LEMBAR PENGESAHAN
KETAHANAN KIMIA HASIL VITRIFIKASI LIMBAH RADIOAKTIF
DENGAN GLASSFRITS ABU BATUBARA
Disusun oleh :
Ratna Budiarti 2108 0110 4000 40
Mengetahui Komisi Pembimbing
Pembimbing Utama
Prof. Dr. Ir. Purwanto, DEA
Pembimbing Kedua
Dr. Dwi P. Sasongko, M.Si
Mengetahui Ketua Program Studi Magister Ilmu Lingkungan
iii
KETAHANAN KIMIA HASIL VITRIFIKASI LIMBAH RADIOAKTIF
DENGAN GLASSFRITS ABU BATUBARA
Disusun oleh : Ratna Budiarti 2108 0110 4000 40
Telah dipertahankan di depan Tim Penguji
Pada tanggal 13 Agustus 2012
Dan dinyatakan telah memenuhi syarat untuk diterima
Ketua
Prof. Dr. Ir. Purwanto, DEA :……….
Anggota
Dr. Dwi P. Sasongko, M.Si :……….
Dr. Ir. Hermawan, DEA :……….
Dr. Hadianto, ST, M.Sc :……….
Mengetahui
Ketua Program
Magister Ilmu Lingkungan
iv
PERNYATAAN
Saya menyatakan dengan sesungguhnya bahwa tesis yang saya susun sebagai syarat untuk memperoleh gelar Magister dari Program Magister Ilmu Lingkungan seluruhnya merupakan hasil karya saya sendiri.
Adapun bagian-bagian tertentu dalam penulisan tesis yang saya kutip dari hasil karya orang lain telah dituliskan sumbernya secara jelas sesuai dengan norma, kaidah dan etika penulisan ilmiah.
Apabila dikemudian hari diketemukan seluruh atau sebagian tesis ini bukan hasil karya saya sendiri atau adanya plagiat dalam bagian-bagian tertentu, saya bersedia menerima sanksi pencabutan gelar akademik yang saya sandang dan sanksi–sanksi lainnya sesuai dengan peraturan perundangan yang berlaku.
Semarang, 9 Agustus 2012
v
RIWAYAT HIDUP PENULIS
vi
KATA PENGANTAR
Dengan mengucap syukur kehadirat Allah SWT, yang telah melimpahkan rahmat serta hidayahNya, sehingga penulis dapat menyelesaikan tesis dengan judul ”KETAHANAN KIMIA HASIL VITRIFIKASI LIMBAH RADIOAKTIF DENGAN GLASSFRITS ABU BATUBARA”.
Penulis menyadari, bahwa tanpa dukungan dan dorongan dari berbagai pihak, penulisan tesis ini tidak akan berjalan dengan lancar. Oleh karena itu melalui kesempatan ini penulis mengucapkan terima kasih kepada:
1. Prof. Dr. Ir. Purwanto, DEA selaku ketua Program Sarjana Ilmu Lingkungan dan Pembimbing pertama yang telah memberikan bimbingan serta masukan kepada penulis.
2. Dr. Dwi P. Sasongko, M.Si selaku pembimbing II, terima kasih atas pengalaman serta bimbingan yang sangat bermanfaat bagi penulis
3. Ir. Herlan Martono, M.Sc, Dr. Ir. Hermawan, DEA, Dr. Hadianto, ST, M.Sc, selaku tim penguji dalam sidang tesis penulis.
4. Drs. R. Heru Umbara selaku pimpinan PTLR BATAN yang telah memberikan kesempatan untuk melakukan penelitian ini.
5. Ir. Husein Zamroni selaku kepala Bidang Teknologi Limbah Dekontaminasi dan Dekomisioning, Ir. Aisyah, M.T dan Wati, S.T yang telah memberikan bantuan serta dukungan kepada penulis.
6. Pak Pranjono, Pak Sugeng, Pak Ibnu, Pak Yuli yang telah banyak membantu dalam proses penelitian.
7. Keluarga tercinta bapak, ibu, kakak yang selalu memberikan dukungan. 8. Semua pihak yang telah membantu dalam menyelesaikan tesis ini.
