i ABSTRAK
PENGARUH PENAMBAHAN PVA (POLIVINIL ALKOHOL)
TERHADAP KUALITAS KERAMIK CSZ (CALCIA STABILIZED ZIRCONIA) MENGGUNAKAN METODE SLIP CASTING
UNTUK ELEKTROLIT PADAT SEL BAHAN BAKAR OKSIDA PADAT
Pembuatan elektrolit padat CSZ untuk sel bahan bakar oksida padat telah dilakukan menggunakan metode slip casting. Penelitian ini dilakukan karena perlunya mencari alternatif produksi energi. ZrCl4 merupahan bahan yang digunakan untuk mensintesis CSZ menggunakan metode sol-gel. ZrCl4 ini ditambahkan dengan dopan CaO untuk membentuk CSZ berfase kubus. Pada metode slip casting, bahan yang digunakan sebagai cetakan adalah gipsum. Komposisi gipsum dan air yang digunakan (2:1). Sebelum di cetak, CSZ ditambahakan PVA dengan berbagai konsentrasi. Konsentrasi PVA yang digunakan berkisar dari 1-4%. Setelah melalui tahapan slip casting, keramik disinter pada suhu 1500
C selama 4 jam. Selanjutnya, keramik CSZ ini dikarakterisasi menggunakan XRD, SEM, dan LCR Meter. Dari hasil penelitian ini diketahui bahwa PVA yang ditambahkan berfungsi sebagai perekat pada metode slip casting dan campuran terbaik adalah keramik CSZ dengan penambahan PVA 1%. Campuran keramik tersebut memiliki konduktivitas ionik sebesar 1,6092 10-4 S/cmpada suhu 600 C.
Kata kunci: Sel bahan bakar oksida padat, CSZ, CaO, PVA, Slip casting.
ii ABSTRACT
EFFECT OF ADDITION PVA (POLYVINYL ALCOHOL)
TO QUALITY OF CERAMIC CSZ (STABILIZED CALCIA ZIRCONIA) USING SLIP CASTING METHOD
FOR SOLID ELECTROLYTE IN SOLID OXIDE FUEL CELL (SOFC)
The fabrication of CSZ solid electrolyte for solid oxide fuel cell (SOFC) has been done using slip casting method. The research was conducted for finding alternative energy production. ZrCl4 was material to synthesized CSZ using sol-gel method. ZrCl4 was added with dopant CaO to used form a phase cubic CSZ. In slip casting method, material for mold was gypsum. Composition of gypsum and water used was (2:1). Before fabrication, CSZ added with PVA in various concentrations. PVA concentration was range from 1-4%. After step of slip casting, ceramics were sintered at temperature of 1500 C for 4 hours.
Furthermore, CSZ ceramic was characterized by XRD, SEM, and LCR Meter. From the results of research, PVA had function as binder in slip casting method and the best mixture was CSZ added with PVA 1%. It had ionic conductivity of 1.6092 10-4 S/cm at temperature of 600 C.
Keywords: Solid oxide fuel cell (SOFC), CSZ, CaO, PVA, Slip casting.
iii KATA PENGANTAR
Segala puji dan syukur kehadirat Allah SWT atas seluruh rahmatnya sehingga penulis dapat menyelesaikan skripsi yang berjudul Pengaruh Penambahan PVA (Polivinil Alkohol) Terhadap Kualitas Keramik CSZ (Calcia Stabilized Zirconia) Menggunakan Metode Slip Casting untuk Elektrolit Padat Sel Bahan Bakar Oksida Padat. Penulis menyelesaikan skripsi ini untuk memperoleh gelar Sarjana Sains pada Jurusan Kimia Fakultas Sains dan Teknologi, Universitas Islam Negeri Sunan Gunung Djati Bandung.
Untuk menyelesaikan skripsi ini, penulis telah banyak menerima bantuan serta arahan dari berbagai pihak. Oleh karena itu, penulis mengucapkan banyak terima kasih kepada semua pihak, terutama kepada :
1. Bapak Dede Suhendar, M.Si sebagai Pembimbing I yang telah memberikan arahan dan ilmunya sehingga dapat menyelesaikan skripsi ini.
