PENOARUH PENAMBAHAN BURNABLE POISON Er203 DAN SUHU SINTER TERHADAP DENSITAS, MIKROSTRUKTUR, KEKERASAN DAN O/U RATIO PELET SINTER U02 + Er203

ISSN 0854 - 5561 Hasil-hasil Penelitian EBNTahun 2005

PENOARUH PENAMBAHAN

BURNABLE POISON

Er203

DAN SUHU SINTER TERHADAP DENSITAS,

MIKROSTRUKTUR,

KEKERASAN DAN

O/U

RATIO PELET

SINTER

U02

+

Er203

Abdul Latief

ABSTRAK

PENGARUH PENAMBAHAN BURNABLE POISON Er203 DAN SUHU SINTER TERHAOAP OENSITAS, MIKROSTRUKTUR, KEKERASAN DAN O/U RATIO PELET SINTER U02 + Er203. Telah dilakukan penelitian pengaruh tekanan pengompakan, komposisi Er203, dan suhu sinter terhadap densitas, mikrostruktur, kekerasan dan O/U

ratio U02

+

Er203 dengan tujuan untuk mengetahui tekanan pengompakkan, komposisi Er203 dan suhu sinter optimum yang dapat memberikan kualitas terbaik bahan bakar U02 + Er203. Penelitian yang dilakukan dengan mencampurkan serbuk U02 < 150 11m

dengan Er203 yang divariasi yaitu 0 - 1 0/" seng stearat 0,4 % kemudian dikompakan dengan tekanan antara (2,93 - 4,68) ton/cm2. Pelet yang terbentuk disinter pada suhu 1000oC, 1100°C, 1200°C, kecepatan pemanasan 250°C/jam, soaking time 3 jam dan dalam lingkungan gas argon. Pelet hasil sinter dihitung densitasnya, diamati mikrostrukturnya dengan mikroskop optik dan diuji kekerasannya dengan Vickers

handness tester serta dihitung O/U rationya dengan metoda gravimetri. Hasil

pengamatan 1uji menunjukkan bahwa tekanan pengompakan antara 2,93 - 4,68 ton/cm2

terhadap pelet U02 + (0-1) % Er203 dapat meningkatkan densitas pelet mentah dari kisaran 45 % TO - 51,68 % TO. Sedangkan naiknya suhu sinter antara 1000 - 1200°C dapat meningkatkan densitas pelet sinter sampai maksimum 95,66 % TO. Oensitas pelet yang memenuhi spesifikasi (92 - 95)% TO terjadi pada suhu sinter 1200oC, tekanan pengompakan 4,10 - 4,68 ton/cm2 untuk komposisi Er203 antara (0 - 1)%. Sedangkan suhu sinter 1000°C dan 11OO°C hanya memberikan densitas pelet sinter U02 + (0 - 1)% Er203 dibawah 92 % TO. pengamatan mikrostruktur dilakukan terhadap sampel U02 + (0 - 1)% Er203 yang dikompakan pada tekanan 4,68 ton/cm2 suhu sinter 1200°C mempunyai butir bentuk equiaxil. Perubahan komposisi Er203 memberikan perbedaan ukuran butir dan kekerasan. Semakin besar komposisi Er203 maka butir pelet sinter akan semakin besar (yaitu sebesar 811m) dan kekerasan akan semakin turun, sejalan dengan naiknya Er203. Sedangkan perubahan kenaikan Er203 (tekanan 4,10 ton 1 cm2; T =

1200°C, HR = 250°C/j; t = 3 jam) akan mempengaruhi O/U ratio. Semakin besar komposisi Er203 maka O/U ratio semakin tinggi dan besarnya adalah 2,12

PENDAHULUAN

Uranium dioksida merupakan bahan bakar utama reaktor daya baik jenis LWR mapun PHWR. Selama proses iradiasi, dapat , mengakibatkan perubahan reaktivitas teras yang disebabkan oleh adanya pengurangan bahan bakar dan terbentuknya racun Xe. Agar

perubahan reaktivitas tidak terlalu besar maka salah satu cara adalah menambahkan beberapa bahan yang berfungsi sebagai racun dapat bakar (burnable poison) seperti yang dilakukan pad a reaktor jenis LWR. Bahan tersebut misalnya Gd203 (Gd 155/157), Er203,

bahan racun dapat bakar dimaksudkan untuk mengatur daya reaktor dan mengkopensasi kelebihan reaktivitas (2). Oisamping itu racun dapat bakar mudah ditempatkan disemua rakitan

I

pelet bahan bakar, mudah terbakar pad a - saat diiradiasi, tidak menimbulkan perubahan unjuk kerja bahan bakar dan membatasi akumulasi burn-up sehingga umur bakan bakar menjadi lebih lama (3).

