Kelompok B Pembimbing

(1)

TK-40Z2 PENELITIAN

Semester II

− 2007/2008

SINTESIS DAN UJI AKTIVITAS Cu/Zn/Al

2

O

3

UNTUK KATALIS

REFORMASI KUKUS METANOL SEBAGAI PENYEDIA

HIDROGEN SEL TUNAM (FUEL CELL)

Kelompok B.67.3.20

Michael Jubel Hutagalung

13004104

Wahyu Hidayat Musouwir

13004004

Pembimbing

Dr. IGBN Makertihartha

Dr. Subagjo

PROGRAM STUDI TEKNIK KIMIA

FAKULTAS TEKNOLOGI INDUSTRI

INSTITUT TEKNOLOGI BANDUNG

JUNI 2008

(2)

LEMBAR PENGESAHAN

TK-40Z2 PENELITIAN

Semester II − 2007/2008

SINTESIS DAN UJI AKTIVITAS Cu/Zn/Al

2

O

3

UNTUK KATALIS

REFORMASI KUKUS METANOL SEBAGAI PENYEDIA

HIDROGEN SEL TUNAM (FUEL CELL)

Kelompok B.67.3.20

Michael Jubel Hutagalung 13004104 Wahyu Hidayat Musouwir 13004004

Catatan

Bandung, Juni 2008 Disetujui oleh, Pembimbing I Pembimbing II

(3)

TK-40Z2 Penelitian

Sintesis dan uji aktivitas Cu/Zn/Al2O3 untuk katalis reformasi kukus metanol

sebagai penyedia hidrogen sel tunam (fuel cell)

Kelompok B.67.3.20

Michael Jubel Hutagalung (13004104) dan Wahyu Hidayat Musouwir (13004004) Pembimbing

Dr. IGBN Makertihartha dan Dr. Subagjo

ABSTRAK

Jalur penyedia hidrogen komersial sangat diperlukan seiring dengan meningkatnya kebutuhan energi efisien dan ramah lingkungan. Pemanfaatan hidrogen melalui sel tunam dianggap dapat memenuhi kebutuhan tersebut. Reaksi reformasi kukus metanol merupakan jalur penyedia hidrogen sel tunam yang cukup menjanjikan. Penelitian bertujuan untuk membuktikan reproducibility katalis Cu/Zn/Al2O3 untuk reaksi reformasi kukus metanol yang disintesis melalui prosedur Janitra dan Sianturi (2007). Penelitian terdiri dari tiga tahap utama, yaitu sintesis katalis, karakterisasi katalis, dan pengujian aktivitas katalis. Katalis disintesis dengan metode impregnasi kering untuk menghasilkan deposisi lapis tunggal dari CuO. Katalis dikalsinasi selama 1-2 jam pada temperatur 120-360o_{C. Uji aktivitas katalis dilakukan dalam reaktor tubular pada} temperatur operasi 200-300 oC yang bertekanan atmosferik. Karakterisasi katalis dilakukan dengan pengamatan pola difraksi sinar X dengan metode XRD (X-Ray

Diffraction) dan pengukuran luas permukaan katalis dengan metode BET (Brunauer,

Emmett, and Teller). Pada penelitian ini, nitrogen berfungsi sebagai dilluent.

Katalis Cu/Zn/Al2O3 untuk reformasi kukus metanol yang disintesis melalui prosedur Janitra dan Sianturi (2007) telah terbukti reproducible dan memiliki aktivitas yang tinggi. Pada penelitian ini, reformasi kukus metanol tidak memproduksi CO sebagai hasil samping dan memiliki konversi metanol sebesar 85% pada temperatur 250oC. Katalis yang telah disintesis menunjukkan performa yang cukup stabil selama 36 jam tanpa terjadi pengurangan kinerja yang berarti. Laju alir nitrogen yang rendah terbukti meningkatkan konversi metanol keseluruhan.