2. Bapak Drs. Dani Gustaman. S, M.Eng sebagai Pembimbing II yang telah memberikan tema penelitian dan berkenan meluangkan waktu untuk memberikan bimbingan dalam menyelesaikan skripsi ini.
3. Bapak Eko Prabowo Hadisantoso, S.Pd., M.PKim., Ibu Tety Sudiarti, S.Pd., M.Si dan Pak Soni Setiadji, M.T sebagai Penguji yang telah memberikan saran dan masukkan untuk skripsi ini.
4. Bapak M. Yamin sebagai Pembimbing Praktikum di PTNBR-BATAN yang telah memberikan bantuan dan informasinya sehingga penelitian ini dapat berjalan dengan lancar.
5. Bapak Dr. Asep Supriadin, M. Si sebagai Ketua Jurusan Kimia, Fakultas Sains dan Teknologi, Universitas Islam Negeri Sunan Gunung Djati Bandung yang telah memberikan arahan kepada penulis.
6. Kedua orang tua yang selalu membantu penulis baik secara moril maupun materil.
7. Teman-teman seperjuangan (Dewi Meita Sari dan Uci Yuki Yanuar) yang telah bekerjasama dalam penelitian ini.
8. Ni Luh Wulan Septiani, S.Si dan Ayu Retno Rahayu, S.Si yang telah memberikan pengetahuannya sehingga penulis dapat menyelesaikan skripsi ini.
9. Semua pihak yang telah membantu penulis dalam menyelesaikan skrpsi ini.
iv Penulis berharap agar skripsi ini dapat bermanfaat bagi semua pihak terutama bagi mahasiswa jurusan kimia. Selain itu, semoga segala bantuan yang telah diberikan kepada penulis dapat menjadikan amal soleh. Amin.
Bandung, September 2013
Penulis
v DAFTAR ISI
ABSTRAK ... i
ABSTRACT ... ii
KATA PENGANTAR ... iii
DAFTAR ISI ... v
DAFTAR GAMBAR ... viii
DAFTAR TABEL ... x
DAFTAR LAMPIRAN ... xi
DAFTAR RUMUS DAN PERSAMAAN REAKSI ... xii
DAFTAR ISTILAH ... xiii
BAB I PENDAHULUAN ... 1
1.1 Latar Belakang ... 1
1.2 Rumusan Masalah ... 2
1.3 Batasan Masalah ... 3
1.4 Tujuan Penelitian ... 3
1.5 Manfaat Penelitian ... 3
BAB II TINJAUAN PUSTAKA ... 4
2.1 Keramik ... 4
2.2 Solid Oxide Fuel Cell (SOFC) ... 4
2.3 Calcia Stabilized Zirconia (CSZ) ... 6
2.4 Zirkonium Tetraklorida (ZrCl4) ... 9
2.5 Kalsium Oksida (CaO) ... 10
2.6 Asam Sitrat (C6H8O7) ... 11
2.7 Sol-Gel ... 12
2.8 Polivinil Alkohol (PVA) ... 14
2.9 Gipsum (CaSO42H2O) ... 15
2.10 Slip Casting ... 16
2.11 Sintering ... 17
2.12 Konduktivitas Ionik ... 17
2.13 Nyquist Plot ... 18
vi
2.14 XRD (X-Ray Diffraction) ... 19
2.15 SEM (Scanning Electron Microscopy) ... 21
BAB III METODE PENELITIAN ... 23
3.1 Waktu dan Tempat Penelitian ... 23
3.2 Alat, Bahan dan Instrumentasi ... 23
3.3 Prosedur Penelitian ... 24
3.3.1 Pembuatan CSZ dengan Metode Sol-Gel ... 24
3.3.1.1 Tahap awal metode sol gel ... 25
3.3.1.2 Kalsinasi ... 25
3.3.1.4 Penggerusan ... 25
3.2.2 Pembuatan Keramik CSZ Menggunakan Metode Slip Casting ... 26
3.3.2.1 Pembuatan Cetakan ... 27
3.3.2.2 Preparasi Slip Campuran CSZ ... 27
3.3.2.3 Proses Pencetakan Keramik CSZ ... 28
3.3.2.4 Sintering ... 28
3.3.2.5 Karakterisasi Keramik CSZ ... 28