Kelarutan Er dalam U adalah dibawah 1,2 %, mudah terbentuk apabila atom terlarut memiliki ukutan dan struktur elektron yang serupa. Masuknya Er dalam atom U, dimungkinkan dapat mempengaruhi densitas, mikrostruktur, kekerasan dan O/U ratio yang tergantung pada homogenitas fasa oksida antara U02 dan Er203' Oisamping itu kualitas pelet sinter yang dihasilkan sangat tergantung besarnya Er203 yang ditambahkan, suhu sinter dan waktu sinter.

Besarnya Er203 yang ditambahkan ke dalam U02 jumlahnya terbatas. Hal ini dibatasi oleh kelarutan Er203 dalam U02 jika Er203 yang ditambahkan melebihi besarnya kelarutan Er203 dalam U02 maka menyebabkan terbentuknya fasa ke 2. sedangkan semakin besar Er203 yang ditambahkan sampai batas kelarutan dapat mempengaruhi sifat U02 + Er203. Terutama densitas, mikrostrukturl kekerasan/O/U ratio.

BAHAN DAN TAT A KERJA

Bahan yang dipakai, terutama U02 berasal dari Cameco (Perancis) dengan diameter butir dibawah 150llm, sedangkan Er203 berasal dari Aldrich dengan kemurnian 99,8

%.

Serbuk U02 awal dicampur dengan seng stearat 0,4 % dimasukkan tangki pencampur dan diputar selama 3 x 30 menit dengan putaran 50 putaran per menit. Kemudian ditambahkan kedalamnya Er203 yang divariasi antara 0,0 %; 0,2 %; 0,4 %; 0,6 %; 0,8 % dan 1 % dan diputar kembali 3 x 30 menit dengan kecepatan 50 rpm. Hasil pencampuran dikompakan pad a tekanan 2,93; 3,51; 4,10; 4,68 dan 5,23 ton/cm2. pelet yang

terbentuk (kecuali 5,23 ton/cm2 karena cacat) diukur : berat, volume dan densitasnya. Setelah itu disinter pad a suhu 1000°C; 1100°C dan 1200°C dengan heat rate 2500C/jam,

soaking time. 3 jam dalam lingkungan gas argon. Pengamatan hasil sintering adalah perubahan densitas, mikrostruktur, kekerasan dan O/U ratio pelet U02 + Er203 pada berbagai tekanan pengompakan dan suhu sinter. HASIL DAN PEMBAHASAN

Hasil penelitian tentang penambahan burnable poison Er203 dan suhu sinter terhadap densitas, mikrostruktur, kekerasan dan O/U ratio pelet sinter U02 + ~r203 dpat dilihat pad a tabel-1, 2, 3, 4, 5 dan 6~(lampiran) dan dijelaskan sebagai berikut :

a) pengaruh tekanan pengompakan terhadap densitas pelet mentah U02 + Er203 yang bervariasi

Perubahan tekanan pengompakan terhadap densitas pelet mentah U02

+

(0

+

1,0)% Er203 dapat dilihat pad a Tabel - 1 (Iampiran) dan digrafikkan seperti Gambar-1. pada Gambar-1, kenaikan tekanan pengompakan sampai 4,68 ton/cm2

terhadap U02 dan U02 + Er203 dapat . meningkatkan densitas pelet mentah untuk U02 dan berbagai komposisi Er203 (0,2 %;

0,4 %; 0,6 %; 0,8 % dan 1,0 %). Peningkatan densitas pelet mentah U02 + Er203 dari tekanan pengompakan 2,93

ton/cm2 - 4,68 ton/cm2 adalah antara 45

-51,68 % TO dan densitas terbesar yaitu pada tekanan 4,68 ton/cm2. Oilihat dari perubahan densitas antara U02 tanpa Er203 dengan U02 + Er203 maka tidak ada perbedaan yang besar untuk tekanan pengompakan antara 2,93 - 4,68 ton/cm2•