(4)

TK-40Z2 RESEARCH

Synthesis and activity test of Cu/Zn/Al2O3 as a steam reforming of methanol

catalyst for fuel cell hydrogen production-line

Group B.67.A.30

Michael Jubel Hutagalung (13004104) and Wahyu Hidayat Musouwir (13004004) Advisor

Dr. IGBN Makertihartha and Dr. Subagjo

ABSTRACT

A commercial hydrogen production line is needed due to an increasing demand of efficient and environmentally-friendly fuel. Hydrogen utilization through fuel cell technology is expected to fulfill the need. Methanol steam reforming reaction is one promising hydrogen producer. The objective of this research is to demonstrate the reproducibility of Cu/Zn/Al2O3 catalyst which is synthesized using Janitra and Sianturi (2007) procedure.

This research includes catalyst synthesis, catalyst activity test, and catalyst characterization. Dry impregnation method is applied to produce the catalyst assuming the copper oxide would cover the support (γ-Al2O3) as a single layer. Activity test was carried out in a tubular channel reactor at 200-300oC and at atmospheric pressure. Catalyst characterization was performed using X-Ray Diffraction (XRD) method to measure catalyst crystalinity and Braunnet Emmett and Teller (BET) method to measure catalyst surface area.

The catalyst synthesized using Janitra and Sianturi procedure is proven to be reproducible and showing high activities. The conversion of methanol reaches 85% at the temperature of 250oC with zero CO by-products. Low volumetric flow of nitrogen, which is utilized as dilluent in the process, is proven to increase overall methanol conversion.

(5)

KATA PENGANTAR

Pertama-tama, kami memanjatkan puji syukur kepada Tuhan Yang Maha Esa, yang atas berkat dan rahmat-Nya, kami dapat menyelesaikan penelitian ini dengan baik. Kami juga berterima kasih kepada Program Studi Teknik Kimia ITB yang telah memberikan kesempatan kepada mahasiswanya untuk meninjau berbagai fenomena Teknik Kimia dan berkreasi dalam suatu wujud penelitian.

Kami mengucapkan banyak terima kasih kepada pembimbing kami, Dr. IGBN Makertiharta dan Dr. Subagjo, yang telah membimbing kami dengan baik dalam menulis laporan ini; juga kepada Dr. Melia Laniwati yang telah ikut berperan serta dalam membimbing dan mengarahkan kami.

Kami juga mengucapkan terima kasih kepada seluruh peneliti di Laboratorium Teknik Reaksi Kimia dan Katalisis yang telah bekerja sama dan saling membantu dalam menukar ide kreatif, argumen, dan saran-saran yang konstruktif.

Akhir kata kami berharap agar penelitian kami ini dapat bermanfaat bagi semua pihak, khususnya dalam perkembangan ilmu dan industri Teknik Kimia di Indonesia.

Bandung, Juni 2008

(6)

DAFTAR ISI

Halaman Lembar Pengesahan i Abstrak ii Abstract iii Kata Pengantar iv Daftar Isi v

Daftar Tabel viii

Daftar Gambar x

I Pendahuluan

1.1 Latar Belakang Penelitian 1.2 Rumusan Masalah

1.3 Tujuan Penelitian

1.4 Ruang Lingkup Penelitian

1 1 2 2 3 II Tinjauan Pustaka 2.1 Sel Tunam 2.1.1 Definisi

2.1.2 Jenis-jenis Sel Tunam 2.2 Prinsip Kerja

2.3 Hidrogen sebagai Bahan Bakar

2.4 Metanol sebagai Penyedia Hidrogen untuk Sel Tunam 2.5 Jalur-jalur Penyedia Hidrogen dari Metanol

2.5.1 Reformasi Kukus Metanol (Steam Reforming of Methanol) 2.5.2 Oksidasi Parsial Metanol (Partial Oxidation of Methanol)

2.5.3 Reformasi Kukus Oksidatif (Autothermal Reforming of Methanol) 2.5.4 Dekomposisi Termal (Thermal Decomposition of Methanol) 2.6 Reaksi Paralel Reformasi Kukus Metanol (Steam Reforming of

Methanol) dan Pergeseran Karbonmonoksida (Water Gas Shift Reaction) 4 4 4 5 7 8 9 10 10 10 11 11 12

(7)