BAB IV HASIL DAN PEMBAHASAN ... 31
4.1 Hasil ... 31
4.1.1 Hasil Analisis Difraksi Sinar-X ... 31
4.1.2 Hasil Analisis Penampang Lintang (Morfologi) ... 33
4.2 Pembahasan ... 34
4.2.1 Sintesis CSZ dan Pembuatan Keramik CSZ ... 34
4.2.2 Struktur Kristal Keramik CSZ ... 37
4.2.3 Morfologi Keramik CSZ ... 40
4.2.4 Konduktivitas Ionik CSZ ... 42
4.2.5 Kerapatan Jenis Keramik CSZ ... 43
4.2.6 Hubungan Antara Fase Kristal, Morfologi , Kerapatan Jenis dan Konduktivitas Ionik Keramik CSZ ... 44
BAB IV KESIMPULAN DAN SARAN ... 46
5.1 Kesimpulan ... 46
5.2 Saran ... 46
vii DAFTAR PUSTAKA ... 47 LAMPIRAN ... 51
viii DAFTAR GAMBAR
Gambar 2.1 Komponen SOFC... 5
Gambar 2.2 Ilustrasi prinsip kerja SOFC ... 6
Gambar 2.3 Struktur baddeleyite ZrO2 di alam bebas ... 7
Gambar 2.4 Diagram perubahan sruktur kristal ZrO2 ... 7
Gambar 2.5 Diagram fase CSZ pada suhu sintering ... 8
Gambar 2.6 Struktur kubus kristal zirkonia ... 9
Gambar 2.7 Struktur zirkonium tetraklorida ... 9
Gambar 2.8 Struktur CaO ... 11
Gambar 2.9 Struktur kimia asam sitrat ... 11
Gambar 2.10 Diagram alir proses sol-gel ... 13
Gambar 2.11 Molekul dan struktur kimia PVA ... 14
Gambar 2.12 Struktur atom gipsum ... 15
Gambar 2.13 Cetakan slip casting ... 16
Gambar 2.14 Nyquist plot dengan pola sederhana... 18
Gambar 2.15 Nyquist plot elektrolit padat YSZ pada suhu 240 C ... 19
Gambar 2.16 Proses difraksi sinar-X pada bidang kristal (crystal planes) ... 20
Gambar 2.17 Pola difraksi sinar-X serbuk CSZ ... 21
Gambar 2.18 Perbandingan hasil foto SEM katode film CSZ-LSM: (a) ukuran screen 225 mesh; (b) ukuran screen 325 mesh; dan (c) ukuran screen 375 mesh ... 22
Gambar 3.1 Alur pembuatan CSZ menggunakan metode Sol-Gel ... 24
Gambar 3.2 Alur pembuatan keramik CSZ menggunakan metode slip casting ... 26
Gambar 4.1 Hasil XRD bubuk CSZ ... 31
Gambar 4.2 Hasil XRD pada sampel keramik CSZ: (a) keramik CSZ + PVA 1%; dan (b) keramik CSZ + PVA 2% ... 32
Gambar 4.3 Hasil XRD pada sampel keramik CSZ: (a) keramik CSZ + PVA 3%; dan (b) keramik CSZ + PVA 4% ... 33
ix Gambar 4.4 Hasil SEM pada sampel keramik CSZ: (a) keramik CSZ + PVA 1%; (b) keramik CSZ + PVA 2%; (c) keramik CSZ + PVA 3%; dan (d) keramik CSZ + PVA 4% ... 34 Gambar 4.5 Pola difraksi sinar-X serbuk CSZ ... 37 Gambar 4.6 Pola difraksi sinar-X sampel keramik CSZ: (a) keramik CSZ + PVA 1%;
dan (b) keramik CSZ + PVA 2% ... 38 Gambar 4.7 Pola difraksi sinar-X sampel keramik CSZ: (a) keramik CSZ + PVA 3%;
dan (b) keramik CSZ + PVA 4% ... 39 Gambar 4.8 Morfologi keramik CSZ: (a) keramik CSZ + PVA 1%; (b) keramik + PVA 2%; (c) keramik + PVA 3%; dan (d) keramik + PVA 4% ... 41 Gambar 4.9 Grafik perbandingan nilai konduktivitas ionik terhadap suhu ... 42 Gambar 4.10 Grafik perbandingan nilai resistivitas ionik terhadap suhu ... 43 Gambar 4.11 Grafik perbandingan kerapatan jenis pada masing-masing sampel