Naiknya tekanan menyebabkan densitas pelet mentah naik, tetapi apabila tekanan pengompakan dinaikkan menjadi 5,23

ton/cm2, pelet mentah patah dibagian

tengah. Kenaikan densitas disebabkan karena daya ikat partikel U02 _U02, U02 -Er203 atau -Er203 - Er203 masih mampu

berikatan sampai tekanan pengompakan 4,68 tonl cm2.

b) Pengaruh tekanan pengompakan, komposisi Er203 terhadap densitas pelet sinter U02 + Er203 pada suhu sinter 10000e

-

1200oe,

HR = 2500e/j; t= 3 jam

Perubahan tekanan pengompak-an, komposisi Er203 terhadap densitas pelet sinter U02 + Er203 pada suhu antara

10000e

-

12000e

dapat dilihat pad a Tabel 2 - 3 dan 4. Pada Tabel 2, suhu sinter

10000e

belum terlihat adanya kenaikan densitas yang memenuhi persyaratan (92 - 95)% TO. Oensitas tertinggi hanya mencapai maksimum 85,31% TO, sehingga suhu sinter 1000°C belum mampu meningkatkan densitas mencapai 92 % TO. Kemudian apabila suhu sinter dinaikkan menjadi

11000e

dapat dilihat pada Tabel 3. pad a tabel tersebut, naiknya

tekanan pengompakan dapat

meningkatkan densitas sampai memenuhi spesifikasi (92 - 95)% TO terutama untuk tekanan pengompakan 4,10 14,68 ton/cm2.

Oisamping itu ada kecenderungan bahwa naiknya komposisi Er203 dapat menurunkan densitas pelet sinter U02 + Er203. Sehingga penambahan Er203 merupakan penghambat naiknya densitas. Peningkatan suhu sitner 1200oe, perubahan densitas U02 + Er203 dapat dilihat pada Tabel 4 atau Gambar 2.pada Gambar 2 terlihat bahwa variasi tekanan pengompakan pada berbagai komposisi Er203 (0 - 1,0) dapat meningkatkan densitas pelet sinter. Pada tekanan pengompakan 4,10 - 4,68 ton/cm2 pad a berbagai komposisi Er203 dan suhu sinter

12000e

maka densitas pelet sinter yang diperoleh yaitu memenuhi spesifikasi (92,5 - 96,00)% TO

c) Pengaruh komposisi Er203 terhadap grain pelet sinter U02 + (0 - 1)% Er203 pada tekanan pengompakan 4,68 ton/cm2 dan suhu sinter

12000e

Perubahan komposisi Er203 dari 0,0 - 1,0% dapat mempengaruhi perubah-an grain pelet U02 + Er203 sinter, hal ini

dapat dilihat pada Gambar-3. Pad a gambar tersebut ada kecenderungan pembesaran grain butir sejalan dengan naiknya komposisi Er203 (maksimum 1,0 %). Perubahan komposisi Er203 sampai 0,6. % memberikan peru~ahan grain pelet sinter yang relatif stabil, kemudian penambahan Er203 antara 0,6 - 1,0 % memberikan perubahan grain yang relatif besar, yaitu sampai 8 /-lm.

Perbesaran

I

pertumbuhan grain disebabkan oleh adanya pergerakan batas grain, hal ini dikarenakan adanya perbedaan energi bebas. Oisamping itu, penambahan Er203 dapat menyebabkan bertambah banyaknya inti butir, yang dapat menyebabkan penggabungan inti menjadi lebih besar. Pertambahan besar energi bebas disebabkan naiknya temperatur.