2.7 Katalis 2.7.1 Definisi 2.7.2 Prinsip Kerja

2.7.3 Katalis Reformasi Kukus Metanol

2.7.4 Metode Sintesis Katalis Konversi Metanol 2.7.4.1 Metode Kopresipitasi

2.7.4.2 Metode Impregnasi 2.7.4.3 Metode Template-Polimer 2.7.5 Karakterisasi Katalis

2.7.5.1 Struktur Kristal

2.7.5.2 Luas Permukaan Aktif 2.7.6 Uji Aktivitas Katalis 2.7.6.1 Temperatur

2.7.6.2 Komposisi Umpan

2.7.6.3 Stabilitas dan Lama Pemakaian 2.7.6.4 Waktu Kontak dan WHSV

14 14 14 14 18 18 19 19 20 20 21 22 22 23 24 25 III Rancangan Penelitian

3.1 Metodologi 3.2 Percobaan 3.2.1 Bahan

3.2.1.1 Bahan Sintesis Katalis 3.2.1.2 Bahan Karakterisasi Katalis

3.2.1.3 Bahan Uji Aktivitas dan Stabilitas Katalis 3.2.2 Alat

3.2.2.1 Alat Sintesis Katalis 3.2.2.2 Alat Karakterisasi Katalis

3.2.2.3 Alat Uji Aktivitas dan Stabilitas Katalis 3.2.3 Prosedur

3.2.3.1 Sintesis Katalis

3.2.3.2 Uji Karakterisasi Katalis

3.2.3.3 Uji Aktivitas dan Stabilitas Katalis

27 27 27 27 27 28 28 28 28 29 29 29 30 31 32

(8)

3.3 Intepretasi Data

3.3.1 Penentuan Luas Permukaan Aktif Katalis 3.3.2 Analisis XRD

3.3.3 Uji Aktivitas dan Stabilitas Katalis 3.4 Jadwal Penelitian 36 37 37 38 38

IV Hasil dan Pembahasan 39

4.1 Sintesis Katalis 39

4.2 Uji Aktivitas Katalis 40

4.2.1 Efek Temperatur terhadap Konversi Metanol 40 4.2.2 Efek laju Alir Inert terhadap Konversi Metanol 41 4.2.3 Efek Lama Kalsinasi terhadap Konversi Metanol 42

4.3 Uji Stabilitas Katalis 43

4.4 Karakterisasi Katalis 44

4.4.1 Kristalinitas Katalis (Metode XRD) 44 4.4.2 Luas Pemukaan Katalis (Metode BET) 44

V Kesimpulan dan Saran 45

5.1 Kesimpulan 45

5.2 Saran 45

Daftar Pustaka 39

Daftar Simbol 40

Lampiran A Data Fisik dan Kimia Zat 41 Lampiran B Tinjauan Termodinamika Reaksi 42 Lampiran C Prosedur Rinci Penelitian 52

Lampiran D Contoh Perhitungan 57

Lampiran E Data Mentah Penelitian 61 Lampiran F Hasil Antara Penelitian 64

(9)

DAFTAR TABEL

Halaman Tabel 2.1 Tipe-tipe sel tunam beserta kelebihan dan kekurangannya 6 Tabel 2.2 Berbagai jenis katalis dari penelitian sebelumnya 16 Tabel 3.1 Kondisi operasi penyelenggaraan reaksi 34 Tabel 3.2 Spesifikasi dan kondisi operasional instrumen GC-8A Shimadzu

untuk uji gas hasil reaksi

35 Tabel 3.3 Spesifikasi dan kondisi operasional instrumen GC-8A Shimadzu

untuk uji kondensat hasil reaksi

36

Tabel 3.4 Jadwal penelitian 38

Tabel 4.1 Spesifikasi katalis yang disintesis pada percobaan 39 Tabel 4.2 Keterangan legenda pada gambar 4.5 43 Tabel A.1 Data fisik dan kimia zat-zat yang terlibat dalam penelitian 41 Tabel B.2 Data Data kapasitas panas zat-zat yang terlibat dalam penelitian 42 Tabel B.2 Data Data kapasitas panas zat-zat yang terlibat dalam penelitian 42 Tabel B.3 Konversi dan komposisi produk (mol/mol CH3OH umpan) untuk

reaksi SRM dan SRM-WGSR umpan stoikiometrik pada P=1 atm 43 Tabel B.4 Konversi kesetimbangan reaksi SRM, POM, ATR, TDM, dan