Penulis menyadari bahwa penulisan tesis ini masih banyak kekurangannya, oleh karena itu segala kritik dan saran yang membangun sangat diharapkan.
vii
KETAHANAN KIMIA VITRIFIKASI LIMBAH RADIOAKTIF
DENGAN
GLASSFRITS
ABU BATUBARA
Oleh :
Ratna Budiarti1, Purwanto 1, Herlan Martono2 1
Magister Ilmu Lingkungan, Universitas Diponegoro 2
Badan Tenaga Nuklir Naional (BATAN)
Ratnabudiarti87@gmail.com
Vitrifikasi merupakan teknologi yang dianggap paling tepat untuk pengolahan limbah aktivitas tinggi. Namun, teknologi ini memiliki 3 kendala yaitu biaya, proses serta tuntutan ketahanan gelas-limbah. Penelitian ini bertujuan mengkaji komposisi glassfrits menggunakan bottom ash, mengkaji ketahanan gelas-limbah serta menganalisis keuntungan ekonomi pengadaan bahan vitrifikasi dengan memanfaatkan bottom ash sebagai glassfrits. Penelitian dilakukan dengan limbah simulasi aktivitas tinggi dengan kandungan limbah (waste loading) 25%. Gelas yang digunakan dalam penelitian yaitu gelas borosilikat, gelas bottom ash, serta gelas bottom ash yang ditambah dengan B2O3. Parameter untuk pemilihan gelas adalah suhu lebur, laju pelindihan, kuat tekan dan biaya. Komposisi gelas terpilih selanjutnya dianalisis menggunakan XRD serta dilakukan uji pengaruh pH. Dari hasil penelitian, penambahan B2O3 pada bottom ash mampu menurunkan suhu lebur. Gelas ini memiliki densitas 2,78 g/cm3, laju pelindihan 6,99 x 10-7 g.cm-2.hr -1
serta mampu menghemat biaya 75, 34%. Dari hasil analisis XRD terbentuk kristal Ca-Fe-Al-S-Si-O, Fe+2Fe2+3O4,Ca-Mg-Fe-Ti-AlSiO. Uji pengaruh pH terhadap laju pelindihan menunjukan bahwa laju pelindihan tertinggi pada kondisi asam
viii
CHEMICAL DURABILITY OF HIGH LEVEL WASTE VITRIFICATION USING BOTTOM ASH AS GLASAFRITS
by :
Ratna Budiarti1, Purwanto1, Herlan Martono2 1
Master of Environmental Science, Diponegoro University 2National Nuclear Energy Agency
Ratnabudiarti87@gmail.com
Vitrification is considered as the most appropriate technology for HLW treatment. However, it has constraints, those are processability, economic, and durability. The purposes of this study is to examine the composition of materials using bottom ash as alternative glassfrits for vitrification, to assess waste glass durability of selected glassfrits and analyze the economic advantages of bottom ash utilization as glassfrits. This research was conducted with simulated High Level Waste. Glass – waste was melted at its melting point. Glasses used in the study were borosilicate glass, bottom ash glass, and bottom ash glass added B2O3. Parameters used for the selected glassfrits were melting temperature, leaching rate compressive strength and cost analysis. Selected glassfrits was analyzed using XRD and performed tests to determine the effect of pH on leaching rate. The results indicated that the addition of B2O3 in