d) Pengaruh Komposisi Er203 (0 - 1)% terhadap kekerasan pelet sinter U02 + Er203

Pengaruh komposisi Er203 terhadap kekerasan pelt sinter dapat dilihat pada Tabel-5 dan dapat digrafikkan seperti Gambar-4. Pad a gambar tersebut ada kecenderungan penurunan kekerasan sejalan naiknya komposisi Er203. Perubahan komposisi Er203 dari 0,2% -0,3% memberikan perubahan kekerasan yang relatif besar jika dibandingkan dengan kekerasan pelet tanpa Er203. Kemudian penambahan Er203 antara 0,6% - 1,0% memberikan perubahan kekerasan yang relatif keci!. Perubahan kekerasan sejalan dengan perubahan grain pelet, yaitu semakin besar komposisi Er203 maka kekerasan akan turun dan grain pelet semakin besar. Hal ini disebabkan karena makin besarnya grain pelet menjadikan batas butir semakin kecil sehingga mempermudah gerakan dislokasi dan kekerasan semakin turun.

e) Pengaruh komposisi Er203 terhadap O/U

ratio pelet U02 + Er203

Selain suhu sinter, O/U ratio pelet U02 + Er203 dapat juga dipengaruhi

komposisi Er203 , hal ini dapat dilihat pada Gambar 5. Pada Gambar 5 tersebut, naiknya komposisi Er203 sampai 1,0 % dapat dinaikkan sampai 2,12 pad a suhu sinter 1200°C, Heat rate 250°C/jam, waktu 3· ·jam dan pendingin alami. Pada Komposisi Er203 yang relatif kecil (0,2 %) diperoleh O/U ratio 2,09. Sedangkan untuk U02 tanpa Er203 mempunyai O/U ratio 2,08. Pada dasarnya, 0 dalam Er203 dapat mempercepat proses sinter, hal Ini dikarenakan adanya difusi oksigen yang dapa mempercepat densifikasi. Pemadatan

I

densifikasi yang terjadi pada saat tertentu dapat menghambat difusi sehingga oksigen dalam pelet terjebak dan sulit keluar.

Pelepasan oksigen terjadi dapat terbentuk seperti reaksi :

(1 - 4x)

U409 III- 4U02+ --- O2

2

Pada saat sinter tersebut terjadi perubahan kristal U409 (rhombie) menjadi U02 (FCC), menjadi lebih kompak dan volumenya mengecil.

KESIMPULAN

Dari hasil penelitian pengaruh penambahan burnable poison Er203 dan suhu sinter terhadap densitas, mikrostruktur, kekerasan dan O/U ratio pelet sinter U02 + Er203 dapat disimpulkan bahwa :

a) Tekanan pengompakan dan perubahan suhu sinter terhadap U02 + (0 - 1)% Er203 dapat mempengaruhi densitas, perubahan mikrostruktur I kekerasan dan O/U ratio

b) Peningkatan suhu sinter dari 1000 -1200°C terhadap pelet U02 + (0 - 1,0) % Er203 hasil pengompakan tekanan 2,93

-4,68 ton/cm2 dapat menaikkan densitas

pelet sinter dari 49,95 - 55,89 % TO. e) Tekanan pengompakan dan suhu sinter

U02 + Er203 yang memberikan spesifikasi bahan bakar optimal adalah tekanan 4,10 dan 4,68 kg/cm2 serta suhu sinter 1200°C. d) Tekanan pengompakan 4,68 ton/cm2, suhu

sinter 1200°C memberikan grain pelet U02 + Er203 antara 4 - 8 11m dan kekerasan antara 544 HV - 668 HV.

e) Tekanan pengompakan 4,10 ton/cm2, suhu sinter 1200°C terhadap pelet 002 + (0 -1)% Er203 memberikan O/U ratio U02 + (0 - 1 )% Er203 antara 2,08 - 2,12.

DAFTAR PUSTAKA:

1. JONES, W.D, Fundamental Principles of

Powder Metalurgy, Edward Arnold Ltd,

1960, London

2. WEBSTER, H and NORMAN, B, The

Effects

of

Furnace Atmospheres on the

Sintering Behaviour

of

Uranium Dioxide,

Mineral Dressing and Process Metalurgy Division, 1958, Canada

3. RANDNAL, Powder Metallurgy Science,

Princeton, 1989 (pp. 242-265), New Jersey

4. JAMES, F et ai, U02 Powder Characteristics and Ceramic Performance,

Meeting on Characterization of U02, United States Atomic Energy Commission, 1961 (pp. 147-166), Tennessee

