterisasi Aurivillius Lapis Dua BaBi2Ta2O9 dan PbBi2Nb2O9
Pada penelitian ini, hasil sintesis Aurivillius lapis dua BaBi2Ta2O9 dan PbBi2Nb2O9 dikarakterisasi dengan Difraksi Sinar-X (XRD), Scanning Electron Microscopy (SEM) dan X-Ray Fluorescence (XRF).
Karakterisasi Aurivillius Lapis Dua BaBi2Ta2O9 dan PbBi2Nb2O9 dengan Difraksi Sinar-X serbuk (XRD)
Karakterisasi serbuk Aurivillius yang diperoleh dilakukan dengan mengggunakan difraksi sinar-X serbuk untuk mengetahui fasa yang terbentuk serta untuk penentuan struktur awal. Hasil analisis dengan difraksi sinar-X yaitu sampel memiliki intensitas puncak yang cukup tinggi (Gambar 1) pada 2θ = 32,07949°; 29,41088° dan 27,75130°. Puncak-punca k ini hampir mirip dengan puncak-puncak difraktogram Aurivillius lapis dua BaBi2Ta2O9 yang telah dilakukan pada penelitian sebelumnya oleh Costa pada tahun 2004. Intensitas puncak menunjukkan kristalinitas dari sampel, yaitu semakin tinggi intensitasnya maka kristalinitas dari sampel tersebut juga akan semakin tinggi. Pola difraktogram yang dihasilkan menunjukkan sampel tersebut mempunyai kristalinitas yang tinggi dan tidak ditemukan fase kristalin yang lain atau tidak ditemukan adanya puncak-puncak fasa pengotor.
Gambar 1. Pola difraktogram dari serbuk polikristalin hasil sintesis BaBi2Ta2O9
Pola difraktogram untuk PbBi2Nb2O9 menunjukkan bahwa sampel memiliki intensitas puncak yang cukup tinggi (Gambar 2) pada 2θ = 28,88236° ; 55,86333° dan 35,18535°. Puncak-puncak ini hampir mirip dengan Puncak-puncak-Puncak-puncak difraktogram Aurivillius lapis dua PbBi2Nb2O9 yang telah dilakukan pada penelitian sebelummnya oleh Jinhong Bi pada tahun 2008. Pada difraktogram
yang dihasilkan menunjukkan sampel tersebut mempunyai kristalinitas yang tinggi dan tidak ditemukan fase kristalin yang lain atau tidak ditemukan adanya puncak-puncak fasa pengotor.
Gambar 2. Pola difraktogram dari serbuk polikristalin hasil sintesis PbBi2Nb2O9
Karakterisasi Aurivillius Lapis Dua BaBi2Ta2O9 dan PbBi2Nb2O9 dengan Scanning Electron Microscopy (SEM)
Morfologi oksida Aurivillius lapis dua yang dihasilkan menunjukkan tingkat kristalinitas yang sangat baik dengan struktur butiran yang cukup baik seperti terlihat sangat jelas pada Gambar 3. Dari skala hasil pengukuran SEM, tampak bahwa setiap butiran mempunyai ukuran 2 µm.
(a) (b)
Gambar 3. Pengamatan morfologi dari serbuk polikristalin hasil sintesis (a) PbBi2Nb2O9 dan (b) BaBi2Ta2O9
Karakterisasi Aurivillius Lapis Dua BaBi2Ta2O9 dan PbBi2Nb2O9 dengan X-Ray Fluorescence (XRF)
X-Ray Fluoresence (XRF) digunakan untuk menganalisis komposisi kimia beserta konsentrasi unsur-unsur yang terkandung dalam suatu sampel dengan menggunakan spektrometri. Penggunaan XRF untuk sampel ini menggunakan energi maksimum yaitu 30 keV. Hasil spektra yang diperoleh dari karakterisasi dengan XRF yaitu pada sampel PbBi2Nb2O9 mengandung Pb dengan konsentrasi sebesar 22,5%, untuk Bi sebesar 53,0% dan untuk Nb sebesar 22,5%. Sedangkan untuk sampel BaBi2Ta2O9 mengandung konsentrasi Ba sebesar 19,4%, untuk Ta sebesar 64,1% dan untuk Bi sebesar 16,5%. Hasil spektra tersebut tidak menunjukkan adanya pengotor.
Gambar 4. Pengamatan hasil karakterisasi XRF dari serbuk polikristalin hasil sintesis BaBi2Ta2O9
4. Kesimpulan
Senyawa Aurivillius lapis dua BaBi2Ta2O9 dan PbBi2Nb2O9 berhasil disintesis dengan metode reaksi kimia keadaan padat dengan pemanasan 400°C s elama 12 jam, 900°C selama 12 jam dan 1100°C selama 24 jam. Data difraksi sinar-X, SEM da n XRF dari serbuk polikristalin BaBi2Ta2O9 dan PbBi2Nb2O9 memperlihatkan bahwa senyawa ini murni dengan kristalinitas yang tinggi dan tidak terdapat adanya pengotor sedangkan morfologi oksida Aurivillius lapis dua yang dihasilkan dari SEM menunjukkan tingkat kristalinitas yang sangat baik dengan struktur butiran yang cukup baik.