glass bottom ash reduced the melting temperature. This glass has a density of 2.78 g/cm3 , leaching rate of 6.99 x 10-7 g.cm-2.hr-1. Utilization of bottom ash as a glassfrits can save 75, 34% of cost. From the results of XRD analysis explained that the devitrification formed a crystalline of Ca-Fe-Al-S-Si-O, Fe+2 Fe2 O4+3, Ca-Mg-Fe-Ti-AlSiO. the influence of pH on the leaching rate showed that the highest leaching rate was on acidic condition
ix
DAFTAR ISI
LEMBAR JUDUL THESIS ... ii
LEMBAR PENGESAHAN LAPORAN THESIS ... iii
LEMBAR PERNYATAAN PENULIS ... iv
RIWAYAT HIDUP PENULIS ...v
KATA PENGANTAR ... vi
ABSTRAK ... vii
DAFTAR ISI ... ix
DAFTAR TABEL ... xiii
DAFTAR GAMBAR ... xiv
DAFTAR LAMPIRAN ... xv
DAFTAR ISTILAH ... xvi
DAFTAR AKRONIM ... xx
BAB I PENDAHULUAN...1
1.1 Latar Belakang ... 1
1.2 Identifikasi Masalah ... 5
1.3 Perumusan Masalah ... 6
1.4 Tujuan Penelitian ... 6
1.5 Manfaat Penelitian ... 6
1.6 Keaslian Penelitian ... 8
BAB II TINJAUAN PUSTAKA ... 11
2.1 Pemanfaatan Nuklir di Indonesia ... 11
2.1.1 Sektor Non Energi ... 11
x
2.2 Limbah Radioaktif dan Pengolahannya ... 13
2.2.1 Pengertian Limbah Radioaktif ... 13
2.2.2 Klasifikasi Limbah Radioaktif ... 13
2.2.3 Bahaya Limbah Radioaktif ... 13
2.2.4 Sumber Limbah Radioaktif ... 14
2.2.5 Pengolahan Limbah Radioaktif ... 15
2.3 Teknologi Vitrifikasi ... 17
2.3.1 Kelebihan Vitrifikasi ... 19
2.3.2 Kendala Vitrifikasi ... 19
2.4 Gelas ... 21
2.4.1 Struktur Gelas... 21
2.4.2 Komposisi Gelas ... 25
2.5 Gelas Borosilikat ... 26
2.6 Kriteria Gelas-Limbah Hasil Vitrifikasi ... 29
2.6.1 Ketahanan Kimia Gelas (Chemical Durability) ... 31
2.6.2 Ketahanan Mekanik Gelas (Mechanical Durability) ... 33
2.6.3 Faktor-Faktor yang Menyebabkan Pelindihan ... 33
2.6.3.1 Kecepatan Aliran ... 34
2.6.3.2 Suhu ... 35
2.6.3.3 Waktu ... 35
2.6.3.4 Efek Radiolisis ... 35
2.6.3.5 Komposisi Kimia ... 36
2.6.3.6 Waste Loading ... 39
2.6.3.7 pH ... 39
2.7 Abu Jatuh (Bottom Ash) ... 39
2.7.1 Sifat Fisik ... 40
xi
BAB III METODOLOGI ... 42
3.1 Kerangka Konsep Teoretis ... 43
3.2 Kerangka Kerja Pelaksanaan Penelitian ... 44
3.3 Jenis Penelitian ... 44
3.4 Waktu dan Tempat Penelitian ... 45
3.5 Variable Penelitian ... 45
3.6 Alat dan Bahan ... 46
3.6.1 Alat ... 46
3.6.2 Bahan ... 48
3.6.2.1 Bahan Kimia ... 48
3.6.2.2 Abu Jatuh (bottom ash) ... 49
3.7 Tahapan Penelitian ... 49
3.8 Cara Kerja ... 51
3.8.1 Persiapan Pembuatan Limbah Simulasi... 51
3.8.2 Pembuatan Gelas dengan Waste Loading 25% ... 52
3.8.2.1 Gelas A (gelas Borosilikat) ... 52
3.8.2.2 Gelas B (gelas Bottom Ash) ... 53
3.8.2.3 Gelas C (gelas Bottom Ash + B2O3) ... 54
3.8.3 Pemilihan Komposisi Glassfrits ... 55
3.8.3.1 Uji Densitas ... 55
3.8.3.2 Laju Pelindihan... 55
3.8.3.3 Uji Kuat Tekan ... 56
3.8.4 Analisis Gelas Terpilih ... 57
3.8.4.1 Pelindihan Variasi pH ... 57