SRM-WGSR dengan umpan stoikiometrik pada P=1 atm

44 Tabel D.1 Data kalibrasi gas nitrogen 58 Tabel D.2 Data sampling katalis JW-2 pada suhu 300oC 59 Tabel E.1 Data mentah uji aktivitas katalis JW-2 dengan laju inert 88

ml/menit

61 Tabel E.2 Data mentah uji aktivitas katalis JW-2 dengan laju inert 77

ml/menit

61 Tabel E.3 Data mentah uji aktivitas katalis JW-2 dengan laju inert 30

ml/menit

62 Tabel E.4 Data mentah uji aktivitas katalis JW-3 dengan laju inert 30 62

(10)

ml/menit

Tabel E.5 Data mentah uji aktivitas katalis JW-3 dengan laju inert 15 ml/menit

63 Tabel E.6 Data mentah uji stabilitas katalis JW-2 63

Tabel F.1 Data kalibrasi syringe 64

Tabel F.2 Data kalibrasi termometer 65 Tabel F.3 Data kalibrasi termokopel 66 Tabel F.4 Data hasil antara uji aktivitas katalis JW-2 dengan laju inert 88

ml/menit

66 Tabel F.5 Data hasil antara uji aktivitas katalis JW-2 dengan laju inert 77

ml/menit

68 Tabel F.9 Data hasil antara uji stabilitas katalis JW-2 69

(11)

DAFTAR GAMBAR

Halaman Gambar 2.1 Beberapa contoh sel tunam berbahan bakar hidrogen yang ada di

industri

4 Gambar 2.2 Sistem sel tunam mikro pada laptop 5 Gambar 2.3 Skema sel tunam berbahan bakar hidrogen 7 Gambar 2.4 Konversi kesetimbangan metanol berbagai reaksi penghasil

hidrogen dengan umpan stoikiometrik pada kondisi tekanan operasi (P) 1 atm dan rentang temperatur (T) 50oC – 450oC

12

Gambar 2.5 Perolehan hidrogen dan produksi gas karbonmonoksida pada reaksi SRM-WGSR dengan umpan H2O/CH3OH=1:1 pada kondisi tekanan operasi (P) 1 atm dan dan rentang temperatur (T) 75oC – 425oC

13

Gambar 2.5 Pengaruh temperatur terhadap aktivitas katalis 22 Gambar 2.6 Pengaruh temperatur terhadap aktivitas katalis 23 Gambar 2.7 Pengaruh temperatur terhadap aktivitas katalis 23 Gambar 2.8 Pengaruh waktu pemakaian terhadap aktivitas katalis 24 Gambar 2.9 Pengaruh waktu pemakaian terhadap aktivitas katalis 25 Gambar 2.9 Hasil uji stabilitas katalis Janitra dan Sianturi 25 Gambar 2.10 Pengaruh waktu kontak terhadap aktivitas katalis 26 Gambar 2.11 Pengaruh waktu kontak (WHSV) terhadap aktivitas katalis 26 Gambar 3.1 Katalis Cu/ZnO/Al2O3 dengan metode impregnasi 30 Gambar 3.2 Diagram alir sintesis katalis Cu/ZnO/Al2O3 dengan metode

impregnasi

31 Gambar 3.3

Gambar 3.4

Skema alat uji aktivitas dan stabilitas katalis

Pengaturan temperatur reaktor saat proses reduksi katalis

32 34 Gambar 4.1 Uji aktivitas katalis JW-2 40 Gambar 4.2 Uji aktivitas katalis JW-3 41 Gambar4.3 Uji aktivitas katalis JW-2 41

(12)

Gambar 4.4 Uji aktivitas katalis JW-2 dan JW-3 42 Gambar 4.5 Uji stabilitas katalis JW-2 43

Gambar F.1 Kurva kalibrasi syringe 65

Gambar F.2 Kurva kalibrasi termometer 65 Gambar F.3 Kurva kalibrasi termokopel 66