keramik CSZ ... 44
x DAFTAR TABEL
Tabel 2.1 Karakeristik fisik PVA ... 15 Tabel 4.1 Nilai parameter kisi kubus keramik CSZ ... 40
xi DAFTAR LAMPIRAN
LAMPIRAN A. PERHITUNGAN ... 51
A.1 Perhitungan Luas Keramik CSZ ... 51
A.2 Perhitungan Volume Keramik CSZ ... 52
A.3 Perhitungan Kerapatan Jenis Keramik CSZ ... 53
A.4 Perhitungan Konduktivitas Ionik Keramik CSZ ... 54
A.5 Perhitungan Resistivitas Ionik Keramik CSZ ... 58
A.6 Perhitungan Parameter Kisi Keramik CSZ ... 60
LAMPIRAN B. DATA PENGAMATAN ... 64
B.1 Tabel Pengamatan Pembuatan CSZ dengan Metode Sol-Gel ... 64
B.2 Tabel Hasil Pengukuran Densitas Keramik CSZ ... 65
B.3 Tabel Hasil Pengukuran Konduktivitas Ionik Keramik CSZ ... 66
B.4 Tabel Hasil Pengukuran Resistivitas Ionik Keramik CSZ ... 67
B.5 Grafik Hasil Pengukuran LCR Meter ... 68
LAMPIRAN C. DATA JCPDS ... 80
C.1 JCPDS CSZ Kubus ... 80
C.2 JCPDS Zirkonia Monoklinik ... 81
LAMPIRAN D. DOKUMENTASI PENELITIAN ... 82
D.1 Gambar Peralatan Penelitian ... 82
D.2 Gambar Proses Penelitian ... 83
xii DAFTAR RUMUS DAN PERSAMAAN REAKSI
Persamaan. 1 Reaksi pada katode ... 6
Persamaan. 2 Reaksi pada anode ... 6
Persamaan. 3 Reaksi total SOFC ... 6
Persamaan. 4 Reaksi total (setara) ... 6
Persamaan. 5 Reaksi klorinasi ... 10
Persamaan. 6 Reaksi CaO dengan air ... 10
Persamaan. 7 Reaksi pemanasan CaCO3 ... 10
Persamaan. 8 Reaksi hidrolisis sol-gel ... 12
Persamaan. 9 Reaksi kondensasi air sol-gel ... 13
Persamaan. 10 Reaksi kondensasi alkohol sol-gel ... 13
Persamaan. 11 Persamaan Bragg ... 19
Persamaan. 12 Rumus jari-jari (r) keramik ... 29
Persamaan. 13 Rumus luas penampang (A) keramik ... 29
Persamaan. 14 Rumus volume (v) keramik ... 29
Persamaan. 15 Rumus kerapatan jenis () keramik ... 29
Persamaan. 16 Rumus konduktivitas () keramik ... 30
Persamaan. 17 Reaksi CaO dengan HCl pekat ... 35
Persamaan. 18 Kemungkinan reaksi pengkelatan ion logam Zr4+ dengan asam sitrat ... 35
Persamaan. 19 Reaksi penambahan PVA pada keramik CSZ ... 36
xiii DAFTAR ISTILAH
Butir = kristal-kristal yang memiliki suatu pola dan arah tertentu.
Dopan = zat yang ditambahkan sebagai penstabil.
Elektrolit = zat yang dapat terurai menjadi ion-ion dan dapat menghantarkan listrik.
Fuel cell = sel bahan bakar elektrokimia.
Impedansi = perhitungan secara total dalam ohm atau hambatan dalam (Z).
Kalsinasi = pemanasan bahan sampai suhu tinggi tanpa terjadinya peleburan.
Kerapatan jenis = jumlah zat yang terkandung dalam suatu unit volume.
Konduktivitas = kemampuan suatu bahan untuk menghantarkan.
Plasticizer = zat yang ditambahkan untuk meningkatkan sifat polimer.
Sintering = proses pembakaran keramik.
Slip casting = metode untuk membuat keramik berpori dengan cara kapilaritas.
Sol-gel = salah satu metode untuk membuat nanopartikel.