3.8.4.2 Analisis Struktur Amorf dan Kristalin Menggunakan XRD ... 57
xii
BAB IV HASIL DAN PEMBAHASAN ... 58
4.1 Pemilihan Bahan Gelas ... 58
4.2 Ketahanan Kimia Gelas – Limbah ... 59
4.2.1 Titik Leleh (Melting Point) ... 59
4.2.2 Hasil Uji Pelindihan pada Berbagai Komposisi Gelas ... 62
4.2.3 Hasil Uji Densitas Gelas ... 63
4.2.4 Hasil Uji Kuat Tekan ... 65
4.2.5 Hasil Analisis Biaya Produksi ... 66
4.3 Komposisi Gelas Terpilih ... 68
4.4 Analisis Komposisi Gelas – Limbah Terpilih ... 71
4.4.1 Analisis Struktur Amorf Gelas Terpilih Menggunakan XRD ... 71
4.4.2 Pengaruh pH Larutan Terhadap Laju Pelindihan Gelas – Limbah pada Jenis Gelas Terpilih ... 73
BAB V KESIMPULAN DAN SARAN ... 76
5.1 Kesimpulan ... 76
5.2 Saran ... 76
DAFTAR PUSTAKA ... 77
xiii
DAFTAR TABEL
Tabel 1.1 Penelitian Terkait Vitrifikasi dan Ketahanan Gelas – Limbah ... 8
Tabel 2.2 Bilangan Oksidasi dan Kekuatan Ikatan Tunggal dari Oksida ... 24
Tabel 2.3 Kandidat Pengolahan Limbah Aktivitas Tinggi ... 26
Tabel 2.4 Komposisi Gelas Borosilikat ... 29
Tabel 2.5 Standar Gelas Borosilikat – Limbah Berdasarkan PNC dan Pustaka ... 30
Tabel 2.6 Efek Komposisi Gelas – Limbah pada Proses dan Produk ... 38
Tabel 2.7 Sifat Fisik Khas dari Bottom Ash ... 40
Tabel 2.8 Komposisi Kimia Abu pada Limbah PLTU Suralaya ... 40
Tabel 2.9 Jumlah Produksi Abu Terbang dan Abu Dasar oleh PLTU di Indonesia .. 41
Tabel 3.1 Kerangka Kerja Pelaksanaan Penelitian... 43
Tabel 3.2 Sistematika Pemberian Scoring Menggunakan Skala Likert ... 44
Tabel 3.3 Karakteristik Bahan Kimia ... 48
Tabel 3.4 Kandungan Limbah Simulasi dalam % Berat ... 52
Tabel 3.5 Komposisi Gelas A –Limbah Waste Loading 25% ... 53
Tabel 3.6 Komposisi Gelas B - Limbah Waste Loading 25%... 54
Tabel 3.7 Komposisi Gelas C - Limbah Waste Loading 25%... 54
Tabel 4.1 Perbandingan Komposisi Kimia Gelas Borosilikat dengan Bottom Ash .... 58
Tabel 4.2 Perbandingan Harga Bahan Gelas Skala Lab ... 66
Tabel 4.3 Perbandingan Biaya Bahan Gelas dalam Satu Kali Proses Vitrifikasi .... 67
Tabel 4.4 Parameter Penentuan Komposisi Gelas ... 67
xiv
DAFTAR GAMBAR
Gambar 2.1 Ilustrasi Bentuk Vitrifikasi ... 18
Gambar 2.2 Proses Vitrifikasi dalam Skala Industri ... 18
Gambar 2.3 Skema Dua Dimensi Gelas dan Kristal ... 21
Gambar 2.4 Struktur Silikon ... 22
Gambar 2.5 Stuktur Gelas Borosilikat ... 27
Gambar 2.6 Pengaruh Alkali Terhadap Struktur Borosilikat ... 27
Gambar 2.7 Penambahan Alkali pada Struktur Gelas Borosilikat ... 27
Gambar 2.8 Gelas- Limbah Hasil Vitrifikasi ... 31
Gambar 3.1 Konsep Kerangka Teoritis ... 42
Gambar 3.2 Abu Jatuh (Bottom ash) dari PLTU Suralaya ... 49
Gambar 3.3 Digram Alir Penelitian ... 50
Gambar 4.1 Grafik Hubungan Antara Komposisi Glassfrits dengan Titik Lebur Gelas ... 59
Gambar 4.2 Gelas Bottom Ash dengan Suhu Lebur 1150 ˚C dan 1200 ˚C ... 60