Tabel-1: Pengaruh tekanan pengompakan terhadap densitas pelet mentah U02 + Er203 yang bervariasi dari 0 - 1,0 %

No. Tekanan Oensitas pelet mentah U02

+

Er203 bervariasi, % TO (ton / cm2) 0% 0,2 %0,4 %0,6%0,8%1,0 % 1. 2,9345,45 44,92 45,1445,2545,1545,15 2. 3,5147,70 46,86 46,9547,0946,9047,20 3. 4,1049,76 49,17 49,2949,1349,3149,15 4. 4,6851,73 51,4951,3951,7651,6251,68 5. 5,23

-

--

---Catatan : - , patah

Tabel-2: Pengaruh tekanan pengompakan dan komposisi Er203 terhadap densitas pelet sinter U02 + Er203 pada suhu sinter 1000°C

No. Tekanan Oensitas pelet mentah U02 + Er203 bervariasi, % TO (ton / cm2) 0% 0,2 %0,4 %0,6%0,8%1,0 % 1. 2,9351,31 49,95

-50,71_53,4054,39 2. 3,5154,57 53,45 54,0354,0654,2755,89 3. 4,1054,21 51,32 51,6652,1753,7148,00 4. 4,68

--

-51,55_51,2953,29 Catatan : - , patah

Tabel-3: Pengaruh tekanan pengompakan dan komposisi Er203 terhadap densitas pelet sinter U02

+

Er203 pad a suhu sinter 11OO°C,HR= 250°C/j ; t= 3 jam

No. Tekanan Oensitas pelet mentah U02

+

Er203 bervariasi, % TO (ton / cm2) 0% 0,2%0,4 %0,6%0,8%1,0 % 1.• 2,9364,55 63,8877,6271,5866,9569,45 2. 3,5181,38 83,87 72,5281,4878,3281,50 3. 4,1081,94 84,04 84,4585,0886,0985,77 4. 4,6885,30 75,35 83,5480,2385,3182,07

Tabel-4: Pengaruh tekanan pengompakan dan komposisi Er203 terhadap densitas pelet sinter U02 +

Er203 pad a suhu sinter 1200°C, HR =250°C/j ;t = 3 jam

No. Tekanan Densitas pelet mentah U02

+

Er203 bervariasi, % TD (ton

I

em2) 0% 0,2 %0,4 %0,6%0,8%1,0 %

..

1. 2,9390,29 89,95 91,1990,5688,9687,58 2. 3,5192,09 92,52 92,8291,6290,9789,28 3. 4,1095,10 95,69 93,1692,5393,1592,38 4. 4,6895,66 96,3794,3494,3494,5393,92

Tabel-5: Pengaruh komposisi Er203 dalam U02 terhadap mikrostruktur U02 + Er203 (grain pelet ) dan kekerasan pad a suhu sinter 1200°C, HR =250°C/j ;t = 3 jam dan tekanan

pengompakan 4,68 ton/cm2

No. Komposisi Er203, %Diameter Butir (11m)Kekerasan (HV) 1. 0 5494 2. 0,2 668 5 3. 0,4 610 5 4. 0,6 587 5 5. 0,8 591 7 6. 1,0 544 8

Tabel-6: Pengaruh komposisi Er203 terhada~ O/U ratio pelet sinter U02 + ( 0 - 1) % Er203, pada tekanan pengompakan 4,10 ton/em dan suhu sinter 1000°C

No. SeriBerat awalt:J.G

..

N-2O/U t:J. G N-1

O/U 1. 8F214,01020,4665 2,082,080,4665 2. 8A213,95410,4564 2,092,090,4565 3. 8B213,82760,4526 2,092,090,4527 4. 8C213,70840,4415 2,102,100,4416 5. 8D213,91920,4488 2,102,100,4488 6. 8E213,90410,4311 2,122,120,4312

Keterangan : F = 0 % Er203. A = 0,2 % Er203, B = 0,4 % Er203, C = 0,6 % Er203, D = 0,8 % Er203, E =1,0%Er203 O/U =

8

3

t:J.G G

Tabel-7: Pengaruh komposisi Er203 dalam U02 terhadap O/U U02 + Er203 pada suhu sinter 1200°C, HR=2500C/j ;t=3 jam dan tekanan pengompakan 4,10 ton/cm2

No. Komposisi Er203, %O/U ratio U02 + Er203 1. 0 2,08 2. 0,2 2,09

3.