Gambar 4.3 Gelas Bottom Ash dengan Suhu Lebur 1300 ˚C ... 61
Gambar 4.4 Grafik Laju Pelindihan Berbagai Gelas pada Larutan Aquades ... 62
Gambar 4.5 Grafik Konsentrasi Na yang terlidih Pada Variasi Komposisi Gelas . 63 Gambar 4.6 Grafik Densitas Gelas – Limbah dengan Variasi Komposisi Glassfrits ... 64
Gambar 4.7 Gelas A, B, C pada Uji Kuat Tekan ... 65
Gambar 4.8 Grafik Kuat Tekan Gelas dengan Variasi Komposisi ... 66
Gambar 4.9 Gambar Struktur Amorf dan Kristal Gelas ... 71
Gambar 4.10 Perbedaan Kristal Pada Bottom Ash dengan Gelas - Limbah ... 72
Gambar 4.11 Grafik Hubungan pH Larutan dengan Laju Pelindihan ... 73
xv
DAFTAR LAMPIRAN
Lampiran 1 Perhitungan Komposisi Limbah dalam WL 25% ... 83
Lampiran 2 Perhitungan Komposisi Gelas A-Limbah ... 85
Lampiran 3 Perhitungan Komposisi Gelas B-Limbah ... 86
Lampiran 4 Perhitungan Komposisi Gelas C-Limbah ... 87
Lampiran 5 Perhitungan Uji Densitas ... 88
Lampiran 6 Perhitungan Laju Pelindihan pada Berbagai Gelas-Limbah ... 90
Lampiran 7 Perhitungan Kuat-Tekan ... 92
Lampiran 8 Perhitungan Biaya Vitrifikasi Skala Lab ... 93
Lampiran 9 Perhitungan Variasi pH ... 95
xvi
DAFTAR ISTILAH
Aktinida : Unsur dengan nomor atom dari 90 sampai dengan 103
Amorf : Struktur gelas yang tidak mengandung kristal, memiliki struktur yang keras tetapi tidak memiliki jarak microskopis yang jauh antara kisi-kisinya Bahan bakar
nuklir
: Bahan bakar yang digunakan untuk menghasilkan energi dalam reaktor nuklir.
Bahaya radiasi : Situasi atau kondisi yang dapat menimbulkan efek merusak akibat kesengajaan, kecelakaan dalam pekerjaan atau radiasi alam
Bottom ash pembakaran suatu bahan yang lazimnya menghasilkan abu. Bottom ash dalam konteks ini adalah abu yang dihasilkan dari pembakaran batubara dengan kandungan utama silika dan alumina
Dalam penelitian ini biaya vitrifikasi adalah biaya pengadaan bahan gelas (glassfrits)
Daur bahan bakar (nuklir)
: Seluruh proses yang berkaitan dengan pengadaan, pembuatan, penggunaan bahan bakar nuklir dan penanganannya setelah digunakan. Kegiatan daur bahan bakar nuklir meliputi penambangan dan pengolahan mineral uranium, plutonium, pemurnian dan pengayaan kandungan 235U, fabrikasinya menjadi perangkat bahan bakar, penggunaannya di reaktor untuk pembangkitan energi dan penanganan bahan bakar setelah tak terpakai lagi.
fly ash : abu terbang yang ringan yang timbul dari suatu proses pembakaran suatu bahan yang lazimnya menghasilkan abu. Fly ash dalam konteks ini adalah abu yang dihasilkan dari pembakaran batubara dengan kandungan utama silika dan alumina
xvii
Imobilisasi : Proses pengolahan limbah menjadi bentuk padat dengan cara pemadatan, pembungkusan atau pengapsulan untuk mencegah migrasi atau lepasnya zat radioaktif sewaktu pengangkutan atau penyimpanan
Iradiasi : Pemaparan pada radiasi pengion secara disengaja dengan tujuan tertentu..
Radioisotop : Beberapa Radionuklida yang mempunyai jumlah proton yang sama, tetapi jumlah neutron yang berbeda, misal oksigen mempunyai tiga isotop alam dengan massa 16, 17, dan 18: , , dan . radionuklida pada tingkat yang melampaui batas yang ditetapkan, tetapi lebih rendah dari limbah aktivitas tinggi. Limbah aktivitas rendah dan sedang dibedakan menurut limbah berumur paro pendek dan berumur paro panjang. Limbah berumur paro pendek dapat disimpan dalam tempat penyimpanan tanah-dangkal, sedang yang berumur panjang harus disimpan di tempat penyimpanan tanah-dalam. Limbah (HLW) : Adalah limbah berupa:
(1) larutan zat radioaktif yang mengandung sebagian besar zat radioaktif hasil fisi dan aktinida yang sebelumnya terdapat dalam bahan bakar bekas dan merupakan larutan residu ekstraksi dari proses daur bahan bakar nuklir bekas,
(2) hasil solidifikasi limbah butir (1),
(3) limbah aktivitas tinggi selain yang disebutkan pada butir (1) atau (2).
Limbah radioaktif
xviii
digunakan lagi
Limbah umur panjang
: Limbah yang mengandung radionuklida berumur paro lebih panjang dari 30 tahun, bersifat toksik dalam jumlah dan atau kadar tinggi yang memerlukan isolasi dalam jangka panjang agar tidak membahayakan lingkungan.
Limbah umur pendek
: Limbah yang radionuklidanya berumur paro lebih pendek dari 30 tahun
99
Mo : Radio-nuklida yang berumur paro 65 jam, induk dari 99Tc* yang digunakan untuk membuat generator
Proses untuk menghilangkan atau memisahkan komponen yang dapat larut dari bahan padat karena kontak dengan air atau pelarut lain.
mengungkung limbah beberapa ratus meter di dalam tanah dalam sehingga tidak menimbulkan paparan radiasi yang berarti terhadap manusia dan lingkungan meliputi
Radioaktif : Mampu memancarkan secara spontan dan terus menerus radiasi partikel atau elektromagnetik. Radioaktivitas : Peluruhan spontan isotop tak stabil menjadi isotop
lain disertai pemancaran radiasi. Radiolisis : Perubahan kimia akibat radiasi.
Reaktor nuklir : Tempat reaksi nuklir berantai dapat dimulai, dipertahankan, dan dikendalikan. Komponen terpentingnya ialah teras berbahan bakar fisil, moderator, reflektor, perisai, pendingin, dan pengendali.
xix
immobilization; conditioning.) Umur paro
(half-life)
: Waktu yang diperlukan bahan radioaktif meluruh menjadi separuh aktivitas awalnya.
Vitrifikasi : merupakan suatu proses yang mampu menghasilkan suatu material gelas dimana material limbah dapat dilarutkan menjadi bagian dari gelas tersebut. Proses ini biasanya menggunakan suhu tinggi.
Waste loading : kandungan limbah dalam gelas-limbah hasil vitrifikasi
Waste Treatment
: operasi atau upaya pengolahan limbah yang \
xx
DAFTAR SINGKATAN
IPR : Instalasi Produksi Radioisotop IRM : Instalasi Radiometalurgi
PTLR : Pusat Teknologi Limbah Radioaktif LAR : Limbah Aktivitas Rendah
LAS : Limbah Aktivitas Sedang
IAEA : International Atomic Energy Agency
PNNL : Pasific Northwest National Laboratory
PLTU : Pembangkit Listrik Tenaga Uap
NORM : Naturally Occurring Radioactive Material
PLTN : Pembangkit Listrik Tenaga Nuklir Nasional BATAN : Badan Tenaga Nuklir Nasional
BBN : bahan bakar nuklir
BAPETEN : Badan Pengawas Tenaga Nuklir Nasional
ICRP : International Commission on Radiological Protection
EPA : Environmental Protection Agency
BDAT : The best Demostrative Available Technology