0,4 2,09 4. 0,6 2,10 5. 0,8 2,10 6. 1,0 2,12

Gambar 1: Densitas pelet mentah

VS.

tekanan pengompakan

!

---t--F

Tekanan pengompakan (ton/cm2)

4.50 I i I i ----~y~o.-J =3.5787x +35.0431 R2=0.999 ! i I Yo.2./.I=3.7707x +33.7621 R2=0.9983 I 0.4'1.=3.6117x +34.45 i ! R2=0.998 i I i Y06'4 =3.6932x +34.2551 I R2=0.9929 I Y1!:1JJ =3.7367x +34.0271 R2=0.9957 I I y1.0%1= 3.6879x +34.2621 j R2=0.9963 i 5.00 I I 4.00 3.50 3.00 53.00 52.00 ! C 51.00 !

f-~ 0 ;;1':1 50.00

-

₄₎c:: 49.00 E

-

.oS! 48.00 4) c.._I/)1':1 47.00 :!:: c::I/) ~ 46.00 45.00 44.00 2.50

Gambar 2: Tekanan pengompakan vs. densitas pelet sinter

dengan suhu sinter

=1200oC,

HR

=2500C/jam,

t

=

3 jam

iii 0.2% I-Y~.55F6x2 - 2.1 084x +92.049 R2=0.9923 YOA'!.",,-GA-1F6x2 +4.7587x +80.893 R2 = 0.9557 97.00 _ 96.00. 95.00 ... 94.00 Q) .•..

_.5

93.00 (/) .•.. 92.00 ..!!! Q)

a.

(/) 91.00 C1I :!:: 90.00 (/) _c:

~

89.00 _ 88.00 . 87.00 86.002.50 3.00 3.50

.J

I 4.00 £> 0.4% x 0.6% :It 0.8% • 1.0% 4.50 -Y1fB%=-04~42x2IR2= 0.9977+6.7676x +73.07 Y1.O'!.=-0.11V9x2 +4.6865x +74.715 R2 = 0.9833 5.00 9

Tekanan pengompakan (ton/cm2)

I I Y""v.vl "fA ru. "7 I R'=0.91g::1

/

I I

/

V

./ ---./'~

~

---~

I I I I : I I

8

'E'7

4

3

0.0 0.1

02

0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1.0

700 fEfL

•

--- ---,--- - - - ino

fill

0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7

Gambar 5: O/U ratio vs. Komposisi Er203

r--j

2.13 2.12 2.11

0

:;::;_{~ 2.10}

is

_2.09

L---2.08 2.07 0.0 0.2 0.4 0.6

Komposisi ErP3(o/~

0.8 I

+

I i

!

1.0

J

!

I

I

j

!

J

I

!

I

i

...

I

.. :r

!

I

! .' !

i

!

I

,

_I

I

!

\

!

,

I

,

I

I

'.

I

11

!

I

i

I

I • I

I

! ,

!

!

I

I

I

;

i

i

111 I

I

~.

I

I

, i

i

II

!

I

I

I

!

i!

! I

I!

_II

I

Ii;

I

I

i

i

I

I

I'

I

I

j

I

I

;

I

i

I

I

I

I

!

I

t

!

!

!

_{I '}

!

_I

I I !

.

,

Gambar -6: Skala mikrometer. Satu skala terkecil = 10 11m

Gambar -7: Mikrostruktur UOz + 0 % ErZ03

ISSN 0854 - 5561 Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005

Gambar -8: Mikrostruktur U02 + 0,2 % Er203

tekanan pengompakan 4,68 ton/cm2, suhu sinter 1200°C, HR=250°C/jam, waktu = 3 jam

Gambar -9: Mikrostruktur U02 + 0,4 % Er203

Gambar-10: Mikrostruktur U02 + 0,6 % Er203

tekanan pengompakan 4,68 ton/cm2, suhu sinter 1200oC, HR= 250°C/jam, waktu =

3

jam

Gambar -11: Mikrostruktur U02 + 0,8 % Er203

Gambar -12: Mikrostruktur U02 + 1,0 % Er203